CN111282410B - 电化学法降解气态污染物的装置及其方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种电化学法降解气态污染物的装置及其方法。其中，所述电化学法降解气态污染物的装置包括电化学反应器，所述电化学反应器包括电源、第一电极、第二电极、质子交换膜、第一气流通道及第二气流通道，所述质子交换膜设于所述第一电极和所述第二电极之间，所述第一电极设于所述第一气流通道内，所述第二电极设于所述第二气流通道内，所述第一电极和所述第二电极均为负载金属氧化物催化剂的多孔导电吸附材料电极。本发明的技术方案能够提高气态污染物的降解率，同时能够有效地降解水溶性较差的气态有机污染物，还可以快速杀灭空气中的致病菌及病毒。
Description
技术领域
本发明涉及气态污染物净化技术领域，特别涉及一种电化学法降解气态污染物的装置及其方法。
背景技术
挥发性有机物是一种室温下饱和蒸气压超过133Pa、沸点在50-260度之间的易挥发性有机化合物，是室内具有强毒性的气态污染物，对人体的危害较大。目前，针对这些气态污染物的降解方法主要有吸附固定技术和反应降解技术，其中反应降解技术因可以实现挥发性有机物的降解，且采用的催化剂材料可以长期使用，故备受广泛的应用。并且，反应降解技术中的电化学方法因其装置结构紧凑、维护成本低，适用于大多数挥发性有机物的降解等特点而备受关注。
现有的电化学方法降解气态污染物，一般是将气态污染物通入液相电解液中，通过液相电解液中的阳极进行氧化降解气态污染物，但是这种方法降解气态污染物的降解效率较低，且不适合用电化学法降解水溶性较差的气态有机污染物。
发明内容
本发明的主要目的是提供一种电化学法降解气态污染物的方法及其装置，旨在提高气态污染物的降解率，同时能够有效地降解水溶性较差的气态有机污染物。
为实现上述目的，本发明提出的一种电化学法降解气态污染物的装置，包括电化学反应器，所述电化学反应器包括电源、第一电极、第二电极、质子交换膜、第一气流通道及第二气流通道，所述质子交换膜设于所述第一电极和所述第二电极之间，所述第一电极设于所述第一气流通道内，所述第二电极设于所述第二气流通道内，所述第一电极和所述第二电极均为负载金属氧化物催化剂的多孔导电吸附材料电极。
可选地，所述金属氧化物催化剂为锡氧化物催化剂、铬氧化物催化剂、锰氧化物催化剂、铅氧化物催化剂、钼氧化物催化剂、铟氧化物催化剂及钛氧化物催化剂中的至少一种。
可选地，所述负载金属氧化物催化剂的载体为氮掺杂碳、氮化碳、活性炭、碳纳米管及石墨烯中的至少一种。
可选地，所述金属氧化物催化剂的负载量范围为0.01％-50％。
可选地，所述多孔导电吸附材料电极为碳纸电极、碳布电极、碳纤维布电极、碳颗粒布电极及活性炭布电极中的一种。
可选地，所述电源为交流电源。
可选地，所述电化学反应器设置有多个，多个所述电化学反应器并联或串联设置。
本发明还提出了一种电化学法降解气态污染物的方法，应用于如前所述的电化学法降解气态污染物的装置，所述电化学法降解气态污染物的方法包括以下步骤：
将含气态污染物的空气分别通入第一气流通道内和第二气流通道内。
可选地，在将含气态污染物的空气分别通入第一气流通道内和第二气流通道内的步骤中，包括：
在所述第一电极和所述第二电极之间施加1V-36V的交流电压，交流电压频率范围为10Hz-10000Hz，并控制降解过程中的反应温度范围为1℃至95℃，含气态污染物的空气的流速范围为0.001m/s-10m/s，湿度范围为2％-98％，含气态污染物的空气中氧气体积含量范围为5％-20％。
可选地，所述交流电压范围为3V-5V，所述反应温度范围为5℃-45℃，含气态污染物的空气的流速范围为0.2m/s-4m/s，相对湿度范围为20％-95％，所述氧气体积含量范围为15％-20％。
本发明的技术方案，由于第一电极和第二电极均采用负载金属氧化物催化剂的多孔导电吸附材料电极，其中的金属氧化物催化剂均能够将吸附于电极表面的水分子氧化成羟基自由基等活性物种，该活性物种与气态污染物快速且有效地发生反应，便可实现对其有效降解，且其降解效率高，无二次污染物，同时可以快速杀灭空气中的致病菌及病毒。并且，由于本发明降解气态污染物的装置不用电解液，本发明的装置及其方法可以有效地降解水溶性较差的气态有机污染，还可以快速杀灭空气中的致病菌及病毒，即能够高效降解多种类型的气态污染物，应用范围较广。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图示出的结构获得其他的附图。
图1为本发明电化学法降解气态污染物的装置一实施例的结构示意图；
图2为本发明电化学法降解气态污染物的方法中不同施加电压下苯的降解率示意图。
附图标号说明：
| 标号 | 名称 | 标号 | 名称 |
| 100 | 电化学反应器 | 30 | 第一气流通道 |
| 10 | 第一电极 | 40 | 第二气流通道 |
| 20 | 第二电极 | 50 | 质子交换膜 |
本发明目的的实现、功能特点及优点将结合实施例，参照附图做进一步说明。
具体实施方式
下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明的一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
另外，各个实施例之间的技术方案可以相互结合，但是必须是以本领域普通技术人员能够实现为基础，当技术方案的结合出现相互矛盾或无法实现时应当认为这种技术方案的结合不存在，也不在本发明要求的保护范围之内。
本发明提出一种电化学法降解气态污染物的装置，用于降解空气中气态污染物，特别是易挥发性有机气态污染物。
请参阅图1，在本发明电化学法降解气态污染物的装置一实施例中，电化学法降解气态污染物的装置包括电化学反应器100，电化学反应器100包括电源、第一电极10、第二电极20、质子交换膜50、第一气流通道30及第二气流通道40，质子交换膜50设于第一电极10和第二电极20之间，第一电极10设于第一气流通道30内，第二电极20设于第二气流通道40内，第一电极10和第二电极20均为负载金属氧化物催化剂的多孔导电吸附材料电极。
这里电源采用交流电源，第一电极10和第二电极20均采用负载金属氧化物催化剂的多孔导电吸附材料电极，这里负载金属氧化物催化剂一般是将金属氧化物催化剂负载在载体上，载体用于涂覆在电极材料上以制备电极。质子交换膜50一般采用多孔聚电解质膜，并设于电化学反应器100内，将电化学反应器100内分隔成第一气流通道30和第二气流通道40，在装配电化学反应器时，将第一电极10放置于第一气流通道30内，将第二电极20放置于第二气流通道40内，并将第一电极10、质子交换膜50及第二电极20三层材料夹紧，同时将第一电极10和第二电极20通过导线分别连接于交流电源的两极，如此便可得到电化学反应器100。这里由于第一电极10和第二电极20均含有金属氧化物催化剂的活性成分，则均能够将吸附于其电极表面的水分子氧化成羟基自由基等活性物种，该活性物种能够快速有效地与气态污染物发生反应，如此便可实现对气态污染物的有效降解，其降解效率较高。
需要说明的是，在所施加交流电源的单次电压脉冲区间内，当第一电极10处于电压脉冲的正电压状态时，金属氧化物催化剂能够将吸附于电极表面的水分子氧化成羟基自由基等活性物种，该活性物种与空气中的气态污染物快速且充分发生反应，便可实现对气态污染物的有效降解；而当第一电极10处于电压脉冲的负电压状态时，金属氧化物将被还原产生氧缺陷，氧缺陷有利于吸附空气中的水并使其活化，为下次电压脉冲循环区间内的正电压极化产生羟基自由基等活性物种提供丰富原料。进一步地，在第一电极10和第二电极20之间施加交流电可以适当第一电极10和第二电极20交互处于正电压极化，并产生活性氧物种以有效降解气态污染物。因此，采用交流电电化学法降解气态污染物的装置可以实现两个电极同时降解气态污染物的效果，极大地提高了气态污染物的降解效率和装置空间的利用率。这里多孔导电吸附材料可以是多孔碳材料或者其他多孔导电吸附材料，均在本发明的保护范围内。
因此，可以理解的，本发明的技术方案，由于第一电极10和第二电极20均采用负载金属氧化物催化剂的多孔导电吸附材料电极，其中的金属氧化物催化剂均能够将吸附于电极表面的水分子氧化成羟基自由基等活性物种，该活性物种与气态污染物快速且有效地发生反应，便可实现对其有效降解，且其降解效率较高。并且，由于本发明降解气态污染物的装置不用电解液，则本发明的装置及其方法可以有效地降解水溶性较差的气态有机污染，还可以快速杀灭空气中的致病菌及病毒，即能够高效降解多种类型的气态污染物，应用范围较广。
需要说明的是，电化学法降解气态污染物的装置还包括气流输送设备及管道，其中的输送管道分别与第一气流通道30连通和第二气流通道40连通，输送管道上设置有输送设备和控制阀门，输送设备一般为风机或气泵，控制阀门一般为电气阀门。
可选地，金属氧化物催化剂为锡氧化物催化剂、铬氧化物催化剂、锰氧化物催化剂、铅氧化物催化剂、钼氧化物催化剂、铟氧化物催化剂及钛氧化物催化剂中的至少一种。在制备第一电极10和第二电极20时，其中的金属氧化物催化剂选用上述催化剂中的一种或多种组合。需要说明的是，第一电极10和第二电极20中的金属氧化物催化剂成分可以相同，也可以不同，在此不作限制。
可选地，负载金属氧化物催化剂的载体为氮掺杂碳、氮化碳、活性炭、碳纳米管及石墨烯中的至少一种。这些载体均为多孔载体，均能够充分地负载金属氧化物催化剂。在制备负载金属氧化物催化剂时，采用的载体可选用上述载体的一种或多种组合。
可选地，为了使得金属氧化物催化剂充分发挥其作用，负载金属氧化物催化剂的负载量范围控制为0.01％-50％，比如含铁催化剂的负载量为0.01％、0.1％、1％、10％、20％、40％或50％。为了使得金属氧化物催化剂更有效充分发挥其作用，且效果较佳，优选地，负载量为1％-5％，比如为1％、2％、3％、4％或5％。
需要说明的是，这里金属氧化物一般为纳米颗粒，催化效果较高，且易于负载。
可选地，多孔导电吸附材料电极为碳纸电极、碳布电极、碳纤维布电极、碳颗粒布电极及活性炭布电极中的一种。
在本发明的一实施例中，电化学反应器100设置有多个，多个电化学反应器100并联设置。可以理解的，这里多个电化学反应器100并联设置，这样可以利用多个电化学反应器100同时对气态污染物进行降解处理，如此可以增大单位时间内气体的处理量，进一步提高其降解量。需要说明的这里相邻两个电化学反应器100可以隔开设置，也可以连通设置，在此不作限制。
在本发明的一实施例中，电化学反应器100设置有多个，多个电化学反应器100串联设置。多个电化学反应器100串联的设置，使得含有污染物的气体依次通过多个电化学反应器100，最终实现气态污染物的彻底降解，进一步提高气态污染物的一次通过降解率。
进一步地，多个并联或串联的电化学反应器100中，相邻两个电化学反应器100之相对电极位于同一气流通道内。如此的设置，可以使得相邻两个电化学反应器100之间的间距相对减小，从而相对减小整体装置的占用尺寸，其装置的空间利用率大大提高。
本发明还提出了一种电化学法降解气态污染物的方法，应用于如前所述的电化学法降解气态污染物的装置，该电化学法降解气态污染物的方法包括以下步骤：
将含气态污染物的空气分别通入第一气流通道30内和第二气流通道40内。
这里是将含气态污染物的空气连续不断地通入第一气流通道30内和第二气流通道40内。待气体稳定后，利用仪器或传感器检测第一气流通道30和第二气流通道40出气口处的气态污染物的浓度。当然地，也可以是检测经该装置处理后的空气中气态污染物的浓度。
可选地，在将含气态污染物的空气分别通入第一气流通道30内和第二气流通道40内的步骤中，包括：
在所述第一电极10和所述第二电极20之间施加1V-36V的交流电压，交流电压频率范围为10Hz-10000Hz，并控制降解过程中的反应温度范围为2℃至95℃，含气态污染物的空气的流速范围为0.001m/s-10m/s，湿度范围为5％-98％，含气态污染物的空气中氧气体积含量范围为5％-20％。
具体地，在第一电极10和第二电极20之间施加的交流电压为1V、5V、15V、22V或36V，交流电压频率范围设置为10Hz、50Hz、100Hz、500Hz、1000Hz或10000Hz。并且，控制降解气态污染物的反应温度为2℃、5℃、10℃、25℃、40℃、50℃、60℃、70℃、80℃、90℃或95℃，该反应温度可以使得产生的活性氧物种与气态污染物较快速、有效且充分的反应。同时控制含气态污染物的空气的流速为0.001m/s、0.01m/s、0.1m/s、1m/s、5m/s或10m/s，相对湿度为5％、15％、30％、45％、60％、75％或98％，含气态污染物的空气中氧气体积含量为5％、10％、15％或20％。如此，可以有效、快速且较为充分地降解气态污染物，提高其降解效率。
可选地，交流电压范围为3V-5V，比如施加的交流电压为3V、4V或5V；反应温度范围为5℃-45℃，比如反应温度为5℃、15℃、25℃、35℃或45℃；含气态污染物的空气的流速范围为0.2m/s-4m/s，比如为0.2m/s、1m/s、2m/s、3m/s或4m/s；氧气体积含量范围为15％-20％，比如氧气体积含量为15V％、17V％、18V％或20V％。如此，可以更有效、更快速且更为充分地降解气态污染物，提高其降解效率。
可以理解的，这里通过调整交流电压、交流电频率、反应温度、相对湿度、空气流速及氧气含量，可以使得气态污染物的降解效率达到最佳。
以下通过具体实施例对本发明电化学法降解气态污染物的方法及其装置进行详细说明。
实施例1
(1)第一电极的制备：将1g碳黑超声分散在100ml的乙醇溶剂中，加入0.05g的二氯乙酰丙酮锡，继续超声分散2小时，随后将该分散液室温下搅拌20小时，随后离心分离碳黑，并在50℃下干燥。接着将此材料在450℃空气氛围下煅烧1小时，即可得到以碳黑为载体，负载了氧化锡纳米颗粒的催化剂，即为负载氧化锡催化剂。将10mg上述制备的负载氧化锡催化剂超声分散到5mL全氟磺酸-聚四氟乙烯共聚物和异丙醇的混合液中，然后将分散液喷涂到16平方厘米的碳布电极表面，便可制备得到第一电极。
(2)第二电极的制备：按照上述制备第一电极的方法制备第二电极，也即第二电极也为负载氧化锡催化剂的碳布电极。
(3)电化学反应器的组装：将步骤(1)制备的第一电极放置于反应器内的第一气流通道内，将步骤(2)制备的第二电极放置于第二气流通道内，将质子交换膜(采用多孔聚电解质膜)放置在第一电极和第二电极之间，并将第一电极、质子交换膜及第二电极夹紧，同时将第一电极和第二电极通过导线分别连接交流电源的两极，便可得到电化学反应器。
(4)利用步骤(3)的电化学反应器降解气态污染物的方法，包括以下步骤：向第二气流通道和第二气流通道中分别通入含有水蒸气及氧气的气态污染物，气体的流速为20mL·min-1，气体相对湿度为50％，气体中氧气体积含量为20％，气态污染物苯的浓度为10ppm，在第一电极和第二电极之间分别施加3.2V，3.4V、3.6V、3.8V及4.0V的交流电压，频率为50Hz，控制反应过程的温度为20℃。并利用气相色谱检测稳定反应时出气口污染物的浓度，催化性能参见图2。
由图2中可以看出，在不同的电压下，本实施例的电化学反应器能够有效降解苯，且能够实现第一电极和第二电极同时对苯降解的效果，且第一电极对苯的降解效果与第二电极对苯的降解效率相差不大。
实施例2
(1)第一电极的制备：将1g碳纳米管超声分散在含有10mmol/L双(乙酰丙酮基)二异丙基钛酸酯的异丙醇溶液中，经过2小时候取出，将分散液在真空下50度烘干，随后放入管式炉中在Ar气条件下400度高温处理，即可得到以碳黑为载体，负载了氧化钛纳米颗粒的催化剂，即为负载氧化钛催化剂。将10mg上述制备的负载氧化钛催化剂超声分散到5mL全氟磺酸-聚四氟乙烯共聚物和异丙醇的混合液中，然后将分散液喷涂到16平方厘米的碳布电极表面，便可制备得到第一电极。
(2)第二电极的制备：按照上述制备第一电极的方法制备第二电极，也即第二电极也为负载氧化钛催化剂的碳布电极。
(3)电化学反应器的组装：将步骤(1)制备的第一电极放置于反应器内的第一气流通道内，将步骤(2)制备的第二电极放置于第二气流通道内，将质子交换膜(采用多孔聚电解质膜)放置在第一电极和第二电极之间，并将第一电极、质子交换膜及第二电极夹紧，同时将第一电极和第二电极通过导线分别连接交流电源的两极，便可得到电化学反应器。
(4)利用步骤(3)的电化学反应器降解气态污染物的方法，包括以下步骤：向第一气流通道和第二气流通道中分别通入含有水蒸气及氧气的气态污染物，气体的流速为40mL·min-1，气体湿度为70％，气体中氧气体积含量为20％，气态污染物甲苯的浓度为10ppm，在第一电极和第二电极之间分别施加3.8V的交流电压，频率为100Hz，控制反应过程的温度为20℃。并利用气相色谱检测稳定反应时出气口污染物的浓度。
经检测后，第一电极所处的第一气流通道内甲苯的降解效率为90％，第二电极所处的第二气流通道内甲苯的降解效率为91％。由此说明，本发明电化学反应器能够有效降解甲苯，且其中的第一电极和第二电极对甲苯的降解效率相差不大，均相对较高。
以上所述仅为本发明的优选实施例，并非因此限制本发明的专利范围，凡是在本发明的发明构思下，利用本发明说明书内容所作的等效结构变换，或直接/间接运用在其他相关的技术领域均包括在本发明的专利保护范围内。
Claims (9)
1.一种电化学法降解气态污染物的装置，其特征在于，所述电化学法降解气态污染物的装置包括电化学反应器，所述电化学反应器包括电源、第一电极、第二电极、质子交换膜、第一气流通道及第二气流通道，所述质子交换膜设于所述第一电极和所述第二电极之间，所述第一电极设于所述第一气流通道内，所述第二电极设于所述第二气流通道内，所述第一电极和所述第二电极均为负载金属氧化物催化剂的多孔导电吸附材料电极，所述电源为交流电源。
2.如权利要求1所述的电化学法降解气态污染物的装置，其特征在于，所述金属氧化物催化剂为锡氧化物催化剂、铬氧化物催化剂、锰氧化物催化剂、铅氧化物催化剂、钼氧化物催化剂、铟氧化物催化剂及钛氧化物催化剂中的至少一种。
3.如权利要求1所述的电化学法降解气态污染物的装置，其特征在于，所述负载金属氧化物催化剂的载体为氮掺杂碳、氮化碳、活性炭、碳纳米管及石墨烯中的至少一种。
4.如权利要求1所述的电化学法降解气态污染物的装置，其特征在于，所述金属氧化物催化剂的负载量范围为0.01%-50%。
5.如权利要求1所述的电化学法降解气态污染物的装置，其特征在于，所述多孔导电吸附材料电极为碳纸电极、碳纤维布电极、碳颗粒布电极及活性炭布电极中的一种。
6.如权利要求1所述的电化学法降解气态污染物的装置，其特征在于，所述电化学反应器设置有多个，多个所述电化学反应器并联或串联设置。
7.一种电化学法降解气态污染物的方法，应用于如权利要求1至6中任一项所述的电化学法降解气态污染物的装置，其特征在于，所述电化学法降解气态污染物的方法包括以下步骤：
将含气态污染物的空气分别通入第一气流通道内和第二气流通道内。
8.如权利要求7所述的电化学法降解气态污染物的方法，其特征在于，在将含气态污染物的空气分别通入第一气流通道内和第二气流通道内的步骤中，包括：
在所述第一电极和所述第二电极之间施加1V-36V的交流电压，交流电压频率范围为10Hz-10000Hz，并控制降解过程中的反应温度范围为1℃至95℃，含气态污染物的空气的流速范围为0.001m/s-10m/s，相对湿度范围为2%-98%，含气态污染物的空气中氧气体积含量范围为5%-20%。
9.如权利要求8所述的电化学法降解气态污染物的方法，其特征在于，所述交流电压范围为3V-5V，所述反应温度范围为5℃-45℃，含气态污染物的空气的流速范围为0.2m/s-4m/s，相对湿度范围为20%-98%，所述氧气体积含量范围为5%-20%。
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