CN109659433B - 一种易失和非易失电阻转变行为可调控的忆阻器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本申请公开了一种易失与非易失电阻转变行为可调控的忆阻器及其制备方法，包括：下电极、功能层和上电极，下电极位于衬底表面，上电极位于器件最上层，功能层夹在上电极和下电极之间形成三明治结构。功能层由离子迁移率不同的第一功能层和第二功能层构成，第一功能层与下电极接触，第二功能层在第一功能层上方，与上电极接触。本申请提供的技术方案通过改变功能层厚度实现器件易失和非易失电阻转变行为的可调控，并且通过利用改变器件结构，而不改变器件材料组成，从而能够在构建全忆阻神经网络时使用同一工艺，降低了制备工艺的难度及复杂程度，同时能够与现有CMOS工艺兼容，有利于在工业上大规模实现。
Description
技术领域
本发明属于微电子器件技术领域，更具体的，涉及一种易失和非易失电阻转变行为可调控的忆阻器及其制备方法。
背景技术
阻变存储器是一种较为成熟的忆阻器件，其利用器件功能层中导电性质的变化改变器件的阻值，从而达到高低不同的阻态。现有阻变存储器基本为非易失性，利用其存储信息不会改变的特性，可以用于逻辑计算，或者用于大规模存储。另一方面，其独特的电学特性使得其同时也适合于用于突触器件。同时，也存在一些易失性的阻变存储器，也具有一定的应用前景，不仅可以利用其阻态不易保持的特点作为TS(Threshold switch，阈值开关)用于集成电路，也可以将其用于神经网络中神经元电路的构成。而同时利用易失器件与非易失器件的特性，可以构建全忆阻的神经网络。
目前已有较多文献研究器件的易失和非易失电阻转变行为的转变。文献《Volatile and Non-Volatile Switching in Cu-SiO2Programmable MetallizationCells》中，当器件为SiO2掺杂Cu作为功能层时，器件将呈现易失性具有TS的特性；当器件为不进行掺杂的SiO2作为功能层时，器件呈现非易失性具有MS(Memoristive Switch，忆阻开关)的特性。虽然这种器件可以通过掺杂与不掺杂改变其易失与非易失性，但掺杂的方式较为复杂，涉及退火等操作，在构建全忆阻的神经网络时，掺杂与不掺杂两种不同的工艺将增加制备难度及复杂度。部分其它文献中，通过改变器件的限制电流改变器件的易失和非易失电阻转变行为，在低限流下，器件导电丝不稳定将呈现易失性，而高限流下，器件导电丝稳定呈现非易失性。这种方式操作上较为简单，但很难实现不同器件达到不同限流，误操作可能大，不易于在阵列器件中大规模的操作，因此无法在工业上大规模实现。现有技术还有采用石墨烯阻挡层的方式，但与现有CMOS工艺不兼容。
发明内容
针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种易失和非易失电阻转变行为可调控的忆阻器及其制备方法，其目的在于，通过改变器件结构，而不改变器件材料组成，能够在构建全忆阻神经网络时使用同一工艺，不会添加工艺难度及复杂度，并且调控操作简单，与现有CMOS工艺兼容，有利于在工业上大规模实现。
本发明利用CBRAM(Conductive bridge RAM，导电桥式随机存取存储器)原理，功能层由两种离子迁移率不同的第一功能层和第二功能层构成，上电极的金属离子通过高离子迁移率的第一功能层迁移到低离子迁移率的第二功能层，最后到达下电极。当外加电压时，活性金属离子在高离子迁移率的材料中的扩散速率较快，大量的金属离子在下端被还原成金属粒子，构成形态为上窄下宽梯形结构的导电丝；而在低离子迁移率材料中，活性金属离子的迁移速率较慢，大量的金属离子在接近上侧位置被还原，只有少量的金属离子能够到达下电极，因此还原后的金属粒子构成的导电丝形态为上宽下窄的梯形结构。当低离子迁移速率材料厚度加厚时，能够到达下电极的金属离子较少，导电丝的稳定性较差，当失去外加电压时，金属粒子将形成分离的金属粒子团簇，同时变为高组态。因此可以利用这种方式，采用第一功能层和第二功能层的双层结构，使得活性金属离子通过高离子迁移率材料，形成较为稳定的导电丝，以增强器件的稳定性，同时通过改变低离子迁移率材料的厚度，调控器件导电丝的稳定性，以分别得到具有易失与非易失特性的器件。
为实现上述目的，按照本发明的一个方面，本文所述示例性实施例提供了一种易失和非易失电阻转变行为可调控的忆阻器，包括下电极、功能层和上电极；
下电极位于衬底表面，上电极位于器件最上层，功能层夹在上电极与下电极之间形成三明治结构。
功能层由离子迁移率不同的第一功能层和第二功能层构成，第一功能层采用Al2O3、HfO2、TiO2、SiO2、Ta2O5、ZrO2、Y2O或Si3N4等低离子迁移率的材料，与下电极接触，第二功能层采用GeTe、GeSe、CuI、Cu2HgI4、Cu2Se(铜离子导体)、RbAg4I5、α-AgI、AgX或Ag2S(银离子导体)等高离子迁移率的材料，在第一功能层上方，与上电极接触。第一功能层的离子迁移率低于所述第二功能层的离子迁移率，通过改变低离子迁移率材料功能层厚度，决定忆阻器能否形成稳定的类似锥形的导电丝，实现调控器件的易失性和非易失性。若第一功能层厚度小于低离子迁移率材料第一临界厚度Ln，Ln范围为3nm～4nm，功能层形成稳定导电丝，器件呈现为非易失性；若第一功能层厚度大于低离子迁移率材料第二临界厚度Lm，Lm范围为4nm～8nm，功能层无法形成稳定导电丝，器件呈现为易失性。
优选地，第二功能层的厚度为10nm～100nm。
优选地，第一功能层的厚度为1nm～4nm，小于低离子迁移率材料第一临界厚度，形成稳定导电丝，器件呈现为非易失性；所述第一功能层的厚度为4nm～10nm，大于低离子迁移率材料第二临界厚度，无法形成稳定导电丝，器件呈现为非易失性。
优选的，下电极采用惰性金属材料作为电极，例如TaN、TiN、TiAlN、TiW、Pt、TiN或TiW等，厚度为100nm。
优选的，上电极采用活性金属材料作为电极，例如Cu，Ag或Ni等，厚度为100nm。
为实现本发明的目的，按照本发明的另一个方面，提供一种易失和非易失电阻转变行为可调控的忆阻器的制备方法，包括：
在衬底表面形成下电极；
根据预设的第一工艺流程，形成位于下电极表面的第一功能层，其中第一工艺流程包括原子层沉积等；
根据预设的第二工艺流程，形成位于第一功能层表面的第二功能层，其中第二工艺流程包括磁控溅射等；
在第二功能层表面形成上电极。
其中，第一工艺流程形成的第一功能层的离子迁移率低于第二工艺流程形成的第二功能层。
本发明所提供的一种易失和非易失电阻转变行为可调控的忆阻器及其制备方法与现有技术相比能够取得下列有益效果：
1、用器件功能层由两种离子迁移率不同的第一功能层和第二功能层的双层结构构成，通过第一功能层的高离子迁移率材料形成较为稳定的导电丝，以增强器件的稳定性；同时通过改变第二功能层的低离子迁移率材料的厚度，调控导电丝的稳定性，使得器件的易失性和非易失性发生改变，实现器件易失和非易失电阻转变行为的可调控。
2、通过利用改变器件结构，而不改变器件材料组成，使得其制备方法具有工艺同一性，降低了制备工艺的难度及复杂程度；
3、器件的易失和非易失电阻转变行为不受限流高低的影响，误操作可能小，易于在阵列中器件大规模的操作。
4、制备工艺与现有CMOS工艺兼容，可以在工业上大规模实现。
附图说明
图1为本发明实例提供的易失与非易失电阻转变行为可调控忆阻器结构示意图；
图2为本发明实施例提供的易失与非易失电阻转变行为可调控忆阻器易失与非易失结构示意图；
图3为本发明实施例提供的易失性与非易失性理想电流电压关系图；
图4为本发明实施例提供的易失与非易失电阻转变行为可调控忆阻器原理示意图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
图1为本发明实施例提供的一种易失和非易失电阻转变行为可调控的忆阻器的结构示意图，参考附图1可知，本实施例提供一种易失和非易失电阻转变行为可调控的忆阻器，具体的，该忆阻器包括下电极、功能层和上电极，下电极位于衬底表面，上电极位于器件最上层，功能层夹在所述上电极和所述下电极之间形成三明治结构。
功能层由离子迁移率不同的第一功能层和第二功能层构成，与下电极接触的第一功能层可以为Al2O3、HfO2、TiO2、SiO2、Ta2O5、ZrO2、Y2O或Si3N4等低离子迁移率材料，更具体的，在本实例中为Al2O3，与上电极接触的第二功能层可以为GeTe、GeSe、CuI、Cu2HgI4、Cu2Se、RbAg4I5、α-AgI、AgX或Ag2S等高离子迁移率材料，更具体的，在本实施例中为GeTe。本发明的第一功能层的厚度存在一个决定器件表现易失性和非易失性的临界厚度，即该低离子迁移率材料的临界厚度。该低离子迁移率材料的临界厚度有第一临界厚度Ln和第二临界厚度Lm,第一临界厚度Ln范围为3nm～4nm，第二临界厚度Ln范围为4nm～8nm。如图2所示，若第一功能层厚度小于低离子迁移率材料第一临界厚度Ln，功能层形成稳定导电丝，器件呈现为非易失性；若第一功能层厚度大于低离子迁移率材第二料临界厚度Lm，功能层无法形成稳定导电丝，器件呈现为易失性。
对于存储器件而言，其易失性与非易失性的重要表现在于当器件失去外加电压后，其已有状态能否保持，或已保存信息是否会消失。而对于忆阻器而言，其易失性与非易失性的理想电流—电压关系图如图3所示，图中分别展示了不同性质的忆阻器件通过测试所得到的IV曲线。在非易失情况下，器件电压在进行由0到Vset再回到0的循环扫描过程中，器件将在Vset点由高组态转变为低组态，再进行负向扫描时，由0到Vreset再到0，其低阻态将在Vreset点转变为高组态；而对于易失性器件，其特性主要区别在于，在进行由0到Vset的正向扫描后，器件将在Vset点由高组态转变为低阻态，但当外加电压再回到0时，其状态将自行回到高组态，而再进行负向扫描的过程中，其并没有表现出低阻态，而是一直保持为高阻态。本实施例中，通过改变第一功能层Al2O3的厚度，控制迁移到功能层中金属离子的数量，从而控制器件的易失性与非易失性的转变。在第一功能层Al2O3的厚度在3nm时，由于材料厚度较薄，金属离子在Al2O3扩散能够有较多到达下电极，因而易于形成导电丝，因此器件呈现为非易失性；而当Al2O3的厚度在5nm时，金属离子无法在Al2O3中大量扩散，只有少部分的金属离子到达下电极，当不再施加电压时，金属离子形成的导电丝将不稳定，而易于断裂，因此器件呈现为易失性。参考附图4所示的易失与非易失电阻转变行为可调控忆阻器原理示意图体现了金属离子的扩散行为。
下电极采用TaN、TiN、TiAlN、TiW、Pt、TiN或TiW等惰性金属，更具体的，在本实施例中为Pt。
上电极采用Cu、Ag或Ni等活性金属，更具体的，在本实施例中为Cu。
本申请实施例还提供一种易失和非易失电阻转变行为可调控的忆阻器的制备方法。所述方法包括：
在衬底表面形成下电极；
根据预设的第一工艺流程，形成位于下电极表面的第一功能层；
根据预设的第二工艺流程，形成位于第一功能层表面的第二功能层；
在第二功能层表面形成上电极。
在实际应用中，对以上忆阻器实施例的制备方法进行详细说明。
步骤S1.衬底清洗，具体的包括以下步骤：
S101.丙酮清洗：将长有SiO2绝缘层的Si衬底浸入丙酮溶液中，并进行超声清洗；
S102.无水乙醇清洗：将步骤S101中浸泡清洗后的样品，浸入无水乙醇中，并进行超声清洗；
S103.去离子水清洗：将步骤S102中清洗样本利用去离子水冲洗并干燥；
步骤S2.在衬底表面形成下电极，具体的包括以下步骤：
S201.通过磁控溅射，形成位于衬底表面的粘附层，其中所述粘附层具体可以为Ti，厚度为100nm。磁控溅射的工艺条件可以为：在Ar气环境下，本底真空5*10-5Pa，工作压强0.5Pa，直流溅射功率100W，溅射时间为500s；
S202.通过磁控溅射，形成位于粘附层表面的下电极，其中所述下电极具体可以为Pt，厚度为100nm.磁控溅射的工艺条件可以为：Ar气环境，本底真空5*10-5Pa，工作压强0.5Pa，直流溅射功率35W，溅射时间700s；
步骤S3.根据预设的第一工艺流程，形成位于下电极表面的第一功能层，其中所述第一功能层具体可以为Al2O3。当Al2O3厚度为1nm～4nm时，器件将呈现为非易失性；当Al2O3厚度为4nm～10nm时，器件将呈现为易失性。
在实际应用中，第一工艺流程可以通过原子层沉积实现。原子层沉积工艺的条件可以为：氮气流速0.5sccm，反应腔压强100-500mTorr，反应温度为225摄氏度，反应循环依据上述所需厚度调整，反应速度为1个周期沉积1nm，反应前驱体为TMA及H2O。
步骤S4.根据预设的第二工艺流程，形成位于第一功能层表面的第二功能层，其中所述第二功能层具体可以为GeTe，厚度为20nm。
在实际应用中，第二工艺流程可以通过磁控溅射实现。磁控溅射工艺的条件可以为：在Ar气环境下，本底真空5*10-5Pa，工作压强为0.5Pa，溅射功率为60W。
步骤S5.通过磁控溅射，形成位于第二功能层表面的上电极，其中所述上电极具体可以为Cu，厚度为100nm。磁控溅射的工艺条件可以为：在Ar气环境下，本底真空5*10-5Pa，工作压强0.5Pa，直流溅射功率60W、溅射时间600s。
以上，仅为本申请较佳的具体实施方式，但本申请的保护范围并不局限与此，任何熟悉本技术领域的技术人员，在本申请揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，都应涵盖在本申请的保护范围之内。因此，本申请的保护范围应该以权利要求的保护范围为准。
Claims (5)
1.一种易失与非易失电阻转变行为可调控的忆阻器，所述忆阻器包括：下电极、功能层和上电极，所述下电极位于衬底表面，所述上电极位于器件最上层，所述功能层夹在所述上电极和所述下电极之间形成三明治结构，其特征在于，
所述功能层由离子迁移率不同的第一功能层和第二功能层构成，第一功能层与所述下电极接触，第二功能层在第一功能层上方，与所述上电极接触；所述第一功能层的离子迁移率低于所述第二功能层的离子迁移率；所述第一功能层采用的材料为Al2O3、HfO2、TiO2、SiO2、Ta2O5、ZrO2、Y2O或Si3N4，所述第二功能层采用的材料为GeTe、GeSe、CuI、Cu2HgI4、Cu2Se、RbAg4I5、α-AgI、AgX或Ag2S；
当第一功能层厚度小于第一临界厚度Ln时，所述忆阻器形成稳定导电丝，呈现非易失性行为；
当第一功能层厚度大于第二临界厚度Lm时，所述忆阻器无法形成稳定导电丝，呈现易失性行为；
第二临界厚度Lm大于第一临界厚度Ln。
2.如权利要求1所述的忆阻器，其特征在于，第一临界厚度Ln范围为3nm～4nm，第二临界厚度Lm范围为4nm～8nm。
3.如权利要求1所述的忆阻器，其特征在于，所述忆阻器的下电极采用惰性金属材料。
4.如权利要求1所述的忆阻器，其特征在于，所述忆阻器的上电极采用活性金属材料。
5.一种易失和非易失电阻转变行为可调控的忆阻器的制备方法，其特征在于，包括：
在衬底表面形成下电极；
根据预设的第一工艺流程，形成位于下电极表面的第一功能层；
根据预设的第二工艺流程，形成位于第一功能层表面的第二功能层；所述第一工艺流程形成的第一功能层的离子迁移率低于所述第二工艺流程形成的第二功能层；所述第一功能层采用的材料为Al2O3、HfO2、TiO2、SiO2、Ta2O5、ZrO2、Y2O或Si3N4，所述第二功能层采用的材料为GeTe、GeSe、CuI、Cu2HgI4、Cu2Se、RbAg4I5、α-AgI、AgX或Ag2S；
在第二功能层表面形成上电极。
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