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CN114367193A - 一种基于活性焦功能分区的高效低温联合脱硫脱硝系统及方法 - Google Patents

一种基于活性焦功能分区的高效低温联合脱硫脱硝系统及方法 Download PDF

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CN114367193A CN202210082173.7A CN202210082173A CN114367193A CN 114367193 A CN114367193 A CN 114367193A CN 202210082173 A CN202210082173 A CN 202210082173A CN 114367193 A CN114367193 A CN 114367193A
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Abstract

一种基于活性焦功能分区的高效低温联合脱硫脱硝系统及方法，属于工业烟气治理领域。所述系统分别根据脱硫、脱硝与活性焦理化功能需求的匹配关系，其中脱硫过程采用具有氧官能团掺杂的分级孔活性焦；吸附脱除饱和的活性焦通过再生系统进行再生获得高浓度SO2/H2SO4资源化产品，然后与部分新鲜焦混合进入脱硫反应器循环；经过脱硫和脱水后的烟气进入脱硝环节，采用具有氮掺杂的微孔活性焦为催化剂，在喷入的NH3的作用下将烟气中的NOx还原为N2和H2O，实现NOx的高效脱除。该工艺通过区分脱硫、脱硝过程与活性焦理化功能结构之间的构效关系，同时实现了联合脱硫脱硝的高脱硫率和高脱硝率，简单易行，不增加设备和系统的复杂性，不增加过多投资和运行成本。

Description

一种基于活性焦功能分区的高效低温联合脱硫脱硝系统及 方法
技术领域
本发明属于工业烟气治理领域，具体涉及一种基于活性焦功能分区的高效低温联合脱硫脱硝系统及方法。
背景技术
传统的单一烟气脱硫和脱硝技术投资和运行成本高，系统复杂且污染物去除技术单一，迫切需要发展硫氧化物、氮氧化物的联合脱除技术。以煤为原料的活性焦具有来源广泛、成本低廉、理化功能可调以及同时脱除多种污染物的能力，是联合脱硫脱硝催化剂的最佳选择之一。基于煤既是燃料又是催化剂原料的特色，发展活性焦联合脱硫脱硝工艺，可实现电力生产过程与烟气净化过程的协同整合。
活性焦联合脱硫脱硝是工业源氮氧化物与硫氧化物脱除的重要选择，可实现电力生产过程与烟气净化过程的协同整合。活性焦联合脱硫脱硝的原理为：活性焦吸附烟气中的SO2，并催化烟气中的O2与其反应生成SO3，然后在水的作用下水合生成硫酸，以实现SO2和H2O的脱除；此外，活性焦可以在喷入的NH3的作用下将烟气中的NOx还原生成无害化N2和H2O，以实现NOx的脱除。由此可见，活性焦的脱硫和脱硝过程分别具有不同的反应机理和反应条件。相比于脱硫过程，脱硝过程的反应环境更为苛刻，烟气中的SO2、飞灰等物质容易导致活性焦快速中毒而失去脱硝活性。因此，先脱硫再脱硝的分段连续过程更适用于活性焦联合脱硫脱硝系统，并已得到大范围工业应用。例如，专利CN205019964U公开了一种包括脱硫再生系统和脱硝系统的烟气低温联合脱硫脱硝装置系统。专利CN107321135A公布了一种低温炭基联合脱硫脱硝烟气系统及使用方法，将精脱硫、脱硝过程串联，与再生过程并联，并可同时进行，真正实现原位再生。专利CN108097043A提供了一种粉状活性焦流化床尾部喷氨联合脱硝的系统及方法，在粉末活性焦流态化脱硫过程基础上，通过有效控制和分配活性焦的流动和合理喷氨位置，利用新鲜活性焦的催化作用实现对氮氧化物的联合脱除。然而，目前已工业应用的联合脱硫脱硝系统中，无法同时实现高脱硫率和高脱硝率。
发明内容
本发明的目的是为了解决现有的脱硫脱硝系统无法实现高脱硫率和高脱硝率的问题，提供一种基于活性焦功能分区的高效低温联合脱硫脱硝系统及方法，通过区分脱硫、脱硝过程与活性焦理化功能结构之间的构效关系，实现了高脱硝率和脱硫率的协同。脱硫过程采用氧掺杂分级孔活性焦，利用氧官能团对O2的催化活化作用以及微孔、中大孔在吸附反应、产物运输迁移中的作用，催化SO2氧化为SO3并结合烟气中H2O转化为H2SO4，实现烟气中SO2和H2O高效脱除的同时降低脱硝段催化剂硫、水中毒的负面效应；脱硝过程采用氮掺杂微孔活性焦，利用含氮官能团和微孔结构对NO的催化氧化能力实现高效脱硝。同时通过活性焦再生过程的耦合实现了整个脱硫脱硝工艺的高效运行。迄今为止，考虑活性焦功能分区的联合脱硫脱硝工艺尚未见公开的专利。
为实现上述目的，本发明采取的技术方案如下：
一种基于活性焦功能分区的高效低温联合脱硫脱硝系统，所述系统包括氧掺杂分级孔活性焦储仓、脱硫反应器、再生系统、喷氨系统、氮掺杂微孔活性焦储仓、脱硝反应器；
所述氧掺杂分级孔活性焦储仓与脱硫反应器连通，所述氮掺杂微孔活性焦储仓与脱硝反应器连通，所述脱硫反应器底部与再生系统连通，所述喷氨系统设置在脱硝反应器的入口处或入口前；
所述脱硫反应器和脱硝反应器为双反应器并联模式或单反应器内上下串联模式；所述脱硫反应器和脱硝反应器内活性焦催化剂的布置方式为固定床、移动床、流化床的一种。
一种利用上述系统联合脱硫脱硝的方法，所述方法包括以下步骤：
步骤一：经过除尘后的烟气进入脱硫反应器，以具有氧掺杂分级孔活性焦为催化剂，利用氧官能团对O2的催化活化作用以及微孔、中大孔在吸附反应、产物运输迁移中的作用，实现SO2催化氧化为SO3并结合烟气中H2O转化为H2SO4，完成SO2和H2O高效脱除的同时降低脱硝段催化剂硫、水中毒的负面效应；
步骤二：吸附脱除饱和的活性焦通过再生系统进行再生获得高浓度SO2/H2SO4资源化产品，然后与部分新鲜焦混合进入脱硫反应器循环，保证整个脱硫脱硝工艺的高效运行；
步骤三：经过脱硫和脱水后的烟气进入脱硝反应器，采用具有氮掺杂微孔活性焦为催化剂，利用含氮官能团和微孔结构对NO的催化氧化能力，在喷入的NH3的作用下将烟气中的NOx还原为N2和H2O，实现NOx的高效脱除。本方法活性焦联合脱硫脱硝的饱和硫容大于100mg/g，脱硫率高达95％以上，脱硝率高达90％以上。
进一步地，步骤二中，所述再生为热再生或水洗再生，获得资源化产品为高浓度SO2或硫酸；再生系统入口与脱硫反应器活性焦出口相连。
进一步地，步骤三中，喷氨系统喷入的氨气与脱硫后烟气在脱硝反应器前均匀混合，纯NH3的体积分数为烟气总流量的5％，NH3与烟气中NOx的摩尔比控制在1～1.2：1，保证NOx充分被氧化的同时防止过多氨逃逸。
进一步地，所述脱硫反应器和脱硝反应器内烟气流速为1～5m/s，脱硫反应器内操作温度为50℃～120℃，相对湿度6％～12％；脱硝反应器内操作温度为80℃～200℃。为活性焦发挥高脱硫、高脱硝活性提供适宜的环境条件。
进一步地，所述活性焦催化剂来源于相应的活性焦储仓，形态为粉末状、颗粒状或柱状的一种，尺寸为1μm～10mm。可灵活适应于不同反应器形式、不同气固接触形式、不同催化剂布置方式。
进一步地，所述氧掺杂分级孔活性焦的比表面积为300～1500m2/g，分级度为10％～60％；氧掺杂量为4～20at-％。
进一步地，所述氮掺杂微孔活性焦的比表面积为500～2000m2/g，氮掺杂量为1～15at-％。
本发明相对于现有技术的有益效果为：
(1)本发明通过活性焦的功能分区实现了烟气中SO2、H2O及NOx的协同高效率脱除，同时获得高浓度SO2/硫酸资源化产品：基于高效脱硫和高效脱硝对活性焦理化结构的不同需求，本发明提出脱硫区段采用氧掺杂分级孔活性焦为催化剂，实现SO2催化氧化为SO3并结合烟气中H2O转化为H2SO4，保证烟气中SO2和H2O高效脱除，同时降低脱硝段催化剂硫、水中毒的负面效应；脱硝区段以氮掺杂微孔活性焦为催化剂，在喷入的NH3的作用下将烟气中的NOx还原为N2和H2O，实现高效脱硝。此外，耦合脱硫活性焦的再生过程获得高浓度SO2/硫酸资源化产品，由此实现整个脱硫脱硝工艺的高效运行。
(2)本发明工艺灵活适应于现有成熟联合脱硫脱硝系统，不增加设备和系统的复杂性，不增加过多投资和运行成本：本发明工艺仅对活性焦进行功能分区，不需改变现有联合脱硫脱硝设备系统，不增加设备和系统的复杂性；可根据不同反应器形式、不同气固接触形式、不同催化剂布置方式灵活调节活性焦形态及尺寸，简单易行，且不增加过多投资和运行成本。
附图说明
图1为本发明的基于活性焦功能分区低温联合脱硫脱硝系统的双反应器模式流程图。
图2为本发明的基于活性焦功能分区低温联合脱硫脱硝系统的单反应器模式流程图。
其中，1-氧掺杂分级孔活性焦储仓；2-脱硫反应器；3-再生系统；4-喷氨系统；5-氮掺杂微孔活性焦储仓；6-脱硝反应器；7-分隔砂芯。
具体实施方式
下面结合实施例和附图对本发明做更进一步地解释。下述实施例不以任何形式限制本发明，凡采用等同替换或等效变换的方式所获得的技术方案，均处于本发明的保护范围之中。
本发明分别根据脱硫、脱硝与活性焦理化功能需求的匹配关系，其中脱硫过程采用具有氧官能团掺杂的分级孔活性焦，利用氧官能团对O2的催化活化作用以及微孔、中大孔在吸附反应、产物运输迁移中的作用，催化SO2氧化为SO3并结合烟气中H2O转化为H2SO4，实现烟气中SO2和H2O高效脱除的同时降低脱硝段催化剂硫、水中毒的负面效应；吸附脱除饱和的活性焦通过再生系统进行再生获得高浓度SO2/H2SO4资源化产品，然后与部分新鲜焦混合进入脱硫反应器循环；经过脱硫和脱水后的烟气进入脱硝环节，采用具有氮掺杂的微孔活性焦为催化剂，利用含氮官能团和微孔结构对NO的催化氧化能力，在喷入的NH3的作用下将烟气中的NOx还原为N2和H2O，实现NOx的高效脱除。
实施例1：
一种基于活性焦功能分区的高效低温联合脱硫脱硝系统及方法，如图1的工作模式1所示。该系统由氧掺杂分级孔活性焦储仓1、氮掺杂微孔活性焦储仓5、移动床式脱硫反应器2、喷氨系统4、移动床式脱硝反应器6、再生系统3组成。脱硫反应器2、脱硝反应器6内工作温度为90℃，烟气流量为2m/s；脱硝反应器6内NH3与烟气中NOx的摩尔比为1：1。反应器内活性焦催化剂形态为颗粒状，颗粒尺寸为3～5mm，其中脱硫用氧掺杂分级孔活性焦的比表面积为900m2/g，分级度为50％，氧掺杂量为11.26at-％；脱硝用氮掺杂微孔活性焦比表面积为1200m2/g；氮掺杂量为4at-％。
该工艺方法为：含SO2、NOx、O2、H2O的除尘后烟气进入脱硫反应器2，在氧官能团掺杂的分级孔活性焦作用下，催化SO2氧化为SO3并结合烟气中H2O转化为H2SO4，饱和硫容达100mg/g，脱硫率达95％；吸附脱除饱和的活性焦通过再生系统3进行热再生获得高浓度SO2，然后与部分新鲜焦混合进入脱硫反应器2循环；经过脱硫和脱水后的烟气进入脱硝反应器6，以氮掺杂微孔活性焦为催化剂，在喷入的NH3的作用下将烟气中的NOx还原为N2和H2O，脱硝率高达90％。
实施例2：
一种基于活性焦功能分区的高效低温联合脱硫脱硝系统及方法，如图2的工作模式2所示。该系统由氧掺杂分级孔活性焦储仓1、氮掺杂微孔活性焦储仓5、脱硫脱硝单流化床反应器、喷氨系统4、再生系统3组成。脱硫脱硝反应器内工作温度为80℃，烟气流量为3m/s；脱硝部分NH3与烟气中NOx的摩尔比为1：1.1。反应器内活性焦催化剂形态为粉末状，尺寸为100～200mm，其中脱硫用氧掺杂分级孔活性焦的比表面积为1000m2/g，分级度为60％，氧掺杂量为10at-％；脱硝用氮掺杂微孔活性焦比表面积为1300m2/g；氮掺杂量为5at-％。
该工艺方法为：含SO2、NOx、O2、H2O的除尘后烟气进入单流化床反应器下部的脱硫区域，在氧官能团掺杂的分级孔活性焦作用下，催化SO2氧化为SO3并结合烟气中H2O转化为H2SO4，饱和硫容达120mg/g，脱硫率达98％；吸附脱除饱和的活性焦通过再生系统进行水洗再生获得高浓度H2SO4，然后与部分新鲜焦混合进入脱硫反应器循环；经过脱硫和脱水后的烟气进入脱硝反应器6，以氮掺杂微孔活性焦为催化剂，在喷入的NH3的作用下将烟气中的NOx还原为N2和H2O，脱硝率高达95％。

Claims (8)

1.一种基于活性焦功能分区的高效低温联合脱硫脱硝系统，其特征在于：所述系统包括氧掺杂分级孔活性焦储仓(1)、脱硫反应器(2)、再生系统(3)、喷氨系统(4)、氮掺杂微孔活性焦储仓(5)、脱硝反应器(6)；
所述氧掺杂分级孔活性焦储仓(1)与脱硫反应器(2)连通，所述氮掺杂微孔活性焦储仓(5)与脱硝反应器(6)连通，所述脱硫反应器(2)底部与再生系统(3)连通，所述喷氨系统(4)设置在脱硝反应器(6)的入口处或入口前；
所述脱硫反应器(2)和脱硝反应器(6)为双反应器并联模式或单反应器内上下串联模式；所述脱硫反应器(2)和脱硝反应器(6)内活性焦催化剂的布置方式为固定床、移动床、流化床的一种。
2.一种利用权利要求1所述系统联合脱硫脱硝的方法，其特征在于：所述方法包括以下步骤：
步骤一：经过除尘后的烟气进入脱硫反应器(2)，以具有氧掺杂分级孔活性焦为催化剂，利用氧官能团对O2的催化活化作用以及微孔、中大孔在吸附反应、产物运输迁移中的作用，实现SO2催化氧化为SO3并结合烟气中H2O转化为H2SO4；
步骤二：吸附脱除饱和的活性焦通过再生系统(3)进行再生获得高浓度SO2/H2SO4资源化产品，然后与部分新鲜焦混合进入脱硫反应器(2)循环；
步骤三：经过脱硫和脱水后的烟气进入脱硝反应器(6)，采用具有氮掺杂微孔活性焦为催化剂，利用含氮官能团和微孔结构对NO的催化氧化能力，在喷入的NH3的作用下将烟气中的NOx还原为N2和H2O。
3.根据权利要求1所述的一种基于活性焦功能分区的高效低温联合脱硫脱硝方法，其特征在于：步骤二中，所述再生为热再生或水洗再生；再生系统入口与脱硫反应器活性焦出口相连。
4.根据权利要求1所述的一种基于活性焦功能分区的高效低温联合脱硫脱硝方法，其特征在于：步骤三中，喷氨系统(4)喷入的氨气与脱硫后烟气在脱硝反应器(6)前均匀混合，纯NH3的体积分数为烟气总流量的5％，NH3与烟气中NOx的摩尔比控制在1～1.2：1。
5.根据权利要求1所述的一种基于活性焦功能分区的高效低温联合脱硫脱硝方法，其特征在于：所述脱硫反应器(2)和脱硝反应器(6)内烟气流速为1～5m/s，脱硫反应器(2)内操作温度为50℃～120℃，相对湿度6％～12％；脱硝反应器(6)内操作温度为80℃～200℃。
6.根据权利要求1所述的一种基于活性焦功能分区的高效低温联合脱硫脱硝方法，其特征在于：所述活性焦催化剂来源于相应的活性焦储仓，形态为粉末状、颗粒状或柱状的一种，尺寸为1μm～10mm。
7.根据权利要求1所述的一种基于活性焦功能分区的高效低温联合脱硫脱硝方法，其特征在于：所述氧掺杂分级孔活性焦的比表面积为300～1500m2/g，分级度为10％～60％；氧掺杂量为4～20at-％。
8.根据权利要求1所述的一种基于活性焦功能分区的高效低温联合脱硫脱硝方法，其特征在于：所述氮掺杂微孔活性焦的比表面积为500～2000m2/g，氮掺杂量为1～15at-％。
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陶贺: "《移动床反应器内非球形颗粒流动特性的模拟研究》", 30 September 2015, 黄河水利出版社 *

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