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CN111971177A - 多层元件 - Google Patents

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CN111971177A
CN111971177A CN201980025610.8A CN201980025610A CN111971177A CN 111971177 A CN111971177 A CN 111971177A CN 201980025610 A CN201980025610 A CN 201980025610A CN 111971177 A CN111971177 A CN 111971177A
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CN
China
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multilayer
layer
laminated glass
layer element
elements
Prior art date
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Pending
Application number
CN201980025610.8A
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English (en)
Inventor
杰伦·奥德尔柯克
丹尼斯·雅拉罗夫
窦奇铮
弗朗西斯·科斯塔
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Borealis AG
Original Assignee
Borealis AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
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Publication date
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Abstract

本发明涉及一种多层元件(LE)并且涉及一种多层层压的玻璃层元件(GLE2)、所述多层元件(LE)和所述多层层压的玻璃层元件(GLE2)用于生产制品的用途、一种包括多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)的制品、一种具有至少两个层的层元件、本发明的聚合物组合物用于生产多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)的用途，以及涉及一种用于生产多层元件(LE)及其制品的方法，以及涉及一种用于生产多层层压的玻璃层元件(GLE2)及其制品的方法。

Description

多层元件
技术领域
本发明涉及一种多层元件(LE)并且涉及一种多层层压的玻璃层元件(GLE)(其尤其适合用于建筑应用、交通工具等，如安全层元件、绝缘元件或热层元件或者其任何组合)、一种包括所述多层元件(LE)和所述多层层压的玻璃层元件(GLE)的制品、一种具有至少两个层的层元件、本发明的聚合物组合物用于生产所述多层元件(LE)和所述多层层压的玻璃层元件(GLE)及其制品的用途，以及涉及一种用于生产所述多层元件(LE)和所述多层层压的玻璃层元件(GLE)及其制品的方法。
背景技术
例如，在建筑应用，如建筑物应用中，使用不同类型的层元件，包括外墙(facade)、窗、墙壁和门元件。仅作为示例，可以将这些层元件设计成具有各种特征，如保护性特征，即安全、绝缘和/或热特征。
因此，例如具有安全功能的元件包括用于各种应用的各种类型的所谓“安全玻璃”元件。“安全玻璃”在本文中是指层压的玻璃层元件或层压的聚合物层元件，通常是层压的玻璃层元件，其具有附加的安全特征，这使其不太可能破裂，或者如果破裂，则通常在破碎时保持在一起。
层压的玻璃，如安全玻璃，可以例如是这样的层元件，其通常依次包括第一刚性层、至少一个夹层和第二层。第一刚性层和任选的(并且常规的)第二层典型地是玻璃材料的一个或多个层或者刚性聚合物材料如聚碳酸酯的一个或多个层。所述第一和第二刚性层之间的夹层通常基于聚乙烯醇缩丁醛(PVB)或乙烯-乙酸乙烯酯(EVA)。
当第一和/或第二层元件(通常为玻璃材料)破裂时，则夹层元件应将第一层元件和第二层元件保持/支撑/粘合在一起(粘接)。即夹层元件具有粘附功能，即防止第一和/或第二层元件破裂成大的尖锐碎片。
因此，安全玻璃通常在存在人身冲击的可能时或者在如果破碎则玻璃可能失效的情况下使用。
使用PVB作为夹层材料可能具有对湿气敏感的缺点，并且通常需要特殊的受控存储条件(温度和湿度)。而且，由于湿气敏感性，可能会损害粘合性能。
在EVA作为夹层材料的情况下，EVA通常必须具有高VA含量以获得可行的可流动/可加工行为。然后，具有高VA含量的常规EVA也具有非常高的MFR2(大于15g/10min)。此外，使用EVA的主要缺点是随着时间的流逝黄化(即风化)。此外，随着时间的流逝会形成挥发性有机组分(如乙酸)，这导致腐蚀问题。
例如，典型地通过将层元件层压在一起来生产用于交通工具、建筑物和建筑、建筑玻璃、内部/外部设计应用的层压的玻璃层元件(通常具有玻璃或非柔性聚合物材料)。对于具有聚合物材料夹层如PVB夹层的建筑和汽车层压的安全玻璃的生产，松散放置的夹心结构玻璃/薄膜/玻璃的直接压制不是用于生产没有空气夹杂物的所述层压的安全玻璃的合适方法。例如，具有PVB作为夹层的安全玻璃的层压通常在两个生产步骤中进行，以消除最终产品中的任何空气夹杂物。第一步，即所谓的预层压，是在实际的加热-压制步骤之前进行的。该预层压的质量对最终的层压玻璃的质量极其重要。在辊压和真空过程之间的预层压中形成区别。后者又细分为真空袋过程和真空-环过程。在第二步期间，接着将这些预层压的结构在高压釜或烘箱中在压力下进行加热，以得到最终的有界产品。
在PVB的情况下的层压过程需要高温和长持续时间。
所选层材料的性能也可能不足以满足上述最终应用所需的总体性能要求。
对于层压玻璃应用如安全玻璃的一个重要性能是雾度，其应该尽可能低，同时保持高水平的机械性能。
因此，持续需要尤其适合用于苛刻建筑、交通工具等应用，如安全、绝缘和/或热最终应用的层元件的解决方案，以满足工业上可行的解决方案的挑战性要求。
附图
图1示出了本发明的多层元件(LE)和本发明的层压的玻璃层元件(GLE)的最优选实施方案，其中面对第一层元件(1)的表面的夹层元件(i)的表面彼此直接接触并且优选地其间没有任何粘合剂层；并且，在夹层元件(i)的相对侧上，面对第二层元件(2)的表面的夹层元件(i)的表面彼此直接接触并且优选地其间没有任何粘合剂层。
图2示出了层压体样品IE1至IE3随波长(nm)变化的雾度％(相比于CE1和CE2)。
图3示出了层压体样品IE4至IE6随波长(nm)变化的雾度％(相比于CE3)。
发明描述
因此，在第一方面，本发明涉及一种多层元件(LE)，其按给定顺序包括第一层元件、夹层元件和第二层元件，其中
-第一层元件包括玻璃层或聚合物层；
-夹层元件包含聚合物组合物，该聚合物组合物包含乙烯和C4至C8α烯烃共聚单体的共聚物(a)，
该共聚物(a)具有
(i)在850kg/m3至低于880kg/m3的范围内的密度(根据ISO 1183测量的)
(ii)在0.1至20.0g/10min的范围内的MFR2(根据ISO 1133在190℃和2.16kg的负荷下测量的)，并且
该共聚物(a)任选地带有含一个或多个硅烷基团的单元(b)或含羰基的不饱和有机基团(c)，
-第二层元件包括玻璃层或聚合物层；
并且其中夹层元件与所述第一和第二层元件粘附接触。
在第一方面的一个具体实施方案中，本发明涉及一种层压的玻璃层元件(GLE1)，其按给定顺序包括第一玻璃层元件、夹层元件和第二玻璃层元件，其中
-夹层元件包含聚合物组合物，该聚合物组合物包含乙烯和C4至C8α烯烃共聚单体的共聚物(a)，该共聚物(a)具有
(i)在850kg/m3至低于880kg/m3的范围内的密度(根据ISO 1183测量的)
(ii)在0.1至20.0g/10min的范围内的MFR2(根据ISO 1133在190℃和2.16kg的负荷下测量的)，并且
该共聚物(a)任选地带有含一个或多个硅烷基团的单元(b)或含羰基的不饱和有机基团(c)，并且
夹层元件与所述第一玻璃层元件和所述第二玻璃层元件粘附接触。
在第二方面，本发明涉及一种多层层压的玻璃层元件(GLE2)，其按给定顺序包括第一玻璃层元件、夹层元件和第二玻璃层元件，其中
-夹层元件包含聚合物组合物，该聚合物组合物包含乙烯和C4至C8α烯烃共聚单体的共聚物(a)，该共聚物(a)已用酸性接枝剂(e)接枝，
该共聚物(a)在接枝之前具有
(i)在850kg/m3至低于880kg/m3的范围内的密度(根据ISO 1183测量的)
(ii)在0.1至40.0g/10min的范围内的MFR2(根据ISO 1133在190℃和2.16kg的负荷下测量的)，并且
并且其中夹层元件粘附至所述第一和第二玻璃层元件。
如上文、下文或在权利要求中所定义的多层元件(LE)可以用于所需的任何用途，并且如上文、下文或在权利要求中所定义的多层层压的玻璃层元件(GLE2)可以用于所需的任何层压的玻璃用途，例如用于建筑、建筑物或交通工具，如作为安全层元件、绝缘层元件或热层元件或者其任何组合。
因此，本发明的多层元件(LE)和多层层压的玻璃层元件(GLE2)优选具有安全、绝缘或热特征中的至少一种，因为多层元件(LE)和多层层压的玻璃层元件(GLE2)中的每一个满足在安全、绝缘和/或热层元件应用中作为零件或按原样使用的苛刻要求。
如上文、下文或在权利要求中所定义的多层元件(LE)在本文中也简称为“层元件(LE)”。
如上文、下文或在权利要求中所定义的多层层压的玻璃层元件(GLE2)在本文中也简称为“玻璃层元件(GLE2)”。
如上文、下文或在权利要求中所定义的多层层压的玻璃层元件(GLE2)的第一玻璃层元件和第二玻璃层元件在本文中也分别称为“第一层元件”和“第二层元件”。
如上文、下文或在权利要求中所定义的多层元件(LE)的第一层元件和第二层元件分别优选是刚性层元件。
“刚性”在本文中是指元件是坚硬的并且不能以如同柔性元件的方式弯曲，并且如果弯曲，则典型地元件的完整性通常容易破裂而引起永久性断裂，而在柔性元件的情况下则不是这种情形。技术人员可以容易地区分刚性和柔性层元件。
如上文、下文或在权利要求中所定义的，如上文、下文或在权利要求中所定义的多层元件(LE)的这些层元件，优选刚性层元件可以独立地是玻璃层或聚合物层。
本发明的第二方面的表述“夹层元件粘附至所述第一和第二玻璃层元件”是指夹层元件与所述第一和第二玻璃层元件粘附接触。
因此，夹层元件的最外表面之一粘附至第一层元件的最外表面，并且相应地夹层元件的另一最外表面粘附至第二层元件的最外表面。这可以是直接粘附接触，或者可选地，在夹层元件的粘附表面与第一层元件和第二层元件之一或两者之间可以存在粘合剂层。
对于本发明的第一方面的表述“夹层元件与所述第一和第二层元件粘附接触”同样解释。
在所述第一层元件中、在所述第二层元件中和在所述夹层元件中的表述“元件”在本申请中是指这些层部件的不同功能性，即所述第一和第二层元件独立地具有与多层元件的最终使用相关的一种或多种功能，如例如安全、绝缘和/或热功能，而夹层元件具有不同的功能，即粘附功能。所有这些功能层元件与夹层元件一起为最终制品提供所产生的例如安全、绝缘和/或热功能性。
安全元件的含义已经在上文的背景技术中给出。绝缘元件包括如本领域已知的声学(声音)绝缘元件或热绝缘元件。绝缘元件也可以具有声学和热两种功能性。可以例如提供带有加热装置如电线的热元件。然后，通过将电流传导至所述导线来实现加热。安全和热元件的组合的实例是例如交通工具如汽车中的前窗(挡风玻璃)，其设置有加热装置并且还用作安全玻璃。
如上文、下文或在权利要求中所定义的，乙烯共聚物(a)在本文中也简称为“聚合物(a)”或“共聚物(a)”。
如熟知的，“共聚单体”是指可聚合的共聚单体单元，即对于共聚物(a)，是指C4至C8α烯烃共聚单体，如1-辛烯。
通过接枝共聚物，我们是指已经使用酸性接枝剂(b)接枝的共聚物(a)。技术人员将理解，在接枝过程期间，酸性接枝剂(b)化学结合(通常经由至少一个共价键)至共聚物(a)。因此，“接枝共聚物”包含(例如由其组成)彼此化学结合的共聚物(a)和酸性接枝剂(b)。因此，术语“接枝共聚物”和“已用酸性接枝剂(b)接枝的乙烯和C4至C8α烯烃共聚单体的共聚物(a)”可以互换使用。
接枝共聚物在本文中也称为“g-共聚物(a′)”或接枝共聚物(a′)。共聚物(a)在接枝前在本文中已知为上文所定义的。
所要求的本发明第一方面的层元件(LE)的包含共聚物(a)的特定夹层元件和所要求的本发明第二方面的层压的玻璃层元件(GLE2)的包含接枝共聚物(a′)的特定夹层元件令人惊讶地具有低的雾度。
另外，相比于根据现有技术水平使用的EVA和/或PVB，将共聚物(a)或接枝共聚物(a′)分别用于特定夹层具有若干优点，因为共聚物(a)并且尤其是接枝共聚物(a′)比PVB易于储存，不像EVA那样在高于150℃的温度下释放酸并且不具有如EVA或PVB那样的强烈气味。
本发明还提供了如上文、下文或在权利要求中所定义的聚合物组合物用于生产以下各项的用途：多层元件(LE)，或者层压的玻璃层元件(GLE1)，或者层压的玻璃层元件(GLE2)，或者包括多层元件(LE)的制品，或者包括层压的玻璃层元件(GLE1)的制品，或者包括层压的玻璃层元件(GLE2)的制品。
本发明进一步提供了本发明的聚合物组合物用于生产如上文、下文或在权利要求中所定义的多层元件(LE)的用途、所述多层元件(LE)用于生产包括所述多层元件(LE)的制品的用途。
本发明进一步提供了本发明的聚合物组合物用于生产如上文、下文或在权利要求中所定义的层压的玻璃层元件(GLE1)的用途、所述层压的玻璃层元件(GLE1)用于生产包括所述层压的玻璃层元件(GLE1)的制品的用途。
本发明进一步提供了本发明的聚合物组合物用于生产如上文、下文或在权利要求中所定义的层压的玻璃层元件(GLE2)的用途、所述层压的玻璃层元件(GLE2)用于生产包括所述层压的玻璃层元件(GLE2)的制品的用途。
本发明进一步提供了包括如上文、下文或在权利要求中所定义的多层元件(LE)的制品。
本发明进一步提供了包括如上文、下文或在权利要求中所定义的层压的玻璃层元件(GLE1)的制品。
本发明进一步提供了包括如上文、下文或在权利要求中所定义的多层层压的玻璃层元件(GLE2)的制品。
本发明进一步提供了如上文、下文或在权利要求中所定义的多层元件(LE)、或者如上文、下文或在权利要求中所定义的层压的玻璃元件(GLE1)、或者层压的玻璃元件(GLE2)用于生产包括多层元件(LE)、或者层压的玻璃层元件(GLE1)或者层压的玻璃元件(GLE2)的制品的用途，所述制品用于建筑应用，如建筑物中的元件，例如建筑元件，如外部/内部元件，如建筑物外面的外墙、窗元件、门元件或室内墙壁元件；用于桥梁中的元件；用于交通工具中的元件，如汽车、火车、飞机或轮船中的窗；用于生产设备中的元件，如机器中的安全窗；用于家用器件中的元件；用于投影应用，如平视显示器(head-up display)；或者用于家具中的元件等。
本发明进一步提供了如上文、下文或在权利要求中所定义的制品，其是用于以下各项的制品：用于建筑应用，如建筑物中的元件，例如建筑元件，如外部/内部元件，如建筑物外面的外墙、窗元件、门元件或室内墙壁元件；用于桥梁中的元件；用于交通工具中的元件，如汽车、火车、飞机或轮船中的窗；用于生产设备中的元件，如机器中的安全窗；用于家用器件中的元件；用于投影应用，如平视显示器；或者用于家具中的元件等，优选地，其是选自选自安全层元件、绝缘层元件或热层元件或其任何组合的制品，优选地其作为由多层元件(LE)、或者层压的玻璃层元件(GLE1)或者层压的玻璃元件(GLE2)组成的安全层元件、绝缘层元件或热层元件或其任何组合的制品。
本发明进一步提供了一种用于生产本发明的多层元件(LE)的方法。
本发明进一步提供了一种用于生产本发明的层压的玻璃层元件(GLE1)的方法。
本发明进一步提供了一种用于生产本发明的层压的玻璃层元件(GLE2)的方法。
本发明进一步提供了一种用于生产本发明的制品的方法。
在下文和权利要求中描述了多层元件(LE)、层压的玻璃层元件(GLE1)、多层层压的玻璃层元件(GLE2)、夹层元件、聚合物组合物、其聚合物(a)、第一和第二层元件、制品和用于生产层元件(LE)及其制品的方法、以及制品和用于生产层压的玻璃层元件(GLE1)及其制品的方法、以及制品和用于生产层压的玻璃层元件(GLE2)及其制品的方法，连同其进一步细节、优选实施方案、范围和性能，这些优选实施方案、范围和性能可以为任何组合并且按任何顺序进行组合。
夹层元件
根据第一方面的夹层元件包括包含(优选由其组成)聚合物组合物的层，该聚合物组合物包含聚合物(a)。
根据第二方面的夹层元件包括包含(优选由其组成)聚合物组合物的层，该聚合物组合物包含接枝共聚物(a′)，即已用酸性接枝剂(b)接枝的乙烯和C4至C8α烯烃共聚单体的共聚物(a)。
聚合物组合物在本文中也简称为“组合物”或“本发明的组合物”。夹层元件可以是包含(优选由其组成)聚合物(a)或接枝共聚物(a′)的单层元件。可选地，第一方面的夹层元件可以包括两个或更多个各自包含(优选由其组成)聚合物组合物的层，该聚合物组合物包含聚合物(a)，并且第二方面的夹层元件可以包括两个或更多个各自包含(优选由其组成)聚合物组合物的层，该聚合物组合物包含接枝共聚物(a′)。如果本发明的聚合物组合物的这样的层是相邻的，则将它们视为“单层”，因为在层元件的生产过程期间在这样的层的固化之前被融合在一起。
聚合物(a)是乙烯和C4至C8α-烯烃共聚单体的共聚物。这样的共聚物可以是弹性体、塑性体或线形低密度聚乙烯(LLDPE)。
C4至C8α-烯烃共聚单体例如是1-丁烯、1-己烯或1-辛烯。优选地，共聚单体是1-丁烯或1-辛烯，更优选地共聚单体是1-辛烯。
取决于所选的共聚单体和所需的密度，共聚单体的量通常在20.0重量％至45.0重量％的范围内。
合适的共聚物(a)的密度在850至低于880kg/m3的范围内，优选在855至875kg/m3的范围内并且更优选在860至870kg/m3的范围内。
第一方面的合适共聚物(a)的MFR2(ISO 1133；190℃；2.16kg)在0.1至20.0g/10min的范围内，优选在0.5至15.0g/10min的范围内并且更优选在1.0至10.0g/10min的范围内。
第二方面的合适共聚物(a)的MFR2(ISO 1133；190℃；2.16kg)在0.1至40.0g/10min的范围内，优选在0.5至20.0g/10min的范围内，更优选在1.0至15.0g/10min的范围内并且甚至更优选在1.0至10.0g/10min的范围内。
第一方面的合适共聚物(a)的熔点(根据ISO 11357-3:1999利用DSC测量的)为低于100℃，优选低于80℃，更优选低于70℃并且最优选低于60℃。
第二方面的合适共聚物(a)的熔点(根据ISO 11357-3:1999利用DSC测量的)为低于100℃，优选低于90℃，更优选低于80℃并且最优选低于70℃。
因此，第二方面的合适共聚物(a)的熔点可以在30℃至低于100℃的范围内，优选在30℃至低于90℃的范围内，更优选在30℃至低于80℃的范围内并且最优选在30℃至低于70℃的范围内。
合适共聚物(a)的分子量分布(本文中也被称为分散性)Mw/Mn在大多数情况下经常为低于4，如3.8以下，但是为至少1.7。优选为3.5至1.8。
合适共聚物(a)可以是具有上述性能的乙烯和C4至C8α-烯烃共聚单体的任何共聚物，其可商购获得，尤其以商品名Queo商购得自Borealis AG、以商品名Engage或Affinity商购得自DOW或者以商品名Tafmer商购得自Mitsui。
可选地，这些共聚物(a)可以在本领域技术人员已知的合适催化剂，如氧化钒催化剂或单活性中心催化剂，例如茂金属或限制几何构型催化剂(constrained geometrycatalyst)的存在下，通过已知的方法，在一阶段或两阶段聚合方法(包括溶液聚合、淤浆聚合、气相聚合或其组合)中制备。
优选地，这些共聚物(a)通过一阶段或两阶段溶液聚合方法，尤其是通过在高于100℃的温度下的高温溶液聚合方法制备。
这样的方法基本上基于将单体和合适共聚单体在液态烃溶剂(所得的聚合物可溶于其中)中进行聚合。聚合在高于聚合物熔点的温度下进行，作为结果，获得聚合物溶液。将该溶液闪蒸以将聚合物与未反应的单体和溶剂分离。然后将溶剂回收并在该方法中再循环。
优选地，溶液聚合方法是使用高于100℃的聚合温度的高温溶液聚合方法。优选地，聚合温度为至少110℃，更优选为至少150℃。聚合温度可以高达250℃。
在这样的溶液聚合方法中的压力优选在10至100巴的范围内，优选在15至100巴的范围内并且更优选在20至100巴的范围内。
所使用的液态烃溶剂优选为C5–12-烃，其可以是未取代的或被C1–4烷基取代的，如戊烷、甲基戊烷、己烷、庚烷、辛烷、环己烷、甲基环己烷和氢化石脑油。更优选地，使用未取代的C6–10-烃溶剂。
适用于根据本发明的方法的已知溶液技术是BORCEED(以前的COMPACT)技术。
第一方面的任选的含一个或多个硅烷基团的单元(b)优选作为化学接枝到聚合物(a)上的化合物存在。
在本发明第一方面的一个优选实施方案中，共聚物(a)带有含一个或多个硅烷基团的单元(b)，由此这些单元(b)通过接枝组分(b′)引入。
因此，如技术人员熟知的，在接枝中，首先将聚合物(a)聚合成聚合物，并通过利用过氧化物接枝接枝组分(b′)，由此使乙烯基不饱和度的C原子之一连接到聚合物主链上，来获得最终的聚合物。将接枝组分(b′)接枝到共聚物上是一种熟知的技术，并且在聚合物领域有良好文献记载并且在技术人员的技能范围内。
为了实现接枝组分(b′)的接枝，即生产包含带有含一个或多个硅烷基团的单元(b)的共聚物(a)的聚合物组合物，自由基引发剂(d)是必要的，其优选是热分解自由基形成剂。自由基引发剂(d)典型地是过氧自由基引发剂，并且优选以相对于(a)和(b′)的总量为至少50ppm，典型地在50ppm和1000ppm之间的浓度存在。优选地，热分解自由基形成剂选自由酰基过氧化物、烷基过氧化物、氢过氧化物、过酸酯和过氧碳酸酯组成的组。
自由基引发剂(d)的合适实例例如在WO 2014/016205中描述，并且通过引用并入本文中。自由基引发剂(d)优选选自包括以下各项的组：过氧化二苯甲酰，过氧-2-乙基己酸叔丁基酯，过氧-2-乙基己酸叔戊酯，过氧二乙基乙酸叔丁酯，1,4-二(叔丁基过氧碳)-环己烷，过氧异丁酸叔丁酯，2,5-二甲基-2,5-二(叔丁基过氧)-己烷，1,1-二(叔丁基过氧)-3,3,5-三甲基-环己烷，甲基异丁基酮过氧化物，2,2-二(4,4-二(叔丁基过氧)环己基)丙烷，1,1-二(叔丁基过氧)环己烷，过氧-3,5,5-三甲基己酸叔丁酯，碳酸叔戊基过氧2-乙基己基酯(tert-Amylperoxy2-ethylhexyl carbonate)，2,2-二(叔丁基过氧)丁烷，碳酸叔丁基过氧异丙基酯(tert-butylperoxy isopropyl carbonate)，碳酸叔丁基过氧2-乙基己基酯(tert-Butylperoxy 2-ethylhexyl carbonate)，过氧乙酸叔丁酯，过氧苯甲酸叔丁酯，二-叔戊基过氧化物以及这些有机过氧化物的混合物。
在一种优选的方法中，将接枝组分(b′)和自由基引发剂(d)连续加料到挤出机中，优选以接枝组分(b′)和自由基引发剂(d)与共聚物(a)的混合物加料。可以通过对自由基引发剂(d)和接枝组分(b′)选择适当的加料方案来控制接枝度。
用于制备包含带有含一个或多个硅烷基团的单元(b)的共聚物(a)的聚合物组合物的方法优选在挤出机中进行，该挤出机优选为双螺杆挤出机并且优选包括两个高强度混合段。将共聚物(a)加热到180至230℃，更优选185至225℃的温度。在一个具体的实施方案中，挤出机是具有至少四个区或至少六个区的同向旋转双螺杆挤出机，其中第一区中的温度高于100℃，第二区中的温度为至少110℃，第三区中的温度高于160℃，第四区中的温度为至少190℃，并且其中任何后续区(如果使用至少6个区)中的温度都高于150℃，但是其中任何区中的温度都低于230℃。
聚合物组合物在挤出机中的总停留时间优选为30–100秒。据信，接枝在共聚物(a)的所有组成组分上相当均匀地发生。
考虑到一方面获得足够高的接枝度以及可接受的熔体流动速率的低变化，在所述方法中，自由基引发剂(d)优选以相对于组分(a)至(d)的总重量为0.01至1.0重量％并且优选小于1.0重量％，更优选小于0.1重量％，甚至更优选小于0.05重量％的量加入。
接枝组分(b′)以使得0.1至2.0重量％的组分(b′)接枝到所述共聚物(a)上的量加入。
当自由基引发剂(c)相对于(b′)和(c)的总量的相对量优选小于25重量％，更优选小于20重量％、15重量％、10重量％或者甚至小于5重量％时，获得了接枝度和低MFR变化的良好平衡，并且优选地，加入的组分(b′)的量相对于组合物的总重量为至少0.5重量％，更优选为至少1.0重量％或甚至1.5重量％，并且优选典型地小于5.0重量％。
在共聚物(a)带有含一个或多个硅烷基团的单元(b)的优选情况下，将这些单元通过接枝组分(b′)引入，该接枝组分(b′)优选是由式(I)表示的可水解的不饱和硅烷化合物：
R1SiR2 qY3-q (I)
其中
R1是烯键式不饱和烃基、烃氧基或(甲基)丙烯酰氧基烃基，
各个R2独立地是脂肪族饱和烃基，
Y可以相同或不同，是可水解的有机基团，并且
q为0、1或2。
进一步合适的含一个或多个硅烷基团的单元是例如γ-(甲基)丙烯酰-氧基丙基三甲氧基硅烷、γ(甲基)丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷和乙烯基三乙酰氧基硅烷，或者其两种以上的组合。
式(I)的接枝化合物(b′)的一个合适子组是式(II)的不饱和硅烷化合物
CH2＝CHSi(OA)3 (II)
其中各个A独立地是具有1–8个碳原子，合适地1–4个碳原子的烃基。
接枝化合物(b′)优选是式(II)的化合物，其是乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基双甲氧基乙氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷，更优选乙烯基三甲氧基硅烷或乙烯基三乙氧基硅烷并且最优选乙烯基三甲氧基硅烷。
当根据如下文在“测定方法”中所述的“共聚物-g-VTMS中的VTMS的定量”进行测定时，共聚物(a)中存在的含一个或多个硅烷基团的单元(b)的量(重量％)优选为0.1至2.0重量％，优选为0.4至1.6重量％并且甚至更优选0.5至1.5重量％。
在本发明第一方面的一个其他实施方案中，共聚物(a)带有含羰基的不饱和有机基团(c)，而不是含一个或多个硅烷基团的单元(b)。
含有至少一个烯键式不饱和度(例如，至少一个双键)、至少一个羰基(–C＝O)并且将接枝到共聚物(a)上的任何不饱和有机化合物可以用作本发明此实施方案中的接枝材料。
含有至少一个羰基的化合物的代表是羧酸类、酸酐类、酯类和它们的盐类(金属和非金属盐类二者)。优选地，有机化合物含有与羰基共轭的烯键式不饱和度。代表性化合物包括马来酸、富马酸、丙烯酸、甲基丙烯酸、衣康酸、巴豆酸、α-甲基巴豆酸和肉桂酸和它们的酸酐、酯和盐衍生物(如果有的话)。马来酸酐是优选的含有至少一个烯键式不饱和度和至少一个羰基的不饱和有机化合物。
用于接枝步骤的相同一般原理在此适用于如上所述的利用组分(b′)的接枝步骤。进行任何必要的修改都在技术人员的技能范围内。
优选地，共聚物(a)带有含一个或多个硅烷基团的单元(b)。
本发明第二方面的共聚物(a)用酸性接枝剂(e)接枝。
作为酸性接枝剂(e)，可以使用由本领域技术人员已知适用于此用途的任何这样的试剂。
优选地，酸性接枝剂(e)是不饱和单羧酸或二羧酸或其衍生物，如酸酐类、酯类和盐类(金属和非金属盐类二者)。
优选地，不饱和基团与羧基处于共轭。
这样的接枝剂的实例包括丙烯酸、甲基丙烯酸、富马酸、马来酸、纳迪克酸(nadicacid，或称为内亚甲基四氢化邻苯二甲酸)、柠康酸、衣康酸、巴豆酸，以及它们的酸酐、金属盐、酯、酰胺或酰亚胺。
优选的接枝剂是马来酸及其衍生物，如酸酐、酯和盐，并且特别是马来酸酐。
共聚物用含羧基的不饱和有机化合物的接枝是一种熟知的技术并且在聚合物领域有良好文献记载并且在技术人员的技能范围内。
接枝可以通过本领域已知的任何方法如在没有溶剂的熔体中或在溶液或分散液或者在流化床中的接枝进行。典型地，如例如在US 3 236 917 A、US 4 639 495 A、US 4950 541 A或US 5 194 509 A中所述的，接枝在经加热的挤出机或混合器中进行。
典型地，接枝在双螺杆挤出机中进行，如在US 4 950 541 A中所述的。
接枝可以在存在或不存在自由基引发剂的条件下进行，但优选在自由基引发剂如有机过氧化物、有机过酸酯或有机氢过氧化物的存在下进行。
为了实现接枝，即制备包含接枝共聚物(a′)的聚合物组合物，优选使用自由基引发剂(f)，其优选为热分解自由基形成剂。自由基引发剂(f)典型地是过氧自由基引发剂，并且优选以相对于共聚物(a)和酸性接枝剂(e)的总量为至少50ppm，典型地在50ppm至1000ppm之间的浓度存在。优选地，热分解自由基形成剂选自由酰基过氧化物、烷基过氧化物、氢过氧化物、过酸酯和过氧碳酸酯组成的组。
自由基引发剂(f)的合适实例在例如WO 2014/016205中描述，并通过引用并入本文。自由基引发剂(f)优选选自上文关于本发明第一方面的自由基引发剂(d)所公开的组。
在一种优选的方法中，将酸性接枝剂(e)和自由基引发剂(f)连续加料到挤出机中，优选作为酸性接枝剂(e)和自由基引发剂(f)与共聚物(a)的混合物加料。可以通过对自由基引发剂(f)和酸性接枝剂(e)选择合适的加料方案来控制接枝度。
在另一种优选的方法中，将共聚物(a)与酸性接枝剂(e)混合，然后加料到挤出机中(例如，作为干燥共混物)，并且将自由基引发剂(f)单独进料。
用于制备包含接枝共聚物(a′)的聚合物组合物的方法优选在挤出机中进行，该挤出机优选为双螺杆挤出机并且优选包括两个高强度混合段。将共聚物(a)加热到175至230℃，更优选180至225℃的温度。在一个具体的实施方案中，挤出机是具有至少四个区或至少六个区的同向旋转双螺杆挤出机，其中第一区中的温度高于100℃，第二区中的温度为至少110℃，第三区的温度高于160℃，第四区的温度为至少190℃，并且其中任何后续区(如果使用至少6个区的话)的温度都高于150℃，但是其中任何区中的温度都低于230℃。
聚合物组合物在挤出机中的总停留时间优选为30–100秒。据信，接枝在共聚物(a)的所有组成组分上相当均匀地发生。
考虑到一方面获得足够高的接枝度以及可接受的熔体流动速率的低变化，在该方法中，自由基引发剂(f)优选以相对于组分(a)、(e)和(f)的总重量为0.01至1.0重量％并且优选小于1.0重量％，更优选小于0.1重量％，甚至更优选小于0.05重量％的量加入。
以基于所述共聚物(a)的量为0.01至1.00重量％的酸性接枝剂(e)的量加入酸性接枝剂(e)。
尤其优选的是，共聚物(a)用0.02至0.80重量％，更优选0.03至0.70重量％，甚至更优选0.04至0.60重量％，并且最优选0.05至0.50重量％的酸性接枝剂(b)接枝。
在本发明的一个实施方案中，组合物合适地包含一种或多种添加剂。
在本发明第一方面的一个优选实施方案中，聚合物组合物由作为唯一的聚合物组分的共聚物(a)组成，并且在本发明第二方面的一个优选实施方案中，聚合物组合物由作为唯一的聚合物组分的接枝聚合物(a′)组成。“聚合物组分”在本文中不包括任选的添加剂的任何一种或多种载体聚合物，例如组合物中任选存在的一种或多种添加剂的一种或多种母料中使用的一种或多种载体聚合物。基于聚合物组合物的量(100％)，将这样的任选的一种或多种载体聚合物计算为相应添加剂的量。添加剂可选地可以在不使用母料的情况下通过直接加料进行添加。
优选地，夹层元件包括由本发明的聚合物组合物组成的层。优选地，夹层元件由本发明的聚合物组合物组成。
夹层元件优选为夹层膜、夹层片或夹层箔，最优选为夹层膜。
可以使用适用于夹层元件的所需最终用途的常规挤出设备和挤出条件，通过挤出，例如流延膜或吹塑膜挤出(包括共挤出)来生产所述夹层元件，该设备和条件可由技术人员选择。可选地，可以使用常规的适用于夹层元件的所需最终用途的层压设备和条件通过层压来生产所述夹层元件，该设备和条件可以由技术人员选择。此外，如技术人员所熟知的，可以使用挤出和层压的组合来生产所述夹层元件。
夹层元件优选是在第一和第二层元件之间的唯一聚合物层元件。优选地，夹层元件由一个层组成(单层元件)。因此，夹层元件最优选是单层元件。术语“单层元件”在本文中应理解为由本发明的夹层元件的聚合物组合物组成的单个层。即“单个层”是指一个或多个层，其中在多个层的情况下，这些层由本发明的聚合物组合物组成并且融合在一起而形成一个层(单层)。因此，作为所述夹层元件的所述单层元件可以是一个层(单层)。或者可选地，可以通过将本发明的聚合物组合物的两个或更多个层的组合，然后在夹层元件的生产过程期间将这些层融合在一起(粘附)来生产作为所述夹层元件的所述单层元件。这些层可以例如通过共挤出或可选地通过挤出和随后的层压来生产。一个层典型地通过挤出来生产。优选的夹层元件是单层元件，其中一个或多个层由本发明的聚合物组合物组成。
夹层元件，优选作为单层元件的夹层元件可以含有非聚合物元件，如增强材料，例如金属丝网，该非聚合物材料可以例如在夹层元件的生产期间嵌入到夹层元件中。
根据本发明优选的是，夹层元件不包括电子器件如光伏元件。
在一个实施方案中，夹层元件(其优选地是单层元件)含有选自选自增强元件、热元件或电活性元件或其任何组合的非聚合物元件。
在另一个实施方案中，夹层元件(其优选地是单层元件)含有选自增强元件或热元件的非聚合物元件，其用于安全玻璃元件或热元件或其任何组合。
在另一个实施方案中，夹层元件是单层元件并且不含有如上所定义的任何非聚合物元件。
多层元件(LE)的第一和第二层元件
第一层元件或第二层元件优选是刚性的。在一个实施方案中，第一层元件和第二层元件都是刚性的。
术语“刚性”是指第一或第二层元件或者两者都是非柔性的(即，坚硬的)。即当处于固态时，第一或第二层元件或者两者当使用力例如压缩、冲击或弯曲力发生变形时不会返回到初始形状。例如，玻璃元件和聚碳酸酯(PC)聚合物元件是刚性元件。即如果由于使用冲击力而发生弯曲或在破裂时，则破裂成碎片。例如，在常规的窗玻璃的情况下，至少一部分的玻璃碎片通常会散开(倒塌)。
层元件(LE)的第一层元件和第二层元件可以相同或不同，并且包括玻璃层元件或聚合物层元件。在一个实施方案中，第一层元件和第二层元件具有相同的材料。第一层元件和第二层元件的玻璃层元件可以具有任何常规的玻璃材料。优选地，玻璃层元件包括(优选由其组成)但不限于以下各项中的一种：窗玻璃，平板玻璃(plate glass)，硅酸盐玻璃，玻璃片(sheet glass)，浮法玻璃，有色玻璃或特种玻璃如铝硅酸盐玻璃(alumina-silicateglass)，高离子交换(HIETM)玻璃，钠钙玻璃，硼硅酸盐玻璃或陶瓷玻璃。
多层层压的玻璃元件(GLE2)的第一和第二玻璃层元件
第一层元件和第二层元件的玻璃层元件可以具有任何常规的玻璃材料。优选地，玻璃层元件包括(优选由其组成)但不限于以下各项中的一种：窗玻璃，平板玻璃，硅酸盐玻璃，玻璃片，浮法玻璃，有色玻璃或特种玻璃如铝硅酸盐玻璃，高离子交换(HIETM)玻璃，钠钙玻璃，硼硅酸盐玻璃或陶瓷玻璃。
多层元件(LE)和多层层压的玻璃层元件(GLE2)
术语“粘附接触”在本文中定义为，彼此面对的本发明的夹层元件的表面和第一层元件的表面以及彼此面对的本发明的夹层元件的表面和第二层元件的表面彼此直接或经由粘合剂层粘附接触。
术语“粘合剂层”是指与夹层元件不同并且具有与夹层元件的本发明的聚合物组合物不同的聚合物组合物的层。此外，粘合剂层通常是连续的或不连续的，并且被称为热熔粘合剂(其在现有技术中具有熟知的含义)。这样的粘合剂层仅具有增强粘附的功能，而不具有如对于夹层元件所定义的粘附功能以保持第一层元件和第二层元件的完整性。
更优选地，彼此面对的本发明的夹层元件的表面和第一层元件的表面以及彼此面对的本发明的夹层元件的表面和第二层元件的表面彼此直接接触，其间没有任何额外的粘合剂层。图1示出了这种最优选的实施方案。
优选地，在第一层元件和夹层元件的接触表面之间以及在第二层元件和夹层元件的接触表面之间分别都没有额外的层，并且夹层元件优选地是单层元件。
多层元件(LE)和多层层压的玻璃层元件(GLE2)优选是透明的。术语“透明”在本文中是指多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)分别允许光100％或更少地分别通过多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)，使得可以清楚地看到或至少勾勒出后面的物体。
多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)的透明度分别可以看起来像透过普通玻璃窗看到的那样。多层元件(LE)和多层层压的玻璃层元件(GLE2)分别额外地覆盖其中多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)分别关于外观被染色(着色)或其他方式设计的实施方案。可以以已知方式分别处理这样的染色多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)，使得多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)从两侧或仅从一侧看是透明的。这样的染色多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)的实例分别是制品，如染色(着色)玻璃门元件、建筑物中的染色窗元件或交通工具(如汽车)中的染色窗元件。
如对于技术人员明显的，多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)的第一层、第二层和夹层元件各自的厚度，以及最终多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)各自的厚度可以根据所需的最终应用而变化。例如，第一和第二层元件的厚度可以在相应的最终应用中在现有技术中典型地使用的范围内。夹层元件的厚度也可以由技术人员针对相应的最终应用进行选择。作为实例，仅夹层元件的厚度可以在0.03至3.0mm的范围内，如0.1至2.5mm，如0.2至2mm。夹层元件的示例性厚度最优选是如上所定义的一个或两个或更多个层的单层元件，其中一个或多个层由本发明的夹层的聚合物组合物组成。
本发明进一步提供了如上文或权利要求中所定义的聚合物组合物分别用于生产本发明的多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)的用途。
本发明进一步提供了一种分别用于生产本发明的多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)的方法，其中该方法包括以下步骤：
-将第一层元件、夹层元件和第二层元件组装成多层组件；
-在升高的温度下并且任选地在真空条件下层压多层组件的层，以分别获得多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)；和
-分别回收所获得的多层元件(LE)或所获得的多层层压的玻璃层元件(GLE2)。
层压步骤典型地在两个步骤中(在预层压步骤中然后在最后的层压步骤中)进行。在预层压步骤中，除去多层(分别为LE或GLE2)组件的层元件之间的任何气泡。空气除去可以例如通过辊压过程或真空过程来实现。真空过程可以例如在所谓的真空袋过程或真空-环过程中进行。最后的层压在升高的温度下并且任选地和优选地在真空下进行。
层压过程/条件和设备在本领域中是熟知的，并且可以由技术人员分别根据多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)的最终制品进行选择。此外，预层压和最后的层压步骤典型地在相同的层压过程中进行。
在一个具体实施方案中，本申请的第一方面涉及一种层压的玻璃层元件(GLE1)，其按给定顺序包括第一玻璃层元件、夹层元件和第二玻璃层元件，其中
-夹层元件包含聚合物组合物，该聚合物组合物包含乙烯和C4至C8α烯烃共聚单体的共聚物(a)，该共聚物(a)具有
(i)在850kg/m3至低于880kg/m3的范围内的密度(根据ISO 1183测量的)
(ii)在0.1至20.0g/10min的范围内的MFR2(根据ISO 1133在190℃和2.16kg的负荷下测量的)，并且
该共聚物(a)任选地带有含一个或多个硅烷基团的单元(b)或含羰基的不饱和有机基团(c)，并且
夹层元件与所述第一玻璃层元件和所述第二玻璃层元件粘附接触。
从而，层压的玻璃层元件(GLE1)包括多层元件(LE)的所有实施方案，其中指定第一和第二元件是玻璃层元件。
进一步地，第一玻璃层元件和第二玻璃层元件包括当被指定为玻璃层元件时如上文和下文对于第一方面的第一和第二层元件所定义的所有实施方案。
夹层元件和聚合物组合物包括如上文和下文对于第一方面所定义的所有实施方案。
除了多层元件(LE)的层之间的一致粘合性以及多层元件(LE)(优选最终层压的玻璃层元件(GLE))的良好质量之外，多层元件(LE)，如优选的层压的玻璃层元件(GLE)，还优选显示出良好的光学性能，例如低雾度，如上文对于多层元件(LE)所讨论的，这延长了最终制品的寿命。
除了多层层压的玻璃层元件(GLE2)的层之间的一致粘合性和多层层压的玻璃层元件(GLE2)的良好质量之外，多层层压的玻璃层元件(GLE2)还显示出良好的光学性能，如低雾度，如上文对于多层层压的玻璃层元件(GLE2)所讨论的，这延长了最终制品的寿命。
图1示出了本发明的层元件(LE)和多层层压的玻璃层元件(GLE2)的最优选实施方案，其中面对第一层元件(1)的表面的夹层元件(i)的表面彼此直接接触，并且优选其间没有任何粘合剂层；并且，在夹层元件(i)的相对侧上，面对第二层元件(2)的表面的夹层元件(i)的表面彼此直接接触，并且优选其间没有任何粘合剂层。
多层元件(LE)、层压的玻璃层元件(GLE1)和多层层压的玻璃层元件(GLE2)例如可以用于如上文、下文或权利要求中所述的建筑物和建筑应用、建筑玻璃、内部/外部设计应用。
在一个优选的实施方案中，本发明涉及一种多层元件(LE)，其用于安全层元件、绝缘层元件或热层元件或者其任何组合，其中多层元件(LE)按给定顺序包括第一层元件、夹层元件和第二层元件，其中
-第一层元件包括玻璃层或聚合物层；
-夹层元件包含聚合物组合物，该聚合物组合物包含乙烯和C4至C8α烯烃共聚单体的共聚物(a)，该共聚物(a)具有
(i)在850kg/m3至低于880kg/m3的范围内的密度(根据ISO 1183测量的)
(ii)在0.1至20.0g/10min的范围内的MFR2(根据ISO 1133在190℃和2.16kg的负荷下测量的)，并且
该共聚物(a)任选地带有含一个或多个硅烷基团的单元(b)或含羰基的不饱和有机基团(c)，并且
-第二层元件包括玻璃层或聚合物层；
并且其中夹层元件与所述第一和第二层元件粘附接触。
包括多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)的制品
本发明进一步提供了如上文、下文或在权利要求中所定义的多层元件(LE)、或者如上文、下文或在权利要求中所定义的层压的玻璃元件(GLE1)、或者多层层压的玻璃层元件(GLE2)用于生产包括多层元件(LE)、或者层压的玻璃层元件(GLE1)、或者多层层压的玻璃层元件(GLE2)的制品的用途，所述制品用于建筑应用，如建筑物中的元件，例如建筑元件，如外部/内部元件，如建筑物外面的外墙、窗元件、门元件或室内墙壁元件等；用于桥梁中的元件；用于交通工具中的元件，如汽车、火车、飞机或轮船中的窗等；用于生产设备中的元件，如机器中的安全窗等；用于家用器件中的元件；用于投影应用，如平视显示器；或者用于家具中的元件等；不局限于以上提及的应用。
本发明进一步提供了一种制品，其包括本发明的多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)。
所述制品可以用于任何应用，如用于以下各项的制品：用于建筑应用，如建筑物中的元件，例如建筑元件，如外部/内部元件，如建筑物外面的外墙、窗元件、门元件或室内墙壁元件等；用于桥梁中的元件；用于交通工具中的元件，如汽车、火车、飞机或轮船中的窗等；用于生产设备中的元件，如机器中的安全窗等；用于家用器件中的元件；用于投影应用，如平视显示器；或者用于家具中的元件等；不局限于以上提及的应用，所述制品包括如上文、下文或在权利要求中所定义的多层元件(LE)、或者如上文、下文或在权利要求中所定义的层压的玻璃元件(GLE1)、或者如上文、下文或在权利要求中所定义的多层层压的玻璃层元件(GLE2)。
本发明的制品也可以例如是具有集成光伏功能性的建筑元件。在这个背景中，制品是建筑元件的一部分，而不是单独安装到建筑物如建筑物的屋顶上的单独的光伏模块器件。即本发明的制品是建筑元件(如建筑物的墙壁或窗)的集成部分。因此，本发明的多层元件(LE)、层压的玻璃元件(GLE1)、多层层压的玻璃层元件(GLE2)或制品不是光伏模块器件的一部分，所述光伏模块器件包括前保护性层元件、前封装层元件、光伏元件、后封装元件和保护性背板元件并且其作为单独的制品生产并作为单独的单元安装到建筑元件上。
在一个优选的实施方案中，制品用于其中期望安全、绝缘或热性能中的一种或多种的应用。作为这样的包括如上文、下文或在权利要求中所定义的多层元件(LE)、或者层压的玻璃元件(GLE1)或者多层层压的玻璃层元件(GLE2)的制品的非限制性实例，例如是用于以下各项的制品：用于建筑应用，如建筑物中的元件，例如建筑元件，如室外墙壁元件(即建筑物外面的外墙)，或室内墙壁元件、窗元件、门元件等；用于桥梁中的元件；用于交通工具中的元件(汽车、火车、飞机、轮船等中的窗)；用于生产设备中的元件，如机器中的安全窗；用于家用器件中的元件；用于投影应用，如平视显示器；或者用于家具中的元件等。
如上文、下文或在权利要求中所定义的制品的一个实例是例如选自安全层元件、绝缘层元件或热层元件或者其任何组合。优选地，在制品的这个实施方案中，安全层元件、绝缘层元件或热层元件或者其任何组合分别由层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)组成。
在一个优选的实施方案中，制品是多层元件(LE)，其是安全元件，如安全玻璃，如安全玻璃窗元件；安全玻璃室内或室外门元件；建筑物的安全玻璃室外墙壁元件(外墙)或室内墙壁元件；或交通工具中如汽车中的安全玻璃窗。术语“安全玻璃”在本文中涵盖其中第一或第二层元件材料或两者为玻璃或聚合物材料的选项。在该实施方案中，制品优选为多层元件(LE)，优选玻璃层压体元件(GLE1)，其是安全层元件，优选是安全玻璃元件，其中该层元件的第一和第二层元件中的至少一个优选包括(优选尤其组成)玻璃层。更优选地，在该实施例中，第一和第二层元件都包括(优选尤其组成)玻璃层。更优选地，在该实施方案中，夹层元件是由本发明的聚合物(a)组成的单层元件。
在一个优选的实施方案中，制品是多层层压的玻璃层元件(GLE2)，其是安全元件，如安全玻璃，如安全玻璃窗元件；安全玻璃室内或室外门元件；建筑物的安全玻璃室外墙壁元件(外墙)或室内墙壁元件；或交通工具中如汽车中的安全玻璃窗。在该实施方案中，制品优选是多层层压的玻璃层元件(GLE2)，其是安全玻璃层元件。更优选地，在该实施方案中，夹层元件是由本发明的接枝共聚物(a′)组成的单层元件。
根据本发明第一方面的一个优选实施方案，第一和第二层元件之间的空间分别由夹层元件组成，并且夹层元件由本发明的聚合物(a)组成或夹层元件由聚合物部分和非聚合物元件组成，其中聚合物部分由本发明的聚合物(a)组成，并且其中非聚合物元件选自由以下各项组成的组：加热装置或热元件如电线，增强材料如金属丝网，电活性元件及其组合，和/或其中非聚合物元件不包括电子器件如光伏元件。
根据本发明第二方面的一个优选实施方案，第一和第二层元件之间的空间分别由夹层元件组成，并且夹层元件由本发明的聚合物(a′)组成或夹层元件由聚合物部分和非聚合物元件组成，其中聚合物部分由本发明的聚合物(a′)组成，并且其中非聚合物元件选自由以下各项组成的组：加热装置或热元件如电线，增强材料如金属丝网，电活性元件及其组合，和/或其中非聚合物元件不包括电子器件如光伏元件。
本发明进一步提供了一种用于生产包括多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)的制品的方法，其中该方法包括以下步骤：
a)通过以下步骤来生产多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)：
-将所述第一玻璃层元件、夹层元件和所述第二玻璃层元件组装成多层组件；
-在升高的温度下并且任选地在真空条件下层压多层组件的层以分别获得多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)；和
-回收包括所获得的本发明的多层元件(LE)或多层层压的玻璃层元件(GLE2)的制品。
在本发明第一方面的一个实施方案中，用于生产本发明的制品的方法包括以下步骤：
-将第一层元件如玻璃层元件、本发明的夹层元件和第二层元件如玻璃层元件组装成多层元件(LE)组件；
-使所获得的组件经过所谓的预层压步骤以除去任何气泡；
-使所获得的预层压的多层元件(LE)经过热和压力以获得多层元件(LE)；和
-回收包括所获得的本发明的多层元件(LE)的制品。
在本发明第二方面的一个实施方案中，用于生产本发明的制品的方法包括以下步骤：
-将第一玻璃层元件、本发明的夹层元件和第二玻璃层元件组装成多层玻璃层元件(GLE2)组件；
-使所获得的组件经过所谓的预层压步骤以除去任何气泡；
-使所获得的预层压的多层玻璃层元件(GLE2)经过热和压力以获得多层层压的玻璃层元件(GLE2)；和
-回收包括所获得的本发明的多层层压的玻璃层元件(GLE2)的制品。
用于生产多层层压的玻璃层元件(GLE2)的方法
本发明在另一个实施方案中涉及一种用于生产如上文、下文或权利要求中所述的多层层压的玻璃层元件(GLE2)的方法，该方法按给定顺序包括以下步骤：
-通过将乙烯与C4至C8α烯烃共聚单体进行聚合来提供乙烯和C4至C8α烯烃共聚单体的共聚物(a)，该共聚物(a)的密度在850kg/m3至低于880kg/m3的范围内(根据ISO 1183测量的)并且MFR2在0.1至40.0g/10min的范围内(根据ISO 1133在190℃和2.16kg的负荷下测量的)；
-用酸性接枝剂(e)接枝共聚物(a)，从而获得接枝共聚物(a′)；
-通过挤出和/或层压接枝共聚物(a′)来生产夹层元件；
-提供第一层元件和第二层元件；
-将第一层元件、夹层元件和第二层元件组装成多层组件；和
-在升高的温度下并且任选地在真空条件下层压所述多层组件的层以获得多层层压的玻璃层元件(GLE2)。
测定方法
熔体流动速率
熔体流动速率(MFR)根据ISO 1133测定并且以g/10min表示。MFR是聚合物的可流动性的指示，并且因此是可加工性的指示。熔体流动速率越高，聚合物的粘度越低。聚乙烯的MFR2在190℃的温度和2.16kg的负荷下测量。
密度
密度根据ISO 1183测定，在压缩模制板上测量。
PE-g-VTMS共聚物中的VTMS的定量
使用定量核磁共振(NMR)光谱学来对聚合物的VTMS含量进行定量。
使用在500.13MHz下操作的Bruker Avance III 500NMR光谱仪在熔融态下记录定量1H NMR光谱。对所有气动装置使用氮气，在150℃下使用13C优化的7mm魔角旋转(MAS)探头记录所有的光谱。将大约200mg的材料装入到7mm外径的氧化锆MAS转子中并以4kHz旋转。选择这种设置主要是为了快速鉴定和准确定量所需的高灵敏度{klimke06，parkinson07，castignolles09}。采用标准的单脉冲激励，其中应用2s的短循环延迟。每个光谱总共获取128个瞬态信号。
使用专用光谱分析自动化程序将定量1H NMR光谱进行处理、积分并确定定量性质。所有化学位移内部参考在1.33ppm处的聚乙烯亚甲基信号。
在各种共聚单体序列中观察到了由乙烯基三甲基硅氧烷的接枝产生的特征信号。使用在3.52ppm处被归属给1VTMS位点的信号的积分来对乙烯基三甲基硅氧烷接枝进行定量{brandolini01}，其中考虑了每个共聚单体的报告位点的数量：
gVTMS＝I1VTMS/9
Figure BDA0002721568490000211
使用在0.00–3.00ppm之间大量脂肪族(本体)信号的积分来对乙烯含量(E)进行定量。该积分必须通过减去4倍gVTMS(2个亚甲基，2VTMS和3VTMS)并加上一倍gVTMS(*VTMS缺少1个质子)(总共减去3倍gVTMS)来进行补偿。
E＝(本体-3×gVTMS)/4
应当指出的是，由于不能补偿没有相关分支位点的饱和链端而引入了不显著误差。
聚合物中的乙烯基三甲基硅氧烷的总摩尔分数计算如下：
fVTMS＝gVTMS/(E+gVTMS)
按重量百分比计的乙烯基三甲基硅氧烷的总共聚单体掺入以标准方式由摩尔分数计算：
cVTMS[重量％]＝[100×(fVTMS×148.23)]/[(fVTMS×148.23)+((1-fVTMS)×28.05)]
通过如所述的1H NMR对按重量百分比cVTMS[重量％]的接枝乙烯基三甲基硅氧烷的定量与可能掺入到聚乙烯链中的具有偶数个碳例如C4、C6或C8的额外α-共-烯烃无关。
brandolini01
A.J.Brandolini,D.D.Hills,“NMR spectra of polymers and polymeradditives”,Marcel Deker Inc.,2000
klimke06
Klimke,K.,Parkinson,M.,Piel,C.,Kaminsky,W.,Spiess,H.W.,Wilhelm,M.,Macromol.Chem.Phys.2006；207:382.
parkinson07
Parkinson,M.,Klimke,K.,Spiess,H.W.,Wilhelm,M.,Macromol.Chem.Phys.2007；208:2128.
castignolles09
Castignolles,P.,Graf,R.,Parkinson,M.,Wilhelm,M.,Gaborieau,M.,Polymer50(2009)2373
雾度
穿过透明材料的光可能受其内的不规则性影响。这导致光在不同方向上散射，从而产生雾度。纯聚合物中的内部雾度的起因是由于聚合物中的结晶区和非晶区的不同折射率所致的光散射。通过在两个载玻片之间层压夹层，利用装配有积分球的紫外/可见/近红外(UV/VIS/NIR)Perkin Elmer Lambda 900光谱仪来测量直接透射率、散射透射率和反射率。利用积分球，可以记录总透射率(即直接透射率+散射透射率)并且可以仅记录散射(漫射)透射率。雾度根据以下公式计算：
Figure BDA0002721568490000221
用于雾度测量的样品制备如下进行：
通过在Collin 15挤出机(Teach-Line E20T)上将材料挤出成带状样品来生产试验夹层元件。使用相同的温度分布120-120-130℃来生产带状样品(试验夹层元件)。带状样品(试验夹层元件)的厚度为0.45mm并且宽度为40mm。
将获得的试验夹层元件层压在厚度为1mm的两个显微镜玻璃之间。所使用的层压机是商用PEnergy L036LAB真空层压机。用于形成试验层压体样品的层压温度为150℃，其中总层压时间为6分钟(2分钟真空和4分钟压制时间)。层压过程期间的压力为200mbar。
实验部分
使用了以下材料：
共聚物(a)
QueoTM 7001LA是使用茂金属催化剂在溶液聚合方法中生产的基于乙烯的辛烯-1弹性体，其MFR2(2.16kg，190℃)为1.0g/10min并且密度为870kg/m3，并且可商购得自Borealis AG，Austria。
QueoTM 7007LA是使用茂金属催化剂在溶液聚合方法中生产的基于乙烯的辛烯-1弹性体，其MFR2(2.16kg，190℃)为6.6g/10min并且密度为870kg/m3，并且可商购得自Borealis AG，Austria。
QueoTM 8207LA是使用茂金属催化剂在溶液聚合方法中生产的基于乙烯的辛烯-1弹性体，其MFR2(2.16kg，190℃)为6.6g/10min并且密度为882kg/m3，并且可商购得自Borealis AG，Austria。
EMA-VTMS三元共聚物是根据WO 2016/041922的发明实施例3生产的乙烯、丙烯酸甲酯(25.9重量％)和乙烯基三甲氧基硅烷(2.1重量％)的三元共聚物。
接枝组分(b′)
将商购可得的VTMS+过氧化物的混合物用于接枝步骤。
VTMS是乙烯基三甲氧基硅烷(CAS-No 2768-02-7)
使用的混合物是得自Evonik的
Figure BDA0002721568490000231
Silfin 24。
该混合物包含大于25％的VTMS、大于1％但低于5％的二-叔丁基1,1,4,4-四甲基四亚甲基二过氧化物(CAS-No 78-63-7)和不大于2％的原硅酸四甲酯(CAS-No 681-84-5)。
MAH(马来酸酐)–由ESIM Chemicals提供
共聚物(a)的硅烷接枝步骤：
用于硅烷接枝的挤出机是L/D为38的Werner&Pfleiderer ZSK 30同向旋转挤出机。聚合物生产能力为5kg/h。使用真空脱气(筒11)并且将压力设置为-0.20bar(g)。将挤出机筒的温度控制划分成控制区段。筒2&3、5&6、7&8、9&10以及11&12成对地共享相同的控制回路并且仅从每对中的一个筒进行测量。筒4是唯一的一个具有其自身控制回路的筒。这些筒用电加热器进行加热并且用闭环水-乙二醇循环进行冷却。除了来自筒的温度测量之外，还测量了熔融温度和在模板(die plate)处的压力。将筒2&3的温度分布设置在140℃，对于筒4，温度为180℃，并且将其余的筒设置在200℃的温度。停留时间为60秒。
Queo 7001LA用1.0重量％的VTMS-过氧化物混合物接枝。
共聚物(a)的MAH-接枝步骤：
用于MAH-接枝的挤出机是具有12个筒的L/D为38的Werner&Pfleiderer ZSK 30同向旋转挤出机。将挤出机筒的温度控制划分成6个控制区段。筒1为进料区段。筒2&3、5&6、7&8、9&10和11&12成对地共享相同的控制回路，并且仅从每对中的一个筒进行测量。筒4是唯一的一个具有其自身控制回路的筒。这些筒用电加热器进行加热并且如果需要则用闭环水-乙二醇循环进行冷却，或者不冷却(在常规操作中，典型地不需要冷却)。除了来自筒的温度测量之外，还测量了熔融温度和在模板处的压力。
如以下所列出的挤出机的不同区的以下温度靶向实施例：
温度进料区 [℃]<40
温度控制区1 [℃]180
温度控制区2 [℃]200
温度控制区3 [℃]200
温度控制区4 [℃]200
温度控制区5 [℃]200
温度控制区6 [℃]200
温度模板 [℃]200
Queo 7007LA通过添加如以下表1中所示的不同量的马来酸酐(MAH)进行接枝。将过氧化物引发剂(0.1重量％POX-Perkadox 14S-fl，Akzo Nobel)作为10％异十二烷溶液进行进料。
Queo 7007LA和MAH的干燥共混物通过料斗进料到挤出机的进料区段中。将POX溶液从侧面进料入口进料到挤出机的进料区段中。螺杆速度为200rpm，生产能力为8kg/h。停留时间为60秒。
表1：发明实施例和比较例
Figure BDA0002721568490000251
光学性能
使用如上文在测定方法中所述的雾度测定方法来测量发明试验层压体样品IE1至IE6和比较例CE1至CE3的雾度性能。发明试验层压体样品IE1至IE6和比较例CE1至CE3的制备如上文在测定方法中的雾度方法描述中所述的进行。
图2示出了层压体样品IE1至IE3随波长(nm)变化的雾度％(相比于CE1和CE2)。
图3示出了层压体样品IE4至IE6随波长(nm)变化的雾度％(相比于CE3)。
图中给出的数据表明，本发明的夹层元件、本发明的多层元件(LE)以及本发明的多层层压的玻璃层元件(GLE2)的组合物的雾度性能(低雾度)对于生产用于其中期望良好的光学性能如低雾度的多方面最终应用的制品来说是高度可行的。
对于波长550nm，计算雾度值：
Figure BDA0002721568490000252
如从上述实施例可以看到的，存在MAH对雾度的明显效果。接枝到共聚物(a)上的MAH的量越高，在玻璃-玻璃层压体上测得的雾度越低。

Claims (22)

1.一种多层元件(LE)，其中所述多层元件(LE)包括第一层元件、夹层元件和第二层元件，其中
-所述第一层元件包括玻璃层或聚合物层；
-所述夹层元件包含聚合物组合物，所述聚合物组合物包含乙烯和C4至C8α烯烃共聚单体的共聚物(a)，所述共聚物(a)具有
(i)在850kg/m3至低于880kg/m3的范围内的密度(根据ISO 1183测量的)
(ii)在0.1至20.0g/10min的范围内的MFR2(根据ISO 1133在190℃和2.16kg的负荷下测量的)，并且
所述共聚物(a)任选地带有含一个或多个硅烷基团的单元(b)或含羰基的不饱和有机基团(c)，并且
-所述第二层元件包括玻璃层元件或聚合物层元件；
并且其中所述夹层元件与所述第一层元件和所述第二层元件粘附接触。
2.根据权利要求1所述的多层元件(LE)，其中所述第一层元件和所述第二层元件是刚性层元件。
3.根据权利要求1或2所述的多层元件(LE)，其中所述共聚物(a)的MFR2在0.5至15.0g/10min的范围内并且熔融温度低于100℃。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的多层元件(LE)，其中所述含一个或多个硅烷基团的单元(b)通过接枝组分(b′)引入到共聚物(a)中，所述接枝组分(b′)是由式(I)表示的可水解的不饱和硅烷化合物：
R1SiR2 qY3-q (I)
其中
R1是烯键式不饱和烃基、烃氧基或(甲基)丙烯酰氧基烃基，
各个R2独立地是脂肪族饱和烃基，
Y能够相同或不同，是可水解的有机基团，并且
q为0、1或2；
其中所述含一个或多个硅烷基团的单元的量为0.1至2.0重量％。
5.根据权利要求4所述的多层元件(LE)，其中所述含一个或多个硅烷基团的单元(b)衍生自接枝组分(b′)，所述接枝组分(b′)选自乙烯基三甲氧基硅烷或乙烯基三乙氧基硅烷。
6.一种多层层压的玻璃层元件(GLE2)，其按给定顺序包括第一玻璃层元件、夹层元件和第二玻璃层元件，其中
-所述夹层元件包含聚合物组合物，所述聚合物组合物包含乙烯和C4至C8α烯烃共聚单体的共聚物(a)，所述共聚物(a)已用酸性接枝剂(e)接枝，
所述共聚物(a)在接枝之前具有
在850kg/m3至低于880kg/m3的范围内的密度(根据ISO 1183测量的)
在0.1至40.0g/10min的范围内的MFR2(根据ISO 1133在190℃和2.16kg的负荷下测量的)，并且
其中所述夹层元件粘附至所述第一玻璃层元件和所述第二玻璃层元件。
7.根据权利要求6所述的多层层压的玻璃层元件(GLE2)，其中所述共聚物(a)的MFR2在0.5至20.0g/10min的范围内，更优选在1.0至15.0g/10min的范围内并且甚至更优选在1.0至10.0g/10min的范围内，并且熔融温度在30℃至低于100℃的范围内，优选在30℃至低于90℃的范围内，更优选在30℃至低于80℃的范围内并且最优选在30℃至低于70℃的范围内。
8.根据权利要求6或7所述的多层层压的玻璃层元件(GLE2)，其中所述酸性接枝剂(e)选自丙烯酸、甲基丙烯酸、富马酸、马来酸、纳迪克酸、柠康酸、衣康酸、巴豆酸，以及它们的酸酐、金属盐、酯、酰胺或酰亚胺。
9.根据权利要求8所述的多层层压的玻璃层元件(GLE2)，其中所述酸性接枝剂(e)是马来酸酐(MAH)。
10.根据权利要求6至9中任一项所述的多层层压的玻璃层元件(GLE2)，其中所述共聚物(a)用0.01至1.00重量％，优选0.02至0.80重量％，更优选0.03至0.70重量％，甚至更优选0.04至0.60重量％并且最优选0.05至0.50重量％的所述酸性接枝剂(e)接枝。
11.根据权利要求1至5中任一项所述的多层元件(LE)或根据权利要求6至10中任一项所述的多层层压的玻璃层元件(GLE2)，其中所述共聚物(a)的密度(根据ISO 1183)在855kg/m3至875kg/m3的范围内。
12.根据权利要求1至5和11中任一项所述的多层元件(LE)或根据权利要求6至11中任一项所述的多层层压的玻璃层元件(GLE2)，其中所述共聚物(a)是乙烯和1-辛烯的共聚物。
13.根据权利要求1至5和11或12中任一项所述的多层元件(LE)或根据权利要求6至12中任一项所述的多层层压的玻璃层元件(GLE2)，其中夹层元件是所述第一层元件和所述第二层元件之间的唯一聚合物层元件，优选地所述夹层元件是包含所述夹层元件的所述聚合物组合物的单层元件。
14.根据权利要求1至5和11至13中任一项所述的多层元件(LE)或根据权利要求6至13中任一项所述的多层层压的玻璃层元件(GLE2)，其中所述多层元件是透明的。
15.一种层压的玻璃层元件(GLE1)，其按给定顺序包括第一玻璃层元件、夹层元件和第二玻璃层元件，其中
-所述夹层元件包含聚合物组合物，所述聚合物组合物包含乙烯和C4至C8α烯烃共聚单体的共聚物(a)，所述共聚物(a)具有
(i)在850kg/m3至低于880kg/m3的范围内的密度(根据ISO 1183测量的)
(ii)在0.1至20.0g/10min的范围内的MFR2(根据ISO 1133在190℃和2.16kg的负荷下测量的)，并且
所述共聚物(a)任选地带有含一个或多个硅烷基团的单元(b)或含羰基的不饱和有机基团(c)，并且
所述夹层元件与所述第一玻璃层元件和所述第二玻璃层元件粘附接触。
16.根据权利要求1至5和11至14中任一项所述的多层元件(LE)或根据权利要求15所述的层压的玻璃元件(GLE1)或根据权利要求6至14中任一项所述的多层层压的玻璃层元件(GLE2)用于生产包括所述多层元件(LE)或所述层压的玻璃层元件(GLE1)或所述多层层压的玻璃层元件(GLE2)的制品的用途，所述制品用于建筑应用，如建筑物中的元件，例如建筑元件，如外部/内部元件，如建筑物外面的外墙、窗元件、门元件或室内墙壁元件；用于桥梁中的元件；用于交通工具中的元件，如汽车、火车、飞机或轮船中的窗；用于生产设备中的元件，如机器中的安全窗；用于家用器件中的元件；用于投影应用，如平视显示器；或者用于家具中的元件。
17.一种制品，其包括根据权利要求1至5和11至14中任一项所述的多层元件(LE)或根据权利要求15所述的层压的玻璃元件(GLE1)或根据权利要求6至14中任一项所述的多层层压的玻璃层元件(GLE2)。
18.根据权利要求17所述的制品，其是用于以下各项的制品：用于建筑应用，如建筑物中的元件，例如建筑元件，如外部/内部元件，如建筑物外面的外墙、窗元件、门元件或室内墙壁元件；用于桥梁中的元件；用于交通工具中的元件，如汽车、火车、飞机或轮船中的窗；用于生产设备中的元件，如机器中的安全窗；用于家用器件中的元件；投影应用中的元件，如平视显示器；或用于家具中的元件，优选地，其是选自以下各项的制品：安全层元件、绝缘层元件或热层元件或者其任何组合，优选地一种制品，其是由所述多层元件(LE)组成或由所述层压的玻璃元件(GLE1)组成或由所述多层层压的玻璃层元件(GLE2)组成的安全层元件、绝缘层元件或热层元件或者其任何组合，更优选地所述制品是安全层元件，优选是安全玻璃元件。
19.一种安全玻璃元件，其包括根据权利要求1至5和11至14中任一项所述的多层元件(LE)或根据权利要求15所述的层压的玻璃元件(GLE1)或根据权利要求6至14中任一项所述的多层层压的玻璃层元件(GLE2)，优选地由所述多层元件(LE)或所述层压的玻璃元件(GLE1)或所述多层层压的玻璃层元件(GLE2)组成。
20.一种用于生产包括根据权利要求1至5和11至14中任一项所述的多层元件(LE)或根据权利要求15所述的层压的玻璃元件(GLE1)的制品的方法，其中所述方法包括以下步骤：
a)通过以下步骤生产多层元件(LE)：
-将所述第一层元件、夹层元件和所述第二层元件组装成多层组件；
-在升高的温度下并且任选地在真空条件下层压所述多层组件的层以获得多层元件(LE)；和
-回收包括所获得的多层元件(LE)的制品
或者
a-1)通过以下步骤生产层压的玻璃元件(GLE1)：
-将所述第一玻璃层元件、夹层元件和所述第二玻璃层元件组装成多层组件；
-在升高的温度下并且任选地在真空条件下层压所述多层组件的层以获得层压的玻璃元件(GLE1)；和
-回收包括所述层压的玻璃元件(GLE1)的制品。
21.一种用于生产包括根据权利要求6至14中任一项所述的多层层压的玻璃层元件(GLE2)的制品的方法，其中所述方法包括以下步骤：
a)通过以下步骤生产多层层压的玻璃层元件(GLE2)：
-将所述第一层元件、夹层元件和所述第二层元件组装成多层组件；
-在升高的温度下并且任选地在真空条件下层压所述多层组件的层以获得多层层压的玻璃层元件(GLE2)；和
-回收包括所获得的多层层压的玻璃层元件(GLE2)的制品。
22.一种用于生产根据权利要求6至14中任一项所述的多层层压的玻璃层元件(GLE2)的方法，其按给定顺序包括以下步骤：
-通过将乙烯与C4至C8α烯烃共聚单体进行聚合来提供乙烯和C4至C8α烯烃共聚单体的共聚物(a)，所述共聚物(a)的密度在850kg/m3至低于880kg/m3的范围内(根据ISO 1183测量的)并且MFR2在0.1至40.0g/10min的范围内(根据ISO 1133在190℃和2.16kg的负荷下测量的)；
-将所述共聚物(a)用酸性接枝剂(e)接枝，由此获得接枝共聚物(a′)；
-通过挤出和/或层压所述接枝共聚物(a′)来生产夹层元件；
-提供第一层元件和第二层元件；
-将所述第一层元件、所述夹层元件和所述第二层元件组装成多层组件；和
-在升高的温度下并且任选地在真空条件下层压所述多层组件的层以获得多层层压的玻璃层元件(GLE2)。
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