CN112755933A - 多级反应微流道结构、微流控芯片和非均相反应方法 - Google Patents

Abstract

本申请提供了多级反应微流道结构、微流控芯片和非均相反应方法，多级反应微流道结构包括：连续外三角扩张聚焦单元、主动阀定量均匀控制单元和多级非均相反应池单元；连续外三角扩张聚焦单元包括：连续外三角扩张聚焦流道和连续液相流道；主动阀定量均匀控制单元包括第一主动阀、第二主动阀和第三主动阀，第一主动阀包括内置阀塞、气相通道和气体缓冲室；连续液相流道内壁设有内置阀塞；多级非均相反应池单元包括一级非均相反应池单元和二级非均相反应池单元。本申请解决了如何设计一种微流控装置和操作工艺，使其能够在生成高分散液滴、颗粒的基础上，实现快速准确的定量控制进行精确高效非均相反应，且提高反应的充分性的技术问题。

Description

多级反应微流道结构、微流控芯片和非均相反应方法

技术领域

本申请涉及微流控技术领域，尤其涉及一种多级反应微流道结构、微流控芯片和非均相反应方法。

背景技术

随着科技的发展，越来越多个领域(能源、免疫、生化等)需要使用微型化反应手段进行高分散微量精准的操作，微流控技术由于可以实现很多难以完成的微加工和微操作受到了广泛的关注。微流控是利用微管道和装置对微量颗粒(或样品)进行一些常规方法所无法实现的操控。它可以将生物检测、一系列生物化学反应以及各类样品制备集成到微小的芯片上进行特殊操作，在多领域都具有广泛的应用前景。

目前，常规的液滴或微球颗粒制备过程，主要是通过大尺度下的机械搅拌法，这样并不能精准筛选特定粒径尺寸的微球颗粒，且颗粒分散性低，参与反应的液滴(或颗粒)数量过多过少都不能保证反应的高效进行。可以通过特殊结构的微流控系统对液滴(或颗粒)进行均匀分散，定量控制后再进行有效、充分的反应，能有效地提高效率和实验成功率。

使用微流控生成(或包裹颗粒的液滴)的方法有很多，主动式需外加磁场电场；被动式通常采用迪恩流，无需能量输入，装置简便易维护、体积小。被动迪恩流由于其操作简单方便且均匀高效成为目前微流控聚焦液滴(或包裹颗粒的液滴)最有效的方式之一。通过被动迪恩流聚焦，在微通道中可以将紊乱散布的微球、液滴聚焦形成特定位置等间距排布的微球、液滴队列。虽然在一定程度上实现液滴(或颗粒)的分散，但是需要一定长度螺旋形弯流道才能达到目的，而且很难进行精准的定量控制。

因此，如何设计一种微流控装置和操作工艺，使其能够在生成高分散液滴、颗粒的基础上，实现快速准确的定量控制进行精确高效非均相反应，且提高反应的充分性，成为本领域技术亟待解决的问题之一。

发明内容

本申请的目的是提供一种多级反应微流道结构、微流控芯片和非均相反应方法，用于解决如何设计一种微流控装置和操作工艺，使其能够在生成高分散液滴、颗粒的基础上，实现快速准确的定量控制进行精确高效非均相反应，且提高反应的充分性的技术问题。

为解决上述问题，本申请提供了多级反应微流道结构，包括：连续外三角扩张聚焦单元、主动阀定量均匀控制单元和多级非均相反应池单元；

所述连续外三角扩张聚焦单元包括：连续液相进样口、连续外三角扩张聚焦流道、连续液相流道、进气口和进气流道；

所述连续液相进样口和所述连续外三角扩张聚焦流道进液端连通，所述连续液相流道进液端和所述连续外三角扩张聚焦流道的出液端连通，所述进气流道的出气端与所述连续液相流道连通，所述进气流道的经进气端与所述进气口连通；

所述多级非均相反应池单元包括一级非均相反应池单元和二级非均相反应池单元；

所述一级非均相反应池单元包括：第一反应液相进样口、第一反应液相流道、第一非均相反应池和第一出液流道；

所述第一反应液相流道的进液端与所述第一反应液相进样口连通，出液端与所述第一非均相反应池的进液端连通，所述连续液相流道的出液端与所述第一非均相反应池的进液端连通，所述非均相反应池的出液端与所述第一出液流道的进液端连通；

所述二级非均相反应池单元包括：第二反应液相进样口、第二反应液相流道、第二非均相反应池、第二出液流道和混合相出样口；

所述第二反应液相流道的进液端与所述第二反应液相进样口连通，出液端与所述第二非均相反应池的进液端连通，所述第一出液流道的出液端与所述第二非均相反应池的进液端连通，所述非均相反应池的出液端与所述第二出液流道连通，所述第二出液流道的出液端与所述混合相出样口连通；

所述主动阀定量均匀控制单元包括：第一主动阀、第二主动阀和第三主动阀，所述第一主动阀设置于所述连续液相流道，所述第二主动阀设置于所述第一出液流道，所述第三主动阀设置于所述第二出液流道；

所述第一主动阀包括：内置阀塞、气相进样口、气相通道和气体缓冲室；

内置阀塞设置于所述连续液相流道中，所述气相通道出气端与所述气体缓冲室连通，进气端与所述气相进样口连通，所述气体缓冲室与所述内置阀塞相对应；

所述第二主动阀和所述第三主动阀均与所述第一主动阀的结构相同。

进一步的，所述连续外三角扩张聚焦流道呈螺旋状；

所述连续外三角扩张聚焦流道的进液端位于所述螺旋状的中心；

所述连续外三角扩张聚焦流道的出液端位于所述螺旋状的外侧。

进一步的，所述第一主动阀的数量至少有一个，所述第二主动阀的数量至少有一个。

进一步的，所述内置阀塞包括梯形阀块和长方形阀块；

所述梯形阀块设置于所述连续液相流道内壁远离于所述气体缓冲室的一侧，且梯形阀块的底面与所述连续液相流道的内壁贴合；

所述长方形阀块设置于所述连续液相流道内壁靠近于所述气体缓冲室的一侧，所述长方形阀块与所述梯形阀块错位分布，且所述长方形阀块与所述梯形阀块相对应的侧壁位于所述连续液相流道的同一截面上。

进一步的，所述气体缓冲室和所述连续液相流道的材质均为可变形材质，所述气体缓冲室在非充气状态下不产生形变，所述气体缓冲室在充气状态下扩张并与所述连续液相流道的一侧相抵接，使所述连续液相流道的内壁与所述内置阀塞充分接触，从而实现所述连续液相流道的阻断。

进一步的，所述连续液相流道、所述气相通道和反应液相流道横截面均呈矩形，且各种流道高度统一，且高度均为100μm～200μm。

进一步的，所述第一非均相反应池和所述第二非均相反应池的侧壁均为圆形侧壁。

本申请还提供了一种微流控芯片，包括芯片本体和上述的多级反应微流道结构；

所述多级反应微流道结构设置于所述芯片本体内。

进一步的，所述芯片本体包括基板和盖板；

所述多级反应微流道结构设置于所述基板的上表面；

所述盖板覆盖于所述基板的上表面，且所述连续液相进样口、所述气相进样口、所述反应液相进样口和所述混合相出样口均贯通于所述盖板。

进一步的，还包括输送装置和提取装置；

所述输送装置包括与所述连续液相进样口连通的第一输送泵、与所述第一主动阀的气相进样口连通的第二输送泵、与所述第一反应液相进样口连通的第三输送泵、与所述第二主动阀的气相进样口连通的第四输送泵、与所述第二反应液相进样口连通的第五输送泵、与所述第三主动阀的气相进样口连通的第六输送泵、与所述进气口连通的第七输送泵；

所述提取装置和所述混合相出样口连通。

本申请还提供了一种非均相反应方法，应用于上述的多级反应微流道结构，包括步骤：

将微球悬浮液通过连续外三角扩张聚焦流道均匀、稳定分散并流入至连续液相通道，并通过连续液相流道导入至第一非均相反应池；

通过主动阀定量均匀控制单元的第一主动阀调节连续液相流道的流量；

将一种反应液通过第一反应液相流道进入第一非均相反应池，并与第一非均相的微球悬浮液进行短暂接触后进入第一非均相反应池中反应，并通过第一出液流道传输至第二非均相反应池中；

通过主动阀定量均匀控制单元的第二主动阀调节第一出液流道的流量；

将另一种反应液通过第二反应液相流道进入第二非均相反应池，并与第二非均相反应池中的物质进行充分反应，反应后的物质从第二出液流道中排出；

通过主动阀定量均匀控制单元的第三主动阀调节第二出液流道的流量。

与现有技术相比，本申请实施例的优点在于：

本申请提供了一种多级反应微流道结构，包括：连续外三角扩张聚焦单元、主动阀定量均匀控制单元和多级非均相反应池单元；连续外三角扩张聚焦单元包括：连续液相进样口、连续外三角扩张聚焦流道、连续液相流道、进气口和进气流道；连续液相进样口和连续外三角扩张聚焦流道进液端连通，连续液相流道进液端和连续外三角扩张聚焦流道的出液端连通，进气流道的出气端与连续液相流道连通，进气流道的经进气端与进气口连通；多级非均相反应池单元包括一级非均相反应池单元和二级非均相反应池单元；一级非均相反应池单元包括：第一反应液相进样口、第一反应液相流道、第一非均相反应池和第一出液流道；第一反应液相流道的进液端与第一反应液相进样口连通，出液端与第一非均相反应池的进液端连通，连续液相流道的出液端与第一非均相反应池的进液端连通，非均相反应池的出液端与第一出液流道的进液端连通；二级非均相反应池单元包括：第二反应液相进样口、第二反应液相流道、第二非均相反应池、第二出液流道和混合相出样口；第二反应液相流道的进液端与第二反应液相进样口连通，出液端与第二非均相反应池的进液端连通，第一出液流道的出液端与第二非均相反应池的进液端连通，非均相反应池的出液端与第二出液流道连通，第二出液流道的出液端与混合相出样口连通；主动阀定量均匀控制单元包括：第一主动阀、第二主动阀和第三主动阀，第一主动阀设置于连续液相流道，第二主动阀设置于第一出液流道，第三主动阀设置于第二出液流道；第一主动阀包括：内置阀塞、气相进样口、气相通道和气体缓冲室；内置阀塞设置于连续液相流道中，气相通道出气端与气体缓冲室连通，进气端与气相进样口连通，气体缓冲室与内置阀塞相对应；第二主动阀和第三主动阀均与第一主动阀的结构相同。

本申请中所提供的多级反应微流道结构，包括连续外三角扩张聚焦单元、主动阀定量均匀控制单元和多级非匀相反应单元，连续外三角扩张聚焦单元包括连续液相进样口、连续外三角扩张聚焦流道和连续液相流道，连续液相进样口用于导入样品(液滴或颗粒)，样品通过连续外三角扩张聚焦流道的连续外三角结构进行层层分离，使得样品形成大小相同且等距分散排布的微球并进入连续液相通道，通过进气流道将惰性气体导入连续液相流道中，有利于增加微球的距离，增强微球间隔排布的稳定性，通过主动阀定量均匀控制单元的第一主动阀控制连续液相通道的开闭程度，从而控制微球的流量，实现定量控制，并进入混合液相流道，通过在第一反应液相进样口导入其中一种反应液，并使该反应液通过第一反应液相流道进入第一非均相反应池中汇集并充分反应，通过主动阀定量均匀控制单元的第二主动阀控制第一出液流道的开闭程度，使得第一非均相反应池中的样品与反应液可实现完全充分地反应，保证反应的充分性，待反应完成后从第一出液流道进行排出并导入第二非均相反应池中，通过在的人反应液相进样口导入另一种反应液，使该反应液进入第二非均相反应池中并汇集并进行充分反应，第二主动阀控制第一出液流道的开闭程度以及第三主动阀控制第二出液流道的开闭程度，使得第二非均相反应池中的反应液可进行充分反应，从而实现实现快速准确的定量控制进行精确高效非均相反应，解决了如何设计一种微流控装置和操作工艺，使其能够在生成高分散液滴、颗粒的基础上，实现快速准确的定量控制进行精确高效非均相反应，且提高反应的充分性的技术问题。

附图说明

为了更清楚地说明本申请具体实施方式或现有技术中的技术方案，下面将对具体实施方式或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本申请的一些实施方式，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。

图1为本申请实施例所提供的多级反应微流道结构的俯视图；

图2为本申请实施例所提供的连续外三角扩张聚焦流道的俯视图；

图3为申请实施例中的主动阀定量均匀控制单元的控制原理图；

图4为本申请实施例所提供的多级非均相反应池单元的俯视图；

图5为本申请实施例所提供的微流控芯片的整体结构图。

其中，连续外三角扩张聚焦单元1、主动阀定量均匀控制单元2、一级非均相反应池单元3、二级非均相反应池单元4、连续液相进样口5、连续外三角扩张聚焦流道6、连续液相流道7、进气口8、进气流道9、第一反应液相进样口10、第一反应液相流道11、第一流道110、第二流道111、第一非均相反应池12、第一出液流道13、第二反应液相进样口14、第二反应液相流道15、第三流道150、第四流道151、第二非均相反应池16、第二出液流道17、混合相出样口18、第一主动阀19、第二主动阀20、第三主动阀21、内置阀塞22、气相进样口23、气相通道24、气体缓冲室25、梯形阀块26、长方形阀块27、基板28、盖板29、第一输送泵30、第二输送泵31、第三输送泵32、第四输送泵33、第五输送泵34、第六输送泵35、第七输送泵36、提取装置37。

具体实施方式

下面将结合附图对本申请的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本申请一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本申请中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本申请保护的范围。

在本申请的描述中，需要说明的是，术语“中心”、“上”、“下”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本申请和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本申请的限制。此外，术语“第一”、“第二”、“第三”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性。

除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体地连接；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言，可以具体情况理解上述术语在本申请中的具体含义。

为了便于理解，请参阅图1至图4，图1为本申请实施例所提供的多级反应微流道结构的俯视图；图2为本申请实施例所提供的连续外三角扩张聚焦流道的俯视图；图3为申请实施例中的主动阀定量均匀控制单元的控制原理图；图4为本申请实施例所提供的多级非均相反应池单元的俯视图。

本申请实施例提供了一种多级反应微流道结构，包括：连续外三角扩张聚焦单元1、主动阀定量均匀控制单元2和多级非均相反应池单元；

连续外三角扩张聚焦单元1包括：连续液相进样口5、连续外三角扩张聚焦流道6、连续液相流道7、进气口8和进气流道9；

连续液相进样口5和连续外三角扩张聚焦流道6进液端连通，连续液相流道7进液端和连续外三角扩张聚焦流道6的出液端连通，进气流道9的出气端与连续液相流道7连通，进气流道9的经进气端与进气口8连通；

多级非均相反应池单元包括一级非均相反应池单元3和二级非均相反应池单元4；

一级非均相反应池单元3包括：第一反应液相进样口10、第一反应液相流道11、第一非均相反应池12和第一出液流道13；

第一反应液相流道11的进液端与第一反应液相进样口10连通，出液端与第一非均相反应池12的进液端连通，连续液相流道7的出液端与第一非均相反应池12的进液端连通，非均相反应池的出液端与第一出液流道13的进液端连通；

二级非均相反应池单元4包括：第二反应液相进样口14、第二反应液相流道15、第二非均相反应池16、第二出液流道17和混合相出样口18；

第二反应液相流道15的进液端与第二反应液相进样口14连通，出液端与第二非均相反应池16的进液端连通，第一出液流道13的出液端与第二非均相反应池16的进液端连通，非均相反应池的出液端与第二出液流道17连通，第二出液流道17的出液端与混合相出样口18连通；

主动阀定量均匀控制单元2包括：第一主动阀19、第二主动阀20和第三主动阀21，第一主动阀19设置于连续液相流道7，第二主动阀20设置于第一出液流道13，第三主动阀21设置于第二出液流道17；

第一主动阀19包括：内置阀塞22、气相进样口23、气相通道24和气体缓冲室25；

内置阀塞22设置于连续液相流道7中，气相通道24出气端与气体缓冲室25连通，进气端与气相进样口23连通，气体缓冲室25与内置阀塞22相对应；

第二主动阀20和第三主动阀21均与第一主动阀19的结构相同。

需要说明的是，连续外三角扩张聚焦流道6内侧壁为连续的锯齿形，俯视角度类似于多个连续的三角形，且该三角形优选为等边三角形，从而实现等距地进行分散样品，形成更加均匀的微球颗粒，连续外三角扩张聚焦流道6最窄处和连续液相流道7横截面相同，从而可正好进行对接，连续外三角扩张聚焦流道6的底面优选为光滑壁面，从而有利于样品的流动，对应的连续液相流道7的壁面也可优选为光滑壁面。优选的，为避免气相通道24与连续液相流道7壁面直接接触导致连续液相流道7壁面接触点压力过大而损坏壁面，设置气体缓冲室25隔开气相通道24和液相流道壁，缓冲室与液相流道壁面保持一定距离。

一级非均相反应池单元3包括有第一主动阀19定量均匀控制后的高分散的液滴(或微球)连续液相流道7末端、第一反应液相进样流道、第一反应液相进样口10和第一非均相反应池12。其中，第一反应液相进样口10和第一反应液相流道11均优选为两个，一个第一反应液相进样口10和一个第一反应液相流道11相匹配，从而可实现不同的反应液的同时加入，使得多级反应微流道结构的功能性更强，优选的，第一反应液相流道11包括第一流道110和第二流道111，第一流道110的一端与第二流道111的一端连通，第一流道110的另一端与第一反应液相进样口10连通，第二流道111的另一端与第一非均相反应池12的进液端连通，第一流道110和第二流道111为同径管道，第一流道110呈水平走向，第二流道111的走向与第一流道110呈°夹角。第一出液流道13的口径大于连续液相流道7的口径以及第一反应液相流道11的口径，使得第一出液流道13的流量更大。

优选的，二级非均相反应池单元4包括有第二主动阀20定量均匀控制后的高分散的液滴(或微球)第一出液流道13末端、第二反应液相进样流道、第二反应液相进样口14和第二非均相反应池16。其中，第二反应液相进样口14和第二反应液相流道15均优选为两个，一个第二反应液相进样口14和一个第二反应液相流道15相匹配，从而可实现不同的反应液的同时加入，使得多级反应微流道结构的功能性更强，优选的，第二反应液相流道15包括第三流道150和第四流道151，第三流道150的一端与第四流道151的一端连通，第三流道150的另一端与第二反应液相进样口14连通，第四流道151的另一端与第二非均相反应池16的进液端连通，第三流道150和第四流道151为同径管道，第三流道150呈水平走向，第四流道151的走向与第三流道150呈°夹角。第二出液流道17的口径大于第二出液流道17的口径以及第二反应液相流道15的口径，使得第二出液流道17的流量更大。

本申请实施例所提供的多级反应微流道结构，其多级非均相反应池单元除了包括一级非均相反应池单元3、二级非均相反应池单元4外，还可以包括三级非均相反应池单元、四级非均相反应池单元等等，具体的级数设置可根据实际情况灵活选择，从而达到多级反应、多级检测、多步制备等目的。多级反应池可应用于分步沉淀法制备样品或进行各类分步(级)反应。

优选的，第二主动阀20的结构与第一主动阀19的结构相同，具体为第二主动阀20的内置阀塞22设置于出液流道中，第二主动阀20的气相通道24出气端与第二主动阀20的缓冲室连通，进气端与第二主动阀20的气相进样口23连通，第二主动阀20的气体缓冲室25与第二主动阀20的内置阀塞22相对应，从而实现对出液通道的开闭控制。第一主动阀19的气体缓冲室25和第二主动阀20的气体缓冲室25优选为锥形气体缓冲室25，锥形气体缓冲室25的底部与流道相对应，优选锥形气体缓冲室25和液相流道壁的距离为30μm～100μm。第三主动阀21的结构也与第一主动阀19的结构相同，在此不再赘述。

本申请中所提供的多级反应微流道结构，包括连续外三角扩张聚焦单元1、主动阀定量均匀控制单元2和多级非匀相反应单元，连续外三角扩张聚焦单元1包括连续液相进样口5、连续外三角扩张聚焦流道6和连续液相流道7，连续液相进样口5用于导入样品(液滴或颗粒)，样品通过连续外三角扩张聚焦流道6的连续外三角结构进行层层分离，使得样品形成大小相同且等距分散排布的微球并进入连续液相通道，通过进气流道9将惰性气体导入连续液相流道7中，有利于增加微球的距离，增强微球间隔排布的稳定性，通过主动阀定量均匀控制单元2的第一主动阀19控制连续液相通道的开闭程度，从而控制微球的流量，实现定量控制，并进入混合液相流道，通过在第一反应液相进样口10导入其中一种反应液，并使该反应液通过第一反应液相流道11进入第一非均相反应池12中汇集并充分反应，通过主动阀定量均匀控制单元2的第二主动阀20控制第一出液流道13的开闭程度，使得第一非均相反应池12中的样品与反应液可实现完全充分地反应，保证反应的充分性，待反应完成后从第一出液流道13进行排出并导入第二非均相反应池16中，通过在的人反应液相进样口导入另一种反应液，使该反应液进入第二非均相反应池16中并汇集并进行充分反应，第二主动阀20控制第一出液流道13的开闭程度以及第三主动阀21控制第二出液流道17的开闭程度，使得第二非均相反应池16中的反应液可进行充分反应，从而实现实现快速准确的定量控制进行精确高效非均相反应，解决了如何设计一种微流控装置和操作工艺，使其能够在生成高分散液滴、颗粒的基础上，实现快速准确的定量控制进行精确高效非均相反应，且提高反应的充分性的技术问题。

作为进一步的改进，本申请实施例所提供的多级反应微流道结构的连续外三角扩张聚焦流道6呈螺旋状；

连续外三角扩张聚焦流道6的进液端位于螺旋状的中心；

连续外三角扩张聚焦流道6的出液端位于螺旋状的外侧。

具体来说，采用螺旋状结构有利于在尽量小的占用面积的情况下降连续外三角扩张流道的长度最大话，从而使其对样品的分离分散效果更优，通入的样品可为聚焦液滴或包裹颗粒的液滴等相对较为紊乱的流体，在进入连续外三角扩展聚焦流道后，包含颗粒的紊乱流体受离心力和迪恩流力的同时作用，会沿着三角形内壁面流动，最终实现高分散、稳定的排布，从而能够有效的增加聚焦流程从而提高分散稳定性。

作为进一步的改进，本申请实施例所提供的多级反应微流道结构的主动阀定量均匀控制单元2的第一主动阀19至少有一个，第二主动阀20至少有一个。均优选为两个，通过设置两个第一主动阀19，有利于其对连续液相流道7中的流量进行分级控制，使连续液相流道7中的流量逐级减小，从而有利于更加精准地对其最终流量进行控制，具体的，两个第一主动阀19前后平行排列设置，设置两个第二主动阀20的作用与设置两个第一主动阀19的作用相同，在此不再赘述。

作为进一步的改进，本申请实施例所提供的内置阀塞22包括梯形阀块26和长方形阀块27；

梯形阀块26设置于连续液相流道7内壁远离于气体缓冲室25的一侧，且梯形阀块26的底面与连续液相流道7的内壁贴合；

长方形阀块27设置于连续液相流道7内壁靠近于气体缓冲室25的一侧，长方形阀块27与梯形阀块26错位分布，且长方形阀块27与梯形阀块26相对应的侧壁位于连续液相流道7的同一截面上。

具体来说，在气体缓冲室25充气变形膨胀时，通过气体缓冲室25的底部挤压流道(可为连续液相流道7或第一出液流道13或第二出液流道17)，使得流道变形并带动长方形阀块27移动并靠近梯形阀块26，从而使得流道的流通口逐渐变小，从而可控制流量，当长方形阀块27与梯形阀块26相贴紧时，流道实现关闭。

作为进一步的改进，本申请实施例所提供的气体缓冲室25和连续液相流道7的材质均为可变形材质，气体缓冲室25在非充气状态下不产生形变，气体缓冲室25在充气状态下扩张并与连续液相流道7的一侧相抵接，是连续液相流道7的内壁与内置阀塞22充分接触，从而实现连续液相流道7的阻断。具体的，气相通道24中的气源来自于气相进样口23导入的气体，气相进样口23可外接气泵等设备。

作为进一步的改进，本申请实施例所提供的连续液相流道7、气相通道24、第一反应液相流道11、第二反应液相流道15和第一出液流道13和第二出液流道17横截面均呈矩形，且各种流道高度统一。

优选的，连续外三角扩张聚焦流道6的总长度为200mm～2000mm；连续外三角扩张聚焦流道6的宽度为100μm～200μm；连续外三角扩张聚焦流道6的相邻两流道的间距为200μm～400μm；连续外三角扩张聚焦流道6的最内侧流道的曲率半径为20mm～60mm。

进一步的，第一非均相反应池12和第二非均相反应池16的侧壁均为圆形侧壁，且两者的圆形半径均为100um～200um。

请参阅图1至图5，本申请还提供了一种微流控芯片，包括芯片本体和上述实施例中的多级反应微流道结构；多级反应微流道结构设置于芯片本体内。

有选的，芯片本体的材料优选为透明材质的PDMS作为芯片材料，可以直接使用显微镜进行观察、拍照记录。

作为进一步的改进，本申请实施例所提供的微流控芯片的芯片本体包括基板28和盖板29；多级反应微流道结构设置于基板28的上表面；盖板29覆盖于基板28的上表面，且连续液相进样口5、气相进样口23、反应液相进样口和混合相出样口18均贯通于盖板29。

作为进一步的改进，本申请实施例所提供的微流控芯片还包括输送装置和提取装置37；输送装置包括与连续液相进样口5连通的第一输送泵30、与第一主动阀19的气相进样口23连通的第二输送泵31、与第一反应液相进样口10连通的第三输送泵32、与第二主动阀20的气相进样口23连通的第四输送泵33、与第二反应液相进样口14连通的第五输送泵34、与第三主动阀21的气相进样口23连通的第六输送泵35、与进气口8连通的第七输送泵36；提取装置37和混合相出样口18连通。其中，第一输送泵30用于输送样品进入连续液相进样口5；第七输送泵36用于输送惰性气体进入进气流道9，通过进气流道9进入连续液相流道7中；第二输送泵31用于输送气体进入第一主动阀19的气相进样口23；第三输送泵32用于输送反应液进入第一反应液相进样口10，第四输送泵33用于输送气体进入第二主动阀20的气相进样口23，第五输送泵34用于输送另一种反应液进入第二反应液相进样口14，第六输送泵35用于输送气体进入第三主动阀21的气相进样口23，具体的，由于第一反应液相进样口10和第一反应液相流道11均优选为两个，一个第一反应液相进样口10和一个第一反应液相流道11相匹配，因此第三输送泵32可优选为两个，每个第三输送泵32可分别与一个第一反应液相进样口10连通，用于往各自对应的第一反应液相进样口10输送相同或不同的反应液。由于第二反应液相进样口14和第二反应液相流道15均优选为两个，一个第二反应液相进样口14和一个第二反应液相流道15相匹配，因此第五输送泵34可优选为两个，每个第五输送泵34可分别与第二反应液相进样口14连通，用于往各自对应的第二反应液相进样口14输送相同或不同的反应液。优选的，由于第一主动阀19优选为两个，因此第二输送泵31的数量也优选为两个，并分别与两个第一主动阀19相匹配，从而实现对两个第一主动阀19的独立控制。由于第二主动阀20优选为两个，因此第四输送泵33的数量也优选为两个，并分别与两个第二主动阀20相匹配，从而实现对两个第二主动阀20的独立控制。

本申请的微流控芯片高度集成，整个芯片面积小，仅有数个立方厘米；微流控芯片成本低廉、结构简单，易于批量生产。

本申请所提供的微流控芯片具有以下优点：

1、装置结构微型化，与其他设备兼容性强。整个微流控芯片装置面积小但比表面积大，实现高通量。

2、可广泛适用于多种非均相反应。通过串联或并联微流道网络可以同时使用多个反应单位，同时反应单元之间相互隔离，各个反应互不相干扰。适应领域广。由于液相流道和气相流道之间未连通，气体不会对反应液中以及颗粒发生任何反应，适于用多种非均相反应。

3、装置材料可替代性强。如玻璃芯片，金属芯片都可以作为芯片材料。

4、所控固体颗粒高分散稳定性。连续外三角扩张聚焦流道更有利于被动迪恩流惯性聚焦，有效地增加聚焦路径同时调控惯性力受力，从而提高了颗粒的分散性和稳定性。

5、反应池物料精准、定量控制。通过调节气动泵控制锥形气体缓冲室压力大小从而快速地控制连续液相中固体颗粒数量，实现精准可控的定量控制。

6、反应均匀、充分。通过调节非均相反应池前后主动控制阀的开闭，能够保证非均相反应在反应池中均匀、充分地进行。

7、环境友好、成本低廉。使用的芯片材质无毒无害，且操作过程中只需要更少的颗粒和反应液就能达到常规操作难以达到反应效果。

8、易于观察。该装置可以选用透明材质的PDMS作为芯片材料，可以直接使用显微镜进行观察、拍照记录。

9、安全可靠且高速高效反应。

本申请还提供了一种非均相反应方法，应用于权利要求1-6任一项的多级反应微流道结构，其特征在于，包括步骤：

S1、将微球悬浮液通过连续外三角扩张聚焦流道均匀、稳定分散并流入至连续液相通道，并通过连续液相流道导入至第一非均相反应池；

S2、通过主动阀定量均匀控制单元的第一主动阀调节连续液相通道的流量，精准地控制流入第一非均相反应池中的微球悬浮液中的微球数量；

S3、将一种反应液通过第一反应液相流道进入第一非均相反应池，并与第一非均相的微球悬浮液进行短暂接触后进入第一非均相反应池中反应，并通过第一出液流道传输至第二非均相反应池中；

S4、通过主动阀定量均匀控制单元的第二主动阀调节第一出液流道的流量；

S5、将另一种反应液通过第二反应液相流道进入第二非均相反应池，并与第二非均相反应池中的物质进行充分反应，反应后的物质从第二出液流道中排出；

S6、通过主动阀定量均匀控制单元的第三主动阀调节第二出液流道的流量。

以上为本申请所提供的实施例一，以下为本申请所提供的实施例二，具体为：

芯片本体材质为PDMS(聚二甲基硅氧烷)，其中连续外三角扩张聚焦流道长度为1200mm，相邻两涡旋聚焦流道的间距为100μm，最内侧流道曲率半径为40mm，气相流道、第一反应液相流道、连续液相流道和第二反应液流道的宽度为100μm，第一出液流道和第二出液流道的宽度为100μm，气体缓冲室在非工作状态时与连续液相流道的距离为60μm，所有流道高度为150μm。选用氮气作为气相在硝酸镁和硝酸钙的混合水溶液中添加适量粒径50μm碳球组成微球悬浮液，在一级非均相反应池单元和二级非均相反应池单元分别使用碳酸铵水溶液和氢氧化钠水溶液作为反应液。使用聚四氟乙烯毛细软管分别将微球悬浮液和反应液注入芯片，并利用气动泵控制气相流体。微球悬浮液的流量为50μl/min，气相流量为80μl/min，第一反应液相流道、第一出液流道和第二反应液相流道的反应液流量均为40μl/min。调节气相和微球悬浮液流量可以使得微球悬浮液中的定量碳球与碳酸铵水溶液一同进入第一非均相反应池中，关闭反应池前后所有主动阀，使得碳酸铵溶液与硝酸钴和带有碳球的硝酸钙的混合水溶液进行精准、高效、充分地非均相反应，氢氧化钙沉淀均匀附着在碳球模板表面。开启第一非均相反应池前后主动阀，调节气相和氢氧化钙/碳球悬浮液流量控制颗粒数量，同时在第三流道和第四流道通入氢氧化钠水溶液，使其共同进入第二非均相反应池中，关闭第二非均相反应池前后主动阀，在池中进行均匀、充分的二级反应，生成(氢氧化钙-氢氧化钴)/碳球。再由第三混合相出样口导出所得物质。

以上为本申请所提供的实施例二，以下为本申请所提供的实施例三，具体为：

芯片本体材质为PDMS，其中连续外三角扩张聚焦流道长度为1600mm，相邻两涡旋聚焦流道的间距为80μm，最内侧流道曲率半径为50mm，气相流道、第一反应液相流道、连续液相流道和第二反应液流道的宽度为宽度为120μm，混合液相流道和出液流道宽度为160μm，气体缓冲室在非工作状态下和液相流道壁保持一定距离,为80μm，所有流道高度为200μm。选用氮气作为气相在硝酸镁和硝酸钙的混合水溶液中添加适量粒径50μm碳球组成微球悬浮液，在一级非均相反应池单元和二级非均相反应池单元分别使用碳酸铵水溶液和氢氧化钠水溶液作为反应液。使用聚四氟乙烯毛细软管分别将微球悬浮液和反应液注入芯片，并利用气动泵控制气相流体。微球悬浮液的流量为60μl/min，气相流量为80μl/min，第一反应液相流道、第一出液流道和第二反应液相流道的反应液流量均为50μl/min。调节气相和微球悬浮液流量可以使得微球悬浮液中的定量碳球与碳酸铵水溶液一同进入第一非均相反应池中，关闭反应池前后所有主动阀，使得碳酸铵溶液与硝酸钴和带有碳球的硝酸钙的混合水溶液进行精准、高效、充分地非均相反应，氢氧化钙沉淀均匀附着在碳球模板表面。开启第一反应池单元前后主动阀，调节气相和氢氧化钙/碳球悬浮液流量控制颗粒数量，同时在第三流道和第四液相流道通入氢氧化钠水溶液，使其共同进入第二非均相反应池中，关闭第二非均相反应池前后主动阀，在池中进行均匀、充分的二级反应，生成(氢氧化钙-氢氧化镁)/碳球。再由混合相出样口导出所得物质。

以上各实施例仅用以说明本申请的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本申请进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本申请各实施例技术方案的范围。

Claims (11)

1.多级反应微流道结构，其特征在于，包括：连续外三角扩张聚焦单元、主动阀定量均匀控制单元和多级非均相反应池单元；

所述连续外三角扩张聚焦单元包括：连续液相进样口、连续外三角扩张聚焦流道、连续液相流道、进气口和进气流道；

所述连续液相进样口和所述连续外三角扩张聚焦流道进液端连通，所述连续液相流道进液端和所述连续外三角扩张聚焦流道的出液端连通，所述进气流道的出气端与所述连续液相流道连通，所述进气流道的进气端与所述进气口连通；

所述多级非均相反应池单元包括一级非均相反应池单元和二级非均相反应池单元；

所述一级非均相反应池单元包括：第一反应液相进样口、第一反应液相流道、第一非均相反应池和第一出液流道；

所述第一反应液相流道的进液端与所述第一反应液相进样口连通，出液端与所述第一非均相反应池的进液端连通，所述连续液相流道的出液端与所述第一非均相反应池的进液端连通，所述非均相反应池的出液端与所述第一出液流道的进液端连通；

所述二级非均相反应池单元包括：第二反应液相进样口、第二反应液相流道、第二非均相反应池、第二出液流道和混合相出样口；

所述第二反应液相流道的进液端与所述第二反应液相进样口连通，出液端与所述第二非均相反应池的进液端连通，所述第一出液流道的出液端与所述第二非均相反应池的进液端连通，所述非均相反应池的出液端与所述第二出液流道连通，所述第二出液流道的出液端与所述混合相出样口连通；

所述主动阀定量均匀控制单元包括：第一主动阀、第二主动阀和第三主动阀，所述第一主动阀设置于所述连续液相流道，所述第二主动阀设置于所述第一出液流道，所述第三主动阀设置于所述第二出液流道；

所述第一主动阀包括：内置阀塞、气相进样口、气相通道和气体缓冲室；

内置阀塞设置于所述连续液相流道中，所述气相通道出气端与所述气体缓冲室连通，进气端与所述气相进样口连通，所述气体缓冲室与所述内置阀塞相对应；

所述第二主动阀和所述第三主动阀均与所述第一主动阀的结构相同。

2.根据权利要求1所述的多级反应微流道结构，其特征在于，所述连续外三角扩张聚焦流道呈螺旋状；

所述连续外三角扩张聚焦流道的进液端位于所述螺旋状的中心；

所述连续外三角扩张聚焦流道的出液端位于所述螺旋状的外侧。

3.根据权利要求1所述的多级反应微流道结构，其特征在于，所述第一主动阀的数量至少有一个，所述第二主动阀的数量至少有一个。

4.根据权利要求1所述的多级反应微流道结构，其特征在于，所述内置阀塞包括梯形阀块和长方形阀块；

所述梯形阀块设置于所述连续液相流道内壁远离于所述气体缓冲室的一侧，且梯形阀块的底面与所述连续液相流道的内壁贴合；

所述长方形阀块设置于所述连续液相流道内壁靠近于所述气体缓冲室的一侧，所述长方形阀块与所述梯形阀块错位分布，且所述长方形阀块与所述梯形阀块相对应的侧壁位于所述连续液相流道的同一截面上。

5.根据权利要求4所述的多级反应微流道结构，其特征在于，

所述气体缓冲室和所述连续液相流道的材质均为可变形材质，所述气体缓冲室在非充气状态下不产生形变，所述气体缓冲室在充气状态下扩张并与所述连续液相流道的一侧相抵接，使所述连续液相流道的内壁与所述内置阀塞充分接触，从而实现所述连续液相流道的阻断。

6.根据权利要求1所述的多级反应微流道结构，其特征在于，所述连续液相流道、所述气相通道和反应液相流道横截面均呈矩形，且各种流道高度统一，且高度均为100μm～200μm。

7.根据权利要求1所述的多级反应微流道结构，其特征在于，所述第一非均相反应池和所述第二非均相反应池的侧壁均为圆形侧壁。

8.微流控芯片，其特征在于，包括芯片本体和权利要求1-7任一项所述的多级反应微流道结构；

所述多级反应微流道结构设置于所述芯片本体内。

9.根据权利要求8所述的微流控芯片，其特征在于，所述芯片本体包括基板和盖板；

所述多级反应微流道结构设置于所述基板的上表面；

所述盖板覆盖于所述基板的上表面，且所述连续液相进样口、所述气相进样口、所述反应液相进样口和所述混合相出样口均贯通于所述盖板。

10.根据权利要求8所述的微流控芯片，其特征在于，还包括输送装置和提取装置；

所述输送装置包括与所述连续液相进样口连通的第一输送泵、与所述第一主动阀的气相进样口连通的第二输送泵、与所述第一反应液相进样口连通的第三输送泵、与所述第二主动阀的气相进样口连通的第四输送泵、与所述第二反应液相进样口连通的第五输送泵、与所述第三主动阀的气相进样口连通的第六输送泵、与所述进气口连通的第七输送泵；

所述提取装置和所述混合相出样口连通。

11.非均相反应方法，应用于权利要求1-7任一项所述的多级反应微流道结构，其特征在于，包括步骤：

将微球悬浮液通过连续外三角扩张聚焦流道均匀、稳定分散并流入至连续液相通道，并通过连续液相流道导入至第一非均相反应池；

通过主动阀定量均匀控制单元的第一主动阀调节连续液相流道的流量；

将一种反应液通过第一反应液相流道进入第一非均相反应池，并与第一非均相的微球悬浮液进行短暂接触后进入第一非均相反应池中反应，并通过第一出液流道传输至第二非均相反应池中；

通过主动阀定量均匀控制单元的第二主动阀调节第一出液流道的流量；

将另一种反应液通过第二反应液相流道进入第二非均相反应池，并与第二非均相反应池中的物质进行充分反应，反应后的物质从第二出液流道中排出；

通过主动阀定量均匀控制单元的第三主动阀调节第二出液流道的流量。

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