CN111933650B - 一种硫化钼薄膜成像阵列器件及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种硫化钼薄膜成像阵列器件及其制备方法，属于微纳制造与光电子器件领域，其中制备方法包括：将石墨烯薄膜转移至衬底表面，采用等离子体将石墨烯薄膜刻蚀成矩形阵列，得到石墨烯电极阵列；在石墨烯薄膜表面依次沉积横向金属电极、介电薄膜阵列和纵向金属电极，得到初始样品；将连续型硫化钼薄膜转移至初始样品表面后进行封装，得到硫化钼薄膜成像阵列器件。本发明制备方法能够显著降低器件制备过程中对原子级厚度硫化钼薄膜的损伤，大幅提升成像器件的阵列密度、器件成品率以及工作稳定性。
Description
技术领域
本发明属于微纳制造与光电子器件领域，更具体地，涉及一种硫化钼薄膜成像阵列器件及其制备方法。
背景技术
固体图像传感器是传感技术器件中的一个重要分支，它是计算机多媒体不可缺少的外设，也是监控中的核心器件。图像传感器依靠感光器件对光进行探测，通过入射光激发光生载流子，将光信号转变成电信号，从而能够分辨光信号的有无、强弱、位置、波段等信息，进而转变成图像信息。半导体图像传感所能探测到的光波长是由半导体材料的禁带宽度决定，其可探测范围从紫外光、可见光、一直到近红外和中远红外光波段。早期的光探测元件主要是硅基光电二极管，但其具有抗高能辐射能力差、成本高、易老化等缺点，难以适应柔性器件的发展，这使得新型光电材料的研究得到重视。
近年来，二维材料逐渐在传感器领域得以应用，其中以硫化钼为代表的过渡金属硫化物凭借其优异的光学特性和电学特性获得广泛关注。基于硫化钼薄膜的光探测器器件已经出现大量报道，并表现出良好的性能，具有广阔的应用前景。然而，目前基于硫化钼薄膜的图像传感阵列器件罕见报道，鲜有的部分研究所制备的阵列型器件仅仅是分立型器件的简单阵列，集成度低，器件数量(像素点)非常少，并未真正实现成像功能。
造成这一现象的主要原因在于目前制备的连续性硫化钼薄膜中均含有大量晶界，如果采用传统十字交叉型成像器件结构和制备方法，要先将硫化钼薄膜转移到目标衬底然后依次制备硫化钼光敏薄膜阵列、横向电极、介电薄膜、纵向电极，上述步骤中需要反复使用光刻、刻蚀、镀膜以及湿法剥离等工艺，在这些工艺过程中硫化钼薄膜晶界区域极易遭到破坏，导致阵列型器件制备非常困难，尤其是高密度大面积阵列器件几乎不可能完成。此外金属与硫化钼薄膜直接接触往往难以形成良好的欧姆接触同样限制了器件的性能。
由此可见，现有技术存在硫化钼薄膜晶界损伤、金属与硫化钼薄膜难以形成良好的欧姆接触、器件性能不佳的技术问题。
发明内容
针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种硫化钼薄膜成像阵列器件及其制备方法，由此解决现有技术存在硫化钼薄膜晶界损伤、金属与硫化钼薄膜难以形成良好的欧姆接触、器件性能不佳的技术问题。
为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提供了一种硫化钼薄膜成像阵列器件的制备方法，包括如下步骤：
(1)将石墨烯薄膜转移至衬底表面，采用等离子体将石墨烯薄膜刻蚀成矩形阵列，得到石墨烯电极阵列；
(2)在石墨烯薄膜表面依次沉积横向金属电极、介电薄膜阵列和纵向金属电极，得到初始样品；
(3)将连续型硫化钼薄膜转移至初始样品表面后进行封装，得到硫化钼薄膜成像阵列器件。
进一步地，步骤(1)还包括：
在每个矩形的中轴线处采用等离子体刻蚀一条石墨烯电极沟道。
进一步地，石墨烯电极沟道宽度介于2μm-20μm之间。
进一步地，石墨烯薄膜转移通过PMMA辅助湿法转移或PDMS辅助干法转移实现。
进一步地，介电薄膜阵列为m行n列，其中m与n均为介于2-500之间的整数，行或列之间距离均介于5μm-500μm之间。
进一步地，介电薄膜阵列为Al2O3、SiO2、HfO2或Si3N4，厚度介于20nm-200nm之间。
进一步地，横向金属电极为Ti、Ni、Cr、Au或Ag，厚度介于5nm～100nm之间。纵向金属电极为Ti、Ni、Cr、Au或Ag，厚度介于5nm～100nm之间。衬底材料为是硅片、石英片或蓝宝石片。
进一步地，采用光刻套刻工艺结合镀膜工艺及湿法剥离工艺，在石墨烯薄膜表面依次沉积横向金属电极、介电薄膜阵列和纵向金属电极，镀膜工艺为磁控溅射、电子束蒸发或原子层沉积。
进一步地，连续型硫化钼薄膜的厚度介于0.7nm-20nm之间。
进一步地，连续型硫化钼薄膜通过低压化学气相沉积、常压化学气相沉积、等离子体增强化学气象沉积、金属有机化学气相沉积或电化学剥离涂覆制备。
进一步地，连续型硫化钼薄膜转移通过PMMA辅助湿法转移或PDMS辅助干法转移实现。
按照本发明的另一方面，提供了一种硫化钼薄膜成像阵列器件，所述硫化钼薄膜成像阵列器件由本发明的一种硫化钼薄膜成像阵列器件的制备方法制备得到。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，能够取得下列有益效果：
(1)本发明制备过程中器件引入了石墨烯电极阵列实现了光敏薄膜与电极欧姆接触，同时将原本第一步需要制备的硫化钼光敏薄膜阵列改到最后一步进行转移覆盖，能够直接解决硫化钼薄膜晶界损伤的问题，大幅提升器件成品率及性能，同时增加器件行与列的数量与密度，促进硫化钼薄膜成像器件的发展与应用。
(2)原始的光探结构就是直接用正负金属电极与硫化钼接触，但是金属电极与硫化钼往往形成肖特基势垒，本发明在电极与硫化钼之间加了石墨烯电极缓冲层，实现了光敏薄膜与金属电极欧姆接触。
(3)本申请介电薄膜阵列的构造、材料使得介电薄膜阵列作为绝缘层的绝缘效果最好，横向电极与纵向电极通过介电薄膜绝缘隔断。原子级厚度的连续型硫化钼薄膜形成光敏层，原子级厚度硫化钼薄膜最后覆盖于上述各层表面，由石墨烯电极沟道实现电学互联。
附图说明
图1是本发明实施例提供的硫化钼薄膜成像阵列器件的制备流程图；
图2是本发明实施例提供的硫化钼薄膜成像阵列器件的结构示意图；
图3是本发明实施例提供的硫化钼薄膜成像阵列器件的断面视图；
在所有附图中，相同的附图标记用来表示相同的元件或结构，其中：
1为衬底，2为石墨烯电极阵列，3为横向金属电极，4为介电薄膜阵列，5为纵向金属电极，6为连续型硫化钼薄膜。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
如图1所示，一种硫化钼薄膜成像阵列器件的制备方法，包括如下步骤：
(1)将石墨烯薄膜转移至衬底表面，采用等离子体将石墨烯薄膜刻蚀成矩形阵列，得到石墨烯电极阵列；
(2)在石墨烯薄膜表面依次沉积横向金属电极、介电薄膜阵列和纵向金属电极，得到初始样品；
(3)将连续型硫化钼薄膜转移至初始样品表面后进行封装，得到硫化钼薄膜成像阵列器件。
进一步地，步骤(1)还包括：
在每个矩形的中轴线处采用等离子体刻蚀一条石墨烯电极沟道。
进一步地，石墨烯电极沟道宽度介于2μm-20μm之间。
进一步地，石墨烯薄膜转移通过PMMA辅助湿法转移或PDMS辅助干法转移实现。
进一步地，介电薄膜阵列为m行n列，其中m与n均为介于2-500之间的整数，行或列之间距离均介于5μm-500μm之间。
进一步地，介电薄膜阵列为Al2O3、SiO2、HfO2或Si3N4，厚度介于20nm-200nm之间。
进一步地，横向金属电极为Ti、Ni、Cr、Au、Ag，厚度介于5nm～100nm之间。纵向金属电极为Ti、Ni、Cr、Au、Ag，厚度介于5nm～100nm之间。衬底材料为是硅片、石英片或蓝宝石片。
进一步地，采用光刻套刻工艺结合镀膜工艺及湿法剥离工艺，在石墨烯薄膜表面依次沉积横向金属电极、介电薄膜阵列和纵向金属电极，镀膜工艺为磁控溅射、电子束蒸发或原子层沉积。
进一步地，连续型硫化钼薄膜的厚度介于0.7nm-20nm之间。
进一步地，连续型硫化钼薄膜通过低压化学气相沉积、常压化学气相沉积、等离子体增强化学气象沉积、金属有机化学气相沉积或电化学剥离涂覆制备。
进一步地，连续型硫化钼薄膜转移通过PMMA辅助湿法转移或PDMS辅助干法转移实现。
如图2和3所示，本发明制备得到的硫化钼薄膜成像阵列器件包括：衬底1、石墨烯电极阵列2、横向金属电极3、介电薄膜阵列4、纵向金属电极5和连续型硫化钼薄膜6。
石墨烯电极阵列具有石墨烯电极沟道，横向金属电极和纵向金属电极组成十字交叉型电极，介电薄膜阵列是绝缘层，原子级厚度的连续型硫化钼薄膜形成光敏层，介电薄膜阵列位于横向金属电极和纵向金属电极的交叉部分，横向电极与纵向电极通过介电薄膜绝缘隔断。原子级厚度硫化钼薄膜最后覆盖于上述各层表面，由石墨烯电极沟道实现电学互联。
实施例1
(1)剪取5mm×5mm大小以铜箔为基底CVD工艺生长的石墨烯，利用0.74mol/L的FeCl3·6H2O溶液腐蚀铜箔，采用PMMA辅助湿法转移将石墨烯薄膜转移至含有280nm氧化层的硅衬底表面。
(2)采用光刻工艺结合等离子体刻蚀工艺，制备出图案化石墨烯电极阵列与套刻对准标记，石墨烯电极沟道宽度为2μm。
(3)采用热蒸发工艺结合湿法剥离工艺在对准标记表面沉积20nm Au。
(4)采用光刻套刻工艺与热蒸发镀膜工艺在石墨烯薄膜的表面依次沉积7nm Ti、20nm Au，结合湿法剥离工艺，制备出横向金属电极。
(5)采用光刻套刻工艺结合磁控溅射镀膜工艺在横向、纵向金属电极交叉部分表面沉积40nm Al2O3。
(6)采用光刻套刻工艺与热蒸发镀膜工艺在石墨烯薄膜的表面依次沉积7nm Ti、20nm Au，结合湿法剥离工艺，制备出纵向金属电极。
(7)以含280nm氧化层的硅片为衬底，利用热蒸发工艺在洁净基底上制备30nm厚的MoO3层，并将其作为钼源放入管式炉内，在该样片上方放置另一片洁净硅片，保持两者之前平行放置且间距为2mm。在气流进入方向放入硫粉，以氩气为载体，当MoO3加热至650℃时硫粉开始加热，MoO3达到750℃时硫粉达到200℃，继续加热MoO3至800℃并保温5分钟，自然冷却后去除样品，以得到连续型硫化钼薄膜。
(8)采用PDMS干法辅助转移将连续型硫化钼薄膜转移至纵向金属电极表面。
(9)对样品进行引线键合与封装。
实施例2
(1)采用PMMA辅助湿法转移将石墨烯薄膜转移至含有280nm氧化层的石英片表面。
(2)采用光刻工艺结合等离子体刻蚀工艺，制备出图案化石墨烯电极阵列与套刻对准标记，石墨烯电极沟道宽度为12μm。
(3)采用热蒸发工艺结合湿法剥离工艺在对准标记表面沉积10nm Au。
(4)采用光刻套刻工艺与热蒸发镀膜工艺在石墨烯薄膜的表面依次沉积5nm Ni、10nm Au，结合湿法剥离工艺，制备出横向金属电极。
(5)采用光刻套刻工艺结合等离子体增强化学气相沉积(PECVD)工艺在横向、纵向金属电极交叉部分表面沉积20nm SiO2。
(6)采用光刻套刻工艺与热蒸发镀膜工艺在石墨烯薄膜的表面依次沉积5nm Ni、10nm Au，结合湿法剥离工艺，制备出纵向金属电极。
(7)以低压化学气相沉积工艺制备得到连续型硫化钼薄膜。
(8)采用PMMA辅助湿法转移将连续型硫化钼薄膜转移至纵向金属电极表面。
(9)对样品进行引线键合与封装。
实施例3
(1)采用PDMS辅助干法转移将石墨烯薄膜转移至蓝宝石片表面。
(2)采用光刻工艺结合等离子体刻蚀工艺，制备出图案化石墨烯电极阵列与套刻对准标记，石墨烯电极沟道宽度为20μm。
(3)采用热蒸发工艺结合湿法剥离工艺在对准标记表面沉积10nm Au。
(4)采用光刻套刻工艺与热蒸发镀膜工艺在石墨烯薄膜的表面依次沉积15nm Cr、30nm Au，结合湿法剥离工艺，制备出横向金属电极。
(5)采用光刻套刻工艺结合磁控溅射镀膜工艺在横向、纵向金属电极交叉部分表面沉积50nm HfO2。
(6)采用光刻套刻工艺与热蒸发镀膜工艺在石墨烯薄膜的表面依次沉积15nm Cr、30nm Au，结合湿法剥离工艺，制备出纵向金属电极。
(7)以常压化学气相沉积工艺制备得到连续型硫化钼薄膜。
(8)采用PMMA辅助湿法转移将连续型硫化钼薄膜转移至纵向金属电极表面。
(9)对样品进行引线键合与封装。
实施例4
(1)采用PDMS辅助干法转移将石墨烯薄膜转移至硅片表面。
(2)采用光刻工艺结合等离子体刻蚀工艺，制备出图案化石墨烯电极阵列与套刻对准标记，石墨烯电极沟道宽度为15μm。
(3)采用热蒸发工艺结合湿法剥离工艺在对准标记表面沉积10nm Au。
(4)采用光刻套刻工艺与热蒸发镀膜工艺在石墨烯薄膜的表面依次沉积25nm Ag、100nm Au，结合湿法剥离工艺，制备出横向金属电极。
(5)采用光刻套刻工艺结合PECVD工艺在横向、纵向金属电极交叉部分表面沉积200nm Si3N4。
(6)采用光刻套刻工艺与热蒸发镀膜工艺在石墨烯薄膜的表面依次沉积25nm Ti、100nm Au，结合湿法剥离工艺，制备出纵向金属电极。
(7)以等离子体增强化学气象沉积工艺制备得到连续型硫化钼薄膜。
(8)采用PMMA辅助湿法转移将连续型硫化钼薄膜转移至纵向金属电极表面。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (9)
1.一种硫化钼薄膜成像阵列器件的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
(1)将石墨烯薄膜转移至衬底表面，采用等离子体将石墨烯薄膜刻蚀成矩形阵列，在每个矩形的中轴线处采用等离子体刻蚀一条石墨烯电极沟道，得到石墨烯电极阵列；
(2)在石墨烯薄膜表面依次沉积横向金属电极、介电薄膜阵列和纵向金属电极，得到初始样品；
(3)将连续型硫化钼薄膜转移至初始样品表面后进行封装，得到硫化钼薄膜成像阵列器件。
2.如权利要求1所述的一种硫化钼薄膜成像阵列器件的制备方法，其特征在于，所述石墨烯电极沟道宽度介于2μm-20μm之间。
3.如权利要求1或2所述的一种硫化钼薄膜成像阵列器件的制备方法，其特征在于，所述石墨烯薄膜转移通过PMMA辅助湿法转移或PDMS辅助干法转移实现。
4.如权利要求1或2所述的一种硫化钼薄膜成像阵列器件的制备方法，其特征在于，所述介电薄膜阵列为m行n列，其中m与n均为介于2-500之间的整数，行或列之间距离均介于5μm-500μm之间。
5.如权利要求1或2所述的一种硫化钼薄膜成像阵列器件的制备方法，其特征在于，所述介电薄膜阵列为Al2O3、SiO2、HfO2或Si3N4。
6.如权利要求1或2所述的一种硫化钼薄膜成像阵列器件的制备方法，其特征在于，所述连续型硫化钼薄膜的厚度介于0.7nm-20nm之间。
7.如权利要求1或2所述的一种硫化钼薄膜成像阵列器件的制备方法，其特征在于，所述连续型硫化钼薄膜通过低压化学气相沉积、常压化学气相沉积、等离子体增强化学气象沉积、金属有机化学气相沉积或电化学剥离涂覆制备。
8.如权利要求1或2所述的一种硫化钼薄膜成像阵列器件的制备方法，其特征在于，所述连续型硫化钼薄膜转移通过PMMA辅助湿法转移或PDMS辅助干法转移实现。
9.一种硫化钼薄膜成像阵列器件，其特征在于，所述硫化钼薄膜成像阵列器件由权利要求1-8任一所述的一种硫化钼薄膜成像阵列器件的制备方法制备得到。
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