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CN109200970B - 低温等离子双电场辅助气相反应合成化合物的装置和应用 - Google Patents

低温等离子双电场辅助气相反应合成化合物的装置和应用 Download PDF

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CN109200970B CN201810720185.1A CN201810720185A CN109200970B CN 109200970 B CN109200970 B CN 109200970B CN 201810720185 A CN201810720185 A CN 201810720185A CN 109200970 B CN109200970 B CN 109200970B
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Abstract

本发明提供了一种低温等离子双电场辅助气相反应合成化合物的装置和应用；本发明的方法是利用等离子辅助反应器中的两个不同电极性电晕放电电场以形成等离子双电场，利用电能将气体转化为气体分子、原子、离子和/或自由基，再经重整和还原后得到有机化合物如脂肪烃、高碳醚、高碳醇、高碳酯、低碳醇等等；还可以得到无机化合物如N2、O2、H2SO4、NH3等等。本发明的装置包括设置的具有两个不同电晕放电电场的等离子体区域的反应器，所述电晕放电电场例如是顺次连接的第一电场和第二电场，其中，在第一电场中设置交流电晕放电电场或正电晕放电电场，在第二电场中设置负电晕放电电场，即先在电子作用下发生强氧化，然后再实施强还原和重整，生成目标产品。

Description

低温等离子双电场辅助气相反应合成化合物的装置和应用
技术领域
本发明属于等离子辅助化学反应技术领域，具体涉及一种低温等离子双电场辅助气相反应合成有机化合物和无机化合物的装置和应用。
背景技术
等离子体是气体分子接受热或电场等能量而激发，形成电子、离子、原子、自由基及分子等组成的集合体，其中的正负电荷数基本相等，故称为等离子体。根据等离子体能量状态、温度和离子密度，可分为高温、热和冷等离子体。在冷等离子体中，电子可具有5eV以上的动能，分子、自由基及原子等可处在从室温至数百度范围内。具有足够能量的电子可与气体分子发生非弹性碰撞使其转化为激发态粒子、自由基(或原子)及离子等活性粒子，使反应物活化，常常能使动力学上较难进行的催化反应在较低温度下进行。
常见的冷等离子体发生技术包括无声放电、电晕放电、辉光放电、微波放电和射频放电等。其中无声放电和电晕放电能够在常压产生冷等离子体。电晕放电利用非对称电极放电，可在低温下产生高能电子，而无声放电是电极间存在绝缘介质的气体放电，绝缘介质可避免电极间发生火花放电或电弧放电。
目前，冷等离子体技术已成为环境治理、能源开发等领域的前沿热点课题，利用等离子体反应净化空气，脱硫脱硝，转化气体等研究已广泛开展，但是从未见报道涉及上述冷等离子体发生技术的组合，尤其涉及等离子体的电场组合装置及应用。
发明内容
本发明的目的是提供一种更为有效的低温等离子双电场辅助气相反应合成化合物的装置以及利用所述装置实现双电场低温等离子辅助气相反应的应用；本发明利用等离子辅助反应器中的两个不同电极性电晕放电以形成等离子双电场，利用电能将气体转化为气体分子、原子、离子和/或自由基，再经重整和还原后得到有机化合物如脂肪烃、高碳醚、高碳醇、高碳酯、低碳醇等等；还可以得到无机化合物如N2、O2、H2SO4、NH3等等。本发明的装置包括具有两个不同电晕放电电场的等离子体区域的反应器，所述电晕放电电场例如是顺次连接的第一电场和第二电场，其中，在第一电场中设置交流电晕放电电场或正电晕放电电场，在第二电场中设置负电晕放电电场，即先在电子作用下发生强氧化，然后再实施强还原和重整，生成目标产品。在交流电晕放电电场或正电晕放电电场中可以使用各种气体分子，例如CH4、CO2、CO、O2、H2、H2S、H2O、SO2和NOx(例如包括NO或NO2)，在此电场内发生氧化或分解以产生各种活性组分，如O3、H-、H、CH3和CO，而在随后的负电晕放电电场中，氧化或分解产生的气体的分子、原子、离子和/或自由基在密集喷发的大量电子群中趋于夹带电子运动，迅速聚集碰撞，被强制还原和重整为更为稳定的产品，所述产品例如，包括以下有机物的一种或多种，如脂肪烃(如庚烷、16烷、18烷和20烷)、高碳醚(如乙二醇但十二烷基醚)、高碳醇(如十二醇、十四醇)、高碳酯(如十六酸甲酯、十八酸甲酯、邻苯二甲酸二丁酯、邻苯二甲酸二异辛酯、油酸甲酯、亚油酸甲酯等)、低碳醇(如CH3(OH),C2H5(OH)等)和CO(NH2)2，或者无机化合物如N2、O2、H2SO4、NH3等。
本发明提供一种等离子双电场辅助气相反应的方法，所述方法包括如下步骤：将反应气体通入反应器，所述反应器含有电晕放电双电场，所述双电场包括第一电场和第二电场，所述第一电场是正电晕放电电场，或者交流电晕放电电场，或者其他可提供足够能量将反应气体分子氧化分解为原子、离子、自由基等的电场源，所述第二电场是负电晕放电电场。
优选地，所述正电晕放电电场是高压正直流电晕放电电场，还优选为高频高压正直流电晕放电电场。
优选地，所述负电晕放电电场是高压负直流电晕放电电场，还优选为高频高压负直流电晕放电电场。
本发明采用非热力学平衡等离子体技术，气体分子接受电场能量而激发，形成电子、离子、原子、自由基及分子等组成的集合体。在冷等离子体中，电子可具有大约4～6eV动能，具有足够能量的电子可与气体分子发生非弹性碰撞使其转化为激发态粒子、自由基(或原子)及离子等活性粒子，使反应物活化。电晕放电可利用非对称电极在常压放电下产生等离子体，介质阻挡放电可以在常压甚至高于大气压下，在一个绝缘介质的夹缝中放电产生重复的电子与介质碰撞，增加电流密度，强化电场强度，从而引起快速有效的化学反应。由此方式产生的等离子体内部电子速度很快，热力学温度很高(例如，11000K)而气体温度则接近室温，从而形成非平衡热力学系统，导致反应体系不受热力学平衡组成定律的限制，最大限度地将所有的反应物转化成为产品。一方面，电极喷发的电子具有足够高的能量使反应物分子激发、解离和重整，促使反应分子和离子在短时间内充分反应，转化成产物；另一方面，反应的气体又得以保持低温，或接近室温，可以让低温气体分子有效地获得化学分解或合成所需要的热力学能量迅速反应，从而减少不必要的高温高压加工的能耗。应该指出，这样的双电场激励反应系统即可以放弃或减少使用催化剂，又使得尽量避免应用高温高压过程设备成为可能。在传统催化工艺当中，人们经常不得不通过高温高压来加热某种复杂的金属催化剂颗粒以便激活金属催化剂材料表面的电子，从而构造大比表面积的激发态微电场来引导和压缩聚集颗粒表面周围的气体分子以便快速分解和重整。然而，本发明的双电场等离子辅助激励反应技术有可能人为地让所有气体氧化及还原反应在没有催化剂的情况下获得电能量，并在极性强力电磁场空间内达到正或负电磁化而迅速聚集，快速地实施分解和重整。这个方法也同时为反应气体能够在不受任何热力学平衡组成限制的条件下高效地氧化和还原，或分解和重整而达到稳定产品的终点，提供了一个热力学最为优化的选择和工艺机会。
本发明的交流电晕放电电场或正电晕放电电场和负电晕放电电场没有特别限定，任何现有技术已知的等离子源均可用于本发明。
根据本发明，在所述交流电晕放电电场或正电晕放电电场主要功能是氧化和重整反应，以将气体分子分解成离子和其它自由基，这实际上构造了一个强化的气体氧化电场，任何气体分子和带电粒子都会受到正离子场或交变电场的影响而被强制地进行氧化反应。随后在所述负电晕放电电场将负离子和分子还原和转化成新分子，即实际上构造了一个强化的还原电场，使得分子和带电粒子在密集的自由电子群中，获得电子被强制地还原和重整，不同的气体分子和带电粒子可以快速进行还原反应。事实上，这种电晕放电双电场可以重整或包裹高能电子到分解的分子或离子外轨道上，以产生具有不同键能的新粒子，使它们可以成为电能量的存储介质。这种电晕放电双电场等离子辅助反应过程技术可以使人为地应用正或负电场的极性来有效地实施强氧化或强还原的化学过程成为可能。
应该指出，当第一个电场是交流电晕放电电场，气体在交流电晕放电电场的正电性的上半波段可发生的分解或氧化，在负的下半波段将进行还原重整。然而，这样的电场的极性是在高频率地交替快速变化的。由于交替频率太高(如20kHz)，而有些产品分子重组的时间往往要比反应分子分解时间长，氧化分解的粒子不一定有时间对负极性电场的改变进行响应而还原，即使有部分粒子在负极性的下半波段还原重整成化合物也会立即再次在紧接着的正极性波段分解，从而无法达到稳定的产品，故无法通过单独设置交流电晕放电电场来实现稳定产品的制备。而且，大量的实验证据也的确显示，交变电晕放电电场的总的效果常常与正电晕放电电场所能达到氧化分解效果相近。
根据本发明，将反应气体通入上述反应器中，先通过交流电晕放电电场或正电晕放电电场，再通过负电晕放电电场以喷发电子以提供能量到气体分子。在交流电晕放电电场或正电晕放电电场区域内提供电子轰击气体分子，从而分解气体分子或让分子失去电子，并在正电晕放电电场的作用下(电子将返流回正电极)，化合物会失去氧原子，形成分解的小分子、正离子或自由基达到氧化。具体以CO2为例，在该区主要是CO2加电子反应生成CO和O2。在负电晕放电电场区域内负电晕放电电场的电极进行电晕放电，释放大量负电子黏附于分子表面，CO和H2气体分子捕获这些高能电子形成高能量的电负性气体离子，例如H-，CO-或H-等负离子，这些负离子将被强制再还原或重整成为另一种稳定的化合物，例如有机化合物或无机化合物，同时释放出氧气，从而达到系统能量最小。
本发明中，所述反应气体包括但不限于CH4、CO2、CO、O2、H2、H2S、H2O、SO2和NOx(例如包括NO或NO2)中的至少一种，其来源没有特别的限定，例如其可以来自燃烧装置产生的气体、含有甲烷的碳源能源气、或者气体发生装置产生的气体，例如为天然气、煤层气、沼气、页岩气、水煤气、焦炉煤气、烟道气、汽车尾气等等。
作为一个实例，以上述的气体为混合气，其在交流电晕放电电场或正电晕放电电场区域内，主要可能发生如下反应：
CO2+e-＝＝＝＝>CO+1/2O2 -
CO+H2O+e-＝＝＝＝>CO2+H2 -
CH4+H2O+3e-＝＝＝＝＞CO+3H2 -
CH4+CO2+2e-＝＝＝＝＞2CO+2H2 -
CH4+1/2O2+2e-＝＝＝＝＞CO+2H2 -
H2O+e-<＝＝＝＝>OH-+H+
2SO2+2H2O+3O2+2e-＝＝＝＝>2H2SO4+2O2 -
NOx+x/2e-＝＝＝＝>1/2N2+x/2O2 -
NOx+e-＝＝＝＝>N·+xO·+e-
2H2S+3O2+e-＝＝＝＝>2SO2+2H2O+e-
在负电晕放电电场区域内，主要发生如下反应：
H2+2e-＝＝＝＝>2H-<＝＝＝>H2 -
2N·+2O·+e-＝＝＝＝>N2+O2 -
N2+3H2 -＝＝＝＝>2NH3-
4NO+6H2O+5e-＝＝＝＝>4NH3+5O2 -
CO2+2NH3+e-＝＝＝＝>CO(NH2)2+H2O-
2CO+3H2 -＝＝＝＝>C2H5(OH)+-+5e-
CO+2H2 -＝＝＝＝>CH3(OH)+2e-
(n+1)H2 -+nCO＝＝＝＝>CnH(2n+2)+n/2O2+2(n+1)e-
本发明中，反应气体经过重整获得混合气，根据原料气的不同获得的产品中各组分的含量略有差异，但常规操作条件下，该重整后的混合气经冷凝器冷凝后分离成气液两相。
以主要含CO的反应混合气为例，经过重整获得的混合气经冷凝分离后，其中气相仍以未来得及发生反应的CO为主，而液相中的主要产物，主要是由实现所述反应的装置内的等离子电场的强弱决定；例如当反应电场为强电场时，其产生如脂肪烃、高碳醚、高碳醇、高碳酯等有机化合物；当反应电场为弱电场时，其主要产生低碳醇，如乙醇和甲醇。
为了进一步提高反应气的转化率，可以将多个双电场反应器串联在一起，进一步重整处理未转化的气体成分，合成目标产物；例如为了更多的合成有机化合物和无机化合物，可以在反应器中直接加入氢气或水蒸气，对反应气体进行重整。如此操作，可以将几乎所有的碳氧化物逐级转化成有机化合物。同理，对于所需的其他目标产物，采用同样的方式进行，如直接加入水蒸气，对反应气体进行重整等等。
尽管对于化学加工，交流-负双电场、正-负双电场可能更广泛使用，但是人们可以根据生产的需要，逆向安置电晕放电双电场，形成负-正电场，满足先实施气体还原，再分解重整的要求。例如，构造一个负-正双电场，第一个电场是负电场，其中CO2和水蒸气先还原生成乙醇，然后在第二个正电晕场，将乙醇分解为CO和氢气，在分离CO后，获得纯氢气，从而达到制氢目的，进而用于驱动汽车氢燃料电池或大规模提供氢燃料。
本发明对所用装置不做特别限定，尤其如上所述，交流电晕放电电场或正电晕放电电场和负电晕放电电场可采用现有技术任何已知的装置。
优选，本发明的双电场装置如下所述：
所述装置具有电晕放电双电场，其中，第一电场是交流电晕放电电场或正电晕放电电场，或者其他可提供足够能量将各种气体分子氧化分解为原子、离子、自由基等的电场源，第二电场是负电晕放电电场。
根据本发明，优选所述第一电场是正电晕放电电场。
根据本发明，优选所述正电晕放电电场是高压正直流电晕放电电场，如高频高压正直流电晕放电电场。
根据本发明，优选所述负电晕放电电场是高压负直流电晕放电电场，如高频高压负直流电晕放电电场。
根据本发明，所述第一电场与第二电场设置的位置关系并不特别限定，例如所述第一电场可以位于所述装置的上部，也可以位于所述装置的下部；相应地，所述第二电场位于所述装置的下部，或者位于所述装置的上部。
根据本发明，所述气体可以先通过第一电场，由第一电场处理后得到的产物混合物再进入第二电场，也可先通过第二电场，由第二电场处理后得到的产物混合物再进入第一电场，不同的电场设置顺序可以实现不同的气体加工目的。
优选地，所述气体通过电晕放电双电场的先后顺序设置为：先进入交流电晕放电电场或正电晕放电电场后再进入负电晕放电电场，即交流-负电晕双电场或者正-负电晕双电场；或者所述气体通过双电场的先后顺序设置为：先进入负电晕放电电场后再进入交流电晕放电电场或正电晕放电电场，即负-交流电晕双电场或者负-正电晕双电场。
优选地，所述装置具有外壳，在装置内设置反应室，其中，至少一个反应室具有交流电晕放电电场或正电晕放电电场，至少另一个反应室具有负电晕放电电场，在所述电晕放电电场中心设置电极或者金属棒，交流电晕放电电场源或正电晕放电电场源和负电晕放电电场源供电给电极或者金属棒；电极或者金属棒提供可吸附到气体的高能电子。
优选地，装置的外壳接地。
优选地，所述装置具有进气口和出气口，其中，进气口用于将气体充入到电晕放电双电场的反应室内，出气口用于移出气体产品。
优选地，在反应器外设置与出气口连通的冷凝分离器，所述冷凝分离器具有液体出口和气体出口。
优选地，在第一电场和第二电场之间、进气口和出气口附近，安置有气体过滤器。所述气体过滤器优选为具有物理和/或化学吸附功能的材料，例如纤维过滤网、颗粒(如活性炭或分子筛)填充床、电气石颗粒填充床(一般具有分解空气中的水份产生微量氢气还原臭氧的功能)。
如前文所述，本发明双电场装置的产物由电场强度所决定，当为强电场时，其产生如脂肪烃、高碳醚、高碳醇、高碳酯等有机化合物以及无机化合物；当反应电场为弱电场时，其主要产生低碳醇，如乙醇和甲醇。而本领域公知，所述等离子电场的强度与外加电压、正负电极远近距离、是否附加介电介质等因素有关。因此本领域技术人员可根据实际生产需求，调整双电场装置中的上述特征，以得到强电场或弱电场从而生产不同有机物或无机物。以下是本发明所述强电场或弱电场的几种具体实例。
作为一个实例，所述反应室为金属圆筒式反应室或金属管式反应室；在金属圆筒式反应室或金属管式反应室中心设置中心电极或者中心金属棒，在金属圆筒式反应室或金属管式反应室外壁上设置相对电极或者相对金属棒，此时电晕放电双电场内产生强电场；所述强电场中的正电场可用于氧化和分解气体分子，负电场主要用于还原和重整合成有机化合物，如脂肪烃、高碳醚、高碳醇、高碳酯等，也可用于合成无机化合物；
优选地，所述中心电极或中心金属棒与负电晕放电电场源负极相连，所述相对电极或者相对金属棒与负电晕放电电场源正极相连，形成强负电场；和/或所述中心电极或中心金属棒与交流电晕放电电场源或正电晕放电电场源正极相连，所述相对电极或者相对金属棒与交流电晕放电电场源或正电晕放电电场源负极相连，形成强正电场。
作为一个实例，所述反应室为金属圆筒式反应室或金属管式反应室；在金属圆筒式反应室或金属管式反应室中心设置中心电极或者中心金属棒，在远端(如大地)设置相对电极或者相对金属棒，此时电晕放电双电场内产生弱电场；所述弱电场用于形成如低碳醇甲醇或乙醇等的有机化合物。
优选地，所述中心电极或中心金属棒与负电晕放电电场源负极相连，所述相对电极或者相对金属棒与大地相连，形成弱负电场；和/或所述中心电极或中心金属棒与交流电晕放电电场源或正电晕放电电场源正极相连，所述相对电极或者相对金属棒与大地相连，形成弱正电场。
优选地，所述交流电晕放电电场或正电晕放电电场和负电晕放电电场上下设置，气体先通入的电场设置在下部，即装置的下部，气体后通入的电场设置在上部，即装置的上部，进气口在装置的底部，出气口在装置的顶部。
优选地，在中心电极或者中心金属棒与金属圆筒式反应室或金属管式反应室的外壁之间还可以放置绝缘介质薄层筒，所述绝缘介质筒可选用不同介电常数的材质，例如为玻璃、陶瓷、硅胶、木头、竹子等，所述绝缘介质薄层筒与所述外壁之间形成气体夹缝通道，即形成介质阻挡(DBD)(dielectric barrier discharge)的放电构造，增强金属圆筒式反应室和金属管式反应室电场强度，从而强化反应过程。其原理是通过在放电空间插入绝缘介质，形成介质夹缝，对电子产生阻挡制约，使得放电产生的电子与介质重复碰撞，放电增加电流密度，强化电场强度，从而引起剧烈的化学反应。所述介质阻挡放电能在很大的气压(104-106Pa)和频率(50Hz-1Mz)范围内工作。
优选地，所述金属圆筒式反应室和金属管式反应室的直径和数量没有特别的限定，其可以为本领域技术人员的常规选择，例如其可以如图1所示的，采用1个金属圆筒反应室，也可以采用2个以上的金属圆筒或金属管形成反应列管；当选用多个金属圆筒或金属管时，其相互之间没有影响，所以对其排布方式没有特别的限定，根据所述装置的大小进行合理的选择即可。
优选地，在每一电场段，金属圆筒式反应室或金属管式反应室的数量为一个或多个，多个金属圆筒式反应室或金属管式反应室构造排列在一起形成圆筒或管式列管群。
优选地，所述金属圆筒反应室或金属管反应室的直径没有特别的限定，例如可以为直径较大(如70mm以上)的金属圆筒或金属管，也可以采用数量较多且直径较小(如30-70mm)的金属圆筒或金属管；具体选择还需要根据电场强度以及待处理气体量进行合理的选择；
此外本领域技术人员公知，所述金属圆筒或金属管直径的相对大小也会影响反应室内的电场强度。例如当在金属圆筒式反应室或金属管式反应室中心设置中心电极或者中心金属棒，在金属圆筒式反应室或金属管式反应室外壁上设置相对电极或者相对金属棒时，若选用较大尺寸的金属圆筒或金属管，此时电场正负极距离相比较小尺寸的金属圆筒或金属管的要大，因此其内部电场强度小于选用较小尺寸的金属圆筒或金属管内部形成的电场强度；同样地，还可以通过介质的引入来调整电场强度；原本电场强度较弱的电场中加入绝缘介质层，会极大的增强此电场的电场强度；故本领域技术人员根据金属圆筒式反应室或金属管式反应室的直径、绝缘介质物质的介质常数、外接电源的电压等因素合理的设计所述第一电场和第二电场内的电场强度，继而实现对于不同有机化合物和无机化合物的制备。
优选地，所述电晕放电双电场上下底面与装置外壳之间设置隔板阻挡封闭，以使气体通路唯一。
优选地，所述中心电极的数量为一个或多个，所述电极例如可以为锯齿状尖端电极，以在电极周围产生交流电晕放电电场或正电晕放电电场和在电极周围产生负电晕放电电场的双电场。
在一些实例中，电极为线形或者针形元件，在电极尖端有一个尖点。尖点在其周围提供一个非常高的电荷区域。反应室内的电极通过在电极尖端形成交流电晕放电电场或正电晕放电电场或者负电晕放电电场来产生电子。所述电子在电极尖端的电晕中产生。这些电子吸附在电极尖端周围的化学气体分子上，在本发明的双电场装置中，对于适合作为电晕放电电场的装置中电极的金属材料来讲，从电晕电极表面迁移电子大约需要能量4-6eV。电极可以是以下材料：金、钢、镍、铜、银、铁、钨、碳或者铂。本发明对电极材料不做任何特别限定，任何材料能够形成电晕以产生电子的材料均可。
所述电极还可以涂覆金属催化剂，可用的贵金属催化剂有：金，镍，铑，钴，磷，铯和铂。任何能够产生电子的贵金属催化剂均可使用。
优选所述电极的形状可以是针形或线性。如果电极具有一尖点，那临近尖点的气体的电势差会比电极周围其他位置高很多。最终，所产生的高电势的电负性离子会将电荷传递到邻近的低电势区域，会重组形成气体分子。
优选所述金属棒的原理和设置情况同电极。
优选所述金属棒选自细金属棒。
其他可使电子具有足够能量并转移给气体的来源也可用于本发明。电负性气体离子也可由其他非热或热等离子体技术或负离子源产生，包括高频率方法，例如射频等离子体，微波等离子体电感耦合等离子体等方法，例如电子束(EB)。任何可产生具有足够能量且能与气体发生反应的电负性气体离子的方法，均可用于本发明。
本发明的等离子辅助气相反应的方法和装置的操作条件如下：可以在常压室温下操作，反应气以气态形式送入所述装置内，处理气量可以任意选择，功率输入将随着装置内多个放电金属圆筒或金属管的数量和气体处理量增加而增加，电压可以是3000～300000伏，优选10000～200000伏，例如15000伏，频率在15～35kHz，优选20kHz、25kHz或35kHz左右。应当理解，上述这些条件是本发明的可以优选的操作条件范围，但能实现本发明方法和目的的关键在于采用等离子电晕放电双电场本身，这些操作条件可通过常规试验确定，而且也并不局限于上述具体描述。
根据本发明，当通入所述双电场装置的气体的主要组分为CH4时，需要在气体进入双电场装置前，检测并控制混合气的进入浓度。例如在反应气进入双电场装置前的进气管路加装的甲烷、氧气浓度传感器和阀门，一旦传感器测出甲烷气和氧气在混合物的浓度接近爆炸极限范围，阀门将关闭，避免甲烷浓度达到燃爆点浓度，杜绝含氧爆炸性混合气进入反应器的任何可能性。在甲烷和氧气浓度处于安全区域时，气体将顺利通过阀门进入双电场装置。
在一些实例中，当双电场装置产生的产物混合气除乙醇外还含有较大量水蒸气时，将产物混合气通入冷凝分离器进行气液分离，含有残余甲烷及其他无法冷凝的气体将循环回收参与重整，含有乙醇和水的液体与气体分离，传送到下一工段，例如常压精馏塔进行精馏，以形成高浓度乙醇。
在一个具体实例中，由本发明装置重整得到的乙醇水溶液经过精馏以后可以达到83％以上，优选高达95％的乙醇浓度。
本发明还提供上述双电场装置在制备有机化合物或无机化合物中的应用。
优选地，所述装置将含碳源的气体转化成有机化合物或无机化合物。
优选地，所述含碳源的气体为主要含甲烷的能源气或者主要含CO、CO2的气体混合物，将其重整为有机化合物。所述含碳源的气体例如是煤层气、瓦斯气、页岩气、沼气、烟道气、焦炉气、炼油厂废气、汽车或内燃机尾气、水煤气、合成气、天然气等。
本发明还提供双电场装置在制备氢气中的应用。
优选地，所述装置将CO2和水蒸气先还原生成乙醇，然后将乙醇分解为CO和氢气，在分离CO后，获得氢气。
本发明还提供所述等离子双电场装置在净化清洁气体中的应用。
具体地，所述装置用于含有CO、CO2、硫化物和/或氮化物的排放废气的净化清洁，除碳、除硫和/或除硝。
此外，基于本发明公开的内容，本领域技术人员显而易见的可得知本发明的方法和装置所带来的其他优点。本发明的其他方案和优点将在下文的具体实施方案中详细描述。
附图说明
图1为本发明所述的等离子辅助气相反应的装置的一个具体构造示意图。
具体实施方式
下面结合具体实施例，进一步阐述本发明。应理解，这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。此外，应理解，在阅读了本发明所记载的内容之后，可以对本发明作各种改动或修改，这些等价形式同样落于本发明所限定的范围。
本说明书和权利要求中描述的“气体”是指那些其中的原子或者分子能够捕获额外的电子形成电负性离子的气体。本说明书其他技术和科学用语具有本领域所知的普遍的含义。
下文描述了本发明采用电极提供交流电晕放电电场或正电晕放电电场或者负电晕放电电场的实例。应当理解本发明并不局限于此，如果电极能够在足够高的能量状态下产生等离子体放电以生成电子，也可以用于本发明。
在图1中示出了本发明所述的等离子辅助气相反应的装置的一个具体构造示意图。在电晕放电双电场中，反应气体优先通过高频交流电晕放电电场或高频高压正直流电晕放电电场，并在该电场中转化为正离子和自由基，然后通过高频高压负直流电晕放电电场，在该电场中进行还原并转化为产物。
在本发明的装置的一个实施例中，反应器具有电晕放电双电场，即，高频交流电晕放电电场或高频高压正直流电晕放电电场和高频高压负直流电晕放电电场。电压是高电压，例如15000伏特。高频是高频率电压，例如25kHz。在反应器中，在高频交流电晕放电电场或高频高压正直流电晕放电电场区域中有一个电极或阳极，在高频高压负直流电晕放电电场区域中有一个电极或阴极。两个电晕放电电场可以提供足够高的能量，例如5eV，从而转化所述气体分子。装置117具有可由碳钢、不锈钢或其他适用材料制成的外壳。
两个圆筒或管式反应室111和118设置在由外壳形成的装置117内，其中圆筒或管式反应室的材料可以由不锈钢、碳钢或铜和其他金属制成。每个圆筒或管式反应室的中心设置有中心电极112和116，电极为带有尖端的针状或锯齿棒电极。第一电场中的中心电极116施加高频正直流电压(或AC)以形成高频高压正直流电晕放电电场(或高频交流电晕放电电场)。第二电场中的中心电极112上施加高频负直流电压以形成高频高压负直流电晕放电电场。电压(强度)的选择应满足以下条件：向装置输送的气体可在金属圆筒或金属管式反应室111和118中高度离子化。
在中心电极和筒体之间设置绝缘介质筒122，可以在电场内形成介质阻挡放电(DBD)，可提供狭窄的碰撞反应区以强化分解所有的分子成自由基或离子，从而形成产物分子，增强等离子辅助反应过程的电场强度。所述绝缘介质筒122的材质例如为玻璃、陶瓷、硅酮、聚四氟乙烯片等。
中心电极112和116的电极材料可以是镍、铁、钢、钨、镍、铜、银、铁、碳或铂，或其他任何可用于电极，且在电极周围产生电晕进而生成电子的材质。电极还可以涂覆金属催化剂，可用的贵金属催化剂有：金，镍，铑，钴，磷，铯和铂。任何能够产生电子的贵金属催化剂均可使用。
在操作过程中，当中心电极116受交流电晕放电电场或正电晕放电电场源通电时，在中心电极116尖端形成正电晕继而形成正电晕场放电，高能电子击中气体分子，如果添加一个绝缘介质筒122，则可以形成DBD，以加强电场场强以增强氧化反应。当中心电极112受负电晕放电电场源通电时，在中心电极112尖端形成负电晕继而形成负电晕场放电，主要用于还原和重整反应。
高压电通过电缆电极分布板115和123送入中心电极112和116进行放电。两个圆筒或管式反应室111和118分别与相对电极120和121连接。装置的外壳117与地面连接。
在所述装置底部的开口113、所述装置顶部的开口110、以及双电场的连通处分别设置气体过滤器127、128和129，可用于气体过滤器，具有吸附有害化学品和微粒需要的功能。
通过装置底部的开口113将气体混合物送入装置内的电晕放电双电场中。一些气体分子可以在高频交流电晕放电电场或高频高压正直流电晕放电电场中接收放电的电子来氧化和重整。在高频高压负直流电晕放电电场中，气体氧化物或离子可以再次还原和转化。当产品通过装置顶部的开口110移出并通过冷凝器133实现气液分离，其中液体可以通过端口125排出，气体可以通过端口124排出。
在本申请的一个优选方案中，中心电极116与正电晕放电电场源的正极相连，与中心电极116相对的相对电极120设置在反应室外壁上且与正电晕放电电场源的负极相连，在所述正电晕放电电场内形成强正电场。中心电极112与负电晕放电电场源的负极相连，与中心电极112相对的相对电极121设置在反应室外壁上且与负电晕放电电场源的正极相连，在所述负电晕放电电场内形成强负电场。
在本申请的一个优选方案中，中心电极116与正电晕放电电场源的正极相连，相对电极120接地，在所述正电晕放电电场内形成弱正电场。中心电极112与负电晕放电电场源的负极相连，相对电极121接地，在所述负电晕放电电场内形成弱负电场。
利用上述装置，可以对不同来源的气体进行重整处理，且根据电场强弱，例如在强电场下形成如脂肪烃、高碳醚、高碳醇、高碳酯等有机化合物以及N2、O2、H2SO4、NH3等无机化合物；例如在弱电场下形成低碳醇。
在本申请的一个优选方案中，将烟道气(其成分为氮气，碳氧化物(如二氧化碳、一氧化碳)，氧气，水蒸气，氮氧化物(如一氧化氮、二氧化氮)和硫化物(如硫化氢、二氧化硫)，无机污染物等占99％以上；灰尘，粉渣和二氧化硫含量低于1％)和水蒸气通入上述装置中，所述装置中中心电极116与交流电晕放电电场或正电晕放电电场源的正极相连，相对电极120接地，在所述交流电晕放电电场或正电晕放电电场内形成弱正电场。中心电极112与负电晕放电电场源的负极相连，相对电极121接地，在所述负电晕放电电场内形成弱负电场。
具体地，先通过一个交流电晕放电电场或正电晕放电电场，再通过一个负电晕放电电场以提供高能量电子发生气体反应。在交流电晕放电电场或正电晕放电电场区以提供高能电子或高能正电荷以分解气体分子，气体分子能够被激活发生分解和氧化反应以生成各种组分。具体而言，在交流电晕放电电场或正电晕放电电场中，主要是电子与H2O蒸汽碰撞生成OH和H原子或H2，CO2加电子反应生成CO和O2 -，硫化物SO2加电子与H2O和氧气O2反应生成H2SO4硫酸液体，氮氧化物NOx遇电子分解，可能形成N和O自由基；在第二个后续的负电晕放电电场，高负电位的电负极进行电晕放电，释放电子，CO和H2气体分子捕获这些高能电子形成高能量的电负性气体离子，例如形成H-，CO-或H-等负离子，这些负离子将重整还原形成乙醇和甲醇，从而达到系统能量最小。而且N和O自由基生成N2和O2 -。所述具体反应如下：烟道气内的碳氧化物、氮氧化物和硫化物可与加入的水蒸气，还有烟道气内包括的氧气在交流电晕放电电场或正电晕放电电场可能但不限于发生如下主要反应：
CO+H2O+e-＝＝＝＝>CO2+H2 -
2CO2+e-＝＝＝＝>2CO+O2 -
2SO2+2H2O+3O2+2e-＝＝＝＝>2H2SO4+2O2 -
NOx+e-＝＝＝＝>N·+xO·+e-
2H2S+3O2+e-＝＝＝＝>2SO2+2H2O+e-
在随后的负电晕放电电场内，主要的化学反应过程是，一氧化碳与带电氢气负离子将自发地合成乙醇和甲醇，并放出负氧离子：
H2+2e-＝＝＝＝>2H-<＝＝＝>H2 -
4CO+6H2 -＝＝>2C2H5(OH)+O2 -+5e-
CO+2H2 -＝＝>CH3(OH)+2e-
2N·+2O·+e-＝＝＝＝>N2+O2 -
依照以上原理，本发明的装置可净化回收再利用包括上述烟道气在内的工业燃放废气，例如炼油厂废气、汽车或内燃机尾气。而焦炉气、水煤气和合成气中因含有氢源则不需要额外添加其他反应气，本发明的双电场装置将这些气体中的CO、CO2利用氢源转化为有机化合物或无机化合物，氮氧化物转化为惰性气体，硫化物转化为易分离或易去除的硫酸液滴等，既可清洁净化环境又可变废为宝。
在本申请的一个优选方案中，所述水煤气和/或合成气(CO2为5％、H2为50％，CO为40％，N2为5％)在本发明的双电场中(中心电极116与交流电晕放电电场或正电晕放电电场源的正极相连，相对电极120接地，在所述交流电晕放电电场或正电晕放电电场内形成弱正电场。中心电极112与负电晕放电电场源的负极相连，相对电极121接地，在所述负电晕放电电场内形成弱负电场)具体反应如下：其中的CO2在交流电晕放电电场或正电晕放电电场将发生如下主要反应：
2CO2+e-＝＝＝＝>2CO+O2 -
在负电晕放电电场内，一氧化碳与带电氢气负离子将自发地合成乙醇和甲醇，并放出负氧离子：
H2+2e-＝＝＝＝>2H-<＝＝＝>H2-
4CO+6H2 -＝＝＝＝>2C2H5OH+O2 -+5e-
CO+2H2 -＝＝＝＝>CH3(OH)+2e-
在本申请的一个优选方案中，本发明的装置不但可以重整例如烟道气这样的排放废气，如水煤气和/活合成气等，还可以重整例如煤层气这类主要含CH4的碳源能源气。煤层气内的甲烷可与加入的水蒸气以及煤层气内包括的氧气在交流电晕放电电场或正电晕放电电场可能但不限于发生如下主要反应：
CH4+H2O+3e-＝＝＝＝>CO+3H2 -
CH4+1/2O2+2e-＝＝＝＝>CO+2H2 -
CO+H2O+e-＝＝＝＝>CO2+H2 -
2CO2+e-＝＝＝＝>2CO+O2 -
在随后的负电晕放电电场内，主要的化学反应过程与上述烟道气相同，一氧化碳与带电氢气负离子将自发地合成乙醇和甲醇，并放出负氧离子。
H2+2e-＝＝＝＝>2H-<＝＝＝>H2 -
4CO+6H2 -＝＝>2C2H5(OH)+O2 -+5e-
CO+2H2 -＝＝>CH3(OH)+2e-
依照以上原理，本发明的装置可以重整净化任何含有碳源的气体能源。例如煤层气、瓦斯气、页岩气、沼气等等，将这些气体中的主要组分CH4重整；其中，沼气不需要额外添加其他反应气，其主要成分甲烷和CO2即可在双电场中发生重整。
在本申请的一个优选方案中，所述页岩气与O2或CO2在交流电晕放电电场或正电晕放电电场发生如下主要反应：
CH4+1/2O2+2e-＝＝＝＝＞CO+2H2 -
CH4+CO2+2e-＝＝＝＝＞2CO+2H2 -
在负电晕放电电场内，主要的化学反应过程是，一氧化碳与带电氢气负离子将自发地合成乙醇和甲醇，并放出负氧离子：
H2+2e-＝＝＝＝>2H-<＝＝＝>H2 -
4CO+6H2 -＝＝>2C2H5(OH)+O2 -+5e-
CO+2H2 -＝＝>CH3(OH)+2e-
在本申请的一个优选方案中，所述沼气中的主要组分甲烷和CO2在交流电晕放电电场或正电晕放电电场发生如下主要反应：
CH4+CO2+2e-＝＝＝＝＞2CO+2H2 -
在负电晕放电电场内，主要的化学反应过程是，一氧化碳与带电氢气负离子将自发地合成乙醇和甲醇，并放出负氧离子：
H2+2e-＝＝＝＝>2H-<＝＝＝>H2 -
4CO+6H2 -＝＝>2C2H5(OH)+O2 -+5e-
CO+2H2 -＝＝>CH3(OH)+2e-
因此，本发明提供所述等离子气体转化装置中的双电场为弱电场时，其可以用于制备乙醇和/或甲醇。具体地，所述装置将含碳源的气体，例如CH4和/或CO、CO2等转化为乙醇和甲醇。以上本发明的正-负电晕双电场或是交-负电晕双电场装置可串联设置若干个，可将产物混合气中未反应完全的CH4或者CO、CO2通入下一双电场装置中，任选地继续额外添加水蒸气或氢气，以进一步将反应气体转化成最终产物。如此循环转化可达到很高的气体转化率。例如用上述本发明的一个双电场装置重整甲烷，在交流电晕放电电场或正电晕放电电场，甲烷制合成气即转化为CO与H2可以达到45％的转化率，而在随后的负电晕放电电场，合成气再转化为乙醇的转化率可达90％以上。如果用4个反应装置串联，甲烷可以达到95％以上的转化率。
本发明提供所述等离子气体转化装置中的双电场为强电场时，其可以用于制备如脂肪烃、高碳醚、高碳醇、高碳酯等有机化合物以及N2、O2、H2SO4、NH3等无机化合物。
在本申请的一个优选方案中，将CO与水蒸气通入上述装置中，其中，反应室118内，中心电极116与正电晕放电电场源的正极相连，相对电极120与正电晕放电电场源的负极相连，在所述正电晕放电电场内形成强正电场。反应室111内，中心电极112与负电晕放电电场源的负极相连，相对电极121与负电晕放电电场源的正极相连，在所述负电晕放电电场内形成强负电场，此时CO与水蒸气在该反应器内转化的主要成分为C7-C20的有机化合物，主要成分包括庚烷、邻苯二甲酸二乙酯、邻苯二甲酸二异辛酯等。
在本申请的一个优选方案中，上述的中心电极112采用不锈钢电极，反应室111的外壁的相对电极121连接电源正极，且在正极和负极之间的钢管内，再插入一个紧靠反应室111内壁的硅胶管和一个包覆不锈钢负极(中心电极112)的细玻璃管作为绝缘介质管。在两个介质管之间，填充二氧化钛颗粒作为第三层绝缘介质，形成细缝夹层的介质阻挡构造。在这样反应器内，进行反应可形成C3-C20的有机化合物，主要成分包括丙烷、甲基苯甲醇、16烷、18烷等。
以上，对本发明的实施方式进行了说明。但是，本发明不限定于上述实施方式。凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (15)

1.一种低温等离子双电场辅助气相反应合成化合物的装置，其特征在于，所述装置由具有电晕放电双电场组成，其中，第一电场是交流电晕放电电场或高频高压正直流电晕放电电场，第二电场是高频高压负直流电晕放电电场；气体通过电晕放电双电场的先后顺序设置为：反应气体先进入交流电晕放电电场或高频高压正直流电晕放电电场，反应后的产物混合物气体直接再进入高频高压负直流电晕放电电场；或者反应气体先进入高频高压负直流电晕放电电场，反应后的产物混合物气体直接再进入交流电晕放电电场或高频高压正直流电晕放电电场；所述装置具有外壳，在装置内设置反应室，
所述反应室为金属圆筒式反应室或金属管式反应室；在金属圆筒式反应室或金属管式反应室中心设置中心电极或者中心金属棒，在金属圆筒式反应室或金属管式反应室外壁上设置相对电极或者相对金属棒，此时电晕放电双电场内产生强电场；所述强电场中的正电场可用于氧化和分解气体分子，负电场主要用于还原和重整合成脂肪烃、高碳醚、高碳醇、高碳酯的有机化合物，也可用于合成无机化合物；
或者，所述反应室为金属圆筒式反应室或金属管式反应室；在金属圆筒式反应室或金属管式反应室中心设置中心电极或者中心金属棒，在远端大地设置相对电极或者相对金属棒，此时电晕放电双电场内产生弱电场；所述弱电场用于形成甲醇或乙醇的有机化合物。
2.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述第一电场位于所述装置的上部或下部；或者，所述第二电场位于所述装置的下部或上部。
3.根据权利要求1-2任一项所述的装置，其特征在于，至少一个反应室内具有交流电晕放电电场或高频高压正直流电晕放电电场，至少另一个反应室具有高频高压负直流电晕放电电场，在所述电晕放电电场中心设置电极或者金属棒，交流电晕放电电场源或高频高压正直流电晕放电电场源，和高频高压负直流电晕放电电场源供电给电极或者金属棒；电极或者金属棒提供可吸附到气体的高能电子。
4.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，在中心电极或者中心金属棒与金属圆筒式反应室或金属管式反应室的外壁之间还放置绝缘介质薄层筒，所述绝缘介质薄层筒选用不同介电常数的材质，所述绝缘介质薄层筒与所述外壁之间形成气体夹缝通道，即形成介质阻挡的放电构造，增强金属圆筒式反应室和金属管式反应室电场强度，从而强化反应过程。
5.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述装置还包括在反应气进入双电场装置前的进气管路加装的甲烷、氧气浓度传感器和阀门；用于测出甲烷气和氧气在混合物的浓度。
6.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述装置还包括与出气口连通的冷凝分离器，所述冷凝分离器具有液体出口和气体出口。
7.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，在每一电场段，金属圆筒式反应室或金属管式反应室的数量为一个或多个，多个金属圆筒式反应室或金属管式反应室构造排列在一起形成圆筒或管式列管群。
8.权利要求1-7任一项所述的双电场装置在制备有机化合物或无机化合物中的应用。
9.根据权利要求8所述的应用，其特征在于，所述装置将含碳源的气体转化成有机化合物或无机化合物。
10.根据权利要求9所述的应用，其特征在于，所述含碳源的气体为主要含甲烷的能源气或者主要含CO、CO2的气体混合物。
11.根据权利要求10所述的应用，其特征在于，所述含碳源的气体是煤层气、瓦斯气、页岩气、沼气、烟道气、焦炉气、炼油厂废气、汽车或内燃机尾气、水煤气、合成气或天然气。
12.权利要求1-7任一项所述的双电场装置在制备氢气中的应用。
13.根据权利要求10所述的应用，其特征在于，所述装置将CO2和水蒸气先还原生成乙醇，然后将乙醇分解为CO和氢气，在分离CO后，获得氢气。
14.权利要求1-7任一项所述的双电场装置在净化清洁气体中的应用。
15.根据权利要求14所述的应用，其特征在于，所述装置用于含有CO、CO2、硫化物和/或氮化物的排放废气的净化清洁，除碳、除硫和/或除硝。
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