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CN109580750A - 一种可穿戴汗液传感器芯片、装置及其制备方法与应用 - Google Patents

一种可穿戴汗液传感器芯片、装置及其制备方法与应用 Download PDF

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CN109580750A
CN109580750A CN201710899495.XA CN201710899495A CN109580750A CN 109580750 A CN109580750 A CN 109580750A CN 201710899495 A CN201710899495 A CN 201710899495A CN 109580750 A CN109580750 A CN 109580750A
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sweat
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solid
layer
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张珽
王书琪
曲春燕
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Suzhou Institute of Nano Tech and Nano Bionics of CAS
Original Assignee
Suzhou Institute of Nano Tech and Nano Bionics of CAS
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Abstract

本发明公开了一种可穿戴汗液传感器芯片、装置及其制备方法与应用。所述可穿戴汗液传感器芯片包括全固态离子选择性电极和全固态参比电极，所述全固态离子选择性电极包括电极层、模板层、固体接触传导层以及离子选择性膜层等。所述全固态参比电极包括Ag/AgCl电极层及聚合物膜层等。所述可穿戴汗液传感器装置包括柔性导汗带和眼镜支架。本发明可实现更为准确、稳定和连续的汗液生理参数分析，特别是人体运动中汗液电解质的连续监测。

Description

一种可穿戴汗液传感器芯片、装置及其制备方法与应用
技术领域
本发明涉及一种可穿戴汗液传感器芯片，尤其涉及一种可穿戴汗液传感器芯片、装置及其制备方法、监测系统与应用，特别用于对人体运动中汗液电解质的连续监测，属于汗液检测技术领域。
背景技术
人体运动过程中汗液成分的异常变化和其血液浓度水平相关或直接指示人体的健康状况。例如，Na+是人体汗液中最多的电解质，是汗液分泌的重要基础，它的浓度可以反映人体不同类别的水盐代谢紊乱症状。如运动员、军人、工人等在极端环境中(剧烈运动、过热的火灾抢险等)工作时会发生严重脱水情况而产生高钠血症，其汗液和血液中[Na+]远高出正常值，如果不及时判断和补充水分或电解质，很可能引起严重的生理威胁，甚至死亡。另外，据研究发现，容易抽筋的运动员Na+的流失量比从来不抽筋的运动员多。汗液中K+的过量损失则和肌肉活动有关，可能发生四肢、咀嚼肌及腹肌的热痉挛。因此，运动过程中汗液的[Na+]、 [K+]等的实时连续监测无论是对运动员还是普通人的运动方案都有重要的健康指导意义。
目前，可穿戴传感设备的研究和产品开发侧重于体外运动数据(如运动状态、运动距离和运动量等)(如心率、脉率、血压、呼吸频率、体温等)的采集与监控，与健康和疾病关系更为密切的汗液分子水平的生化信息传感器却发展缓慢。目前市面上依然没有一款可以连续稳定地对人体汗液生化信息进行监测的可穿戴传感设备。
目前，针对全固态离子选择性电极和全固态参比电极在可穿戴微型化器件上的制备和性能优化研究，以及可穿戴汗液的采集检测方式，微电子器件构建到系统集成等环节都存在一系列的科学和技术问题：(1)全固态离子选择性电极电位响应稳定性、纳米材料固体接触传导层等关键材料的制备方法简便性和可控性问题。例如，目前可穿戴汗液传感器中固体接触传导层材料，为了制备方便多使用导电聚合物材料，但其在光照、溶解氧、二氧化碳、电聚合时残余的盐和氧化还原干扰物影响下，电极稳定性会迅速变差，严重影响传感器的准确性和稳定性。纳米材料具有大的比表面积、良好的导电性和大的双电层电容等特性，成为新型的、发展高稳定性全固态离子选择性电极的固体接触传导层材料，然而，目前普遍研究的例如碳纳米管、石墨烯、多孔碳等纳米材料，其制备相对复杂，同时与导电基体的结合较差，对离子选择性电极的长期稳定性有很大的影响。(2)微型化全固态参比电极的制备和稳定性问题。参比电极的电位稳定性在电位型传感器中与离子选择性电极同等重要，然而目前大多数可穿戴电化学传感器多使用Ag/AgCl准参比电极，其稳定性常受到电解质离子、pH及光照等因素影响。(3)目前多数可穿戴式汗液传感器直接贴敷在皮肤表面的设计缺少完整的汗液采集传输和排出结构，往往导致新旧浓度的混合。汗液的有效采集、传输和排出的可穿戴汗液检测装置需要进一步研究开发。因此，研发新型的、制备简单、高灵敏和高稳定性的全固态离子选择性传感器芯片和高效的可穿戴的汗液检测装置，以实现对人体皮肤表面汗液成分的低成本、非侵入、实时连续和准确稳定的检测分析，对人体健康状态的监控有重要的意义。
发明内容
本发明的主要目的在于提供一种全固态离子选择性电极及其制备方法，以克服现有技术的不足
本发明的另一主要目的在于提供一种可穿戴汗液传感器芯片、装置及其制备方法与应用。
为实现前述发明目的，本发明采用的技术方案包括：
本发明实施例提供了一种全固态离子选择性电极，其包括层叠设置的电极层、模板层、固体接触传导层及离子选择性膜层，所述模板层包括微孔阵列，所述固体接触传导层包括形成于所述微孔阵列内的三维金纳米结构材料，所述三维金纳米结构材料与电极层电性接触，所述离子选择性膜层设置在所述固体接触传导层上。
本发明实施例还提供了前述全固态离子选择性电极的制备方法，其包括：
在基底上制作电极层，
在电极层上设置绝缘膜层，并在所述绝缘膜层中加工出微孔阵列，获得模板层，
以所述电极层及模板层为工作电极，至少通过电沉积方法在所述微孔阵列中沉积三维金纳米结构材料，形成固体接触传导层，以及
在所述固体接触传导层上设置离子选择性膜层。
本发明实施例还提供了一种可穿戴汗液传感器芯片，其包括前述的全固态离子选择性电极。
在一实施方案之中，所述可穿戴汗液传感器芯片还包括全固态参比电极。
进一步的，所述全固态参比电极包括Ag/AgCl电极层以及覆设于所述Ag/AgCl电极层上的聚合物膜层。
本发明实施例还提供了前述的可穿戴汗液传感器芯片的制备方法，其包括：
分别提供全固态离子选择性电极和全固态参比电极，其中，以前述的方法制备得到全固态离子选择性电极。
在一实施方案之中，所述全固态参比电极的制备方法包括：将Ag/AgCl墨水置于电极区域，干燥，制得Ag/AgCl电极层，将聚合物混合物涂覆于Ag/AgCl电极层上，以紫外臭氧清洗机处理10～30分钟，聚合固化形成聚合物膜层。
本发明实施例还提供了一种可穿戴汗液传感器装置，其包括：装置主体，以及集成于所述装置主体内的前述的可穿戴汗液传感器芯片和至少用于采集监测和传输可穿戴汗液传感器芯片检测的数据的监测系统。
本发明实施例还提供了前述的固态离子选择性电极或可穿戴汗液传感器芯片或可穿戴汗液传感器装置于人体运动中汗液电解质的连续监测或检测分析中的用途。
与现有技术相比，本发明的优点包括：
1)本发明提供的全固态离子选择性电极采用了新型、制备简单、比表面积巨大且可控的固体接触传导层，获得的汗液传感器芯片体积小、稳定性高，解决了现有技术中全固态离子选择性电极固体接触传导层制备复杂，稳定性差的缺陷；
2)本发明提供的可穿戴汗液传感器芯片上集成的全固态参比电极采用了聚合物膜/氯化钾参比电极膜，具有制备简单和稳定性高的特性，解决了现有技术中微型化固态参比电极稳定性差的问题；
3)本发明提供的可穿戴汗液传感器装置集成了采集、转运和排汗的体系，可解决新旧汗液混合对检测准确性的影响，以及现有技术中可穿戴汗液传感器装置缺少汗液采集、传输和排出结构设计等问题，可实现对人体皮肤表面汗液成分的低成本、非侵入、实时连续和更为准确稳定的汗液生理参数检测分析，特别是人体运动中汗液电解质的连续监测，对人体健康状态的监控有重要的意义。
附图说明
为了更清楚地说明本发明的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图进行简单的介绍，显而易见地，下面描述的附图仅仅作为本文发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他附图。
图1a是本发明实施例1提供的可穿戴汗液传感器装置的整体结构示意图。
图1b是图1a中A-A向的剖面结构示意图。
图2a为本发明实施例1提供的可穿戴汗液传感器装置附着在人体额头处的结构示意图。
图2b是图2a中B区域的正面放大图。
图3a为本发明一典型实施例提供的全固态离子选择性电极的结构示意图。
图3b为图3a中B-B向的剖面结构示意图。
图3c为图3b进行电沉积制备三维金纳米结构材料后的示意图。
图3d为一典型实施例电沉积制备的三维金纳米结构材料的电子显微镜照片。
图4为本发明一典型实施例提供的可穿戴汗液传感器装置的监测系统的系统框图。
图5a为本发明实施例2提供的可穿戴汗液传感器装置的结构示意图。
图5b为图5a中B区域的放大结构示意图。
附图中标记为：1-柔性导汗带，2-传感器芯片，3-监测系统，4-汗液，5-人耳朵，6-人眉毛，7-人眼睛，8-眼镜架，11-排汗槽，12-导汗槽，21-传感器接线，22-传感器芯片基底，23- 全固态离子选择性电极区，24-全固态参比电极区，25-电极接口，26-电极层，27-模板层，28- 离子选择性膜层，29-微孔阵列，81-眼镜支架导汗槽，82-眼镜框，83-汗液入口，291-三维金纳米结构材料。
具体实施方式
如前所述，鉴于现有技术的缺陷，本案发明人经长期研究和大量实践，得以提出本发明的技术方案。如下将对该技术方案、其实施过程及原理等作进一步的解释说明。
作为本发明技术方案的一个方面，其所涉及的系一种全固态离子选择性电极，其包括层叠设置的电极层、模板层、固体接触传导层及离子选择性膜层，所述模板层包括微孔阵列，所述固体接触传导层包括形成于所述微孔阵列内的三维金纳米结构材料，所述三维金纳米结构材料与电极层电性接触，所述离子选择性膜层设置在所述固体接触传导层上。
其中，所述电极层至少用于采集电化学信号，所述模板层具有微孔阵列，至少用于可控制备固体接触传导层；所述固体接触传导层形成于所述微孔阵列内，至少用于将电化学离子信号转变为电子信号，所述离子选择性膜层至少用于选择性地识别离子并将其浓度变化转变为膜电位信号变化。
进一步的，所述全固态离子选择性电极的固体接触传导层为三维金纳米结构电极，其形成于所述模板层和电极层上。
在一实施方案之中，所述三维金纳米结构材料的结构为树枝状，其尺寸由电沉积条件决定，在不同制备条件下，可制备不同尺寸的三维金纳米结构材料。
在一实施方案之中，所述模板层是通过微纳加工技术制得，所述微孔阵列包含复数个微孔，所述微孔的孔径为5～10μm，相邻两个微孔之间的间距为但不限于50～300μm。
在一实施方案之中，所述全固态离子选择性电极还包括基底，所述电极层形成于所述基底上。
优选的，所述基底的材质包括硅片、PET和PI等中的任意一种，但不限于此，其厚度为 100～300μm。
优选的，所述铬电极层的厚度为10～30nm，所述金电极层的厚度为100～150nm。
优选的，所述电极层的直径为1～10mm，电极层的面积范围可以根据需要设计。
在一实施方案之中，所述模板层包括绝缘薄膜，例如聚酰亚胺(PI)薄膜，其厚度为1 ～5μm。
在一实施方案之中，所述离子选择性膜层包括特异性选择性膜，例如其包括但不限于Na+选择性膜、K+选择性膜等，其厚度为200～500μm。
明提供的可穿戴汗液传感器芯片中全固态离子选择性电极采用了新型、制备简单、比表面积巨大且可控的固体接触传导层，获得的汗液传感器芯片体积小、稳定性高，解决了现有技术中全固态离子选择性电极固体接触传导层制备复杂，稳定性差的缺陷。
作为本发明技术方案的另一个方面，其所涉及的系前述的全固态离子选择性电极的制备方法，其特征在于包括：
在基底上制作电极层，
在电极层上设置绝缘膜层，并在所述绝缘膜层中加工出微孔阵列，获得模板层，
以所述电极层及模板层为工作电极，至少通过电沉积方法在所述微孔阵列中沉积三维金纳米结构材料，形成固体接触传导层，以及
在所述固体接触传导层上设置离子选择性膜层。
在一实施方案之中，所述的制备方法具体包括：以所述电极层及模板层为工作电极，将所述工作电极与参比电极、对电极及浓度为1～10mmol/ml的氯金酸溶液组成电沉积体系，通过施加-0.3～-0.6V电压，沉积2～5min后，于所述微孔阵列中沉积形成三维金纳米结构材料。
在一实施方案之中，所述的制备方法中一步电沉积方法包括：以所述电极层和模板层构成的电极为工作电极，Ag/AgCl电极层为参比电极，铂丝为对电极，在1～10mmol/ml的氯金酸溶液中，通过施加-0.3～-0.6V电压，沉积2～5分钟，之后氮气吹干，从而形成所述固体接触传导层。
在一实施方案之中，所述的制备方法具体包括：将包含一种以上特异性选择性膜组分的溶液施加在所述固体接触传导层上，经干燥后形成所述离子选择性膜层。
在一实施方案之中，所述离子选择性膜层由不同比例的特异性选择性膜组分溶解于溶剂优选为四氢呋喃溶液中组成，并滴加于所述固体接触传导层上，干燥制得。
作为本发明技术方案的另一个方面，其所涉及的系一种可穿戴汗液传感器芯片，其包括前述的全固态离子选择性电极。
在一实施方案之中，所述的可穿戴汗液传感器芯片还包括全固态参比电极。
进一步的，所述全固态参比电极用于和所述全固态离子选择性电极连用，组成电化学检测电路，其包括Ag/AgCl电极层以及覆设于所述Ag/AgCl电极层上的聚合物膜层。
进一步的，所述聚合物膜层包括聚醋酸乙烯酯和氯化钾，但不限于此。
进一步的，所述Ag/AgCl电极层是将Ag/AgCl墨水滴加到所述电极层的电极区域干燥制得。
本发明提供的可穿戴汗液传感器芯片上集成的全固态参比电极采用了聚合物膜/氯化钾参比电极膜，具有制备简单和稳定性高的特性，解决了现有技术中微型化固态参比电极稳定性差的问题。
优选的，所述全固态离子选择性电极和全固态参比电极分别与电极接口相连接。
作为本发明技术方案的另一个方面，其所涉及的系所述可穿戴汗液传感器芯片的制备方法，其包括：
分别提供全固态离子选择性电极和全固态参比电极；其中，以前述的方法制备得到全固态离子选择性电极。
在一实施方案之中，所述全固态参比电极的制备方法包括：将Ag/AgCl墨水置于电极区域，干燥，制得Ag/AgCl电极层，将聚合物混合物涂覆于Ag/AgCl电极层上，以紫外臭氧清洗机处理10～30分钟，聚合固化形成聚合物膜层。
进一步的，所述聚合物膜层的制备方法包括：将聚合物混合物涂覆优选为滴涂于Ag/AgCl 电极层上，以紫外臭氧清洗机(UVO)处理10～30分钟，聚合固化形成聚合物膜。
进一步的，所述聚合物混合物包括聚醋酸乙烯酯和氯化钾。
更进一步的，所述聚醋酸乙烯酯和氯化钾的质量比为4:1～1:1。
具体的，所述聚合物膜层是由聚醋酸乙烯酯和氯化钾按照4:1～1:1的比例混合组成并滴涂在所述Ag/AgCl电极层上在紫外臭氧清洗机(UVO)处理10～30分钟至完全聚合固化成膜。
作为本发明技术方案的另一个方面，其所涉及的系一种可穿戴汗液传感器装置，其包括：装置主体，以及集成于所述装置主体内的前述的可穿戴汗液传感器芯片和至少用于采集监测和传输可穿戴汗液传感器芯片检测的数据的监测系统。所述可穿戴汗液传感器装置用于人体表面包括额头运动过程中汗液的采集、转运和排出功能，在转运区域集成所述汗液传感器芯片等器件，在非功能区集成监测系统。
在一实施方案之中，所述装置主体包括汗液采集机构、汗液转运机构、导汗机构和汗液排出机构，所述可穿戴汗液传感器芯片表面暴露于汗液转运机构。
优选的，所述可穿戴汗液传感器芯片设置于传感器芯片区，所述监测系统设置于监测系统区。
进一步的，所述可穿戴汗液传感器芯片和监测系统通过电极接线连接。
进一步的，所述可穿戴汗液传感器芯片上全固态离子选择性电极和全固态参比电极表面暴露于汗液导汗槽，其电极接口、电极接线和监测系统等部分包裹在装置本体内部，避免汗液的接触。
进一步的，所述导汗机构为导汗槽，所述导汗槽在额头区域宽度为15～20cm，所述汗液排出机构为排汗槽结构。
例如，作为本发明的一典型实施方案，所述装置主体包括一柔性导汗带，所述柔性导汗带上设置有导汗机构和汗液排出机构，其中所述导汗机构设置于柔性导汗带上表面外侧紧贴皮肤处，且具有从额头两侧到中心的向下倾斜角，至少用于收集运动过程中产生的汗液使其转运进入传感器芯片区；所述汗液排出机构设置于从传感器芯片区到耳朵后方区域。
优选的，所述柔性导汗带由具有弹性和疏水性的硅橡胶材料制备而成，可紧密贴附于额头部位，佩戴便捷舒适。
进一步的，所述传感器芯片区具有芯片卡槽和汗液存储区，所述芯片卡槽用于集成传感器芯片，所述汗液存储区用于容纳一定体积容量的汗液，并从排汗槽转移排出汗液。
例如，作为本发明的另一典型实施方案，所述装置主体包括一眼镜支架装置，所述眼镜支架装置包括汗液入口和汗液排出机构，所述汗液入口设计在贴附耳朵附近皮肤处，运动过程中汗液可流过此皮肤表面。其中，所述汗液入口的直径为5～10mm。
优选的，所述汗液入口处可放置吸水材料，如滤纸、聚氨酯吸水垫片、医用纱布等，促进汗液吸入。
进一步的，所述汗液排出机构设置于从传感器芯片区到耳朵后方区域。
进一步的，所述汗液排出机构的末端设置有复数个汗液蒸发孔阵列，促进汗液的蒸发。
优选的，所述眼镜支架装置由塑料树脂构成，具有一定的弹性、硬度，可舒适便捷地佩戴于人的鼻梁和耳朵上。
在一实施方案之中，所述监测系统包括：
信号采集模块，包括滤波和高输入阻抗电路，至少用于采集所述全固态离子选择性电极与全固态参比电极响应离子浓度变化的电压信号；
信号处理模块，包括信号放大、调制和A/D转换模块，至少用于放大、处理和校准所述信号采集模块采集到的电压信号，并转换为数字量；
无线通信模块，至少用于将所述信号处理模块处理的数字量无线传输到智能终端。
优选的，无线通信模块的传输技术优先选蓝牙无线传输，也可采用GPRS(GeneralPacket Radio Services，通用分组无线服务技术)、GSM(Global System of Mobilecommunication，全球移动通讯系统)、NFC(Near Field Communcation，近场通信)等或其他通讯技术。
优选的，所述智能终端可以是智能手机等移动客户端、电脑终端等，但不限于此。
藉由上述技术方案，本发明提供的可穿戴汗液传感器装置集成了采集、转运和排汗的体系，可解决新旧汗液混合对检测准确性的影响，以及现有技术中可穿戴汗液传感器装置缺少汗液采集、传输和排出结构设计等问题，可实现对人体皮肤表面汗液成分的低成本、非侵入、实时连续和更为准确稳定的汗液生理参数检测分析，特别是人体运动中汗液电解质的连续监测，对人体健康状态的监控有重要的意义。
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行详细的描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
请参阅图1a和图1b，为本实施例提供的可穿戴汗液传感器装置的整体结构示意图。图 2a和图2b为图1a中可穿戴汗液传感器装置在人体额头附着的结构示意图。图3a-图3d为图 1a和图2a中可穿戴汗液传感器芯片(以下简称为传感器芯片)2的结构示意图。图3b、图 3c示出了进行电沉积制备三维金纳米结构材料前、后的示意图。图3d示出了电沉积制备的三维金纳米结构材料的电子显微镜照片。图4为图1a中可穿戴汗液传感器装置监测系统3的系统框图。由图1a和图1b可以清晰看到，本实施例的可穿戴汗液传感器装置主要由柔性导汗带1、传感器芯片2和监测系统3组成，用于监测人体运动过程中汗液中包括Na+、K+等离子或分子的连续变化，具体包括：柔性导汗带1上有导汗槽12和排汗槽11，用于采集额头运动过程中汗液进入导汗槽12，流经传感器芯片2表面并通过排汗槽11从人耳朵5后部排出。柔性导汗带1在导汗槽12底部和排汗槽11前部的内部镶嵌传感器芯片2，传感器芯片2上具有全固态离子选择性电极区23(内置全固态离子选择性电极)和全固态参比电极区24(内置全固态参比电极)，全固态离子选择性电极具有微米孔设计的模板层27；柔性导汗带1内部接近传感器芯片2处有监测系统3的结构设计。
所述柔性导汗带1由硅橡胶构成，具有很好的弹性和疏水性质，可紧密贴附于额头部位，佩戴便捷舒适。
所述导汗槽12在额头区域宽度为15～20cm，可根据佩戴人群区分大小号设计，导汗槽 12具有从额头两侧到额头中心的倾斜角，汗液可在导汗槽12在额头分布宽度范围内的区域流入导汗槽12并集中于传感器芯片2表面区域。
所述排汗槽11在距离传感器芯片2底端位置3～5mm高度处形成汗液检测区，汗液从导汗槽流入传感器芯片2区在传感器表面处形成厚度为1～2mm的汗液薄层，汗液4从传感器芯片2两侧的排汗槽11从耳朵5后部排出。
所述导汗槽12和排汗槽11可将运动过程中产生的大量汗液4从额头采集转运至传感器芯片2表面，从排汗槽11由耳朵后部排出，可避免汗液流过人脸部正面眉毛6和眼睛部位，避免汗液打湿眼睛对运动产生干扰。
本实施例还提供了所述传感器芯片2的制备方法，所述传感器芯片2上包括全固态离子选择性电极区23和全固态参比电极区24，如图3a所示。
所述传感器芯片2的制备过程包括：
所述传感器芯片2的基底22是包括硅片、PET、PI等材料，厚度为100～300μm。
在所述传感器芯片基底22上通过掩模板采用离子溅射镀膜的方法分别制备厚度为10～ 30nm的铬(Cr)层和100～150nm的金(Au)电极层26，电极面积为3mm。
在所述电极层26上制备一层厚度为1～5μm的聚酰亚胺(PI)薄膜，通过微纳加工工艺在PI薄膜上制备具有直径为5～10μm，间距为100μm的微孔阵列29的模板层27。
以所述电极层26和模板层27构成的电极为工作电极，Ag/AgCl为参比电极，铂丝为对电极，在5mmol/ml的氯金酸溶液中，通过施加-0.6V电压，一步电沉积2～5分钟，之后用氮气吹干，从而在微孔阵列29中制得所述金纳米结构材料的固体接触传导层。
在制备的具有金纳米结构固体接触传导层电极上面滴加并干燥制备所述离子选择性膜层 28，离子选择性膜层28由不同比例的特异性选择性膜组分溶解在四氢呋喃溶液中组成，所述特异性选择性膜，例如其包括但不限于Na+选择性膜、K+选择性膜等。
全固态Ag/AgCl参比电极的制备方法包括：在所述全固态参比电极区24滴加Ag/AgCl 墨水，干燥制得Ag/AgCl参比电极，将聚醋酸乙烯酯和氯化钾按照4:1～1:1的比例混合均匀并滴涂到Ag/AgCl参比电极上，在紫外臭氧清洗机(UVO)处理10～30分钟至完全聚合固化成膜。
本实施例的可穿戴汗液传感器装置的监测系统的结构如图4所示。所述监测系统集成在监测系统3上，监测系统3嵌入在柔性导汗带1内部临近传感器芯片2处，通过传感器接线 21与传感器芯片2连接。监测系统3嵌入在柔性导汗带1内部可避免汗液对芯片的侵蚀而减少使用寿命，同时可避免芯片对人佩戴过程产生的不适。
所述监测系统包括：
信号采集模块，包括滤波、高输入阻抗等电路，用于采集提取所述离子选择性传感器与参比电极响应离子浓度变化的电压信号；
信号处理模块，包括信号放大、调制和A/D转换，用于放大、处理、校准信号并将电压信号转换为数字量，通过无线通讯模块传输到智能手机、电脑等终端；
无线通信模块用于将信号处理模块处理的数据无线传输到移动客户端或电脑终端，无线通信模块的传输技术优先选蓝牙无线传输，也可采用GPRS、GSM、NFC等或其他通讯技术。
实施例2
请参阅图5a和图5b，为本实施例提供的可穿戴汗液传感器装置的另一种可行的结构示意图，其是以眼镜架的形式附着在人体头部。图3a-图3d为图5a中传感器芯片2的结构示意图。图3b、图3c示出了进行电沉积制备三维金纳米结构材料前、后的示意图。图3d示出了电沉积制备的三维金纳米结构材料的电子显微镜照片。图4为图5a中可穿戴汗液传感器设备监测系统3的系统框图。由图中可以清晰看到，本实施例的可穿戴汗液传感器设备主要由眼镜架8、传感器芯片2和监测系统3组成，用于监测人体运动过程中汗液中包括Na+、K+等离子或分子的连续变化，具体包括：眼镜架8上有眼镜支架导汗槽81和汗液入口83，用于采集额头运动过程中汗液进入汗液入口83，流经传感器芯片2表面并通过眼镜支架导汗槽81从人耳朵5后部排出。传感器芯片2嵌入在眼镜架8内部并暴露传感器表面于眼镜支架导汗槽81内，传感器芯片2上具有全固态离子选择性电极区23(内置全固态离子选择性电极) 和全固态参比电极区24(内置全固态参比电极)，全固态离子选择性电极具有微米孔设计的模板层27；眼镜架8内部接近传感器芯片2处有监测系统3的结构设计。
所述眼镜架8由塑料树脂构成，具有一定的弹性、硬度，眼镜架8可舒适便捷地佩戴于人的鼻梁和耳朵上。
所述眼镜支架汗液入口83位置设计在贴附耳朵附近皮肤处，运动过程中汗液可流过此皮肤表面。所述汗液入口83直径为5～10mm，可在汗液入口83处放置大小相似的吸水材料，如滤纸、聚氨酯吸水垫片、医用纱布等，可促进汗液吸入。
所述眼镜支架导汗槽81在距离传感器芯片2底端位置3～5mm高度处形成汗液检测区，汗液从汗液入口83流入传感器芯片2区在传感器表面处形成厚度为1～2mm的汗液薄层，汗液4从眼镜支架导汗槽81流经耳朵5后部排出。优选地，眼镜支架导汗槽81在末端可设计制备多个汗液蒸发孔阵列，促进汗液的蒸发。
本实施例还提供了所述传感器芯片2的制备方法，所述传感器芯片2上包括全固态离子选择性电极区23和全固态参比电极区24，如图3a所示。
所述传感器芯片2的制备过程包括：
所述传感器芯片2的基底22是包括硅片、PET、PI等材料。
在所述传感器芯片基底22上通过掩模板采用离子溅射镀膜的方法分别制备厚度为10～ 30nm的铬(Cr)层和100～150nm的金(Au)电极层26，电极面积为3mm。
在所述电极层26上制备一层厚度为5μm的聚酰亚胺(PI)薄膜，通过微纳加工工艺在 PI薄膜上制备具有直径为5～10μm，间距为100μm的微孔阵列29的模板层27。
以所述电极层26和模板层27构成的电极为工作电极，Ag/AgCl为参比电极，铂丝为对电极，在5mmol/ml的氯金酸溶液中，通过施加-0.6V电压，一步电沉积2～5分钟，之后用氮气吹干，从而在微孔阵列29中制得所述金纳米结构材料的固体接触传导层。
在制备的具有金纳米结构固体接触传导层电极上面滴加并干燥制备所述离子选择性膜层 28，离子选择性膜层28由不同比例的特异性选择性膜组分溶解在四氢呋喃溶液中组成，所述特异性选择性膜，例如其包括但不限于Na+选择性膜、K+选择性膜等。
全固态Ag/AgCl参比电极的制备方法包括：在所述全固态参比电极区24滴加Ag/AgCl 墨水，干燥制得Ag/AgCl参比电极，将聚醋酸乙烯酯和氯化钾按照4:1～1:1的比例混合均匀并滴涂到Ag/AgCl参比电极上，在紫外臭氧清洗机(UVO)处理10～30分钟至完全聚合固化成膜。
本实施例的可穿戴汗液传感器装置的监测系统的结构如图4所示。所述监测系统集成在监测系统3上，监测系统3嵌入在眼镜支架8内部临近传感器芯片2处，通过传感器接线21 与传感器芯片2连接。监测系统3嵌入在眼镜支架8内部可避免汗液对芯片的侵蚀而减少使用寿命，同时可避免芯片对人佩戴过程产生的不适。
所述监测系统包括：
信号采集模块，包括滤波、高输入阻抗等电路，用于采集提取所述离子选择性传感器与参比电极响应离子浓度变化的电压信号；
信号处理模块，包括信号放大、调制和A/D转换，用于放大、处理、校准信号并将电压信号转换为数字量，通过无线通讯模块传输到智能手机、电脑等终端；
无线通信模块用于将信号处理模块处理的数据无线传输到移动客户端或电脑终端，无线通信模块的传输技术优先选蓝牙无线传输，也可采用GPRS、GSM、NFC等或其他通讯技术。
综上所述，本发明的可穿戴汗液传感器芯片中全固态离子选择性电极采用了新型、制备简单、比表面积巨大且可控的固体接触传导层，获得的汗液传感器芯片体积小、稳定性高；全固态参比电极采用了聚合物膜/氯化钾参比电极膜，具有制备简单和稳定性高的特性；可穿戴汗液传感器装置集成了采集、转运和排汗的体系，可实现对人体皮肤表面汗液成分的低成本、非侵入、实时连续和更为准确稳定的汗液生理参数检测分析，特别是人体运动中汗液电解质的连续监测，对人体健康状态的监控有重要的意义。
需要说明的是，在本文中，术语“包括”、“包含”或者其任何其他变体意在涵盖非排他性的包含，从而使得包括一系列要素的过程、方法、物品或者设备不仅包括那些要素，而且还包括没有明确列出的其他要素，或者是还包括为这种过程、方法、物品或者设备所固有的要素。在没有更多限制的情况下，由语句“包括一个……”限定的要素，并不排除在包括所述要素的过程、方法、物品或者设备中还存在另外的相同要素。
应当理解，上述实施例仅为说明本发明的技术构思及特点，其目的在于让熟悉此项技术的人士能够了解本发明的内容并据以实施，并不能以此限制本发明的保护范围。凡根据本发明精神实质所作的等效变化或修饰，都应涵盖在本发明的保护范围之内。

Claims (21)

1.一种全固态离子选择性电极，其特征在于包括层叠设置的电极层、模板层、固体接触传导层及离子选择性膜层，所述模板层包括微孔阵列，所述固体接触传导层包括形成于所述微孔阵列内的三维金纳米结构材料，所述三维金纳米结构材料与电极层电性接触，所述离子选择性膜层设置在所述固体接触传导层上。
2.根据权利要求1所述的全固态离子选择性电极，其特征在于：所述三维金纳米结构材料的结构为树枝状；优选的，所述微孔阵列包含复数个微孔，所述微孔的孔径为5～10μm，相邻两个微孔之间的间距为50～300μm。
3.根据权利要求1所述的全固态离子选择性电极，其特征在于：所述电极层设置于基底上；优选的，所述电极层包括金电极层和/或铬电极层；优选的，所述基底的材质包括硅片、PET和PI中的任意一种，其厚度为100～300μm；优选的，所述铬电极层的厚度为10～30nm；优选的，所述金电极层的厚度为100～150nm；优选的，所述电极层的直径为1～10mm；和/或，所述模板层包括绝缘薄膜；优选的，所述绝缘薄膜包括聚酰亚胺薄膜，其厚度为1～5μm；和/或，所述离子选择性膜层包括Na+选择性膜和/或K+选择性膜，其厚度为200～500μm。
4.权利要求1-3中任一项所述全固态离子选择性电极的制备方法，其特征在于包括：
在基底上制作电极层，
在电极层上设置绝缘膜层，并在所述绝缘膜层中加工出微孔阵列，获得模板层，
以所述电极层及模板层为工作电极，至少通过电沉积方法在所述微孔阵列中沉积三维金纳米结构材料，形成固体接触传导层，以及
在所述固体接触传导层上设置离子选择性膜层。
5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于具体包括：以所述电极层及模板层为工作电极，将所述工作电极与参比电极、对电极及浓度为1～10mmol/ml的氯金酸溶液组成电沉积体系，通过施加-0.3～-0.6V电压，沉积2～5min后，于所述微孔阵列中沉积形成三维金纳米结构材料。
6.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于具体包括：将包含一种以上特异性选择性膜组分的溶液施加在所述固体接触传导层上，经干燥后形成所述离子选择性膜层。
7.一种可穿戴汗液传感器芯片，其特征在于包括权利要求1-3中任一项所述的全固态离子选择性电极。
8.根据权利要求7所述的可穿戴汗液传感器芯片，其特征在于还包括全固态参比电极；优选的，所述全固态参比电极包括Ag/AgCl电极层以及覆设于所述Ag/AgCl电极层上的聚合物膜层；优选的，所述聚合物膜层包括聚醋酸乙烯酯和氯化钾。
9.权利要求7-8中任一项所述的可穿戴汗液传感器芯片的制备方法，其特征在于包括：
分别提供全固态离子选择性电极和全固态参比电极；
其中，以权利要求4-6中任一项所述的方法制备得到全固态离子选择性电极。
10.根据权利要求9所述的制备方法，其特征在于，所述全固态参比电极的制备方法包括：将Ag/AgCl墨水置于电极区域，干燥，制得Ag/AgCl电极层，将聚合物混合物涂覆于Ag/AgCl电极层上，以紫外臭氧清洗机处理10～30分钟，聚合固化形成聚合物膜层。
11.根据权利要求10所述的制备方法，其特征在于：所述聚合物混合物包括聚醋酸乙烯酯和氯化钾；优选的，所述聚醋酸乙烯酯和氯化钾的质量比为4:1～1:1。
12.一种可穿戴汗液传感器装置，其特征在于包括：装置主体，以及集成于所述装置主体内的权利要求7-8中任一项所述的可穿戴汗液传感器芯片和至少用于采集监测和传输可穿戴汗液传感器芯片检测的数据的监测系统。
13.根据权利要求12所述的可穿戴汗液传感器装置，其特征在于：所述装置主体包括汗液采集机构、汗液转运机构、导汗机构和汗液排出机构，所述可穿戴汗液传感器芯片表面暴露于汗液转运机构。
14.根据权利要求12所述的可穿戴汗液传感器装置，其特征在于：所述可穿戴汗液传感器芯片和监测系统通过电极接线连接。
15.根据权利要求14所述的可穿戴汗液传感器装置，其特征在于：所述全固态离子选择性电极和全固态参比电极的电极接口、电极接线和监测系统设置于所述装置本体内部。
16.根据权利要求13所述的可穿戴汗液传感器装置，其特征在于：所述装置主体包括一柔性导汗带，所述柔性导汗带上设置有导汗机构和汗液排出机构，其中所述导汗机构设置于柔性导汗带上表面外侧紧贴皮肤处，且具有从额头两侧到中心的向下倾斜角，至少用于收集运动过程中产生的汗液进入传感器芯片区；所述汗液排出机构设置于从传感器芯片区到耳朵后方区域；优选的，所述柔性导汗带由具有弹性和疏水性的硅橡胶材料制备而成。
17.根据权利要求13所述的可穿戴汗液传感器装置，其特征在于：所述装置主体包括一眼镜支架装置，所述眼镜支架装置包括汗液入口和汗液排出机构，所述传感器芯片区和汗液入口设置于耳朵皮肤处；优选的，所述汗液入口的直径为5～10mm；优选的，所述汗液入口处设置有吸水材料；尤其优选的，所述吸水材料包括滤纸、聚氨酯吸水垫片和医用纱布中的任意一种；优选的，所述汗液排出机构设置于从传感器芯片区到耳朵后方区域；优选的，所述汗液排出机构的末端设置有复数个汗液蒸发孔阵列；优选的，所述眼镜支架装置由塑料树脂制备而成。
18.根据权利要求16或17所述的可穿戴汗液传感器装置，其特征在于：所述传感器芯片区包括至少用于集成传感器芯片的芯片卡槽和至少用于容纳设定体积容量的汗液的汗液存储区。
19.根据权利要求12-18中任一项所述的可穿戴汗液传感器装置，其特征在于，所述监测系统包括：
信号采集模块，包括滤波和高输入阻抗电路，至少用于采集所述全固态离子选择性电极与全固态参比电极响应离子浓度变化的电压信号；
信号处理模块，包括信号放大、调制和A/D转换模块，至少用于放大、处理和校准所述信号采集模块采集到的电压信号，并转换为数字量；
无线通信模块，至少用于将所述信号处理模块处理的数字量无线传输到智能终端。
20.根据权利要求19所述的可穿戴汗液传感器装置，其特征在于：所述无线传输的方式包括蓝牙无线传输、GPRS、GSM和NFC中的任意一种或两种以上的组合；和/或，所述智能终端包括移动客户端或电脑终端；优选的，所述移动客户端包括智能手机。
21.权利要求1-3中任一项所述的全固态离子选择性电极或权利要求7-8中任一项所述的可穿戴汗液传感器芯片或权利要求12-20中任一项所述的可穿戴汗液传感器装置于人体运动中汗液电解质的连续监测或检测分析中的用途。
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