[go: up one dir, main page]

CN114409414A - 一种以高氧含量硅粉为原料制备高纯氮化硅粉体的方法 - Google Patents

一种以高氧含量硅粉为原料制备高纯氮化硅粉体的方法 Download PDF

Info

Publication number
CN114409414A
CN114409414A CN202011168312.5A CN202011168312A CN114409414A CN 114409414 A CN114409414 A CN 114409414A CN 202011168312 A CN202011168312 A CN 202011168312A CN 114409414 A CN114409414 A CN 114409414A
Authority
CN
China
Prior art keywords
powder
silicon
oxygen content
silicon nitride
raw material
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
CN202011168312.5A
Other languages
English (en)
Other versions
CN114409414B (zh
Inventor
贺刚
王良
杨增朝
李江涛
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Technical Institute of Physics and Chemistry of CAS
Original Assignee
Technical Institute of Physics and Chemistry of CAS
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Technical Institute of Physics and Chemistry of CAS filed Critical Technical Institute of Physics and Chemistry of CAS
Priority to CN202011168312.5A priority Critical patent/CN114409414B/zh
Publication of CN114409414A publication Critical patent/CN114409414A/zh
Application granted granted Critical
Publication of CN114409414B publication Critical patent/CN114409414B/zh
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Images

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/515—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
    • C04B35/58—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides
    • C04B35/584—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on silicon nitride
    • C04B35/591—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on silicon nitride obtained by reaction sintering
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/622—Forming processes; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/626—Preparing or treating the powders individually or as batches ; preparing or treating macroscopic reinforcing agents for ceramic products, e.g. fibres; mechanical aspects section B
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/38—Non-oxide ceramic constituents or additives
    • C04B2235/3852—Nitrides, e.g. oxynitrides, carbonitrides, oxycarbonitrides, lithium nitride, magnesium nitride
    • C04B2235/3873—Silicon nitrides, e.g. silicon carbonitride, silicon oxynitride
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/42—Non metallic elements added as constituents or additives, e.g. sulfur, phosphor, selenium or tellurium
    • C04B2235/428—Silicon
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/44—Metal salt constituents or additives chosen for the nature of the anions, e.g. hydrides or acetylacetonate
    • C04B2235/444—Halide containing anions, e.g. bromide, iodate, chlorite

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Structural Engineering (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Ceramic Products (AREA)

Abstract

本发明涉及一种以高氧含量硅粉为原料制备高纯氮化硅粉体的方法，原料配方包括硅粉、氮化硅粉稀释剂和氧含量调控剂，原料经过称重配料、研磨混匀、装料后，通过燃烧合成法或硅粉氮化工艺制备氮化硅粉体，所采用的硅粉原料的含氧量2％～10％，属于高含氧量硅粉，采用氧含量调控剂为卤化铵，所得到的产物氮化硅陶瓷粉体的氧含量控制在2％以下，与采用高纯硅粉的效果相同，大大降低了合成高品质氮化硅粉体的生产成本，具有重要的经济价值。

Description

一种以高氧含量硅粉为原料制备高纯氮化硅粉体的方法
技术领域
本发明涉及陶瓷材料领域，具体涉及一种以高氧含量硅粉为原料制备高纯氮化硅粉体的方法。
技术背景
兼具高强度与高热导率的氮化硅陶瓷被视为制备高导热基板的理想材料。为满足应用需求，需要在保证氮化硅陶瓷高强度的前提下，尽可能提高其热导率。许多研究发现，氧含量对氮化硅陶瓷的热导率影响很大，少量的氧就可使陶瓷的热导率大幅度降低。因此，获得低氧含量的氮化硅粉体原料至关重要。在氮化硅粉体的常见制备方法中，无论是亚胺分解法、硅粉氮化工艺还是燃烧合成技术，原料中的固有氧杂质以及氮化气氛中的含氧组分，都会使得产物氮化硅粉体的氧含量居高不下，合成时对硅粉原料的要求极高，制备成本居高不下。CN107673766以纯度99.9％以上的硅粉为原料，并对硅粉进行酸洗并在保护气氛下干燥，去除杂质并抑制其氧化，进而进行氮化来获得高纯氮化硅粉体，但是其对原料粉体要求较高，并且需要复杂的粉体处理工艺，成本较高且不利于规模化生产。CN106395769和CN102245503同样以高纯硅粉为原料，氮化时使用氮气与还原性的氢气来制备高纯氮化硅粉体，但氢气的使用不仅增加了成本而且加大了安全隐患。如何以低质量硅粉制备高纯氮化硅粉体仍是一个挑战，对于降低制备成本意义重大。
技术方案
本发明介绍了一种以高氧含量硅粉为原料制备高纯氮化硅粉体的方法，以低成本原料制备高品质粉体。本发明采用高含氧量硅粉为原料，大大降低了原料的含氧量要求，并制备出低氧含量的氮化硅粉体。
一种以高氧含量硅粉为原料制备高纯氮化硅粉体的方法，其特征在于，原料配方包括硅粉、氮化硅粉稀释剂和氧含量调控剂，原料经过称重配料、研磨混匀、装料后，通过燃烧合成法或硅粉氮化工艺制备氮化硅粉体，其中，所述氧含量调控剂可以选择卤化铵。
进一步，所述的氧含量调控剂优选NH4Cl。
所述硅粉、氮化硅粉稀释剂和氧含量调控剂NH4Cl的质量百分比为：硅粉30％-70％，氮化硅粉稀释剂29-60％，氧含量调控剂NH4Cl 6-15％，且所有原料质量之和为100％。
进一步，设定在所述的原料配方中硅粉质量百分比为a，硅粉中氧含量质量百分比为x，稀释剂质量百分比为1-a-y，则氧含量调控剂NH4Cl质量百分比y需要满足y≥8.00ax-0.105a-15.7。
所述硅粉粒径范围为0.1-15μm，硅粉含氧量2％～10％。
所述氮化硅粉稀释剂粒径范围为0.1-40μm。
进一步，所述的硅粉为半导体工业中废硅料，或为光伏硅切割废料。
以燃烧合成法制备时，将硅粉与氮化硅粉稀释剂与氧含量调控剂均匀混合，制得反应物；将反应物置于模具中，并将模具置于反应釜中，在氮气压力下将反应物引燃，使其进行燃烧合成反应；反应结束降温，取出产物，得到氮化硅粉体产物；所述氮气压力为0.5-10MPa。
以硅粉氮化工艺制备时，将硅粉与氮化硅粉稀释剂与氧含量调控剂均匀混合，随后布料并置于高温氮化炉中，以5～10℃/min升温速度加热至1300～1400℃，并严格控制温度在此范围内，保温48～480h，炉内通以高纯氮气，反应结束降温，取出产物，得到氮化硅粉体产物。
本发明以铵盐为氧含量调控剂，使用高氧含量硅粉合成了高纯氮化硅粉体。通常含氧杂质存在时，促进Si气化为SiO，进而生成了产物中的含氧杂质Si2N2O。但考虑到氧化物与酸的复分解反应，在初始反应物Si粉中加入NH4Cl来进行氮化硅粉体的合成。Si与含氧组分在高温下发生反应生成SiO，当NH4Cl存在时，分解为HCl，SiO可在高温条件下下转化为SiCl4，进而氮化为氮化硅粉体。此方法可使得获得的Si3N4粉体中含氧杂质大幅度降低至2％以下。
具体而言，如附图3所示的，Si与分解的HCl在992K下反应生成SiCl4，而Si与含氧杂质在1052K以上可发生反应生成SiO，气化温度均低于Si的熔点，减少了高温液相，促进α-Si3N4的生成。同时值得注意的是，在HCl存在时，SiO可在1375K下转化为SiCl4，即存在着SiO转变为SiCl4的窗口，因此使得产物中的氧含量降低。根据热力学原理和实验结果，本发明得出了氧含量调控剂的添加量与原料硅粉含氧量及整个反应体系的配方的关系，从而实现了根据不同来源、不同品质的原料硅粉，精准调控产物含氧量技术，这对于本发明工艺技术生产氮化硅高品质陶瓷粉体具有重要的经济价值。
附图说明
图1实施例2与对比例3合成产物的XRD图谱。
图2实施例2与对比例3合成产物的微观形貌。
图3高温下氧含量调控剂NH4Cl与含氧组分发生反应的热力学曲线。
具体实施方式
实施例1
选择含量氧2％的硅粉为原料，与氮化硅粉稀释剂、氧含量调控剂进行搭配，氧含量调控剂选择NH4Cl，按照如下配方体系配制原料：Si：Si3N4：NH4Cl＝47％：47％：6％；其中Si粒径D50＝5μm，Si3N4粒径D50＝10μm，将硅粉与氮化硅粉稀释剂与氧含量调控剂均匀混合，制得反应物；将反应物置于模具中，并将模具置于反应釜中，在6MPa氮气压力下利用发热钨丝将反应物一端引燃，使其进行燃烧合成反应；反应结束降至室温，释放氮气压力，取出产物，对产物进行破碎研磨得到陶瓷粉体。取适当粉体样品进行XRD相组成检测，通过XRD检测结果发现，粉体为α-Si3N4和少量的β-Si3N4，并无Si2N2O等杂质相。对粉体进行SEM分析，观察其微观形貌特征，产物粉体分散性较好，无明显的团聚现象。取适量产物粉体样品，进行氧含量检测，结果显示产物粉体中氧含量为1.02％。
实施例2
选择含量氧7％的硅粉为原料，与氮化硅粉稀释剂、氧含量调控剂进行搭配，氧含量调控剂选择NH4Cl，按照如下配方体系配制原料：Si：Si3N4：NH4Cl＝45％：45％：10％，其中Si粉粒径D50＝2μm；Si3N4稀释剂粉体的粒径D50＝10μm；将硅粉与Si3N4稀释剂与氧含量调控剂均匀混合，制得反应物，将反应物置于模具中，并将模具置于反应釜中，在6MPa氮气压力下利用发热钨丝将反应物一端引燃，使其进行燃烧合成反应，反应结束后，自然冷却至室温，释放氮气压力，取出产物，对产物进行破碎研磨得到陶瓷粉体。取粉体样品进行XRD检测，检测结果可以发现粉体为α-Si3N4和少量β-Si3N4，无Si2N2O等杂质相。对粉体进行SEM分析，观察其微观形貌特征，产物粉体分散性较好，无明显的团聚现象。取产物粉体样品进行氧含量检测，结果显示产物粉体中氧含量为1.53％。
实施例3
选择含量氧10％的硅粉为原料，与氮化硅粉稀释剂、氧含量调控剂进行搭配，氧含量调控剂选择NH4Cl，按照如下配方体系配制原料：Si：Si3N4：NH4Cl＝40％：45％：15％，其中Si粒径D50＝1.5μm，Si3N4粒径D50＝12μm；将硅粉与氮化硅粉稀释剂与氧含量调控剂均匀混合，制得反应物；将反应物置于模具中，并将模具置于反应釜中，在6MPa氮气压力下将反应物引燃，使其进行燃烧合成反应，反应结束后，自然冷却至室温，释放氮气压力，取出产物，对产物进行破碎研磨得到陶瓷粉体。取粉体样品进行XRD相组成检测，结果发现粉体为α-Si3N4和少量的β-Si3N4，并无Si2N2O等杂质相。对粉体进行SEM分析，观察其微观形貌特征，产物粉体分散性较好，无明显的团聚现象。取产物粉体样品，进行氧含量检测，结果显示产物粉体中氧含量为1.68％。
实施例4
选取氧含量2％的硅粉为原料，与氮化硅粉稀释剂、氧含量调控剂进行搭配，氧含量调控剂选择NH4Cl，各原料配比如下：Si：Si3N4：NH4Cl＝45％：45％：10％，其中Si粒径D50＝5μm，Si3N4粒径D50＝10μm，将硅粉与氮化硅粉稀释剂与氧含量调控剂均匀混合；随后布料并置于高温氮化炉中，炉内通以高纯氮气，以10℃/min升温速度加热至1400℃，保温48h，反应结束降温，取出产物，得到氮化硅粉体产物。取适当粉体样品进行XRD相组成检测，通过XRD的检测结果可以发现，粉体为β-Si3N4，并无Si2N2O等杂质相。对粉体进行SEM分析，观察其微观形貌特征，产物粉体分散性较好，无明显的团聚现象。取适量产物粉体样品，进行氧含量检测，结果显示产物氮化硅氧含量为1.02％。
实施例5
选取氧含量7％的硅粉为原料，与氮化硅粉稀释剂、氧含量调控剂进行搭配，氧含量调控剂选择NH4Cl，各原料配比如下：Si：Si3N4：NH4Cl＝47％：47％：6％；其中Si粒径D50＝2μm，Si3N4粒径D50＝10μm；将硅粉与氮化硅粉稀释剂与氧含量调控剂均匀混合，制得反应物，随后布料并置于高温氮化炉中，炉内通以高纯氮气，以10℃/min升温速度加热至1400℃，保温48h，反应结束降温，取出产物，得到粉体产物。取适当粉体样品进行XRD相组成检测，通过XRD的检测结果可以发现，粉体为β-Si3N4，并无Si2N2O等杂质相。对粉体进行SEM分析，观察其微观形貌特征，产物粉体分散性较好，无明显的团聚现象。取适量产物粉体样品，进行氧含量检测，结果显示产物氮化硅氧含量为1.76％。
实施例6
选取氧含量10％的硅粉为原料，与氮化硅粉稀释剂、氧含量调控剂进行搭配，氧含量调控剂选择NH4Cl，各原料配比如下：Si：Si3N4：NH4Cl＝40％：45％：15％，其中Si粒径D50＝1.5μm，Si3N4粒径D50＝12μm；将硅粉与氮化硅粉稀释剂与氧含量调控剂均匀混合，制得反应物；随后布料并置于高温氮化炉中，炉内通以高纯氮气，以10℃/min升温速度加热至1400℃，保温48h，反应结束降温，取出产物，得到氮化硅粉体产物。取适当粉体样品进行XRD相组成检测，通过XRD的检测结果可以发现，粉体为β-Si3N4，并无Si2N2O等杂质相。对粉体进行SEM分析，观察其微观形貌特征，产物粉体分散性较好，无明显的团聚现象。取适量产物粉体样品，进行氧含量检测，结果显示产物氮化硅氧含量为1.83％。
对比例1
选取氧含量2％的硅粉为原料与氮化硅粉稀释剂进行搭配，各组分配比：Si：Si3N4＝50％：50％，其中Si粒径D50＝5μm，Si3N4粒径D50＝10μm，将硅粉与氮化硅粉稀释剂均匀混合，制得反应物；将反应物置于模具中，并将模具置于反应釜中，在6MPa氮气压力下将反应物引燃，使其进行燃烧合成反应；反应结束降至室温，取出产物，研磨得到粉体产物。取适当粉体样品进行XRD相组成检测，通过XRD的检测结果可以发现，粉体为α-Si3N4、β-Si3N4、Si2N2O相，说明原料硅中的氧元素最终与Si和N经过一系列的复杂化学反应生成了Si2N2O杂质相。对粉体进行SEM分析，观察其微观形貌特征，产物粉体有明显的团聚现象。取适量产物粉体样品，进行氧含量检测，结果显示产物氮化硅氧含量为1.87％，可见原料Si粉中的氧几乎全部存在于产物粉体中，这对于氮化硅粉体的各项性能的应用带来非常不利的影响。
对比例2
以含氧量10％的硅粉为原料，与氮化硅粉稀释剂进行搭配，各组分配比如下：Si：Si3N4＝47％：53％，其中Si粒径D50＝1.5μm，Si3N4粒径D50＝12μm；将硅粉与氮化硅粉稀释剂均匀混合，制得反应物；将反应物置于模具中，并将模具置于反应釜中，在6MPa氮气压力下将反应物引燃，使其进行燃烧合成反应，反应结束降至室温，取出产物，研磨后得到粉体产物。取适当粉体样品进行XRD相组成检测，通过XRD的检测结果可以发现，粉体为α-Si3N4、β-Si3N4、Si2N2O相，说明原料硅中的氧元素最终与Si和N经过一系列的复杂化学反应生成了Si2N2O杂质相。对粉体进行SEM分析，观察其微观形貌特征，产物粉体有明显的团聚现象。取适量产物粉体样品，进行氧含量检测，结果显示产物氮化硅氧含量为7.74％，原料Si粉中的氧几乎全部存在于产物粉体中，并以Si2N2O杂质的形式存在，这对于氮化硅粉体的各项性能的应用带来非常不利的影响。
对比例3
以含氧量7％的硅粉为原料进行对比实验，与氮化硅粉稀释剂进行搭配，在配方中各组分配比如下：Si：Si3N4＝50％：50％，其中Si粒径D50＝5μm，Si3N4粒径D50＝10μm，将硅粉与氮化硅粉稀释剂均匀混合，随后布料并置于高温氮化炉中，炉内通以高纯氮气，以10℃/min升温速度加热至1400℃，保温48h，反应结束降至室温，取出产物。取适当产物粉体样品进行XRD相组成检测，通过XRD的检测结果可以发现，粉体为β-Si3N4和Si2N2O相。对粉体进行SEM分析，观察其微观形貌特征，产物粉体有团聚现象。取适量产物粉体样品，进行氧含量检测，结果显示产物氮化硅氧含量为5.32％。
对比例4
选取含氧量10％的硅粉为原料，与氮化硅粉稀释剂进行搭配，配方中各组分配比如下：Si：Si3N4＝47％：53％，其中Si粒径D50＝1.5μm，Si3N4粒径D50＝12μm；将硅粉与氮化硅粉稀释剂均匀混合，制得反应物；随后布料并置于高温氮化炉中，以10℃/min升温速度加热至1400℃，并严格控制温度在此范围内，保温48h，炉内通以高纯氮气，反应结束降温，取出产物。取适当产物粉体样品进行XRD相组成检测，通过XRD的检测结果可以发现，粉体为β-Si3N4和Si2N2O相。对粉体进行SEM分析，观察其微观形貌特征，产物粉体有团聚现象。取适量产物粉体样品，进行氧含量检测，结果显示产物氮化硅氧含量为7.83％。
本发明氧含量调控实施例、对比例数据表
Figure BDA0002746444480000071

Claims (9)

1.一种以高氧含量硅粉为原料制备高纯氮化硅粉体的方法，其特征在于，原料配方包括硅粉、氮化硅粉稀释剂和氧含量调控剂，原料经过称重配料、研磨混匀、装料后，通过燃烧合成法或硅粉氮化工艺制备氮化硅粉体，所述硅粉粒径范围为0.1-15μm，硅粉含氧量2％～10％，所述氧含量调控剂为卤化铵。
2.根据权利要求1的方法，其特征在于，所述的氧含量调控剂优选NH4Cl。
3.根据权利要求2的方法，其特征在于，所述硅粉、氮化硅粉稀释剂和氧含量调控剂NH4Cl的质量百分比为：硅粉30％-70％，氮化硅粉稀释剂29-60％，氧含量调控剂NH4Cl 6-15％，且所有原料质量之和为100％。
4.根据权利要求3的方法，其特征在于，设定在所述的原料配方中硅粉质量百分比为a，硅粉中氧含量质量百分比为x，稀释剂质量百分比为1-a-y，则氧含量调控剂NH4Cl质量百分比y需要满足y≥8.00ax-0.105a-15.7。
5.根据权利要求1的方法，其特征在于，所述氮化硅粉稀释剂粒径范围为0.1-40μm。
6.根据权利要求1的方法，其特征在于，所述的硅粉为半导体工业中废硅料，或为光伏硅切割废料。
7.根据权利要求1的方法，其特征在于，以燃烧合成法制备时，将硅粉与氮化硅粉稀释剂与氧含量调控剂均匀混合，制得反应物；将反应物置于模具中，并将模具置于反应釜中，在氮气压力下将反应物引燃，使其进行燃烧合成反应；反应结束降温，取出产物，得到氮化硅粉体产物。
8.根据权利要求7的方法，其特征在于，所述氮气压力为0.5-10MPa。
9.根据权利要求1的方法，其特征在于，以硅粉氮化工艺制备时，将硅粉与氮化硅粉稀释剂与氧含量调控剂均匀混合，随后布料并置于高温氮化炉中，以5～10℃/min升温速度加热至1300～1400℃，并严格控制温度在此范围内，保温48～480h，炉内通以高纯氮气，反应结束降温，取出产物，得到氮化硅粉体产物。
CN202011168312.5A 2020-10-28 2020-10-28 一种以高氧含量硅粉为原料制备高纯氮化硅粉体的方法 Active CN114409414B (zh)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN202011168312.5A CN114409414B (zh) 2020-10-28 2020-10-28 一种以高氧含量硅粉为原料制备高纯氮化硅粉体的方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN202011168312.5A CN114409414B (zh) 2020-10-28 2020-10-28 一种以高氧含量硅粉为原料制备高纯氮化硅粉体的方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CN114409414A true CN114409414A (zh) 2022-04-29
CN114409414B CN114409414B (zh) 2023-04-18

Family

ID=81260488

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN202011168312.5A Active CN114409414B (zh) 2020-10-28 2020-10-28 一种以高氧含量硅粉为原料制备高纯氮化硅粉体的方法

Country Status (1)

Country Link
CN (1) CN114409414B (zh)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN117229064A (zh) * 2023-09-19 2023-12-15 青岛瓷兴新材料有限公司 一种α相氮化硅粉体及其制备方法
CN117509568A (zh) * 2023-11-07 2024-02-06 衡阳凯新特种材料科技有限公司 一种超声酸洗辅助制备高纯氮化硅粉体的方法

Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4859443A (en) * 1987-05-22 1989-08-22 Basf Aktiengesellschaft Preparation of silicon nitride powder
CN1673070A (zh) * 2004-03-25 2005-09-28 中国科学院理化技术研究所 控温活化自蔓延燃烧合成α相氮化硅粉体的方法
CN1696076A (zh) * 2004-05-11 2005-11-16 中国科学院理化技术研究所 控温燃烧合成α相氮化硅粉体的方法
CN101445223A (zh) * 2008-12-19 2009-06-03 中国兵器工业第五二研究所 自蔓燃制备低氧含量高α-相氮化硅粉体的方法
CN103159190A (zh) * 2013-03-11 2013-06-19 烟台同立高科新材料股份有限公司 一种超纯氮化物粉体的制备方法
CN104499053A (zh) * 2014-12-17 2015-04-08 青岛桥海陶瓷新材料科技有限公司 一种氮化硅晶须的制备方法
CN104860274A (zh) * 2015-05-08 2015-08-26 青岛桥海陶瓷新材料科技有限公司 氮化法生产高纯β相氮化硅的制备方法

Patent Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4859443A (en) * 1987-05-22 1989-08-22 Basf Aktiengesellschaft Preparation of silicon nitride powder
CN1673070A (zh) * 2004-03-25 2005-09-28 中国科学院理化技术研究所 控温活化自蔓延燃烧合成α相氮化硅粉体的方法
CN1696076A (zh) * 2004-05-11 2005-11-16 中国科学院理化技术研究所 控温燃烧合成α相氮化硅粉体的方法
CN101445223A (zh) * 2008-12-19 2009-06-03 中国兵器工业第五二研究所 自蔓燃制备低氧含量高α-相氮化硅粉体的方法
CN103159190A (zh) * 2013-03-11 2013-06-19 烟台同立高科新材料股份有限公司 一种超纯氮化物粉体的制备方法
CN104499053A (zh) * 2014-12-17 2015-04-08 青岛桥海陶瓷新材料科技有限公司 一种氮化硅晶须的制备方法
CN104860274A (zh) * 2015-05-08 2015-08-26 青岛桥海陶瓷新材料科技有限公司 氮化法生产高纯β相氮化硅的制备方法

Non-Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
LIANG WANG等: "Combustion synthesis of α-Si3N4 powders using in-situ nano-SiO2 coated Si and Si3N4 reactants", 《CERAMICS INTERNATIONAL》 *
LIANG WANG等: "Effect of Si particle size and NH4Cl additive on combustion synthesis of α-Si3N4", 《CERAMICS INTERNATIONAL》 *
V. V. ZAKORZHEVSKII: "Effect of Oxygen Impurities and Synthesis Temperature on the Phase Composition of the Products of Self-Propagating High-Temperature Synthesis of Si3N4", 《INORGANIC MATERIALS》 *

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN117229064A (zh) * 2023-09-19 2023-12-15 青岛瓷兴新材料有限公司 一种α相氮化硅粉体及其制备方法
CN117509568A (zh) * 2023-11-07 2024-02-06 衡阳凯新特种材料科技有限公司 一种超声酸洗辅助制备高纯氮化硅粉体的方法
CN117509568B (zh) * 2023-11-07 2025-05-13 衡阳凯新特种材料科技有限公司 一种超声酸洗辅助制备高纯氮化硅粉体的方法

Also Published As

Publication number Publication date
CN114409414B (zh) 2023-04-18

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Selvaduray et al. Aluminium nitride: review of synthesis methods
CA1334331C (en) Apparatus and method for producing uniform, fine boron-containing ceramic powders
US4428916A (en) Method of making α-silicon nitride powder
US4117095A (en) Method of making α type silicon nitride powder
CN102674357A (zh) 用于碳化硅单晶生长的高纯碳化硅原料的合成方法
CN110272283A (zh) 一种氮化硅粉的生产方法
WO2020032060A1 (ja) 六方晶窒化ホウ素粉末、及び六方晶窒化ホウ素粉末の製造方法
CN101214934A (zh) 自蔓燃无污染快速制备高α相氮化硅粉体的方法
CN114409414B (zh) 一种以高氧含量硅粉为原料制备高纯氮化硅粉体的方法
JPS6112844B2 (zh)
CN108529576B (zh) 氮化硅及其制备方法
CN101353160A (zh) 一种氮化硅纳米粉末合成方法
CN110436934A (zh) 一种高α相氮化硅粉体、超长氮化硅纳米线的制备方法
CN104891459A (zh) 一种常压热爆合成制备氮氧化硅粉体的方法
CN115093233A (zh) 一种适合于工业化宏量生产的高纯超细过渡金属碳氮化物高熵陶瓷粉体的制备方法
CN112225566B (zh) 氮化硅粉体及其制备方法与应用、陶瓷材料
TWI646045B (zh) 一種製備球形氮化矽粉體的方法
CN118955144A (zh) 半导体碳化硅陶瓷材料制备方法
CN110817815B (zh) 一种粒径分布可控高纯氮化铝的制备方法
Ishihara et al. Synthesis of silicon carbide powders from fumed silica powder and phenolic resin
CN117534479A (zh) 基于连续气相活化的氮化铝纳米粉的制备方法
CN115072677A (zh) 一种高质量氮化硅粉体合成方法
KR100386510B1 (ko) 자전고온 합성법을 이용한 질화 알루미늄 분말 제조방법
JPH01203205A (ja) 窒化硼素粉末の製造法
CN115432674A (zh) 一种多级流化床制备高质量氮化硅粉体的方法

Legal Events

Date Code Title Description
PB01 Publication
PB01 Publication
SE01 Entry into force of request for substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
GR01 Patent grant
GR01 Patent grant
EE01 Entry into force of recordation of patent licensing contract

Application publication date: 20220429

Assignee: Zhongke New Porcelain (Chongqing) Technology Co.,Ltd.

Assignor: Technical Institute of Physics and Chemistry Chinese Academy of Sciences

Contract record no.: X2025980009056

Denomination of invention: A method for preparing high-purity silicon nitride powder using high oxygen content silicon powder as raw material

Granted publication date: 20230418

License type: Exclusive License

Record date: 20250521

EE01 Entry into force of recordation of patent licensing contract