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CN110087769A - 具有表面纹理的结构催化剂及其应用 - Google Patents

具有表面纹理的结构催化剂及其应用 Download PDF

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CN110087769A
CN110087769A CN201780074628.8A CN201780074628A CN110087769A CN 110087769 A CN110087769 A CN 110087769A CN 201780074628 A CN201780074628 A CN 201780074628A CN 110087769 A CN110087769 A CN 110087769A
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ontology
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CN201780074628.8A
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C·E·迪弗兰策斯科
G·马辛内斯
C·特雷夫茨格尔
W·拜尼兹基
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Kangmingtaike Co Ltd
Cormetech Inc
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Kangmingtaike Co Ltd
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Abstract

一方面，本文描述了一种结构催化剂本体，其具有用于增强催化活性的横截面流动通道几何形状和表面特征。一种结构催化剂本体，包括外周壁和多个限定矩形横截面的独立流动通道的内隔离壁，其中一个或多个内隔离壁包括表面凸起、表面凹陷或其组合。

Description

具有表面纹理的结构催化剂及其应用
相关引用数据
本申请在此根据35U.S.C.§119(e)要求2016年9月28日提交的美国临时申请号62/401,002的优先权，其通过引用整体并入本文。
技术领域
本发明涉及催化剂组合物和，特别是，具有用于增强催化活性的横截面流动通道几何形状和表面特征的结构型催化剂。
背景技术
氮氧化合物的高毒性及其在形成酸雨和流层臭氧中的作用导致严格标准的实施，用以限制这些化学物质的排放。为了满足这些标准，通常需要从固定或移动燃烧源中除去存在于废气中的这些氧化物中的至少一部分。脱硝或选择性催化还原(SCR)技术通常应用于燃烧衍生的烟道气以除去氮氧化合物。脱硝反应包括在气体中氮氧化合物的反应，如一氧化氮(NO)或二氧化氮(NO2)，与包括还原剂的氮，例如氨或尿素，产生双原子氮(N2)和水。
除了氮氧化合物之外，二氧化硫(SO2)是通常存在于燃烧烟道气中的化学物质，其引起极大的环境问题。存在于化石燃料燃烧烟道气中的二氧化硫被部分氧化成三氧化硫(SO3)，其与水反应生成硫酸。由燃烧烟气中的二氧化硫氧化生成的硫酸会增加下游设备的腐蚀问题，可能增加相关空气预热器的电力成本，因为需要用升高的温度以维持含酸的烟道气高于其露点，并会导致排放到大气中的烟囱气体的不透明度增加。
用于除去氮氧化合物的催化剂体系可以增加二氧化硫的氧化量，因为用于选择性催化还原的催化材料可以另外实现二氧化硫的氧化。因此，在烟道气燃烧中还原氮氧化合物含量可以导致增加SO3形成的不希望的副作用。
煤炭的燃烧通常产生包括氮氧化物的燃烧烟道气和可观的二氧化硫含量。燃煤燃烧烟道气含有大量的颗粒物，特别以灰分存在。该颗粒物质具有堵塞整体结构催化剂本体的单元的能力，导致催化性能和效率降低。单独的灰分颗粒可以堵塞催化剂单元或灰分颗粒可以聚集以产生塞子。此外，较小的颗粒物质可以堵塞位于催化剂本体的内隔离壁内的催化孔。
发明内容
一方面，本文描述了一种结构催化剂本体，其具有用于增强催化活性的横截面流动通道几何形状和表面特征。在一些实施例中，结构催化剂本体适合于在高颗粒物质环境中使用。简而言之，结构催化剂本体包括外周壁和多个内隔离壁，所述多个内隔离壁限定矩形横截面的独立流动通道，其中一个或多个内隔离壁包括表面凸起、表面凹陷或其组合。如本文进一步描述的，表面凸起和/或表面凹陷可以沿着内隔离壁的宽呈现一致的排列。在其他实施例中，表面凸起和/或表面凹陷沿着内隔离壁的宽度呈现出不一致的分布。
另一方面，结构催化剂本体包括一个外周壁和多个限定矩形横截面的独立流动通道的内隔离壁，各个流动通道具有至少5.5mm的水力直径和至少1.2：1的长宽比。结构催化剂本体具有至少100mm水力直径形成的外周壁，其中，至少50％的连接到所述外周壁的内隔离壁的比剩余的内隔离壁厚至少10％。在一些实施例中，所有连接到外周壁的内隔离壁平均比剩余内隔离壁厚至少10％。
另一方面，本文描述了催化剂模块。在一些实施例中，催化剂模块包括一个框架和设置在框架内的多个结构催化剂本体，结构催化剂本体包括外周壁和多个限定矩形横截面的独立流动通道的内隔离壁，其中一个或多个内隔离壁包括表面凸起、表面凹陷或其组合。在一些实施例中，模块的至少两个结构催化剂本体以串联排列。在上述的实施例中，两个串联的结构催化剂本体之间可以存在间隙。在一些实施例中，间隙的长度为各个流动通道的水力直径的至少2倍。
在进一步的方面，本文描述了处理流体流的方法，如处理烟道气或燃烧气体流。例如，一种处理流体流的方法，包括：使流体流过结构催化剂本体，所述结构催化剂本体包括外周壁和多个限定矩形横截面的独立流动通道的内隔离壁，其中一个或多个内隔离壁包括表面凸起、表面凹陷或其组合，并且催化使流体流中至少一种化学物质反应。使流体流中的至少一种化学物质催化反应可以包括催化还原流体流中的氮氧化合物。此外，使流体流中的至少一种化学物质催化反应还可以包括氧化流体流中的氨和/或汞。在一些实施例中，流体流是包含颗粒物质的燃烧气体流。例如，燃烧气流可以包含大于1g/Nm3的飞灰。
在下面的详细描述中更详细地描述了这些和其他实施例。
附图说明
图1示出了根据一个实施例的结构催化剂的端视图。
图2示出了根据一个实施例中描述的结构催化剂的端视图。
图3示出了根据一个实施例的结构催化剂的端视图。
图4示出了根据本文描述的一些实施例的沿结构催化剂本体的内隔离壁的宽度分布的表面凸起和表面凹陷。
图5示出了本文所述的包括以串联形式排列的结构催化剂本体的催化剂模块。
具体实施方式
通过参考以下详细说明、实施例和附图及其之前和之后的描述，可以更容易地理解本发明。然而，本发明的元件、设备和方法不限于在详细描述、示例和附图中呈现的特定实施例。应该认识到，这些实施例仅仅是对本发明原理的说明。在不脱离本发明的精神和范围的情况下，对于本领域技术人员来说，许多修改和调整是显而易见的。
一方面，本文描述了结构催化剂本体。结构催化剂体包括外周壁和多个内隔离壁，所述多个内隔离壁限定矩形横截面的独立流动通道，其中一个或多个内隔离壁包括表面凸起、表面凹陷或其组合。图1示出了根据本文描述的一个实施例的结构催化剂本体的端视图。如图1所示，矩形流动通道11包括与两个短隔离壁13相交的两个长隔离壁12。术语长和短相对于彼此使用以建立矩形横截面几何形状。长隔离壁的宽度14由两个短隔离壁13界定。同样地，短隔离壁13的宽度15是由两个长隔离壁12界定。图2说明了根据另一实施例的结构催化剂本体的端视图，其中矩形流动通道21布置成交替取向的子集22、23。在图2所示的实施例中，每个子集22包含两个矩形流动通道21。在其他实施例中，一个子集可以包含多于两个矩形流动通道。子组22,23的矩形流动通道21可以相对于矩形的长轴呈现垂直或水平取向。如图2所示，相邻的子集22、23具有矩形流动通道21的不同取向，产生交替的图案。预期流动通道子集可以被布置成提供矩形流动通道取向的任何所需图案。图3说明了根据另一个实施例的结构催化剂本体的端视图，其中该矩形流动通道31相对于彼此交错。
当具有矩形形式时，流动通道可以呈现至少1.2：1的横截面长宽比(长边：短边)。此外，流动通道可以呈现出至少1.1mm的水力直径。矩形流动通道的水力直径被定义为等于垂直于流体流动方向的通道的横截面积乘以4并除以流动通道的外周长的值。在一些实施例中，流体通道具有至少为5.5mm的水力直径。
类似地，结构催化剂体也可以具有水力直径。在一些实施例中，结构催化剂本体的水力直径至少为100mm或150mm。结构催化剂体的水力直径定义为等于垂直于穿过本体的流体流动方向的横截面积乘以4并除以外周壁的外周长的值。此外，本文所述的结构催化剂本体可具有至少1.0kg/cm2的横向抗压强度。在一些实施例中，结构催化剂体的横向抗压强度大于3.0kg/cm2或大于4.0kg/cm2。本文所述的结构催化剂本体的横向抗压强度可以用压缩测试设备测量，例如显示最大压缩载荷为30,000kg的Tinius Olson 60,000lb超级“L”压缩测试机，其可以从Willow Grove of Tinius Olsen,Pa处获得。用于横向抗压强度测试的样品可以通过将结构催化剂切割成通常长度为150mm，但长度至少为50mm的区段来制备，其中每个区段可以用作单独的测试样品。
6mm厚的陶瓷棉可以在样品的压力表面下方和上方铺展，并且包裹的样品放置在压力板中心的乙烯袋中。测试中使用的压力板可以是尺寸为160mm×160mm的不锈钢。以平行于蜂窝结构的横截面并垂直于隔离壁的方向向底部的侧表面施加压缩载荷，从而定量横向抗压强度。因此，压缩载荷沿垂直于流动通道中的流动方向被施加。可以如表1中所描述的情况施加压缩载荷。
表1-压缩载荷的施加
满量程载荷 压缩速度
3,000kg 25kg/s
6,000kg 50kg/s
15,000kg 125kg/s
样品能承受的最大横向抗压强度载荷W(kg)由该设备记录。横向抗压强度的计算方式为：用最大抗压载荷(单位为千克-力，kgf)除以载荷所作用的表面积的值。
如本文所述，表面凸起和/或表面凹陷沿着内隔离壁的宽排列。所述表面凸起和/或表面凹陷，例如，可以排列在长隔离壁12的宽14、短隔壁13的宽15或其组合上。在一个实施例中，表面凸起和/或表面凹陷单独排列在所述流动通道的长壁的宽上。在一些实施例中，表面凸起和/或表面凹陷在内隔离壁的宽上呈现出一致的排列。可选地，表面凸起和/或表面凹陷在内隔离壁的宽上呈现出不一致的排列。例如，表面凸起和/或表面凹陷可以位于内隔离壁的宽的中央区域。在一些实施例中，所述中央区域居中在所述内隔离壁的中点且占据所述内隔离壁最多75％的宽。另外，表面凸起和/或表面凹陷可以占据一个或多个内隔离壁(例如矩形流动通道的长隔壁12)大于25％的表面面积。
另外，表面凸起/或表面凹陷可以相互隔开。在一些实施例中，表面凸起和/或表面凹陷之间的间隙至少为0.025mm。可选地，表面凸起和/或表面凹陷可以相互接触。
表面凸起和/或表面凹陷可以延伸到流动通道的整段长度。在其它实施例中，表面凸起和/或表面凹陷延伸少于流动通道的整段长度。表面凸起可具有与本发明的目的不相矛盾的任何形状和尺寸。在一些实施例中，表面凸起有半球形的横截面轮廓。在其它实施例中，表面凸起有多边形的横截面轮廓。进一步地，表面凸起可以具有包括弯曲和直表面的横截面轮廓。例如，表面凸起可以有截头半球形的横截面轮廓。另外，表面凸起可以有至少0.025mm的高度。相对表面的平均平面测量表面凸起的高度。表面凸起的高度可以根据若干的考虑因素选择，包括但不限制于：通过流动通道的所需流体流动特征、表面凸起沿内分隔离壁宽度的定位和结构催化剂本体的催化活性。在一些实施例中，表面凸起呈现一致或本质上一致的高度。在一些实施例中，表面凸起呈现出不同的高度。
表面凹陷可具有与本发明的目的不相矛盾的任何形状和尺寸。在一些实施例中，表面凹陷有半球形的横截面轮廓。在其它实施例中，表面凹陷有多边形的横截面轮廓。进一步地，表面凹陷可以具有包括弯曲和直表面的横截面轮廓，例如截头半球形横截面轮廓。另外，表面凹陷可以有至少0.025mm的深度。相对表面的平均平面测量表面凸起的深度。表面凹陷的深度可以根据若干的考虑因素选择，但不限制于：通过流动通道的所需流体流动特征，表面凹陷沿内隔离壁宽度的定位和结构催化剂本体的催化活性。在一些实施例中，表面凹陷呈现一致或本质上一致的深度。在其它实施例中，表面凹陷呈现出不同的深度。如图4所示，根据本文所述的一些实施例，表面凸起或隆起物和凹陷沿着内隔离壁的宽度分布。
具有本文所述设计和表面特征的结构催化剂本体可由任何不违背本发明目的的组合物形成。在一些实施例中，外周壁和内隔离壁由支撑材料形成，例如无机氧化物组合物，包括难熔金属氧化物组合物。所述无机氧化物组合物，在一些实施例中，包括氧化钛(TiO2)、氧化铝(Al2O3)、氧化锆(ZrO2)、氧化硅(SiO2)、硅酸盐或其混合物。在一些实施例中，所述化学组合物包括含量范围为50-100wt％的无机氧化物组合物。在一些实施例中，所述无机氧化物组合物以烧结或以其他方式热处理以增加结构催化剂本体的机械完整性。所述结构催化剂本体也可包括至少0.1wt％的催化活性金属官能团。在一些实施例中，所述催化活性金属官能团包括一个或多个金属，选自由钒、钨、钼、铂、钯、钌、铑、铼、铁、金、银、铜和镍及上述金属的合金和其氧化物组成的组。在一些实施例中，在本文中所描述的一种或多种结构催化剂本体的催化材料，适合SCR应用和工艺。在一些实施例中，例如，催化材料包括V2O5、WO3、MoO3或其混合物。
结构催化剂本体可以通过任何可操作的工艺形成，以赋予本文中所描述的特征和性质。在一些实施例中，例如，结构催化剂本体通过挤压无机氧化物组合物而形成。除了表面凸起和/或表面凹陷之外，还可通过挤出工艺提供流动通道的矩形横截面。所述无机氧化物组合物可以包括催化材料或可以为惰性。在挤压的无机氧化物组合物是惰性的实施例中，催化材料可以通过浸渍和/或洗涤涂布工艺添加。在一些实施例中，所述挤出的无机氧化物组合物包括催化材料，且另外的催化材料通过浸渍和/或洗涤涂布添加。
本文描述的结构催化剂本体，相对于一致的组成但缺乏矩形流动通道和/或凸起和/或凹陷的表面特征的结构催化剂本体，可以展示出增强的催化活性。在一些实施例中，本文中所描述的结构催化剂本体与对比结构催化剂本体相比，展示出更强的清除氮氧化合物的催化活性。例如，相对于一致的组成和水力半径但缺乏矩形流动通道和/或表面特征的结构催化剂本体，本文描述的一种结构催化剂本体清除氮氧化合物展示出至少5％更强的催化活性。另外，相对于具有一致的组成、水力直径但缺乏矩形流动通道和/或表面特征的结构催化剂本体，本文描述的结构催化剂本体清除展示出至少5％更强的清除氮氧化合物的催化活性。将本文描述的结构催化剂本体的清除NOx的催化活性与通过有限元素建模得到的不同结构的催化剂本体相比较。建模的结果如表二所示。
表2-清除NOx的催化活性
*仅位于矩形横截面的长壁上
SV＝(烟道气流量)/(催化剂体积)
体积＝整体末端的横截面×长度
NO转化率％＝(NOx进—NOx出)/(NOx进)
如表II所示的结构催化剂本体有结合了沿矩形长内隔离壁分布的表面凸起的流动通道矩形横截面，与具有正方形和矩形横截面流动通道的催化剂本体相比，展示出更强的NOx催化活性。
在其它方面，一种结构催化剂本体，包括一个外周壁和多个限定矩形横截面的独立流动通道的内隔离壁，具有至少5.5mm的水力直径和至少1.2:1的长宽比。具有由外周壁形成的至少100mm的水力直径的结构催化剂本体，其中至少50％的与外周壁相连的内隔离壁，比剩余内隔离壁平均厚至少10％。在一些实施例中，所有连接外周壁的内隔离壁比剩余的内隔离壁平均厚至少10％。在一些实施例中，与更厚的内隔离壁相邻和共线的内隔离壁也比剩余的内隔离壁平均厚至少10％。此外，结构催化剂本体可以有至少1.5kg/cm2的横向抗压强度。
在另一方面，催化剂模块如本文描述。在一些实施例中，催化剂模块，包括框架和设置在框架内的多个结构催化剂本体，结构催化剂本体包括外周壁和多个限定矩形横截面的独立流动通道的内隔离壁，其中一个或多个内隔离壁包括表面凸起、表面凹陷或其组合。结构催化剂本体可以有以上描述的任何特征和/或构造。
在一些实施例中，模块的至少两个结构催化剂本体以串联排列。在上述的实施例中，两个串联的结构催化剂本体之间可以存在间隙。在一些实施例中，间隙的长度为各个流动通道的水力直径的至少2倍。在一些实施例中，间隙的长度为独立流动通道水力直径的3-10倍。图5根据一个实施例描述了包括以串行形式排列的本文所述结构催化剂本体的催化剂模块。
在进一步的方面，本文描述了处理流体流的方法，如处理烟道气或燃烧气体流。例如，处理流体流的方法，包括：使流体流过结构催化剂本体，所述结构催化剂本体包括外周壁和多个限定矩形横截面的独立流动通道的内隔离壁，其中一个或多个内隔离壁包括表面凸起、表面凹陷或其组合，并且催化使至少一种流体流中的化学物质反应。使流体流中的至少一种化学物质催化反应可以包括催化还原流体流中的氮氧化合物。此外，使流体流中的至少一种化学物质催化反应还可以包括氧化流体流中氨和/或汞。在一些实施例中，流体流是包含颗粒物质的燃烧气体流。例如，燃烧气流可以包含大于1g/Nm3的飞灰。
本发明的各种实施例已经在本发明的各种目的的实现中进行了描述。应该认识到，这些实施例仅仅是对本发明原理的说明。在不脱离本发明的精神和范围的情况下，对于本领域技术人员来说，对本发明的许多修改和调整是显而易见的。

Claims (31)

1.一种结构催化剂本体，包括：
外周壁和多个限定矩形横截面的独立流动通道的内隔离壁，其中一个或多个内隔离壁包括表面凸起、表面凹陷或其组合。
2.根据权利要求1所述的结构催化剂本体，其中，表面凸起和/或表面凹陷沿内隔离壁的宽度呈现一致的排列。
3.根据权利要求1所述的结构催化剂本体，其中，表面凸起和/或表面凹陷沿内隔离壁的宽度呈现不一致的排列。
4.根据权利要求3所述的结构催化剂本体，其中，表面凸起和/或表面凹陷沿着内隔离壁的宽度的中心区域定位。
5.根据权利要求1所述的结构催化剂本体，其中，表面凸起和/或表面凹陷定位在形成所述矩形横截面的长边的内隔离壁上。
6.根据权利要求1至5任一项所述的结构催化剂本体，其中，表面凸起和/或表面凹陷具有至少0.025mm的间隔。
7.根据权利要求1至5任一项所述的结构催化剂本体，其中，表面凸起和/或表面凹陷彼此相邻。
8.根据权利要求1至5任一项所述的结构催化剂本体，其中，表面凸起具有半球形横截面轮廓。
9.根据权利要求1至5任一项所述的结构催化剂本体，其中，表面凸起具有多边形横截面轮廓。
10.根据权利要求1至5任一项所述的结构催化剂本体，其中，表面凸起的高度至少为0.025mm。
11.根据权利要求1至5任一项所述的结构催化剂本体，其中，表面凹陷具有半球形的横截面轮廓。
12.根据权利要求1至5任一项所述的结构催化剂本体，其中，表面凹陷具有多边形横截面轮廓。
13.根据权利要求1至5任一项所述的结构催化剂本体，其中，表面凹陷的深度至少为0.025mm。
14.根据权利要求1所述的结构催化剂本体，其中，独立流动通道横截面长宽比至少为1.2：1。
15.根据权利要求1所述的结构催化剂本体，其中，独立流动通道的水力直径至少为5.5mm。
16.根据权利要求1所述的结构催化剂本体，其横向抗压强度至少为1.0kg/cm2。
17.根据权利要求1所述的结构催化剂本体，其中，所述外周壁和所述内隔离壁由化学组合物形成，所述化学组合物包括50-100wt％的二氧化钛、氧化锆、沸石或它们的组合的无机氧化物组合物。
18.根据权利要求17所述的结构催化剂本体，其中，所述外周壁和内隔离壁进一步包括至少0.1wt％的催化活性金属官能团。
19.根据权利要求18所述的结构催化剂本体，其中，所述催化活性金属官能团包括一种或多种选自钒、钨、钼和铜元素组成的组的元素。
20.根据权利要求1至5任一项所述的结构催化剂本体，其清除氮氧化合物的催化活性比具有同样的组成但缺乏矩形流动通道、表面凸起和/或表面凹陷的结构催化剂本体强至少5％。
21.一种催化剂模块，包括：
框架；和
多个设置在框架中的结构催化剂本体，所述结构催化剂本体包括外周壁和多个限定矩形横截面的独立流动通道的内隔离壁，其中一个或多个内隔离壁包括表面凸起、表面凹陷或其组合。
22.根据权利要求21所述的催化剂模块，其中，至少两个结构催化剂本体串联布置。
23.根据权利要求22所述的催化剂模块，其中，在两个结构催化剂本体之间存在间隙，所述间隙的长度至少为独立流动通道水力直径的5倍。
24.一种减少流体中氮氧化合物含量的方法，包括：
使流体流过结构催化剂本体，所述结构催化剂本体包括外周壁和多个限定矩形横截面的独立流动通道的内隔离壁，其中一个或多个内隔离壁包括表面凸起、表面凹陷或其组合，并且
催化使至少一种流体流中的化学物质反应。
25.根据权利要求24所述的方法，其中，所述流体是废气流。
26.根据权利要求25所述的方法，其中，所述废气流包括大于1g/Nm3的飞灰。
27.根据权利要求24所述的方法，其中，催化使至少一种流体流中的化学物质反应包括催化减少流体流中的氮氧化合物。
28.一种结构催化剂本体，包括：
外周壁和多个限定矩形横截面的独立流动通道的内隔离壁，所述独立流动通道的水力直径至少为5.5mm且其长宽比至少为1.2：1；
由外周壁形成的水力直径至少为100mm，其中，至少50％连接到外周壁的内隔离壁比剩余的内隔离壁厚至少10％。
29.根据权利要求28所述的结构催化剂本体，其中，所有连接到外周壁的内隔离壁比其余的内隔离壁平均厚至少10％。
30.根据权利要求28所述的结构催化剂本体，其中，与较厚内隔离壁相邻和共线的内隔离壁也比剩余的内隔离壁厚至少10％。
31.根据权利要求28所述的结构催化剂本体，其横向抗压强度至少为1.5kg/cm2。
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