CN113024232B - 一种轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体及其制备方法 - Google Patents
一种轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体及其制备方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明提供一种轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体，其化学式为：(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5，该块体以Ho2O3、Lu2O3、Yb2O3、Eu2O3、SiO2为原料，经过湿法混合、高温反应、湿法球磨、冷压成型、冷等静压以及高温烧结工艺后制备得到。本发明的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体固溶度高、高温稳定性好，致密度高，其制备方法工艺简单，生产效率高，且安全性高，节省能源。
Description
技术领域
本发明属于航空发动机环境障涂层用陶瓷材料技术领域，具体涉及一种轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体及其制备方法。
背景技术
提升航空发动机的推重比是未来航空工业的发展方向，要想实现高推重比势必要提升涡轮前进口的温度，因此燃烧室和涡轮叶片等热端部件的工作温度将不断上升。目前航空发动机的叶片材料为高温合金材料，涡轮前进口的温度进一步提升将达到镍基高温合金的承温极限，导致镍基高温合金已经很难满足发动机的工作需求了。而硅基非氧化物陶瓷及其复合材料(比如硅基陶瓷材料)具有优异的高温热学和力学性能，有望代替传统的高温合金，作为新一代航空发动机热的端部件材料。
在干燥的燃烧环境下，硅基陶瓷材料表面会生成一层SiO2膜，起到良好的保护作用，能够阻碍硅基材料进一步被氧化。然而，在含有水蒸气的燃烧环境中，硅基陶瓷会与水蒸气发生反应，生成易挥发的Si(OH)4，从而造成材料性能的衰退。而环境障涂层(Environmental barrier coatings,EBC)具有良好的耐熔盐腐蚀和水氧腐蚀等特点，将其涂覆在发动机热端部件的表面，有望能解决这一问题。
稀土硅酸盐陶瓷材料具有优良的抗水蒸气腐蚀性能、抗CMAS(CaO-MgO-Al2O3-SiO2)腐蚀性能以及较低的热膨胀系数，是新一代环境障涂层的热门候选材料。一些稀土单硅酸盐和稀土双硅酸盐满足作为硅基非氧化物陶瓷环境障涂层的基本要求。然而，单相稀土硅酸盐的各方面性能并不均衡，目前尚不能发现完全满足环境障涂层的性能需求的候选材料，因此需要对材料进行优化设计。
高熵陶瓷，是将高熵合金的设计思想应用于陶瓷，将传统陶瓷中的单一阳离子替换成几种等摩尔或接近等摩尔的阳离子，从而形成多组元固溶体的陶瓷。多种元素的本身特性和它们之间的相互作用，能够将各元素的优良性能相结合，进而使高熵陶瓷具备各组元的优良性能。常见的高熵陶瓷主要为高熵稀土硅酸盐块体，比如重稀土元素的高熵稀土单硅酸盐(Yb0.25Y0.25Lu0.25Er0.25)2SiO5块体、稀土双硅酸盐(Yb0.2Y0.2Lu0.2Sc0.2Gd0.2)2Si2O7块体、稀土单硅酸盐(Y0.25Ho0.25Er0.25Yb0.25)2SiO5块体等。但当前的高熵稀土硅酸盐块体的制备方法存在工艺繁琐，效率较低，块体致密度不够高，以及稀土元素种类单一(全部为重稀土)等问题。
发明内容
为了克服上述现有技术的不足，本发明提出了一种轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体，该块体固溶度高、高温稳定性好，致密度高，其制备方法工艺简单，生产效率高，且安全性高，节省能源。
为了实现上述目的，本发明所采用的技术方案是：
本发明提供了一种轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体，所述轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体的化学式为：(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5，其中Ho(钬)、Lu(镥)、Yb(镱)为重稀土元素，Eu(铕)为轻稀土元素。
本发明还提供了上述的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体的制备方法，包括以下步骤：
S1、根据Ho2O3:Lu2O3:Yb2O3:Eu2O3:SiO2＝1:1:1:1:4的摩尔比称取各原料；
S2、采用湿法混合的方法将步骤S1的各原料混合均匀，并干燥过筛，得到混合原料；
S3、步骤S2的混合原料高温反应后得到轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷颗粒；
S4、对步骤S3的重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷颗粒经进行湿法球磨，经干燥、过筛后得到轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷粉体；
S5、对步骤S4的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷粉体进行冷压成型和冷等静压后得到轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐块状坯体；
S6、对步骤S5的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐块状坯体进行高温烧结后得到重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体。
优选地，步骤S2所述湿法混合以乙醇为介质，转速为100-300r/min，时间为4-12h。
优选地，步骤S3所述高温反应为在空气氛围下1500℃-1700℃反应2-8h。
优选地，步骤S4所述湿法球磨以乙醇为介质，转速为100-300r/min，时间为4-12h。
优选地，步骤S5所述冷压成型的压强为10-30MPa，保压时间为1-5min；冷等静压的压强为100-250MPa，保压时间为10-30min。
优选地，步骤S5所述高温烧结的温度为1400-1750℃，保温时间为2-12h。
优选地，步骤S1所述Ho2O3、Lu2O3、Yb2O3、Eu2O3、SiO2的纯度为99.9％-99.99％。
优选地，步骤S2和S4所述过筛为过40-120目筛。
优选地，步骤S2所述湿法混合和步骤S4所述湿法球磨的球磨罐和磨球均为氧化锆或玛瑙材质。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
本发明提供一种轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体，其化学式为：(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5，该块体以Ho2O3、Lu2O3、Yb2O3、Eu2O3、SiO2为原料，经过湿法混合、高温反应、湿法球磨、冷压成型、冷等静压以及高温烧结工艺后制备得到。本发明具有以下优点：
(1)制备过程工艺简单，安全性高，且节省能源。
(2)本发明在轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体的制备过程中，采用冷等静压+无压烧结的方法，生产效率高，能同时制备多个样品：通常的热压烧结，每次只能制备一个样品；而本发明的冷等静压+无压烧结法可以一炉烧制多个样品。
(3)本发明的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体固溶度高、高温稳定性好，致密度高，可达96％以上。
附图说明
图1为(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5的X-射线衍射图谱；
图2为(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5的表面扫描电镜图；
图3为(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5的断口扫描电镜图。
具体实施方式
下面对本发明的具体实施方式作进一步说明。在此需要说明的是，对于这些实施方式的说明用于帮助理解本发明，但并不构成对本发明的限定。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
下述实施例中的实验方法，如无特殊说明，均为常规方法，下述实施例中所用的试验材料，如无特殊说明，均为可通过常规的商业途径购买得到的。
实施例1一种轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体
所述轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体的化学式为：(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5，其中Ho(钬)、Lu(镥)、Yb(镱)为重稀土元素，Eu(铕)为轻稀土元素。
上述的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体的制备方法，包括以下步骤：
(1)根据Ho2O3:Lu2O3:Yb2O3:Eu2O3:SiO2＝1:1:1:1:4的摩尔比称取各原料，Ho2O3、Lu2O3、Yb2O3、Eu2O3、SiO2原料的纯度为99.9％-99.99％；
(2)使用球磨机将上述各原料进行湿法混合，以无水乙醇为介质，球磨罐和磨球为氧化锆或玛瑙材质，转速为200r/min，时间为8h，混合后干燥并过80目筛，得到混合原料；
(3)将混合原料置于高温反应炉中，在空气氛围下1600℃反应5h，得到轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷颗粒；
(4)将上述的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷颗粒进行湿法球磨，球磨以无水乙醇为介质，球磨罐和磨球为氧化锆或玛瑙材质，转速为200r/min，时间为8h，球磨后干燥过80目筛，得到轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷粉体；
(5)将上述的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷粉体进行冷压成型，冷压成型的压强为20MPa，保压时间为3min；随后进行冷等静压，冷等静压的压强为150MPa，保压时间为20min，得到轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐块状坯体；
(6)将上述的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷块状坯体置于高温反应炉中，在空气氛围下进行烧结，烧结的温度为1650℃，保温时间为8h，得到重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5。
对上述制备得到的(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5进行X-射线衍射谱分析(以混合粉体为对照)，采用X射线衍射仪(PANalytical Empyrean)，入射光为经单色器过滤的Cu的Kα1射线，波长为
工作电压为40kV，工作电流为45mA，扫描速度为10°/min。其中PDF#40-0383为单相稀土硅酸盐Ho2SiO5的标准PDF卡片，混合粉体为Ho2SiO5、Lu2SiO5、Yb2SiO5、Eu2SiO5四种稀土硅酸盐按照等摩尔比的机械混合粉体。
通过图1的衍射图谱可以发现，(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5的峰与标准PDF卡片一致，只是由于高熵陶瓷的晶格畸变导致峰位有所偏移；混合粉体的峰大致与PDF卡片一致，但如果将某个角度范围放大观察，会发现混合粉体有明显的分峰，例如21°～24°和27°～29°，说明混合粉体中有多种相。而本实施例制备的(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5为一种纯相的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐，不含杂质，且固溶度高，而非几种稀土硅酸盐的机械混合物。此外，虽然样品的制备温度高，时间长，但并未发生其他反应产生杂质，说明样品高温稳定性好。
同时，采用扫描电子显微镜(SU8010)对制备得到的(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5的表面进行电镜扫描，如图2的结果可以看出样品表面非常致密，几乎没有孔洞。
采用扫描电子显微镜(SU8010)对制备得到的(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5的断口进行电镜扫描，如图3的结果可以看出样品的断口孔洞非常少，且孔径都在10μm以下，说明样品的致密度很高。
此外，对制备得到的(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5进行致密度计算：使用Materials Studio建立(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5的晶胞，得到其理论密度为ρ0＝6.69934g/cm3；使用阿基米德排水法测得本实施例的(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5的密度为ρ＝6.527g/cm3，致密度η＝ρ/ρ0
经计算可知本实施例制备得到的(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5的致密度(实际测得密度与理论密度的比值)为97.43％。
实施例2一种轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体
所述轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体的化学式为：(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5，其中Ho(钬)、Lu(镥)、Yb(镱)为重稀土元素，Eu(铕)为轻稀土元素。
上述的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体的制备方法，包括以下步骤：
(1)根据Ho2O3:Lu2O3:Yb2O3:Eu2O3:SiO2＝1:1:1:1:4的摩尔比称取各原料，Ho2O3、Lu2O3、Yb2O3、Eu2O3、SiO2原料的纯度为99.9％-99.99％；
(2)使用球磨机将上述各原料进行湿法混合，以无水乙醇为介质，球磨罐和磨球为氧化锆或玛瑙材质，转速为100r/min，时间为4h，混合后干燥并过40目筛，得到混合原料；
(3)将混合原料置于高温反应炉中，在空气氛围下1500℃反应8h，得到轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷颗粒；
(4)将上述的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷颗粒进行湿法球磨，球磨以无水乙醇为介质，球磨罐和磨球为氧化锆或玛瑙材质，转速为100r/min，时间为12h，球磨后干燥过40目筛，得到轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷粉体；
(5)将上述的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷粉体进行冷压成型，冷压成型的压强为10MPa，保压时间为5min；随后进行冷等静压，冷等静压的压强为100MPa，保压时间为30min，得到轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐块状坯体；
(6)将上述的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷块状坯体置于高温反应炉中，在空气氛围下进行烧结，烧结的温度为1400℃，保温时间为12h，得到重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5。
本实施例制备得到的(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5的X-射线衍射结果、表面以及断口扫描电镜结果与实施例1一致，其致密度大于96％。
实施例3一种轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体
所述轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体的化学式为：(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5，其中Ho(钬)、Lu(镥)、Yb(镱)为重稀土元素，Eu(铕)为轻稀土元素。
上述的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体的制备方法，包括以下步骤：
(1)根据Ho2O3:Lu2O3:Yb2O3:Eu2O3:SiO2＝1:1:1:1:4的摩尔比称取各原料，Ho2O3、Lu2O3、Yb2O3、Eu2O3、SiO2原料的纯度为99.9％-99.99％；
(2)使用球磨机将上述各原料进行湿法混合，以无水乙醇为介质，球磨罐和磨球为氧化锆或玛瑙材质，转速为300r/min，时间为4h，混合后干燥并过120目筛，得到混合原料；
(3)将混合原料置于高温反应炉中，在空气氛围下1700℃反应2h，得到轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷颗粒；
(4)将上述的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷颗粒进行湿法球磨，球磨以无水乙醇为介质，球磨罐和磨球为氧化锆或玛瑙材质，转速为300r/min，时间为4h，球磨后干燥过120目筛，得到轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷粉体；
(5)将上述的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷粉体进行冷压成型，冷压成型的压强为30MPa，保压时间为1min；随后进行冷等静压，冷等静压的压强为250MPa，保压时间为10min，得到轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐块状坯体；
(6)将上述的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷块状坯体置于高温反应炉中，在空气氛围下进行烧结，烧结的温度为1750℃，保温时间为2h，得到重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5。
本实施例制备得到的(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5的X-射线衍射结果、表面以及断口扫描电镜结果与实施例1一致，其致密度大于96％。
以上对本发明的实施方式作了详细说明，但本发明不限于所描述的实施方式。对于本领域的技术人员而言，在不脱离本发明原理和精神的情况下，对这些实施方式进行多种变化、修改、替换和变型，仍落入本发明的保护范围内。
Claims (4)
1.一种轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体，其特征在于，所述轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体的化学式为：(Ho0.25Lu0.25Yb0.25Eu0.25)2SiO5，所述轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体的制备方法包括以下步骤：
S1、根据Ho2O3:Lu2O3:Yb2O3:Eu2O3:SiO2=1:1:1:1:4的摩尔比称取各原料；
S2、采用湿法混合的方法将步骤S1的各原料混合均匀，并干燥过筛，得到混合原料；
S3、步骤S2的混合原料高温反应后得到轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷颗粒，所述高温反应为在空气氛围下1500℃-1700℃反应2-8h；
S4、对步骤S3的重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷颗粒经进行湿法球磨，经干燥、过筛后得到轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷粉体；
S5、对步骤S4的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐陶瓷粉体进行冷压成型和冷等静压后得到轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐块状坯体，所述冷压成型的压强为10-30MPa，保压时间为1-5min；冷等静压的压强为100-250MPa，保压时间为10-30min；
S6、对步骤S5的轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐块状坯体在空气氛围下进行高温烧结后得到轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体，所述高温烧结的温度为1400-1750℃，保温时间为2-12h。
2.根据权利要求1所述的一种轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体，其特征在于，步骤S2所述湿法混合以乙醇为介质，转速为100-300r/min，时间为4-12h。
3.根据权利要求1所述的一种轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体，其特征在于，步骤S4所述湿法球磨以乙醇为介质，转速为100-300r/min，时间为4-12h。
4.根据权利要求1所述的一种轻重稀土混合高熵稀土硅酸盐致密块体，其特征在于，步骤S1所述Ho2O3、Lu2O3、Yb2O3、Eu2O3、SiO2的纯度为99.9%-99.99%。
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