CN112499651A - 一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的方法及装置 - Google Patents
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Abstract
本发明属于烟气净化领域，公开了一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的方法，以NaHSO4、Na2SO4、Na2SO3等脱硫产物为原料，在电场驱动和离子交换膜的作用下Na+进入阴极室生成NaOH，通过电化学过程控制pH值将烟气中的CO2捕集并转化为NaHCO3。与现有技术相比，本专利工艺简单、绿色、经济，利用脱硫副产物捕集CO2，实现了以废治废；同时脱碳的目标产物NaHCO3，是良好的脱硫剂，具有去除效率高、反应速率快等特点，可实现脱硫和脱碳的良性循环。
Description
技术领域
本发明涉及烟气净化技术领域，具体讲的是一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的方法及装置。
背景技术
CO2、CH4、N2O、O3和氯氟烃(CFCs)等温室气体的排放被认为是全球气候变暖的最主要原因，其中CO2排放量占所有温室气体排放总量的70％。在众多CO2排放源中，以化石燃料为主的能源利用过程所排放的CO2占绝对主导地位。温室效应会导致全球性海平面升高，淡水资源减少，极端气候出现，人类健康受到威胁，全球生态系统遭到严重破坏。2015年巴黎气候变化大会上就气候遏制的最终目标达成了一致，将全球升温限制在2℃以内，2016年中国加入《巴黎气候变化协定》。对此，将燃烧过程中产生的CO2捕集和储存是减少温室效应的最有效手段。尽管如此，由于现有技术的运行成本过高，如醇胺吸收法、吸附法、膜分离法等，绝大部分相关企业没有对排放的CO2进行捕集。
在相近的领域中，中国专利CN 108568192A公开了一种二氧化碳优化捕集工艺，以醇胺溶液作为吸收剂与烟气逆流接触脱除CO2，富液通过低压蒸汽气提分离出CO2后再生。该工艺所用的吸收剂(醇胺)在行业应用较多，但其成本较高、易挥发、易降解、对设备有一定的腐蚀性；此外，虽然通过多级换热工艺降低系统的能耗，但从醇胺溶液中解吸CO2时的高能耗难以避免。此外，中国专利CN 109012110A公开了一种利用氢氧化钠及碳酸钠捕集二氧化碳的方法，分别用Na2CO3和NaOH对CO2进行两段吸收，分别转化为NaHCO3和Na2CO3，其中脱碳产物NaHCO3通过加热解吸CO2，Na2CO3则用Ca(OH)2或CaCO3解吸CO2并再生NaOH。该工艺简单易行，使用成本相对较低，但将产生的大量脱碳副产物碳酸钙品质难以控制，后续处理不当则会造成新的环境风险。
发明内容
本发明要解决的技术问题是：克服以上现有技术的缺陷，提供一种工艺简单、绿色、经济的电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的方法。
本发明的技术解决方案是，提供一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的方法，首先，通过阳离子交换膜将反应腔室分隔成阳极室和阴极室，电极外加直流电压，脱硫产物溶液位于阳极室，在电场驱动和离子交换膜的作用下Na+进入阴极室生成NaOH；待捕集的含CO2气体从阴极室通入，由NaOH吸收并转化为脱硫剂NaHCO3。
在电场驱动和阳离子交换膜的作用下，阳离子Na+选择性的进入阴极室，与阴极室中电解水产生的OH-结合生成NaOH，电解水产生的H+与阴离子结合生成H2SO4。该过程系统中主要发生以下反应：
阳极室：2H2O–4e-→O2(g)+4H+
H++HSO4 -→H2SO4
2H++SO4 2-→H2SO4
阴极室：2H2O+2e-→H2(g)+2OH-
OH-+Na+→NaOH
待处理的含CO2气体从阴极室底部通入，与NaOH反应生成NaHCO3，反应过程中消耗的NaOH由阴极室电解水产生的OH-和阳极室迁移至的Na+补充。该过程系统中主要发生以下反应：
2NaOH+CO2→Na2CO3+H2O
Na2CO3+CO2+H2O→2NaHCO3
作为优选，所述的脱硫产物为NaHSO4、Na2SO4、Na2SO3、NaHSO3等含硫酸根和亚硫酸根离子的脱硫溶液。其中Na2SO3、NaHSO3等含亚硫酸盐的溶液，在体系中会被阳极氧化为硫酸盐，与电解水产生的H+结合后生成H2SO4。主要发生的反应为：
作为优选，所述的阳离子交换膜为阳离子选择率>98％的市售常规膜。例如型号CMI-7000的阳离子交换膜。
作为优选，所述的阴极室为初始浓度为0.05～2mol/L的氢氧化钠溶液。
作为优选，所述的含CO2气体为经过除尘、脱硫脱硝后的烟气，CO2含量为5％～40％。
作为优选，所述的电流密度范围为30～1000mA/m2，具体值以阴极室循环液的pH值为指标进行调控，使pH值保持到7～9的范围，过低时增加电流密度，反之调小电流密度。电极材料为石墨电极，如石墨板、石墨毡等；阴、阳极所使用的电极材料相同，其中阳极材料可用耐腐的钌-铱涂敷电极。在工业应用中NaHCO3的脱硫效果比Na2CO3更好，因此本发明的主要目标产物为NaHCO3，为得到更多的NaHCO3，需要以阴极室循环液的pH值(7～9)为指标控制NaOH在阴极室的生成速率，使CO2处于过量状态。具体表现在，1)系统运行时，在不开电的情况下由NaOH溶液吸收CO2；2)当pH值下降至9左右，打开电源，随后通过调节电流密度控制NaOH在阴极室中的生成速率，当pH值小于8.5时增加电流密度，反之调小电流密度。由于的Na2CO3溶解度比NaHCO3高，20℃下分别为9.6g/mL和21.5g/L，当NaHCO3达到饱和浓度后，CO2还能与NaOH反应生成Na2CO3，在以pH为指标的控制下，过量的CO2与Na2CO3反应析出NaHCO3固体，NaHCO3固体进入竖流沉淀/循环槽后沉淀分离。
本发明一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的方法，以NaHSO4、Na2SO4、Na2SO3等脱硫产物为原料，通过电渗析过程将烟气中的CO2吸收并转化为NaHCO3，同时可在阳极回收H2SO4；与现有技术相比，本发明工艺简单、绿色、经济，利用脱硫副产物捕集CO2，实现了以废治废；同时脱碳的目标产物NaHCO3，是良好的脱硫剂，具有去除效率高、反应速率快等特点，可实现脱硫和脱碳的良性循环，另外，捕集CO2的过程中消耗的NaOH，由阴极室电解水产生的OH-和中间室迁移至的Na+补充，无需额外添加药剂。
本发明还提供了一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的装置，包括反应器、阳电极、阴电极、阳离子交换膜和电源；所述阳电极和阴电极分别设置在反应器两端，且通过导线与电源连接，所述阳离子交换膜将反应器腔室分割为阳极室和阴极室；所述阴极室底部设有进气管及与进气管连接的曝气筛板，所述阴极室顶部设有尾气排气管，所述阳极室顶部设有阳极排气管；所述阳极室和阴极室均设有供液体进出的出液口和进液口，用于供液体的循环。
附图说明
图1为本发明电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠装置的结构示意图。
图2为本发明的工艺流程示意图。
图3为本发明竖流沉淀/循环槽的结构示意图。
如图所示：
1、阳极室，2、阴极室，3、阳电极，4、阴电极，5、阳离子交换膜，6、进气管，7、尾气排气管，8、阳极排气管，9、出液口，10、进液口，11、反应装置，12、电源，13、阳极循环槽，14、循环泵Ⅰ，15、竖流沉淀/循环槽，16、循环泵Ⅱ，17、进气口，18、排气口，19、进液管，20、出液管，21、反射板，22、固液混合物排出口。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明作进一步详细说明。
在本发明的描述中，需要理解的是，术语“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。同时术语“第一”、“第二”等只是为了区分各部件的名称，并没有主次关系，因此不能理解为对本发明的限制。
实施例一
一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的方法，具体操作如下：
(1)在室温下，利用阳离子交换膜5将反应腔室分隔成阴极室2和阳极室1，其中阳极注入脱硫副产物(约0.1mol/L的NaHSO4)，阴极室2注入0.5mol/L浓度的NaOH溶液，在在电场驱动和阳离子交换膜5的作用下，阳离子Na+选择性的进入阴极室2，与阴极室2中电解水产生的OH-结合生成NaOH，阳极室1电解水产生的H+与阴离子结合生成H2SO4。
(2)与此同时，将除尘、脱硫脱硝后的含10％二氧化碳的气体从阴极室2底部进气口17通入，由NaOH吸收，尾气由顶部排气口18排出。通过控制电流密度，将阴极室2循环液的pH值控制到8左右，NaHCO3溶液饱和后NaHCO3固体析出，并在竖流沉淀池中分离。
如图1所示，一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的装置，包括反应器、阳电极3、阴电极4、阳离子交换膜5和电源12；阳电极3、阴电极4分别设置在反应器两端，且通过导线与电源12连接，电极材料均为石墨板，用阳离子交换膜5将反应器腔室分割为阳极室1和阴极室2；阴极室2底部设有进气管6及与进气管6连接的曝气筛板，阴极室2顶部设有尾气排气管7，阳极室1顶部设有阳极排气管8；阴极室2设有供液体进出的出液口9和进液口10，通过循环泵Ⅱ16与竖流沉淀/循环槽15连接，用于液体的循环与固体的沉淀分离；竖流沉淀/循环槽15上连接有出液管20和进液管19，出液管20与出液口9连通，进液管19与进液口10连通，出液管20的下方连接有反射板21，竖流沉淀/循环槽15的底部设有固液混合物排出口22；阳极室1也设有供液体进出的出液口9和进液口10，通过循环泵Ⅰ14与阳极循环槽13连接，用于液体的循环。
在处理过程中，CO2的捕集率可达到95％以上，竖流沉淀/循环槽15中分离的含固体浆液NaHCO3的纯度为89％，可直接用作脱硫剂。
实施例二
一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的方法，具体操作如下：
(1)在室温下，利用阳离子交换膜5将反应腔室分隔成阴极室2和阳极室1，其中阳极注入脱硫副产物(约0.5mol/L的Na2SO3)，阴极室2注入0.5mol/L浓度的NaOH溶液，在阳极和阴极间施加1A/m2的直流恒电流，电极材料均为石墨板。在在电场驱动和阳离子交换膜5的作用下，阳离子Na+选择性的进入阴极室2，与阴极室2中电解水产生的OH-结合生成NaOH，阳极室1中的SO3 2-被氧化为SO3 2-，与电解水产生的H+与阴离子结合生成H2SO4。
(2)与此同时，将除尘、脱硫脱硝后的含40％二氧化碳的气体从阴极室2底部进气口17通入，由NaOH吸收，尾气由顶部排气口18排出。通过控制电流密度，将阴极室2循环液的pH值控制到8.3，NaHCO3溶液饱和后NaHCO3固体析出，并在竖流沉淀池中分离。
如图1所示，一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的装置，包括反应器、阳电极3、阴电极4、阳离子交换膜5和电源12；阳电极3、阴电极4分别设置在反应器两端，且通过导线与电源12连接，电极材料均为石墨板，用阳离子交换膜5将反应器腔室分割为阳极室1和阴极室2；阴极室2底部设有进气管6及与进气管6连接的曝气筛板，阴极室2顶部设有尾气排气管7，阳极室1顶部设有阳极排气管8；阴极室2设有供液体进出的出液口9和进液口10，通过循环泵Ⅱ16与竖流沉淀/循环槽15连接，用于液体的循环与固体的沉淀分离；阳极室1也设有供液体进出的出液口9和进液口10，通过循环泵Ⅰ14与阳极循环槽13连接，用于液体的循环。
在处理过程中，CO2的捕集率可达到85％以上，竖流沉淀/循环槽15中分离的含固体浆液NaHCO3的纯度为98.8％，可直接用作脱硫剂或经过干燥处理生产固体碳酸氢钠。
实施例三
一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的方法，具体操作如下：
(1)在室温下，利用阳离子交换膜5将反应腔室分隔成阴极室2和阳极室1，其中阳极注入脱硫副产物(0.1mol/L的Na2SO4)，阴极室2注入0.5mol/L浓度的NaOH溶液，在阳极和阴极间施加1A/m2的直流恒电流，电极材料均为石墨板。在在电场驱动和阳离子交换膜5的作用下，阳离子Na+选择性的进入阴极室2，与阴极室2中电解水产生的OH-结合生成NaOH，阳极室1电解水产生的H+与阴离子结合生成H2SO4。
(2)与此同时，将除尘、脱硫脱硝后的含20％二氧化碳的气体从阴极室2底部进气口17通入，由NaOH吸收，尾气由顶部排气口18排出。通过控制电流密度，将阴极室2循环液的pH值控制到8左右，NaHCO3溶液饱和后NaHCO3固体析出，并在竖流沉淀池中分离。
如图1所示，一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的装置，包括反应器、阳电极3、阴电极4、阳离子交换膜5和电源12；阳电极3、阴电极4分别设置在反应器两端，且通过导线与电源12连接，电极材料均为石墨板，用阳离子交换膜5将反应器腔室分割为阳极室1和阴极室2；阴极室2底部设有进气管6及与进气管6连接的曝气筛板，阴极室2顶部设有尾气排气管7，阳极室1顶部设有阳极排气管8；阴极室2设有供液体进出的出液口9和进液口10，通过循环泵Ⅱ16与竖流沉淀/循环槽15连接，用于液体的循环与固体的沉淀分离；阳极室1也设有供液体进出的出液口9和进液口10，通过循环泵Ⅰ14与阳极循环槽13连接，用于液体的循环。
在处理过程中，CO2的捕集率可达到85％以上，竖流沉淀/循环槽15中分离的含固体浆液NaHCO3的纯度为99％，可直接用作脱硫剂或经过干燥处理生产固体碳酸氢钠。
以上所述，仅为本发明的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，都应涵盖在本发明的保护范围之内，因此，本发明的保护范围应以权利要求的保护范围为准。
Claims (7)
1.一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的方法，其特征在于：通过阳离子交换膜将反应腔室分隔成阳极室和阴极室，电极外加直流电压，脱硫产物溶液位于阳极室，在电场驱动和离子交换膜的作用下Na+进入阴极室生成NaOH；待捕集的含CO2气体从阴极室通入，由NaOH吸收并转化为脱硫剂NaHCO3。
2.根据权利要求1所述的一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的方法，其特征在于：所述的脱硫产物为NaHSO4、Na2SO4、Na2SO3、NaHSO3等含硫酸根和亚硫酸根离子的脱硫溶液。
3.根据权利要求1所述的一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的方法，其特征在于：所述的阳离子交换膜为阳离子选择率>98％的市售常规膜。
4.根据权利要求1所述的一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的方法，其特征在于：所述的阴极室为初始浓度为0.05～2mol/L的氢氧化钠溶液。
5.根据权利要求1所述的一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的方法，其特征在于：所述的含CO2气体为经过除尘、脱硫脱硝后的烟气，CO2含量为5％～40％。
6.根据权利要求1所述的一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的方法，其特征在于：所述的电流密度范围为30～1000mA/m2，具体值以阴极室循环液的pH值为指标进行调控，使pH值保持到7～9的范围，过低时增加电流密度，反之调小电流密度。
7.一种电化学捕集二氧化碳制备碳酸氢钠的装置，其特征在于：包括反应器、阳电极、阴电极、阳离子交换膜和电源；所述阳电极和阴电极分别设置在反应器两端，且通过导线与电源连接，所述阳离子交换膜将反应器腔室分割为阳极室和阴极室；所述阴极室底部设有进气管及与进气管连接的曝气筛板，所述阴极室顶部设有尾气排气管，所述阳极室顶部设有阳极排气管；所述阳极室和阴极室均设有供液体进出的出液口和进液口，用于供液体的循环。
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