CN109233890A - 一种油气联产气化方法及装置 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种油气联产气化方法及装置，涉及煤气化技术领域，为提高轻质油产率而发明。所述油气联产气化方法包括：煤浆加氢热解：将煤浆进行加氢热解反应，以制得合成气、重质油和含有催化剂的残碳，其中，所述煤浆包括煤、催化剂和混合油；重质油、残碳加氢气化：将制得的所述重质油和所述含有催化剂的残碳进行加氢气化反应，分离以制得富甲烷气、轻质油、半焦和含有催化剂的混合油，其中，所述混合油至少包括重质油。本发明油气联产气化方法及装置用于保障富甲烷气产率的基础上，提高轻质油的产率。
Description
技术领域
本发明涉及煤气化技术领域，尤其涉及一种油气联产气化方法及装置。
背景技术
煤加氢气化是将煤在含氢气氛中，温度为800-1000℃，压强为5-10MPa下，发生煤气化反应，生成富含甲烷的合成气、芳烃等轻质油和半焦的过程。在煤气化所得产品中，轻质油品具有较高的附加值，能大大提高加氢气化技术工艺的经济性。但是，现有的煤加氢气化所得轻质油品收率低于15％，即所得轻质油品的质量占加入煤的质量的百分含量低于15％，如何提高轻质油品的产率以便进一步提高煤加氢气化技术工艺的经济性是目前需要解决的主要问题。
发明内容
本发明的实施例提供了一种油气联产气化方法及装置，主要目的是提高轻质油的产率。
为达到上述目的，本发明的实施例采用如下技术方案：
一种油气联产气化方法，包括：
煤浆加氢热解：将煤浆进行加氢热解反应，以制得合成气、重质油和含有催化剂的残碳，其中，所述煤浆包括煤、催化剂和混合油；
重质油、残碳加氢气化：将制得的所述重质油和所述含有催化剂的残碳进行加氢气化反应，分离以制得富甲烷气、轻质油、半焦和含有催化剂的混合油，其中，所述混合油至少包括重质油。
本发明实施例提供的油气联产气化方法，通过将加氢热解与加氢气化相结合，能够有效增加轻质油的产率，即先通过煤浆的加氢热解，反应生成重质油以及残碳，再通过加氢气化对重质油与残碳进行气化，利用加氢气化能够将重质油更加高效的分解成轻质油，提高最终产物中轻质油的含量、相反降低重质油的含量，从而提高轻质油的产率，同时，通过对残碳的加氢气化，生成更多的轻质油，以进一步提高轻质油的产率。
可选的，所述煤浆加氢热解前还包括：
煤浆制备：将催化剂与混合油混合形成催化剂溶液，再将煤与催化剂溶液混合，以制得煤浆。
进一步的，所述煤浆制备过程中：所述混合油为所述重质油、残碳加氢气化反应分离所得的混合油。
可选的，所述煤浆制备过程中：所述催化剂中至少部分催化剂为所述重质油、残碳加氢气化反应分离所得的催化剂。
可选的，所述重质油、残碳加氢气化后还包括：
半焦气化：将制得的所述半焦进行气化反应，以制得氢气，其中，所述煤浆加氢热解和所述重质油、残碳加氢气化所需的氢气中部分氢气为所述半焦气化制得的氢气。
可选的，所述煤浆加氢热解过程中：所述加氢热解的热解反应温度高于所述催化剂熔点温度，低于所述催化剂的沸点温度。
可选的，所述重质油、残碳加氢气化过程中：所述加氢气化反应的气化压力为13～15MPa，气化温度为600～700℃。
可选的，所述煤浆加氢热解过程中所述加氢热解的热解反应压力高于所述重质油、残碳加氢气化过程中所述加氢气化反应的气化压力1～2MPa。
可选的，所述煤浆加氢热解过程中：所述煤浆中催化剂与煤的质量百分比为1％～5％。
本发明另一方面实施例还提供了一种油气联产气化装置，包括：
加氢热解反应器，所述加氢热解反应器配置为将煤浆进行加氢热解反应，所述煤浆包括煤、催化剂和混合油；
加氢气化反应器，所述加氢气化反应器的进口端与所述加氢热解反应器的出口端连通，所述加氢气化反应器配置为将所述加氢热解反应器制得的产物加氢气化反应。
本发明实施例提供的油气联产气化装置，采用相连通的加氢热解反应器和加氢气化反应器对煤浆依次进行加氢热解反应、加氢气化反应，这样在保证富甲烷气产率的情况下，还可提高轻质油的产率。
附图说明
图1为本发明实施例提供的一种油气联产气化方法的流程框图；
图2为本发明实施例提供的另一种油气联产气化方法的流程框图；
图3为本发明实施例提供的另一种油气联产气化方法的流程框图；
图4为本发明实施例提供的一种油气联产气化装置的组成示意图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明实施例油气联产气化方法及油气联产气化装置进行详细描述。
在本发明的描述中，需要理解的是，术语“中心”、“上”、“下”、
“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。
术语“第一”、“第二”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括一个或者更多个该特征。在本发明的描述中，除非另有说明，“多个”的含义是两个或两个以上。
本发明实施例提供了一种油气联产气化方法，参照图1，所述油气联产气化方法的步骤包括：
S1：煤浆加氢热解：将煤浆进行加氢热解反应，以制得合成气、重质油和含有催化剂的残碳，其中，所述煤浆包括煤、催化剂和混合油，所述混合油至少包括重质油。
具体的，原油相对密度在0.9～1.0，称为重质油；原油相对密度小于0.9，则称为轻质油。若采用API Gravity(美国石油协会比重)来区别重质油与轻质油，API Gravity大于31.1的，属于轻质油；API Gravity小于22.3的，属于重质油。此处的重质油至少满足上述两种标准的其中一个就可称为重质油。
示例的，所述混合油可以包括重质油和轻质油，但是重质油所占的质量分数大于轻质油所占的质量分数。
所述煤浆中混合有混合油，煤为固相，混合油为液相，且煤中也含有水分，将煤与混合油混合后，混合油和煤中所含的水分作为溶剂能够将所述煤进行溶解，以形成煤浆，其中，在溶解混合的过程中，通过油水混合物对煤的溶胀作用，能够增加煤的孔隙率，增加煤内部的微孔尺寸，提高活性氢等小分子在煤的大分子网络结构中的流动性和接触面积，加快了大分子的裂解以及活性氢与大分子及裂解后的小分子的加氢反应，利于最终油品及合成气的产率，同时，煤中微孔尺寸的增大，增强了混合油在煤活性点的扩散，同样也可以促进加氢反应的效率。
为了进一步增强煤与活性氢的加氢反应效率，其中，所述煤浆中煤的粒径可以选自50～100μm，这样可便于氢气进入煤粉的微孔内部，缩短氢气与煤中长链大分子或环状大分子的接触路径，加速加氢反应，促使所得油品更倾向于轻质化，进而更有利于提高轻质油的产率。
具体反应时，首先进行煤浆加氢热解，煤浆加氢热解过程中，煤浆与氢气在一定温度和压力下，发生反应生成气相合成气、气相重质油和固相残碳，其中，固相残碳中混杂有催化剂。气相重质油就是焦油。
为了提高煤粉热解过程中的催化效果，所述催化剂可以选自卤素催化剂，即阴离子为卤素阴离子的催化剂，例如，氯化锌、氯化铁等。
同样，为了提高催化剂的催化效果，所述煤浆中催化剂与煤的质量百分比为1％～5％，示例的，所述煤浆中催化剂与煤的质量百分比为1％、2％、3％、4％、5％。
在煤浆热解过程中，为了使催化剂处于熔融状态，以发挥催化剂的最佳催化效果，所述加氢热解的热解反应温度高于所述催化剂熔点温度，低于所述催化剂的沸点温度，在这样温度下，就可使催化剂处于熔融状态，也防止处于气体状态时，出现逸出的现象。例如，热解反应温度可以选300～400℃；另外，选自满足高于所述催化剂熔点温度的热解反应温度，可以使熔融状态的催化剂和固相残碳沿着加氢热解反应器的底部流出，气相重质油和生成的少量的合成气沿着加氢热解反应器的上部逸出，熔融状态的催化剂也可保证后续加氢气化反应效率，相比固相催化剂增强反应效果。
S2：重质油、残碳加氢气化：将制得的所述重质油和所述含有催化剂的残碳进行加氢气化反应，分离以制得富甲烷气、轻质油、半焦和含有催化剂的混合油，其中，所述混合油至少包括重质油。
具体的，将步骤S1制得的所述重质油和含有催化剂的残碳进行加氢气化反应，在加氢气化反应时，所述重质油中的大部分重质油加氢气化获得气相轻质油，例如，芳烃油，同时，残碳也会加氢气化直接获得轻质油。
通过上述步骤S1和步骤S2的结合，先通过加氢热解进行初步加氢反应，再通过加氢气化进行再次加氢反应，最终能够有效获得较多质量的轻质油，以提高轻质油的产率和碳的转化率，但是，富甲烷气的产率依然能够保证不会降低。
需要说明的是，再具体进行加氢气化过程中，也可以不仅将步骤S1生成的所述重质油和所述含有催化剂的残碳进行加氢气化反应，同时也可以将步骤S1生成的其他产物一起进行加氢气化反应，例如，步骤S1生成的气相合成气也随重质油和所述含有催化剂的残碳一起进行加氢气化反应。在进行加氢气化过程中，所述重质油、含有催化剂的残碳、气相合成气一起在氢气的作用下，制得富甲烷气、轻质油、半焦和含有催化剂的混合油，其中，混合油中含有重质油以及少量的轻质油。
示例的，所述加氢气化反应的气化压力为13～15MPa，气化温度为600～700℃，在该压力和温度下，不仅能够保证处于催化剂起到较好的催化效果，也可使最终生成的产物中，半焦以固相形式排出，催化剂、油品(包括轻质油和混合油)和富甲烷气均以气相形式排出，从而使催化剂与半焦进行有效的分离。尤其是，在该温度和压力下，生成的油品(包括轻质油和混合油)中，苯环的数量为1～4个，含有两个以下的苯环的轻质油占所述油品(包括轻质油和混合油)总质量的50％以上；再示例的，所述加氢气化反应的气化压力为14MPa，气化温度为650℃时，所述催化剂中大部分已由熔融状态变为气相，且气相催化剂在该气化压力和气化温度下，依然具有较好的催化效果，同时，也实现了催化剂与固相半焦的分离；再示例的，所述加氢气化反应的气化压力为14.5MPa，气化温度为680℃时，不仅实现了催化剂与固相半焦的分离，也使生成的油品(包括轻质油和混合油)中，苯环的数量为2～3个，含有两个以下的苯环的轻质油占所述油品(包括轻质油和混合油)总质量的60％左右。
通过加氢热解和加氢气化的相配合，能够使轻质油的产率可达到40～60％，相比现有的加氢气化工艺得到的15％的轻质油产率，明显提高了轻质油的产率，进而提高了该油气联产气化方法的经济性。
示例的，所述煤浆加氢热解过程中所述加氢热解的热解反应压力高于所述重质油、残碳加氢气化过程中所述加氢气化反应的气化压力1～2MPa，再示例的，所述煤浆加氢热解过程中所述加氢热解的热解反应压力高于所述重质油、残碳加氢气化过程中所述加氢气化反应的气化压力1MPa，这样就可降低加氢气化反应产物返送至加氢热解前对增压设备压缩比的要求，也起到节能的效果。
在一些实施例中，参照图2，所述油气联产气化方法的步骤包括：
S1：煤浆制备：将催化剂与混合油混合形成催化剂溶液，再将煤与催化剂溶液混合，以制得煤浆，其中，所述混合油为步骤S3分离所得的混合油，所述催化剂中至少部分催化剂为步骤S3分离所得的催化剂。
在具体制备煤浆时，先将催化剂和混合油进行混合，并混合均匀，形成催化剂溶液，再将固相煤混合在催化剂溶液中，这样所能达到的效果为：煤能够与催化剂、混合油三者混合均匀，以使催化剂和混合油均匀分布在煤表面或者煤内部，从而保障了煤的加氢反应效率，防止部分区域的煤与混合油接触，部分区域的煤与催化剂接触的现象。
另外，在一些实施例中，也可以将煤、混合油和催化剂三者同时混合制得煤浆，尤其是煤、混合油和催化剂的质量较少时，就可直接将煤、混合油和催化剂进行混合。
具体实施时，直接将加氢气化反应生成的混合油作为制备煤浆的原料，这样可有效利用生成的利用价值较低的混合油，避免浪费的现象，且具有节能环保的作用，最主要的是，将生成的混合油再次进行加氢气化反应，可将混合油中的重质油进行裂解生成利用价值较高的轻质油，进而提高轻质油的产率。
同样，将加氢气化反应后的催化剂作为制备煤浆的原料，以作为加氢热解和加氢气化所需的催化剂，这样可将催化剂重复利用，降低生产成本。当后续所述加氢气化反应的气化压力为13～15MPa，气化温度为600～700℃时，使生成的油品(包括轻质油和混合油)中，苯环的数量为1～4个，含有两个以下的苯环的轻质油占所述油品(包括轻质油和混合油)总质量的50％以上，将此生成的混合油返送作为煤浆中的原料时，由于该混合油在热解温度以下50～100℃时具有较好的流动性，这样可保证与煤在混合时，混合油具有较好的分散性，保障煤、混合油、催化剂三者混合混匀，充分溶解形成煤浆，避免出现结块的现象。
具体实施时，还可根据煤的含量进行催化剂和混合油的补充，以使加氢热解和加氢气化反应的效率更高，碳转换率、轻质油的产率更高。
S2：煤浆加氢热解：将步骤S1制得的煤浆进行加氢热解反应，以制得合成气、重质油和含有催化剂的残碳。
S3：重质油、残碳加氢气化：将步骤S2制得的所述重质油和所述含有催化剂的残碳进行加氢气化反应，分离以制得富甲烷气、轻质油、半焦和含有催化剂的混合油，其中，所述混合油至少包括重质油。
在一些实施例中，参照图3，所述油气联产气化方法的步骤包括：
S1：煤浆制备：将催化剂与混合油混合形成催化剂溶液，再将煤与催化剂溶液混合，以制得煤浆，其中，所述混合油为步骤S3分离所得的混合油，所述催化剂中至少部分催化剂为步骤S3分离所得的催化剂。
S2：煤浆加氢热解：将步骤S1制得的煤浆进行加氢热解反应，以制得合成气、重质油和含有催化剂的残碳，其中，所述加氢热解所需氢气中的部分氢气为步骤S4制得的氢气。
S3：重质油、残碳加氢气化：将步骤S2制得的所述重质油和所述含有催化剂的残碳进行加氢气化反应，分离以制得富甲烷气、轻质油、半焦和含有催化剂的混合油，其中，所述混合油至少包括重质油，所述加氢气化所需氢气中的部分氢气为步骤S4制得的氢气。
S4：半焦气化：将步骤S3制得的所述半焦进行气化，以制得氢气。
通过对半焦进行气化，并将生成的氢气再次利用在加氢热解和加氢气化中，这样实现了能源的重复利用，起到节能的作用。
本发明实施例还提供了一种油气联产气化装置，参照图4，所油气联产气化装置包括：加氢热解反应器3，所述加氢热解反应器3配置为将煤浆进行加氢热解反应，所述煤浆包括煤、催化剂和混合油；加氢气化反应器4，所述加氢气化反应器4的进口端与所述加氢热解反应器3的出口端连通，所述加氢气化反应器4配置为将所述加氢热解反应器3制得的产物加氢气化反应。
通过加氢热解反应器3与加氢气化反应器4相连通，可实现对煤浆的两次加氢反应，最终实现轻质油产率的提高，具体分析过程上述已经进行详细描述，再此不在赘述。
示例的，参照图4，所述油气联产气化装置还包括：催化剂溶液制备装置1和与所述催化剂溶液制备装置1连通的煤浆制备装置2，且所述煤浆制备装置2与所述加氢热解反应器3连通。其中，在所述催化剂溶液制备装置1中进行催化剂和混合油的混合，形成催化剂溶液，为了使形成的催化剂溶液混合均匀，以提高后续反应效果，在具体混合时，也可进行搅拌。再将制得的催化剂导入所述煤浆制备装置2中，在煤浆制备装置2中加热煤，进行煤与催化剂溶液的混合，同样，也可进行搅拌，以使煤溶胀在催化剂溶液中。
为了将气化生成的气相合成气、液相油品进行分离，参照图4，所述油气联产气化装置还包括气液分离器6，所述气液分离器6的进口端与所述加氢气化反应器4的出口端连通，所述气液分离器6的出口端与所述催化剂溶液制备装置1连通，以将分离的混合油、催化剂返送至所述催化剂溶液制备装置1中。其中，所述气液分离器6能够将富甲烷气、轻质油和混合油以及催化剂进行净化分离，所述混合油包括重质油和部分轻质油，在分离过程中，由于催化剂和混合油的气化温度较高，当温度在降低的过程中，催化剂和混合油冷凝呈液态得以分离。
将气液分离器6出口端与所述催化剂溶液制备装置1的进口端连通，是为了将分离后的混合油和催化剂作为制备煤浆的原料，且分离出的混合油再次被返送进行加氢热解和加氢气化，能够进行再次裂化生成所需的轻质油，进而提高了轻质油的产率。
为了能够对加氢气化后的气固两相进行进一步分离，所述油气联产气化装置还包括：旋风分离器5，所述旋风分离器5连通在所述加氢气化反应器4与所述气液分离器6之间。当加氢气化反应器4导出的气相气体中还具有半焦等固相物质时，可通过旋风分离器5进行分离，保证进入气液分离器6气相的纯度。
示例的，所述油气联产气化装置还包括：半焦气化装置7，所述半焦气化装置7的进口端与所述加氢气化反应器4的固相出口端连通，所述半焦气化装置7的气相出口端分别与所述加氢热解反应器3和所述加氢气化反应器4连通，以将半焦气化制得的氢气导入所述加氢热解反应器3和所述加氢气化反应器4内。
具体的，加氢气化反应器4的固相出口端排出半焦至所述半焦气化装置内，半焦在气化过程中生产氢气，生成的氢气作为加氢热解和加氢气化的氢气原料，减少了能量的损失，节省了工艺运行成本。
在本说明书的描述中，具体特征、结构、材料或者特点可以在任何的一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。
以上所述，仅为本发明的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可轻易想到变化或替换，都应涵盖在本发明的保护范围之内。因此，本发明的保护范围应以所述权利要求的保护范围为准。
Claims (14)
1.一种油气联产气化方法，其特征在于，包括：
煤浆加氢热解：将煤浆进行加氢热解反应，以制得合成气、重质油和含有催化剂的残碳，其中，所述煤浆包括煤、催化剂和混合油；
重质油、残碳加氢气化：将制得的所述重质油和所述含有催化剂的残碳进行加氢气化反应，分离以制得富甲烷气、轻质油、半焦和含有催化剂的混合油，其中，所述混合油至少包括重质油。
2.根据权利要求1所述的油气联产气化方法，其特征在于，所述煤浆加氢热解前还包括：
煤浆制备：将催化剂与混合油混合形成催化剂溶液，再将煤与催化剂溶液混合，以制得煤浆。
3.根据权利要求2所述的油气联产气化方法，其特征在于，所述煤浆制备过程中：所述混合油为所述重质油、残碳加氢气化反应分离所得的混合油。
4.根据权利要求2所述的油气联产气化方法，其特征在于，所述煤浆制备过程中：所述催化剂中至少部分催化剂为所述重质油、残碳加氢气化反应分离所得的催化剂。
5.根据权利要求1所述的油气联产气化方法，其特征在于，所述重质油、残碳加氢气化后还包括：
半焦气化：将制得的所述半焦进行气化反应，以制得氢气，其中，所述煤浆加氢热解和所述重质油、残碳加氢气化所需的氢气中部分氢气为所述半焦气化制得的氢气。
6.根据权利要求1所述的油气联产气化方法，其特征在于，所述煤浆加氢热解过程中：所述加氢热解的热解反应温度高于所述催化剂熔点温度，低于所述催化剂的沸点温度。
7.根据权利要求1所述的油气联产气化方法，其特征在于，所述重质油、残碳加氢气化过程中：所述加氢气化反应的气化压力为13～15MPa，气化温度为600～700℃。
8.根据权利要求1所述的油气联产气化方法，其特征在于，所述煤浆加氢热解过程中所述加氢热解的热解反应压力高于所述重质油、残碳加氢气化过程中所述加氢气化反应的气化压力1～2MPa。
9.根据权利要求1所述的油气联产气化方法，其特征在于，所述煤浆加氢热解过程中：所述煤浆中催化剂与煤的质量百分比为1％～5％。
10.一种油气联产气化装置，其特征在于，包括：
加氢热解反应器，所述加氢热解反应器配置为将煤浆进行加氢热解反应，所述煤浆包括煤、催化剂和混合油；
加氢气化反应器，所述加氢气化反应器的进口端与所述加氢热解反应器的出口端连通，所述加氢气化反应器配置为将所述加氢热解反应器制得的产物加氢气化反应。
11.根据权利要求10所述的油气联产气化装置，其特征在于，所述油气联产气化装置还包括：催化剂溶液制备装置和与所述催化剂溶液制备装置连通的煤浆制备装置，且所述煤浆制备装置与所述加氢热解反应器连通。
12.根据权利要求11所述的油气联产气化装置，其特征在于，所述油气联产气化装置还包括：气液分离器，所述气液分离器的进口端与所述加氢气化反应器的出口端连通，所述气液分离器的出口端与所述催化剂溶液制备装置连通，以将分离的混合油、催化剂返送至所述催化剂溶液制备装置中。
13.根据权利要求12所述的油气联产气化装置，其特征在于，所述油气联产气化装置还包括：旋风分离器，所述旋风分离器连通在所述加氢气化反应器与所述气液分离器之间。
14.根据权利要求11所述的油气联产气化装置，其特征在于，所述油气联产气化装置还包括：半焦气化装置，所述半焦气化装置的进口端与所述加氢气化反应器的固相出口端连通，所述半焦气化装置的气相出口端分别与所述加氢热解反应器和所述加氢气化反应器连通，以将半焦气化制得的氢气导入所述加氢热解反应器和所述加氢气化反应器内。
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