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CN113039667A - 包含粘合剂含量不同的电极混合物区域的二次电池电极板以及使用其的二次电池电极的制造方法 - Google Patents

包含粘合剂含量不同的电极混合物区域的二次电池电极板以及使用其的二次电池电极的制造方法 Download PDF

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CN113039667A CN202080005515.4A CN202080005515A CN113039667A CN 113039667 A CN113039667 A CN 113039667A CN 202080005515 A CN202080005515 A CN 202080005515A CN 113039667 A CN113039667 A CN 113039667A
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Abstract

本发明涉及电极浆料涂覆装置和方法，其中，用于排出活性材料的第一和第二狭缝模头的高度可以根据时间控制，从而在形成具有双层结构的活性材料层时，提高工艺效率并降低缺陷率。

Description

包含粘合剂含量不同的电极混合物区域的二次电池电极板以 及使用其的二次电池电极的制造方法
技术领域
本发明涉及包含粘合剂含量不同的电极混合物区域的二次电池用电极板以及使用其的二次电池用电极的制造方法。
本申请要求基于2019年10月15日提交的韩国专利申请No.10-2019-0127744的优先权权益，并且该韩国专利申请的全部内容通过援引并入本文。
背景技术
电子产业的最新趋势可以概括为设备的无线移动趋势以及从模拟到数字的转变。代表性的例子包括移动设备和笔记本电脑的迅速普及，以及从模拟相机到数码相机的转变。
除了这些趋势之外，二次电池作为设备的工作电源的研究和开发也已积极进行。其中，使用锂过渡金属氧化物或锂复合氧化物等作为正极活性材料的单位重量具有高输出和容量的锂二次电池备受关注。在锂二次电池的结构中，正极/隔膜/负极的电极组件与电解质一起嵌入密封容器中。
另一方面，电极通过离子交换产生电流，并且构成电极的正极和负极具有将电极活性材料涂布到由金属制成的电极集流体上的结构。
通常，负极具有在由铜或铝制成的电极板上涂覆碳基活性材料的结构，并且正极具有在由铝等制成的电极板上涂覆由LiCoO2、LiMnO2或LiNiO2等制成的活性材料的结构。
为了制造正极或负极，将包含电极活性材料的电极混合物以规律性间隔涂覆在由在一个方向上较长的金属片制成的电极集流体上，然后加工成设定的电极形状。
在该形状加工的第一步中，通过纵切或冲切的切割过程来切割涂覆有电极混合物的由在一个方向上较长的金属片构成的电极集流体，从而加工成两个以上的电极条带形状。
然而，在现有技术中，在制造这种电极的过程中，在将涂布有电极混合物的由在一个方向上较长的金属片制成的电极集流体转移到纵切装置的过程中，由于转移辊的力或辊对辊过程中施加的张力，导致集流体与涂层的拉伸力发生差异，因此集流体与涂层之间的结合表面的结合力可能降低。另外，随着纵切装置的切割器剪切电极集流体的力的传递，构成电极涂层的颗粒(活性材料、导电材料和粘合剂)之间的粘附力降低，并且收集有单个颗粒或多个颗粒的电极层被粉碎且产生涂层碎屑。这种碎屑本身会成为异物并可能引起问题，并且在因碎屑而出现部分缺陷的涂层中也可能出现问题。
特别是，在电极集流体的涂覆有电极混合物的区域和未涂覆区域之间的边界处，破损更为频繁，这已成为产品缺陷率升高的主要原因。
因此，非常需要一种能够减少在将二次电池的电极集流体加工成特定电极形状的过程中由损坏等引起的缺陷的技术。
发明内容
[技术问题]
本发明旨在解决上述问题，并且本发明的目的是提供一种包含粘合剂含量不同的活性材料区域的电极板以及使用其的电极的制造方法。
[技术方案]
本发明的二次电池用电极板包括：集流体层；以及形成在所述集流体层的一侧或两侧上的电极混合物层。具体而言，混合物层包括粘合剂含量高的高粘合剂含有区域和粘合剂含量低的低粘合剂含有区域，并且混合物层具有以下结构：基于宽度方向(TD)的截面，在从所述混合物层的一个边缘到所述混合物层的另一个边缘的方向上依次形成有第一高粘合剂含有区域、第一低粘合剂含有区域、第k高粘合剂含有区域、第k低粘合剂含有区域和第n高粘合剂含有区域，并且k是从2至n-1的整数，n是3至10的整数。
在一个实例中，高粘合剂含有区域和低粘合剂含有区域的粘合剂含量之间的偏差为20重量％以上。
在一个具体实例中，高粘合剂含有区域和低粘合剂含有区域的粘合剂含量之比在1.2:1至30:1的范围内。
在又一个实例中，在高粘合剂含有区域中，基于混合物层的厚度，高度20％点处的粘合剂含量(BL)和高度80％点处的粘合剂含量(BH)之间的偏差为15重量％以下。
在另一个实例中，高粘合剂含有区域的宽度(LBH)与低粘合剂含有区域的宽度(LBL)之比(LBH:LBL)在1:3至1:600的范围内。
在一个实例中，对于本发明的二次电池用电极板，基于宽度方向(TD)上的截面，集流体的两个边缘包括未形成混合物层的未涂覆部分。
在一个具体实例中，高粘合剂含有区域是在电极纵切过程中进行纵切或冲切等切割的区域。
另外，本发明提供了一种使用上述二次电池用电极板的电极的制造方法。
在一个实例中，本发明的二次电池用电极的制造方法包括：在集流体层的一个表面或两个表面上形成电极混合物层的步骤；以及纵切形成有混合物层的所述集流体层的步骤。具体而言，形成混合物层的步骤包括：形成混合物层以包括通过释放粘合剂含量高的电极混合物用浆料而形成的高粘合剂含有区域以及通过释放粘合剂含量低的电极混合物用浆料而形成的低粘合剂含有区域，并且基于宽度方向(TD)的截面，在从所述混合物层的一个边缘到所述混合物层的另一个边缘的方向上，依次形成第一高粘合剂含有区域、第一低粘合剂含有区域、第k高粘合剂含有区域、第k低粘合剂含有区域和第n高粘合剂含有区域，并且k是从2至n-1的整数，n是3至10的整数。
在一个实例中，在形成混合物层的步骤中，高粘合剂含有区域和低粘合剂含有区域的粘合剂含量之间的偏差为20重量％以上。
在又一个实例中，形成混合物层的步骤使用双狭缝涂覆装置通过条式涂覆来进行，第一狭缝将第一浆料以图案形式释放在集流体层上，并且第二狭缝以填充释放在集流体层上的第一浆料图案之间的间隙的形式释放第二浆料。
在一个具体实例中，通过第一狭缝释放的第一浆料是粘合剂含量高的浆料，并且通过第二狭缝释放的第二浆料是粘合剂含量低的浆料。
在又一个实例中，本发明的二次电池用电极的制造方法包括：在形成混合物层的步骤之前，通过将粘合剂含量高的浆料释放在集流体上来形成下部混合物层的步骤。具体而言，形成混合物层的步骤通过在所形成的下部混合物层上形成上部混合物层的过程来进行。
在一个具体实例中，下部混合物层的粘合剂含量和上部混合物层的高粘合剂含有区域的粘合剂含量之间的偏差为15重量％以下。另外，在上部混合物层中，高粘合剂含有区域和低粘合剂含有区域之间的粘合剂含量的偏差为20重量％以上。
在一个实例中，下部混合物层和上部混合物层的厚度比在1:1.5至1:20的范围内。
[有益效果]
根据本发明的二次电池用电极板以及使用其的电极制造方法，在电极中，可以解决在切割时在涂布有电极混合物的部分发生破损或在涂布有电极混合物的部分与未涂布电极混合物的未涂覆部分的边界处发生破损的问题，并且提高工艺效率。
附图说明
图1和图2是各自示出本发明的实施方式的电池用电极板的截面结构的示意图。
图3是示出本发明的实施方式的电池用电极板的平面图。
具体实施方式
在下文中，将参考附图详细描述本发明。本说明书和权利要求书中使用的术语和词语不应被解释为限于普通或字典用语，并且发明人可以适当地定义术语的概念以最佳地描述其发明。术语和词语应被解释为与本发明的技术思想一致的含义和概念。
在本发明中，二次电池用电极板是指将包含活性材料的电极混合物涂布到由在一个方向上较长的金属片制成的电极集流体上的结构体。
在本发明中，上述混合物是指用作二次电池用电极的混合物，例如，混合有活性材料、粘合剂、导电剂和其他成分的组合物，并且这些要素中的每一个将在后文描述。
本发明提供了一种电池用电极板，其包括：集流体层；以及形成在所述集流体层的一侧或两侧上电极混合物层。在一个实施方式中，混合物层包括粘合剂含量高的高粘合剂含有区域和粘合剂含量低的低粘合剂含有区域，并且混合物层具有以下结构：基于宽度方向(TD)的截面，在从所述活性材料层的一个边缘到所述混合物层的另一个边缘的方向上依次形成第一高粘合剂含有区域、第一低粘合剂含有区域、第k高粘合剂含有区域、第k低粘合剂含有区域和第n高粘合剂含有区域。此处，k是从2至n-1的整数，n是3至10的整数。例如，n可以在3至8或3至5的范围内。
二次电池用电极板在随后的纵切过程中通过纵切(长度方向的纵切)被加工成两个以上的电极条的形式。在本发明的二次电池用电极板中，基于宽度方向(TD)上的截面，交替形成粘合剂含量高的高粘合剂含有区域和粘合剂含量低的低粘合剂含有区域，并且两端具有形成有高粘合剂含有区域的结构。
另外，在本发明的二次电池用电极板中，高粘合剂含有区域对应于进行纵切的位置。在本发明中，通过在用于纵切电极板的区域中形成高粘合剂含有区域，从而具有防止在纵切过程中可能发生的混合物层的破损或分离或者混合物层与集流体层之间张开的效果。
在一个实施方式中，高粘合剂含有区域和低粘合剂含有区域之间的粘合剂含量偏差为20重量％以上。具体而言，高粘合剂含有区域和低粘合剂含有区域之间的粘合剂含量偏差在20至500重量％、20至400重量％、20至300重量％、100至500重量％、200至500重量％、300至500重量％、20至150重量％、30至100重量％或50至90重量％的范围内。粘合剂含量偏差是通过将高粘合剂区域中的粘合剂含量与低粘合剂区域中的粘合剂含量之差换算成相对于低粘合剂区域中的粘合剂含量的百分比而得到的值。
在一个实施方式中，高粘合剂含有区域和低粘合剂含有区域的粘合剂含量之比在1.2:1至30:1的范围内。具体而言，高粘合剂含有区域和低粘合剂含有区域的粘合剂含量之比在1.2:1至20:1、1.2:1至10:1、1.2:1至50:1、1.5:1至10:1或1.5:1至3:1的范围内。高粘合剂含有区域是含有与活性材料含量相比含量高的粘合剂的区域。当增加粘合剂的含量时，混合物层的内部结合力提高，并且与集流体层的界面结合力提高。然而，如果粘合剂的含量太高，则由于活性材料的含量减少，电池的容量降低，并且存在电阻增加的局限性。
在另一个实施方式中，在高粘合剂含有区域中，基于混合物层的厚度，高度20％点处的粘合剂含量(BL)和高度80％点处的粘合剂含量(BH)之间的偏差为15重量％以下。具体而言，在高粘合剂含有区域中，高度20％点处的粘合剂含量(BL)和高度80％点处的粘合剂含量(BH)之间的偏差在0.01至15重量％、0.01至10重量％、0.01至5重量％、0.01至3重量％、0.1至3重量％或0.01至1重量％的范围内。在本发明的高粘合剂含有区域中，粘合剂的含量基本相等。然而，在制造电极(例如，干燥电极)的过程中，粘合剂的含量可根据高度而发生部分变化。
在另一个实例中，高粘合剂含有区域的宽度(LBH)与低粘合剂含有区域的宽度(LBL)之比(LBH:LBL)在1:3至1:600的范围内。具体而言，高粘合剂含有区域(LBH)和低粘合剂含有区域(LBL)的宽度之比(LBH:LBL)在1:3至1:500、1:3至1:300、1:50至1:600、1:50至1:400或1:80至1:200的范围内。在电池特性方面，有利的是将低粘合剂含有区域的宽度LBL形成得尽可能宽。然而，通过适当地调节高粘合剂含有区域的宽度LBH，可以防止在形成电极板的过程中对电极的损坏，并且可以使混合物的分离最小化。
例如，基于宽度方向(TD)上的截面，在集流体的两个边缘处，电极板包括未形成混合物层的未涂覆部分。未涂覆部分成为用于形成电极极耳的区域。例如，除了电极板的宽度方向上的两个边缘以外，可以在形成有混合物层的区域之间的部分额外形成一个或多个未涂覆部分。
另外，本发明提供了一种使用上述电极板的电极的制造方法。
在一个实施方式中，本发明的电极制造方法包括以下步骤：在集流体层的一个或两个表面上形成电极混合物层；以及纵切形成有所述混合物层的所述集流体层。此时，“纵切”步骤不仅包括用切割器线性地切割集流体层，还包括利用模具进行冲孔的冲切，并且是指在电极加工过程中切割电极的步骤。具体而言，形成混合物层的步骤包括：形成混合物层以包括通过释放粘合剂含量高的电极混合物用浆料而形成的高粘合剂含有区域以及通过释放粘合剂含量低的电极混合物用浆料而形成的低粘合剂含有区域，并且基于宽度方向(TD)的截面，在从所述混合物层的一个边缘到所述混合物层的另一个边缘的方向上，依次形成第一高粘合剂含有区域、第一低粘合剂含有区域、第k高粘合剂含有区域、第k低粘合剂含有区域和第n高粘合剂含有区域，并且k是从2至n-1的整数，n是3至10的整数。
本发明的电极制造方法通过以下过程来进行：通过条式涂覆，将粘合剂含量不同的混合物用浆料释放到集流体层上。在这种情况下，在形成混合物层的步骤中，高粘合剂含有区域和低粘合剂含有区域之间的粘合剂含量的偏差为20重量％以上。具体而言，高粘合剂含有区域和低粘合剂含有区域之间的粘合剂含量的偏差在20至500重量％、20至400重量％、20至300重量％、100至500重量％、200至500重量％、300至500重量％、20至150重量％、30至100重量％或50至90重量％的范围内。粘合剂含量的偏差是通过将高粘合剂区域中的粘合剂含量与低粘合剂区域中的粘合剂含量之差换算成相对于低粘合剂区域中的粘合剂含量的百分比而得到的值。
在另一个实施方式中，形成混合物层的步骤使用双狭缝涂覆装置通过条式涂覆来进行。例如，双狭缝具有依次形成第一和第二狭缝的结构，第一狭缝将第一浆料以图案形式释放在集流体层上，并且第二狭缝以填充释放在集流体层上的第一浆料图案之间的间隙的形式释放第二浆料。
在一个具体实例中，通过第一狭缝释放的第一浆料是粘合剂含量高的浆料，并且通过第二狭缝释放的第二浆料是粘合剂含量低的浆料。这是为了先释放粘合剂含量高的浆料以形成图案，并且释放粘合剂含量低的浆料以填充所形成的图案之间的间隙。在本发明中，第一和第二浆料的释放顺序没有特别限制，但通过首先释放粘合剂含量高的浆料，具有提高与集流体层的结合力并在该过程中固定释放位置的效果。
在一个实施方式中，本发明的电极制造方法可包括：在形成混合物层的步骤之前，通过将粘合剂含量高的浆料释放在集流体上来形成下部混合物层。具体而言，形成混合物层的步骤可以通过在形成的下部混合物层上形成上部混合物层来进行。
例如，下部混合物层的粘合剂含量和上部混合物层的高粘合剂含有区域的粘合剂含量之间的偏差为15重量％以下。另外，在上部混合物层中，高粘合剂含有区域和低粘合剂含有区域之间的粘合剂含量的偏差为20重量％以上。根据各粘合剂含量的数值或偏差范围在此省略，因为该范围与上述范围重叠。
在另一个实施方式中，下部混合物层和上部混合物层的厚度比在1:1.5至1:20的范围内。具体而言，下部混合物层和上部混合物层的厚度比在1:2.5至1:15、1:5至1:20、1:5至1:10、1:1.5至1:5或1:15至1:20的范围内。考虑电极的容量和集流体层与混合物层之间的结合力来选择厚度比。
本发明的二次电池用电极板可以是正极或负极。本发明的电极板或电极可以应用于二次电池、具体而言锂二次电池。二次电池的结构包括：包含正极、负极以及置于正极和负极之间的隔膜的电极组件；浸渍该电极组件的非水电解质溶液；以及含有该电极组件和该非水电解质溶液的电池壳体。非水电解质溶液是例如含有锂盐的电解质溶液。在下文中，将描述每个电极的具体成分，但本发明的范围不限于此。
正极具有在正极集流体的一侧或两侧上堆叠有正极混合物层的结构。在一个实例中，正极混合物层包含正极活性材料、导电材料和粘合剂聚合物等，并且必要时，可以进一步包括本领域中通常使用的正极添加剂。
正极活性材料可以是含锂氧化物，可以相同或不同。作为含锂氧化物，可以使用含锂的过渡金属氧化物。
例如，含锂的过渡金属氧化物可以是选自由LixCoO2(0.5<x<1.3)、LixNiO2(0.5<x<1.3)、LixMnO2(0.5<x<1.3)、LixMn2O4(0.5<x<1.3)、Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3，0<a<1，0<b<1，0<c<1，a+b+c＝1)、LixNi1-yCoyO2(0.5<x<1.3，0<y<1)、LixCo1-yMnyO2(0.5<x<1.3，0≤y<1)、LixNi1-yMnyO2(0.5<x<1.3，0≤y<1)、Lix(NiaCobMnc)O4(0.5<x<1.3，0<a<2，0<b<2，0<c<2，a+b+c＝2)、LixMn2-zNizO4(0.5<x<1.3，0<z<2)、LixMn2-zCozO4(0.5<x<1.3，0<z<2)、LixCoPO4(0.5<x<1.3)和LixFePO4(0.5<x<1.3)组成的组中的任何一种或两种以上的混合物，并且含锂的过渡金属氧化物可以涂覆有诸如铝(Al)等金属或金属氧化物。此外，除了含锂的过渡金属氧化物之外，还可以使用硫化物、硒化物和卤化物中的一种或多种。
正极活性材料可以以94.0至98.5重量％的范围包含在正极混合物层中。当正极活性材料的含量满足上述范围时，在制造高容量电池和提供足够的正极导电性或电极材料之间的粘附性方面是有利的。
用于正极的集流体是导电性高的金属，并且可以使用正极混合物浆料可容易附着并且在电化学装置的电压范围内不具有反应性的任何金属。具体而言，正极用集流体的非限制性实例包括铝、镍或由其组合制造的箔。
正极混合物层进一步包含导电材料。基于包含正极活性材料的混合物层的总重量，导电材料的添加量通常为1至30重量％。这种导电材料没有特别限制，只要其具有导电性且在二次电池中不引起化学变化即可。例如，作为导电材料，可以使用：石墨，例如天然石墨或人造石墨；碳黑，例如炭黑、乙炔黑、科琴黑、槽黑、炉黑、灯黑或热裂法炭黑；导电纤维，例如碳纤维或金属纤维；金属粉末，例如碳氟化合物、铝或镍粉末；导电晶须，例如氧化锌或钛酸钾；导电金属氧化物，例如氧化钛；和聚亚苯基衍生物。
作为粘合剂成分，可以没有限制地使用本领域中通常使用的粘合剂聚合物。例如，可以使用各种粘合剂，例如聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物(PVDF-co-HFP)、聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚丙烯腈、聚甲基丙烯酸甲酯、苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)和羧甲基纤维素(CMC)。
粘合剂聚合物的含量与上部正极活性材料层和下部正极活性材料层中包含的导电材料的含量成比例。这是为了赋予与活性材料相比粒径相对较小的导电材料粘附性，并且是因为当导电材料的含量增加时，需要更多的粘合剂聚合物，而当导电材料的含量减少时，可以使用更少的粘合剂聚合物。
此外，负极具有在负极集流体的一侧或两侧上堆叠有负极混合物层的结构。在一个实例中，负极混合物层包括负极活性材料、导电材料和粘合剂聚合物，并且必要时，可以进一步包括本领域中通常使用的负极添加剂。
负极活性材料可以包括碳材料、锂金属、硅或锡。当使用碳材料作为负极活性材料时，低结晶碳和高结晶碳均可使用。低结晶碳的代表性实例包括软碳和硬碳。高结晶碳的代表性实例包括天然石墨、kish石墨、热解碳、中间相沥青基碳纤维、中间碳微球、中间相沥青和高温煅烧碳，例如源自石油或煤焦油沥青的焦炭。
用于负极的集流体的非限制性实例包括铜、金、镍、铜合金或由其组合制造的箔。另外，集流体可以通过堆叠由上述材料制成的基材来使用。
另外，负极可以包括本领域中通常使用的导电材料和粘合剂。
隔膜可以由锂二次电池中使用的任何多孔基材制成，例如，可以使用聚烯烃类多孔膜或无纺布，但本发明不特别限于此。
聚烯烃类多孔膜的实例包括聚乙烯(例如高密度聚乙烯、线性低密度聚乙烯、低密度聚乙烯、超高分子量聚乙烯)，以及聚烯烃类聚合物(例如聚丙烯、聚丁烯或聚戊烯)各自单独或以其混合物形成的膜。
作为无纺布，除了聚烯烃类无纺布之外，可以单独使用或作为其混合物的聚合物来使用聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚酯、聚缩醛、聚酰胺、聚碳酸酯、聚酰亚胺、聚醚醚酮、聚醚砜、聚苯醚、聚苯硫醚和聚乙烯萘等以形成无纺布。无纺布的结构可以是由长纤维组成的纺粘无纺布或熔喷无纺布。
多孔基材的厚度没有特别限制，但可以为5至50μm，并且多孔基材中存在的孔径和孔隙率也没有特别限制，但可以分别为0.01至50μm和10至95％。
同时，为了提高由多孔基材组成的隔膜的机械强度并抑制正极和负极之间的短路，可以在多孔基材的至少一个表面上进一步包括包含无机颗粒和粘合剂聚合物的多孔涂层。
电解质可以含有有机溶剂和电解质盐，并且电解质盐是锂盐。作为锂盐，可以使用锂二次电池用电解质中常规使用的那些而没有限制。例如，作为锂盐的阴离子，可以包括选自由F-、Cl-、Br-、I-、NO3 -、N(CN)2 -、BF4 -、ClO4 -、PF6 -、(CF3)2PF4 -、(CF3)3PF3 -、(CF3)4PF2 -、(CF3)5PF-、(CF3)6P-、CF3SO3 -、CF3CF2SO3 -、(CF3SO2)2N-、(FSO2)2N-、CF3CF2(CF3)2CO-、(CF3SO2)2CH-、(SF5)3C-、CF3(CF2)7SO3 -、CF3CO2 -、CH3CO2 -、SCN-和(CF3CF2SO2)2N-组成的组中的一种或多种。
作为上述电解质中包含的有机溶剂，可以没有限制地使用锂二次电池用电解质中常规使用的那些，并且例如，可以单独或以两种以上的组合使用醚、酯、酰胺、线性碳酸酯和环状碳酸酯。其中，代表性地可以包括环状碳酸酯、线性碳酸酯或作为其混合物的碳酸酯化合物。
环状碳酸酯化合物的具体实例包括选自由碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸1,2-亚丁酯、碳酸2,3-亚丁酯、碳酸1,2-亚戊酯、碳酸2,3-亚戊酯、碳酸亚乙烯酯、乙烯基碳酸亚乙酯及其卤化物组成的组中的任何一种，以及它们的混合物。这些卤化物包括例如氟代碳酸亚乙酯(FEC)，但不限于此。
另外，线性碳酸酯化合物的具体实例包括选自由碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯、碳酸乙甲酯(EMC)、碳酸甲丙酯和碳酸乙丙酯组成的组中的任何一种，或者可以典型地使用其中两种以上的混合物，但不限于此。
特别是，在碳酸酯类有机溶剂中，作为环状碳酸酯的碳酸亚乙酯和碳酸亚丙酯是高粘度的有机溶剂且具有高介电常数，使得电解质中的锂盐可以更容易解离，并且，如果将环状碳酸酯与低粘度、低介电常数的线性碳酸酯(例如，碳酸二甲酯和碳酸二乙酯)以适当比例混合，则可以制备具有更高的电子电导率的电解质溶液。
另外，作为有机溶剂的醚，可以使用选自由二甲醚、二乙醚、二丙醚、甲基乙基醚、甲基丙基醚和乙基丙基醚组成的组中的任何一种，或其中两种以上的混合物，但不限于此。
并且，有机溶剂中的酯包括选自由乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、γ-丁内酯、γ-戊内酯、γ-己内酯、σ-戊内酯和ε-己内酯组成的组中的任何一种，或其中两种以上的混合物，但本发明不限于此。
在电化学装置的制造过程中，非水电解质的注入可以根据最终产品的制造过程和所需的物理性质在适当的步骤进行。即，其可以在组装电化学装置之前或在组装电化学装置的最后阶段应用。
在下文中，将通过附图和实施例更详细地描述本发明。
制备例1：制备粘合剂含量高的混合物(第一混合物)
将100重量份的作为正极活性材料的NCM(LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2)、1.5重量份的作为导电材料的炭黑(FX35，Denka，平均直径(D50)15至40nm)以及3.5重量份的作为粘合剂聚合物的聚偏二氟乙烯(KF9700，Kureha)添加至作为溶剂的NMP(N-甲基-2-吡咯烷酮)中以制备第一混合物浆料。
制备例2：制备粘合剂含量低的混合物(第二混合物)
将100重量份的作为正极活性材料的NCM(LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2)、0.1重量份的作为导电材料的炭黑(FX35，Denka，平均直径(D50)15至40nm)以及2重量份的作为粘合剂聚合物的KF9700(Kureha)添加至作为溶剂的NMP(N-甲基-2-吡咯烷酮)中以制备第二混合物浆料。
实施例1：制备二次电池用电极板
使用双狭缝涂覆装置将第一和第二混合物浆料条式涂覆在由铝箔形成的集流体层上。具体而言，在双狭缝涂覆装置中，通过第一狭缝以600mg/25cm2的负载量条式涂覆第一混合物浆料使得在集流体层上形成三条线，随后通过第二狭缝以相同的负载量释放第二混合物浆料以填充已释放出的第一混合物浆料线之间的间隙。在双狭缝涂覆装置中，释放出的线的数量和宽度由设置在释放口处的芯的形状控制。释放出的第一混合物浆料的宽度与第二混合物浆料的宽度之比为1:10。此后，真空干燥后的正极混合物层的厚度平均为100μm。
所制造的电极板的截面结构如图1所示。图1是示出所制造的电极板100的宽度方向(MD)上的截面的示意图。参考图1，根据上述实施方式制造的电极板100具有以下结构：在由铝箔形成的集流体层110上形成混合物层120，其被划分为粘合剂含量高的区域121a和121b以及粘合剂含量低的区域122a和122b。混合物层120的平均厚度(D1)经测量为100μm。
在电极板100中，粘合剂含量高的区域121a和121b形成在混合物层120的两个边缘121a和中心121b处，而粘合剂含量低的区域122a和122b具有填充粘合剂含量高的区域121a和121b之间的间隙的结构。
此外，基于电极板100的混合物层120，在粘合剂含量高的区域121a和121b中，在高度20％点(DL1)和高度80％点(DH1)处测得的粘合剂含量之差为12重量％以下，实际之差在1重量％的水平。这意味着粘合剂含量高的区域121a和121b的粘合剂含量总体上均匀。
实施例2：制备二次电池用电极板
以与实施例1相同的方式制造二次电池用电极板，不同之处在于，释放出的第一混合物浆料的宽度与第二混合物浆料的宽度之比在1:500的水平。
实施例3：制备二次电池用电极板
以与实施例1相同的方式制造二次电池用电极板，不同之处在于，释放第一混合物浆料使得通过双狭缝涂覆装置中的第一狭缝形成五条线。
实施例4：制备二次电池用电极板
将第一混合物浆料以60mg/25cm2的负载量涂覆在铝箔上以形成下部混合物层。在形成的下部混合物层上形成上部混合物层。
关于上部混合物层，在双狭缝涂覆装置中，通过第一狭缝以540mg/25cm2的负载量条式涂覆第一混合物浆料使得在集流体层上形成三条线，随后通过第二狭缝以相同的负载量释放第二混合物浆料以填充已释放的第一混合物浆料线之间的间隙。释放出的第一混合物浆料的宽度与第二混合物浆料的宽度之比为1:10。
真空干燥后的正极混合物层的厚度平均为100μm。
所制造的电极板的截面结构如图2所示。图2是示出所制造的电极板200的宽度方向(MD)上的截面的示意图。参考图2，根据上述实施方式制造的电极板200具有以下结构：在由铝箔形成的集流体层210上依次形成下部混合物层220和上部混合物层230。另外，上部混合物层230具有被划分为粘合剂含量高的区域231a和231b以及粘合剂含量低的区域232a和232b的结构。混合物层220的平均厚度(D2)经测量为100μm。
此外，基于电极板200的整个混合物层，在粘合剂含量高的区域231a和231b中，在高度20％点(DL2)和高度80％点(DH2)处测得的粘合剂含量之差为12重量％以下，实际之差在1重量％的水平。该结果意味着粘合剂含量高的区域121a和121b的粘合剂含量总体上均匀。
实施例5
以与实施例3相同的方式制造二次电池用电极板，不同之处在于，在制备形成下部混合物层的混合物浆料时使用碳纳米管(LUCAN-BT1001M，LG Chem，纵横比100～300)作为导电材料。
比较例：制备二次电池用电极板
以与实施例1相同的方式制造二次电池用电极板，不同之处在于，仅释放第二混合物浆料来形成混合物层。
实验例：对电极板进行纵切
对实施例1和2以及比较例中制备的每个样品进行纵切以确定是否存在缺陷。对于实施例1和2的样品，沿着涂布有第一混合物浆料的区域进行纵切。对于比较例的样品，在分别对应于实施例1和2的纵切位置的位置处进行纵切。
图3是本实施方式的电极板的正视图，示出了进行纵切过程之前的电极板。参考图3，电极板300具有以下形式：在集流体层310上，具有以下结构的混合物层：粘合剂含量高的区域321a和321b以及粘合剂含量低的区域322a和322b在宽度方向MD上交替重复。集流体层310在宽度方向MD上的两个边缘是未形成混合物层的未涂覆部分。另外，基于宽度方向(MD)，粘合剂含量高的区域321a和321b的宽度(LBH)与粘合剂含量低的区域322a和322b的宽度(LBL)之比在实施例1中为1:10，在实施例2中为1:500。沿着电极板300中粘合剂含量高的区域321a和321b在纵向方向上进行纵切。
对各自10个样品进行纵切，并通过视觉观察确定缺陷。结果，确认了在实施例1和2的情况下所有样品均正常。然而，在比较例的情况下，确定了共有3个样品存在缺陷，具体而言，确认了在两个样品中观察到混合物层的一些破损，并且在一个样品中集流体层与混合物层之间的界面变宽。
以上，已通过附图和实施例更详细地描述了本发明。因此，说明书中描述的实施方式和附图中描述的构造仅是本发明的最优选实施方式，并不代表本发明的所有技术思想。应当理解，在提交本申请时，可以存在代替它们的各种等同物和变形物。
<附图标记的说明>
100、200、300：电极板
110、210、310：集流体层
120：混合物层
121a、121b、231a、231b、321a、321b：粘合剂含量高的区域
122a、122b、232a、232b、322a、322b：粘合剂含量低的区域
220：下部混合物层
230：上部混合物层。

Claims (14)

1.一种二次电池用电极板，所述电极板包括：
集流体层；以及
电极混合物层，其形成在所述集流体层的一侧或两侧上，
其中，所述混合物层包括粘合剂含量高的高粘合剂含有区域和粘合剂含量低的低粘合剂含有区域，
其中，所述混合物层具有以下结构：基于宽度方向(TD)的截面，在从所述混合物层的一个边缘到所述混合物层的另一个边缘的方向上，依次形成有第一高粘合剂含有区域、第一低粘合剂含有区域、第k高粘合剂含有区域、第k低粘合剂含有区域和第n高粘合剂含有区域，并且
其中，k是从2至n-1的整数，n是3至10的整数。
2.如权利要求1所述的电极板，其中，所述高粘合剂含有区域和所述低粘合剂含有区域的粘合剂含量之间的偏差为20重量％以上。
3.如权利要求1所述的电极板，其中，所述高粘合剂含有区域和所述低粘合剂含有区域的粘合剂含量之比在1.2:1至30:1的范围内。
4.如权利要求1所述的电极板，其中，在所述高粘合剂含有区域中，基于所述混合物层的厚度，高度20％点处的粘合剂含量(BL)和高度80％点处的粘合剂含量(BH)之间的偏差为15重量％以下。
5.如权利要求1所述的电极板，其中，所述高粘合剂含有区域的宽度(LBH)与所述低粘合剂含有区域的宽度(LBL)之比(LBH:LBL)在1:3至1:600的范围内。
6.如权利要求1所述的电极板，其中，基于宽度方向(TD)的截面，所述集流体的两个边缘包括未形成混合物层的未涂覆部分。
7.如权利要求1所述的电极板，其中，所述高粘合剂含有区域是在电极纵切过程中进行切割的区域。
8.一种二次电池用电极的制造方法，所述方法包括：
在集流体层的一个表面或两个表面上形成电极混合物层的步骤；以及
纵切形成有所述混合物层的所述集流体层的步骤，
其中，形成混合物层的步骤包括：形成混合物层以包括通过释放粘合剂含量高的电极混合物用浆料而形成的高粘合剂含有区域，以及通过释放粘合剂含量低的电极混合物用浆料而形成的低粘合剂含有区域，
其中，基于宽度方向(TD)的截面，在从所述混合物层的一个边缘到所述混合物层的另一个边缘的方向上，依次形成第一高粘合剂含有区域、第一低粘合剂含有区域、第k高粘合剂含有区域、第k低粘合剂含有区域和第n高粘合剂含有区域，并且
其中，k是从2至n-1的整数，n是3至10的整数。
9.如权利要求8所述的方法，其中，在形成混合物层的步骤中，所述高粘合剂含有区域和所述低粘合剂含有区域的粘合剂含量之间的偏差为20重量％以上。
10.如权利要求8所述的方法，其中，形成混合物层的步骤使用双狭缝涂覆装置通过条式涂覆来进行，
其中，第一狭缝将第一浆料以图案形式释放在集流体层上，并且
其中，第二狭缝以填充释放在集流体层上的第一浆料图案之间的间隙的形式释放第二浆料。
11.如权利要求10所述的方法，其中，通过第一狭缝释放的所述第一浆料是粘合剂含量高的高粘合剂含有浆料，并且
其中，通过第二狭缝释放的所述第二浆料是粘合剂含量低的低粘合剂含有浆料。
12.如权利要求8所述的方法，其还包括：在形成混合物层的步骤之前，通过将粘合剂含量高的浆料释放在集流体上来形成下部混合物层的步骤，
其中，形成混合物层的步骤通过在所形成的下部混合物层上形成上部混合物层的过程来进行。
13.如权利要求12所述的方法，其中，所述下部混合物层的粘合剂含量和所述上部混合物层的高粘合剂含有区域的粘合剂含量之间的偏差为15重量％以下，并且
其中，在所述上部混合物层中，所述高粘合剂含有区域和所述低粘合剂含有区域的粘合剂含量之间的偏差为20重量％以上。
14.如权利要求12所述的方法，其中，所述下部混合物层和所述上部混合物层的厚度比在1:1.5至1:20的范围内。
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