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CN112004907B - 含有制冷剂的组合物及其应用 - Google Patents

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CN112004907B CN201980026695.1A CN201980026695A CN112004907B CN 112004907 B CN112004907 B CN 112004907B CN 201980026695 A CN201980026695 A CN 201980026695A CN 112004907 B CN112004907 B CN 112004907B
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Abstract

本发明提供具有与R23同等或同等以上的特性的含有制冷剂的组合物。本发明具体而言，提供一种含有制冷剂的组合物，上述制冷剂含有：(a)选自PFC－14、PFC－116、PFC－c216、PFC－218、PFC－c318和PFC－31－10中的至少1种全氟代烃(PFC)、以及(b)不饱和化合物。

Description

含有制冷剂的组合物及其应用
技术领域
本发明涉及含有制冷剂的组合物及其应用。
背景技术
以HFC－32(二氟甲烷、CH2F2、R32、沸点－52℃)、HFC－125(五氟乙烷、CF3CHF2、R125、沸点－48℃)等为代表的氢氟烃“HFC”被广泛用作替代已知为破坏臭氧层的物质的CFC、HCFC等的重要的替代物质。
作为这样的替代物质，已知有作为单体制冷剂的“HFC－23(三氟甲烷、CHF3、R23、沸点－82℃)”、作为HFC－32和HFC－125的混合制冷剂的“R410A”、作为HFC－125、HFC－134a和HFC－143a的混合制冷剂的“R404A”等(专利文献1～3等)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：美国专利第9,029,616号公报
专利文献2：美国专利第8,168,077号公报
专利文献3：国际公开第2003/27206号
发明内容
发明所要解决的技术问题
本发明的目的在于提供具有与R23同等或同等以上的特性的含有制冷剂的组合物。
用于解决技术问题的方案
本发明提供下述公开的方案的发明。
项1.
一种含有制冷剂的组合物，上述制冷剂含有：
(a)选自PFC－14、PFC－116、PFC－c216、PFC－218、PFC－c318和PFC－31－10中的至少1种全氟代烃(PFC)；以及
(b)不饱和化合物。
项2.
如项1所述的组合物，其中，上述(b)不饱和化合物含有选自HFO－1234yf、HFO－1234ze(E)、HFO－1234ze(Z)、HFO－1225ye、FO－1114、HFO－1123、HFO－1132a、HFO－1132(E)、HFO－1132(Z)、HCFO－1233zd、HCFO－1224yd和HCFO－1122a中的至少1种化合物。
项3.
如项1或2所述的组合物，还含有(c)HFC。
项4.
如项3所述的组合物，其中，上述(c)HFC含有选自HFC－23、HFC－32、HFC－125、HFC－143a、HFC－134a和HFC－134中的至少1种化合物。
项5.
如项1～4中任一项所述的组合物，其中，上述(a)PFC含有PFC－14。
项6.
如项5所述的组合物，其中，上述(b)不饱和化合物含有选自HFO－1123、HFO－1132a和HFO－1132(E)中的至少1种化合物。
项7.
如项6所述的组合物，其中，上述(c)HFC含有选自HFC－23、HFC－32和HFC－125中的至少1种化合物。
项8.
如项6或7所述的组合物，其中，上述(b)不饱和化合物含有HFO－1132a。
项9.
如项5所述的组合物，其中，上述(b)不饱和化合物含有选自HFO－1234yf、HFO－1234ze(E)、HFO－1123和HFO－1132(E)中的至少1种化合物，
上述(c)HFC含有选自HFC－32、HFC－125和HFC－134a中的至少1种化合物。
项10.
如项5～9中任一项所述的组合物，其中，相对于上述制冷剂全部量，含有1～15质量％的上述(a)PFC－14。
项11.
如项1～10中任一项所述的组合物，其还含有冷冻机油，被用作冷冻装置用工作流体。
项12.
如项11所述的组合物，其中，上述冷冻机油含有选自聚亚烷基二醇(PAG)、多元醇酯(POE)和聚乙烯醚(PVE)中的至少1种聚合物。
项13.
如项1～12中任一项所述的组合物，其被用作R23、R404A或R410A的替代制冷剂。
项14.
如项1～13中任一项所述的组合物，其含有选自示踪剂、增容剂、紫外线荧光染料、稳定剂和阻聚剂中的至少1种物质。
项15.
一种冷冻方法，其包括使用项1～14中任一项所述的组合物运行冷冻循环的工序。
项16.
一种冷冻装置，其含有项1～14中任一项所述的组合物。
项17.
如项16所述的冷冻装置，其为选自空调设备、冰箱、冷冻库、冷水机、制冰机、冷藏柜、冷冻柜、冷冻冷藏机组、冷冻冷藏仓库用冷冻机、车载用空调设备、涡轮冷冻机和螺杆冷冻机中的至少1种。
项18.
如项1～14中任一项所述的组合物，其被用作制冷剂。
项19.
如项18所述的组合物，其被用作冷冻装置中的制冷剂。
项20.
如项19所述的组合物，其中，上述冷冻装置为空调设备、冰箱、冷冻库、冷水机、制冰机、冷藏柜、冷冻柜、冷冻冷藏机组、冷冻冷藏仓库用冷冻机、车载用空调设备、涡轮冷冻机或螺杆冷冻机。
项21.
项1～14中任一项所述的组合物的作为制冷剂的应用。
项22.
如项21所述的应用，其为在冷冻装置中的应用。
项23.
如项22所述的应用，其中，上述冷冻装置为空调设备、冰箱、冷冻库、冷水机、制冰机、冷藏柜、冷冻柜、冷冻冷藏机组、冷冻冷藏仓库用冷冻机、车载用空调设备、涡轮冷冻机或螺杆冷冻机。
发明的效果
本发明的含有制冷剂的组合物具有与R23同等或同等以上的特性。
具体实施方式
本发明的发明人为了解决上述目的，进行了深入研究，结果发现作为制冷剂含有全氟代烃(PFC)、不饱和化合物等的组合物具有所希望的特性。
本发明是基于这样的发现，进一步反复进行研究，结果完成的发明。本发明包括以下的实施方式。
＜用语的定义＞
本说明书中使用“～”表示的数值范围表示分别包含“～”的前后记载的数值作为最小值和最大值的范围。
本说明书中，语句“含有”和语句“包含”是以语句“实质上由……构成”和语句“仅由……构成”的概念的意思来使用。
在本说明书中，用语“制冷剂”至少包含标注了ISO817(国际标准化组织)中规定的、以表示制冷剂的种类的R开始的制冷剂编号(ASHRAE编号)的化合物，此外还包含即使尚未标注制冷剂编号，但具有与它们同等的作为制冷剂的特性的物质。
制冷剂在化合物的结构的方面，大致被分为“氟代烃系化合物”和“非氟代烃系化合物”。“氟代烃系化合物”中包含氯氟烃(CFC)、氢氯氟烃(HCFC)和氢氟烃(HFC)。作为“非氟代烃系化合物”，可以列举丙烷(R290)、丙烯(R1270)、丁烷(R600)、异丁烷(R600a)、二氧化碳(R744)和氨(R717)等。
在本说明书中，用语“含有制冷剂的组合物”中至少包含：
(1)制冷剂其本身(包含制冷剂的混合物、即“混合制冷剂”)、
(2)还包含其他成分，能够用于通过至少与冷冻机油混合而得到冷冻装置用工作流体的组合物、
(3)含有冷冻机油的冷冻装置用工作流体。
在本说明书中，这三个方式中，将(2)的组合物与制冷剂其本身(包含混合制冷剂)区分表示为“制冷剂组合物”。另外，将(3)的冷冻装置用工作流体与“制冷剂组合物”区分表示为“含冷冻机油的工作流体”。
在本说明书中，用语“替代”是指如下意思：在将第一制冷剂用第二制冷剂“替代”的上下文中使用的情况下，作为第一类型，在为了使用第一制冷剂运行而设计的设备中，根据需要仅经过少量部件(冷冻机油、垫片、密封件、膨胀阀、干燥器等其他部件中的至少一种)的变更和设备调整，就能够使用第二制冷剂，在最佳条件下运行。即，该类型是指“替代”制冷剂运行同一设备。作为该类型的“替代”的方式，按照在向第二冷媒置换时所需的变更、调整的程度从小到大的顺序，可以有“简单(drop in)替代”、“近似简单(nealy drop in)替代”和“更新(retrofit)”。
作为第二类型，术语“替代”还包括：出于将设计为使用第二致冷剂进行运转的机器用于与第一致冷剂的已知用途相同的用途的目的，搭载并使用第二致冷剂的情况。该类型是指“替代”制冷剂而提供相同的用途。
在本说明书中，用语“冷冻装置”广义上是指通过夺取物体或空间的热，使得温度比周围的外部气体低，且维持该低温的所有装置。换而言之，广义上，冷冻装置是指为了使热从温度低的地方移动到温度高的地方，而从外部获得能量做功而进行能量转换的转换装置。在本发明中，广义上，冷冻装置与热泵同义。
在本说明书中，狭义上，可以根据利用的温度区域和工作温度的不同，冷冻装置与热泵区分使用。该情况下，将在比大气温度低的温度区域放置低温热源的装置称为冷冻装置，相对于此，有时将低温热源放置在大气温度附近，利用驱动冷冻循环带来的放热作用的装置称为热泵。此外，如具有“冷风模式”和“暖风模式”等的空调那样，也存在尽管为同一设备，但兼具有狭义的冷冻装置和狭义的热泵的功能的装置。在本说明书中，只要没有特别说明，“冷冻装置”和“热泵”全都以广义的意思来使用。
在本说明书中，“车载用空调设备”是指汽油车、混合动力车、电动汽车、氢动力车等的汽车中使用的冷冻装置的一种。车载用空调设备是指具有如下的冷冻循环的冷冻装置，该冷冻循环为以蒸发器对液体的制冷剂进行热交换，压缩机吸入蒸发后的制冷剂气体，被绝热压缩的制冷剂气体在冷凝器冷却而液化，进而通过膨胀阀进行绝热膨胀后，再次作为液体的制冷剂供给到蒸发器。
在本说明书中，“涡轮冷冻机”是一种大型冷冻装置，是指具有如下冷冻循环的冷冻装置，该冷冻循环为在蒸发器对液体的制冷剂进行热交换，将蒸发后的制冷剂气体吸入离心式压缩机，被绝热压缩后的制冷剂气体在凝缩器冷却并被液化，进而通过膨胀阀绝热膨胀后，再次作为液体的制冷剂供给到蒸发器。此外，上述“大型冷冻机”是指以建筑物单位的空调为目标的大型空调机。
在本说明书中，GWP是指根据IPCC(Intergovernmental Panel on ClimateChange，政府间气候变化专门委员会)第4次报告书的值得到的值。
在本说明书中，(b)不饱和化合物不含(c)HFC。
在本说明书中，HFO－1234yf是指2,3,3,3－四氟丙烯，HFO－1234ze(E)是指反式－1,3,3,3－四氟丙烯，HFO－1234ze(Z)是指顺式－1,3,3,3－四氟丙烯，HFO－1225ye是指1,2,3,3,3－五氟丙烯，FO－1114是指四氟乙烯，HFO－1123是指1,1,2－三氟乙烯，HFO－1132a是指1,1－二氟乙烯，HFO－1132(E)是指反式－1,2－二氟乙烯，HFO－1132(Z)是指顺式－1,2－二氟乙烯，HCFO－1233zd是指1－氯－3,3,3－三氟丙烯，HCFO－1224yd是指1－氯－2,3,3,3－四氟丙烯，HCFO－1122a是指1,2－二氯氟乙烯，HFC－143a是指1,1,1－三氟乙烷，HFC－134a是指1,1,1,2－四氟乙烷，和HFC－134是指1,1,2,2－六氟乙烷。
1.组合物
本发明的组合物含有制冷剂。以下，对该制冷剂进行说明。在本说明书中，“本发明的制冷剂”是指本发明的组合物中所含的制冷剂。
1.1制冷剂
本发明的组合物所含的制冷剂含有：
(a)选自PFC－14(全氟甲烷：CF4)、PFC－116(全氟乙烷：C2F6)、PFC－c216(全氟环丙烷：c－C3F6)、PFC－218(全氟丙烷：C3F8)、PFC－c318(全氟环丁烷：C4F8)和PFC－31－10(全氟丁烷：C4F10)中的至少1种全氟代烃(PFC)、以及
(b)不饱和化合物。
本发明的制冷剂通过具有这样的构成，具有(1)GWP小(7000以下)、(2)具有与R23同等或同等以上的性能系数(Coefficient of Performance：COP)、和(3)具有与R23同等或同等以上的制冷能力(有时也记作Refrigeration Capacity：Cooling Capacity或Capacity)的各项特性。
通过减小GWP，从地球变暖的观点考虑，能够比其他通用制冷剂显著抑制环境负荷。GWP小是指GWP通常为7000以下、优选为5000以下、更优选为4000以下、更加优选为3000以下。
本发明的制冷剂相对于R23的制冷能力只要是能够对R23进行替代的制冷能力即可，具体而言，相对于R23优选为45％以上，更优选为70％以上，更加优选为80％以上，特别优选为90％以上。
本发明的制冷剂相对于R404A的制冷能力只要是能够对R404A进行替代的制冷能力即可，具体而言，相对于R404A优选为80％以上，更优选为90％以上，更加优选为100％以上。
本发明的制冷剂相对于R410A的制冷能力只要是能够对R410A进行替代的制冷能力即可，具体而言，相对于R410A优选为80％以上，更优选为90％以上，更加优选为100％以上。
本发明的制冷剂优选冷冻循环中消耗的动力与制冷能力之比(性能系数(COP))高。具体而言，本发明的制冷剂相对于R23的COP优选为90％以上，更优选为95％以上，更加优选为100％以上，特别优选为105％以上。
本发明的制冷剂相对于R404A的COP优选为95％以上，更优选为100％以上，更加优选为105％以上。
本发明的制冷剂相对于R410A的COP优选为95％以上，更优选为100％以上，更加优选为105％以上。
本发明的制冷剂作为上述(b)不饱和化合物优选含有选自HFO－1234yf、HFO－1234ze(E)、HFO－1234ze(Z)、HFO－1225ye、FO－1114、HFO－1123、HFO－1132a、HFO－1132(E)、HFO－1132(Z)、HCFO－1233zd、HCFO－1224yd和HCFO－1122a中的至少1种化合物。这些化合物中更优选HFO－1132a。
本发明的制冷剂除了上述(a)PFC和上述(b)不饱和化合物以外，优选还含有(c)HFC。作为该(c)HFC，优选含有选自HFC－23、HFC－32、HFC－125、HFC－143a、HFC－134a和HFC－134中的至少1种化合物。这些化合物中，更优选HFC－23、HFC－32和HFC－125。
本发明的制冷剂作为上述(a)PFC优选含有PFC－14。
本发明的制冷剂优选该制冷剂含有(a)PFC－14、以及选自PFC－116、PFC－c216、PFC－218、PFC－c318和PFC－31－10中的至少1种PFC、以及(b)不饱和化合物。换而言之，本发明的制冷剂优选该制冷剂含有(a)PFC－14以及选自PFC－116、PFC－c216、PFC－218、PFC－c318和PFC－31－10中的至少1种PFC、以及(b)不饱和化合物。本发明的制冷剂通过具有这样的构成，能够适合作为R23的替代制冷剂使用。
本发明的制冷剂优选作为上述(a)PFC含有PFC－14，且作为上述(b)不饱和化合物含有选自HFO－1123、HFO－1132a和HFO－1132(E)中的至少1种化合物。本发明的制冷剂通过具有这样的构成，能够更适合作为R23的替代制冷剂使用。
本发明的制冷剂优选作为上述(a)PFC含有PFC－14，作为上述(b)不饱和化合物含有选自HFO－1123、HFO－1132a和HFO－1132(E)中的至少1种化合物，且作为上述(c)HFC含有选自HFC－23、HFC－32和HFC－125中的至少1种化合物。本发明的制冷剂通过具有这样的构成，能够特别适合作为R23的替代制冷剂使用。
本发明的制冷剂优选作为上述(a)PFC含有PFC－14，且作为上述(b)不饱和化合物含有HFO－1132a。
本发明的制冷剂优选作为上述(a)PFC含有PFC－14，作为上述(b)不饱和化合物含有HFO－1132a，且作为上述(c)HFC含有选自HFC－23、HFC－32和HFC－125中的至少1种化合物。
本发明的制冷剂优选作为上述(a)PFC含有PFC－14，作为上述(b)不饱和化合物含有选自HFO－1234yf、HFO－1234ze(E)、HFO－1123和HFO－1132(E)中的至少1种化合物，且作为上述(c)HFC含有选自HFC－32、HFC－125和HFC－134a中的至少1种化合物。本发明的制冷剂通过具有这样的构成，能够特别适合作为R410A或R404A的替代制冷剂使用。
本发明的制冷剂从提高制冷能力且使GWP为7000以下的观点出发，作为(a)PFC优选相对于该制冷剂全部量含有1～15质量％的PFC－14，更优选含有2～12.5质量％，更加优选含有2.5～10质量％，特别优选含有5～10质量％。
本发明的制冷剂特别优选该制冷剂作为(a)PFC含有PFC－14、并含有(b)不饱和化合物和(c)HFC，且(b)不饱和化合物为HFO－1132a，(c)HFC为HFC－23、HFC－32和HFC－125。换而言之，本发明的制冷剂特别优选该制冷剂作为(a)PFC含有PFC－14，作为(b)不饱和化合物含有HFO－1132a，且作为(c)HFC含有HFC－23、HFC－32和HFC－125。
本发明的制冷剂通过具有这样的构成，具有(1)GWP小(7000以下)、(2)具有与R23同等或同等以上的COP且(3)具有与R23同等或同等以上的制冷能力的各项特性。
含有本发明的制冷剂的组合物在该制冷剂100质量％中，(a)PFC、(b)不饱和化合物和(c)HFC的合计量优选为95质量％以上，更优选为99质量％以上，更加优选为99.5质量％以上，特别优选为100质量％。
含有本发明的制冷剂的组合物特别优选该制冷剂仅由(a)PFC、(b)不饱和化合物和(c)HFC构成。
含有本发明的制冷剂的组合物优选作为(a)PFC含有PFC－14，作为(b)不饱和化合物含有HFO－1132a，作为(c)HFC含有HFC－23、HFC－32和HFC－125，且
以PFC－14、HFO－1132a和该(c)HFC的合计量作为100质量％，
含有1～15质量％的PFC－14，
含有5～60质量％的HFO－1132a，
含有25～94质量％的该(c)HFC。
含有本发明的制冷剂的组合物更优选作为(a)PFC含有PFC－14，作为(b)不饱和化合物含有HFO－1132a，作为(c)HFC含有HFC－23、HFC－32和HFC－125，且
以PFC－14、HFO－1132a和该(c)HFC的合计量作为100质量％，
含有2～12.5质量％的PFC－14，
含有5～55质量％的HFO－1132a，
含有32.5～93质量％的该(c)HFC。
含有本发明的制冷剂的组合物更优选作为(a)PFC含有PFC－14，作为(b)不饱和化合物含有HFO－1132a，作为(c)HFC含有HFC－23、HFC－32和HFC－125，且
以PFC－14、HFO－1132a和该(c)HFC的合计量作为100质量％，
含有2～12.5质量％的PFC－14，
含有5～55质量％的HFO－1132a，
含有32.5～93质量％的该(c)HFC。
含有本发明的制冷剂的组合物更加优选作为(a)PFC含有PFC－14，作为(b)不饱和化合物含有HFO－1132a，作为(c)HFC含有HFC－23、HFC－32和HFC－125，且
以PFC－14、HFO－1132a和该(c)HFC的合计量作为100质量％，
含有2.5～10质量％的PFC－14，
含有5～50质量％的HFO－1132a，
含有40～92.5质量％的该(c)HFC。
含有本发明的制冷剂的组合物特别优选作为(a)PFC含有PFC－14，作为(b)不饱和化合物含有HFO－1132a，作为(c)HFC含有HFC－23、HFC－32和HFC－125，且
以PFC－14、HFO－1132a和该(c)HFC的合计量作为100质量％，
含有5～10质量％的PFC－14，
含有5～45质量％的HFO－1132a，
含有45～90质量％的该(c)HFC。
1.2用途
含有本发明的制冷剂的组合物作为工作流体，能够广泛利用于1)包括运行冷冻循环的工序的冷冻方法、2)运行冷冻循环的冷冻装置的运行方法等中现有的制冷剂的用途。
其中，上述冷冻循环是指经由压缩机的制冷剂(本发明的制冷剂)以仅该制冷剂的状态、或后述的制冷剂组合物或含有冷冻机油的工作流体的状态在冷冻装置的内部循环进行能量转换。
本发明中还包括本发明的制冷剂(或包含该制冷剂的组合物)在冷冻方法中的应用、本发明的制冷剂(或包含该制冷剂的组合物)在冷冻装置等的运行方法中的应用、以及具有本发明的制冷剂(或包含该制冷剂的组合物)的冷冻装置等。
在本发明中，能够制成构成经由压缩机使含有本发明的制冷剂的组合物循环的冷冻循环的装置。
作为本发明的制冷剂(或包含该制冷剂的组合物)能够适用的冷冻装置，例如可以列举选自空调设备、冰箱、冷冻库、冷水机、制冰机、冷藏柜、冷冻柜、冷冻冷藏机组、冷冻冷藏仓库用冷冻机、车载用空调设备、涡轮冷冻机和螺杆冷冻机中的至少1种。
本发明的组合物适合作为R23、R404A或R410A的替代制冷剂的应用。
2.制冷剂组合物
本发明的制冷剂组合物至少含有本发明的制冷剂，能够用于与本发明的制冷剂相同的用途。
另外，本发明的制冷剂组合物还能够用于通过进一步至少与冷冻机油混合而得到冷冻装置用工作流体。
本发明的制冷剂组合物除了本发明的制冷剂还可以含有至少1种其他成分。本发明的制冷剂组合物可以根据需要含有以下的其他成分中的至少1种。
如上所述，在使用本发明的制冷剂组合物作为冷冻装置中的工作流体时，通常至少可以与冷冻机油混合使用。
其中，本发明的制冷剂组合物优选实质上不含冷冻机油。具体而言，本发明的制冷剂组合物中，相对于制冷剂组合物整体的冷冻机油的含量优选为0～1质量％，更优选为0～0.5质量％，更加优选为0～0.25质量％，特别优选为0～0.1质量％。
2.1氧
本发明的制冷剂组合物可以含有氧。在含有氧的情况下，氧的含量相对于本发明的制冷剂组合物100质量％优选为0～0.5质量％，更优选为0～0.3质量％，特别优选为0～0.1质量％。
如果氧的含量在上述范围内，本发明的制冷剂组合物的稳定性提高。
2.2水
本发明的制冷剂组合物含有氧的情况下，本发明的制冷剂组合物还能够含有作为其他成分的水。制冷剂组合物中的含水比例相对于制冷剂整体，优选为0～0.1质量％，更优选为0～0.075质量％，更加优选为0～0.05质量％，特别优选为0～0.025质量％。
如果水的含量在上述范围内，能够显现本发明的制冷剂组合物的化学稳定性高的预料之外的效果。这在本发明的制冷剂组合物含有氧的情况下，通过该制冷剂组合物进一步含有水，该制冷剂组合物中所含的不饱和化合物(不饱和的氟化烃类)的分子内双键能够稳定地存在，另外，也难以发生不饱和的氟化烃类的氧化。因此可以认为，作为结果，本发明的制冷剂组合物的化学稳定性提高。
2.3示踪剂
示踪剂以在本发明的制冷剂组合物稀释、污染、以及存在其他任何变更的情况下，能够追踪其变更的方式以能够检测出的浓度添加到本发明的制冷剂组合物中。
本发明的制冷剂组合物可以单独含有1种上述示踪剂，也可以含有2种以上上述示踪剂。
作为上述示踪剂，没有特别限定，能够从通常使用的示踪剂中适当选择。优选选择不会成为在本发明的制冷剂中不可避免地混入的杂质的化合物作为示踪剂。
作为上述示踪剂，例如可以列举氢氟烃、氢氯氟烃、氯氟烃、氢氯烃、氟代烃、氘代烃、氘代氢氟烃、全氟代烃、氟醚、溴代化合物、碘代化合物、醇、醛、酮、一氧化二氮(N2O)等。这些之中，优选氢氟烃、氢氯氟烃、氯氟烃、氢氯烃、氟代烃和氟醚。
作为上述示踪剂，具体而言，更优选以下的化合物(以下也称为示踪剂化合物)。
HCC－40(氯代甲烷、CH3Cl)
HFC－41(氟代甲烷、CH3F)
HFC－161(氟代乙烷、CH3CH2F)
HFC－245fa(1,1,1,3,3－五氟丙烷、CF3CH2CHF2)
HFC－236fa(1,1,1,3,3,3－六氟丙烷、CF3CH2CF3)
HFC－236ea(1,1,1,2,3,3－六氟丙烷、CF3CHFCHF2)
HCFC－22(氯二氟甲烷、CHClF2)
HCFC－31(氯氟甲烷、CH2ClF)
CFC－1113(氯三氟乙烯、CF2＝CClF)
HFE－125(三氟甲基－二氟甲基醚、CF3OCHF2)
HFE－134a(三氟甲基－氟甲基醚、CF3OCH2F)
HFE－143a(三氟甲基－甲基醚、CF3OCH3)
HFE－227ea(三氟甲基－四氟乙基醚、CF3OCHFCF3)
HFE－236fa(三氟甲基－三氟乙基醚、CF3OCH2CF3)
上述示踪剂化合物可以以10质量百万分率(ppm)～1000ppm的合计浓度存在于制冷剂组合物中。上述示踪剂化合物优选以30ppm～500ppm的合计浓度存在于制冷剂组合物中，更优选以50ppm～300ppm的合计浓度存在于制冷剂组合物中，更加优选以75ppm～250ppm的合计浓度存在于制冷剂组合物中，特别优选以100ppm～200ppm的合计浓度存在于制冷剂组合物中。
2.4紫外线荧光染料
本发明的制冷剂组合物可以单独含有1种紫外线荧光染料，也可以含有2种以上紫外线荧光染料。
作为上述紫外线荧光染料，没有特别限定，能够从通常使用的紫外线荧光染料中适当选择。
作为上述紫外线荧光染料，例如可以列举萘酰亚胺、香豆素、蒽、菲、氧杂蒽、噻吨、苯并夹氧杂蒽和荧光素、以及它们的衍生物。这些之中，优选萘酰亚胺和香豆素。
2.5稳定剂
本发明的制冷剂组合物可以单独含有1种稳定剂，也可以含有2种以上的稳定剂。
作为上述稳定剂，没有特别限定，能够从通常使用的稳定剂中适当选择。
作为上述稳定剂，例如可以列举硝基化合物、醚类、胺类等。
作为硝基化合物，例如可以列举硝基甲烷、硝基乙烷等的脂肪族硝基化合物、和硝基苯、硝基苯乙烯等的芳香族硝基化合物等。
作为醚类，例如可以列举1,4－二噁烷等。
作为胺类，例如可以列举2,2,3,3,3－五氟丙基胺、二苯基胺等。
作为上述稳定剂，除了上述硝基化合物、醚类和胺类以外，还可以列举丁基羟基二甲苯、苯并三唑等。
上述稳定剂的含有比例没有特别限定，相对于制冷剂整体，通常为0.01～5质量％，优选为0.05～3质量％，更优选为0.1～2质量％，更加优选为0.25～1.5质量％，特别优选为0.5～1质量％。
此外，本发明的制冷剂组合物的稳定性的评价方法没有特别限定，能够以通常使用的方法来评价。作为那样的方法的一例，可以列举根据ASHRAE标准97－2007以游离氟离子的量为指标进行评价的方法等。此外，还可以列举以总酸值(total acid number)为指标进行评价的方法等。该方法例如能够按照ASTM D 974－06进行。
2.6阻聚剂
本发明的制冷剂组合物可以单独含有1种阻聚剂，也可以含有2种以上的阻聚剂。
作为上述阻聚剂，没有特别限定，能够从通常使用的阻聚剂中适当选择。
作为上述阻聚剂，例如可以列举4－甲氧基－1－萘酚、对苯二酚、对苯二酚甲基醚、二甲基叔丁基苯酚、2,6－二叔丁基对甲酚、苯并三唑等。
上述阻聚剂的含有比例没有特别限定，相对于制冷剂整体，通常为0.01～5质量％，优选为0.05～3质量％，更优选为0.1～2质量％，更加优选为0.25～1.5质量％，特别优选为0.5～1质量％。
2.7制冷剂组合物中可以含有的其他成分
本发明的制冷剂组合物中作为可以含有的物质还可以列举以下的成分。
例如，能够含有与上述制冷剂不同的氟化烃。作为其他成分的氟化烃没有特别限定，可以列举选自HCFC－1122和HCFC－124、CFC－1113中的至少一种氟化烃。
另外，作为其他成分，例如能够含有式(A):CmHnXp[式中，X分别独立地表示氟原子、氯原子或溴原子，m为1或2，2m+2≥n+p，p≥1。]所示的至少一种卤化有机化合物。上述卤化有机化合物没有特别限定，例如优选二氟氯甲烷、氯甲烷、2－氯－1,1,1,2,2－五氟乙烷、2－氯－1,1,1,2－四氟乙烷、2－氯－1,1－二氟乙烯、三氟乙烯等。
另外，作为其他成分，例如能够含有式(B):CmHnXp[式中，X分别独立表示非卤素原子的原子，m为1或2，2m+2≥n+p，p≥1。]所示的至少一种有机化合物。上述有机化合物没有特别限定，例如优选丙烷、异丁烷等。
这些氟化烃、上述式(A)所示的卤化有机化合物、和上述式(B)所示的有机化合物的含量没有限定，以它们的合计量计，相对于制冷剂组合物的全部量优选为0.5质量％以下，更优选为0.3质量％以下，特别优选为0.1质量％以下。
3.含有冷冻机油的工作流体
本发明的含有冷冻机油的工作流体至少含有本发明的制冷剂或制冷剂组合物以及冷冻机油，作为冷冻装置中的工作流体使用。具体而言，本发明的含有冷冻机油的工作流体能够通过冷冻装置的压缩机中使用的冷冻机油与制冷剂或制冷剂组合物彼此混合来得到。
上述冷冻机油的含有比例没有特别限定，相对于含有冷冻机油的工作流体整体，通常为10～50质量％，优选为12.5～45质量％，更优选为15～40质量％，更加优选为17.5～35质量％，特别优选为20～30质量％。
3.1冷冻机油
本发明的组合物可以单独含有1种冷冻机油，也可以含有2种以上的冷冻机油。
作为上述冷冻机油，没有特别限定，能够从通常使用的冷冻机油中适当选择。此时，能够根据需要适当选择在提高与本发明的制冷剂的混合物(本发明的混合制冷剂)的相容性(miscibility)和本发明的混合制冷剂的稳定性等的作用等的方面更为优异的冷冻机油。
作为上述冷冻机油的基础油，例如优选选自聚亚烷基二醇(PAG)、多元醇酯(POE)和聚乙烯醚(PVE)中的至少一种。
上述冷冻机油除了上述基础油以外还可以含有添加剂。
上述添加剂可以为选自抗氧化剂、极压剂、酸捕捉剂、氧捕捉剂、铜钝化剂、防锈剂、油性剂和消泡剂中的至少1种。
作为上述冷冻机油，从润滑的方面考虑，优选40℃时的运动粘度为5～400cSt的冷冻机油。
本发明的含有冷冻机油的工作流体可以根据需要进一步含有至少1种添加剂。作为添加剂，例如可以列举以下的增容剂等。
3.2增容剂
本发明的含有冷冻机油的工作流体可以单独含有一种增容剂，也可以含有两种以上的增容剂。
作为上述增容剂，没有特别限定，能够从通常使用的增容剂中适当选择。
作为上述增容剂，例如可以列举聚氧亚烷基二醇醚、酰胺、腈、酮、氯代烃、酯、内酯、芳基醚、氟醚、1,1,1－三氟烷烃等。这些之中，优选聚氧亚烷基二醇醚。
实施例
以下示出实施例和比较例，具体地说明本发明。但本发明并不限定于实施例的范围。
实施例1～21和比较例2～3中制备的混合制冷剂的GWP以及比较例1(R23)的GWP根据IPCC第4次报告书的值来评价。
另外，实施例1～21和比较例2～3中制备的混合制冷剂的COP和制冷能力、以及比较例1(R23)的COP和制冷能力通过利用美国国立科学与技术研究所(National Instituteof Science and Technology，NIST)、参考流体热力学和传输特性数据库(ReferenceFluid Thermodynamic and Transport Properties Database，Refprop 9.0)，以下述条件实施冷冻循环理论计算来求出。
Figure BDA0002730551500000171
根据这些结果算出的GWP、COP和制冷能力表示在后述表1和表2中。表1和表2中，“COP比”和“制冷能力比”表示相对于R23的比例(％)。
性能系数(COP)根据下式求得。
COP＝(制冷能力或制热能力)/消耗电量
从以下的实施例和比较例的结果表明含有本发明的制冷剂的组合物具有如下特点：GWP小，且与R23比较，COP和制冷能力为同等或同等以上。
[表1]
Figure BDA0002730551500000181
[表2]
Figure BDA0002730551500000191

Claims (10)

1.一种含有制冷剂的组合物，其特征在于：
所述制冷剂含有：
(a)作为全氟代烃PFC的PFC－14、
(b)作为不饱和化合物的HFO－1132a、和
(c)作为HFC的选自HFC－23、HFC－32和HFC－125中的至少1种化合物，
以PFC－14、HFO－1132a和所述(c)HFC的合计量作为100质量％，
含有1～15质量％的PFC－14，
含有5～60质量％的HFO－1132a，
含有25～94质量％的所述(c)HFC。
2.如权利要求1所述的组合物，其特征在于：
所述(a)PFC还含有选自PFC－116、PFC－c216、PFC－218、PFC－c318和PFC－31－10中的至少1种化合物。
3.如权利要求1或2所述的组合物，其特征在于：
所述(b)不饱和化合物还含有选自HFO－1234yf、HFO－1234ze(E)、HFO－1234ze(Z)、HFO－1225ye、FO－1114、HFO－1123、HFO－1132(E)、HFO－1132(Z)、HCFO－1233zd、HCFO－1224yd和HCFO－1122a中的至少1种化合物。
4.如权利要求1或2所述的组合物，其特征在于：
所述(c)HFC还含有选自HFC－143a、HFC－134a和HFC－134中的至少1种化合物。
5.如权利要求1或2所述的组合物，其特征在于：
还含有冷冻机油，被用作冷冻装置用工作流体。
6.如权利要求1或2所述的组合物，其特征在于：
被用作R23、R404A或R410A的替代制冷剂。
7.如权利要求1或2所述的组合物，其特征在于：
含有选自示踪剂、增容剂、紫外线荧光染料、稳定剂和阻聚剂中的至少1种物质。
8.一种冷冻方法，其特征在于，包括：
使用权利要求1～7中任一项所述的组合物运行冷冻循环的工序。
9.一种冷冻装置，其特征在于：
含有权利要求1～7中任一项所述的组合物。
10.如权利要求9所述的冷冻装置，其特征在于：
为选自空调设备、冰箱、冷冻库、冷水机、制冰机、冷藏柜、冷冻柜、冷冻冷藏机组、冷冻冷藏仓库用冷冻机、车载用空调设备、涡轮冷冻机和螺杆冷冻机中的至少1种。
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