CN108923054A - 一种无膜无氧直接甲醇燃料电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种无膜无氧直接甲醇燃料电池，包括阳极液流场板(1)、阴极液流场板(9)，在阳极液流场板(1)和阴极液流场板(9)之间依次堆叠阳极片、电解液承载腔体(6)和阴极片，所述的电解液承载腔体(6)内含有电解液(5)，阳极使用甲醇为燃料，阴极采用具有高电化学反应活性、高电位的氧化还原电对溶液为氧化剂。与现有技术相比，本发明不仅在很大程度上降低了直接甲醇燃料电池的成本，而且大大降低了电池的欧姆内阻、加快了电极反应动力学，提高了电池的整体性能。
Description
技术领域
本发明属于燃料电池技术领域，尤其涉及一种无膜无氧直接甲醇燃料电池。
背景技术
质子交换膜燃料电池(PEMFCs)是以氢气为燃料，氧气或空气为氧化剂的电化学能量转换装置。其核心结构是夹在氢氧化阳极和氧还原阴极的聚合物电解质膜。氢燃料在阳极催化剂的作用下氧化分解为质子和电子，其中质子通过聚合物电解质膜传输到阴极，同时电子通过外电路传输到阴极，与其中吸附在催化剂上的氧气结合生成水。随着PEMFCs的进步，它正处于商业化的边缘，但在氢燃料的制备技术、储存及运输的经济性等方面还存在着诸多挑战，严重阻碍了其大规模应用的步伐。直接甲醇燃料电池(DMFCS)是将PEMFCs的阳极燃料氢气直接用甲醇代替而形成的一种新型燃料电池体系，不仅实现了燃料易于储存、安全性提高等特点，而且甲醇可以直接通过植物发酵等简易的方法制得，为可再生能源。因此， DMFCs近年来一直备受关注。
就目前DMFCs的发展现状来看，其所使用的聚合物电解质膜要求具有高的质子传导性、良好的热稳定性、化学稳定性和机械性能，这些直接导致了聚合物电解质膜昂贵的价格，从而在很大程度上增加了燃料电池的成本。同时，为了加快 DMFCs阴极缓慢的氧还原反应以改善电池的性能，常常要在阴极使用资源紧缺、价格昂贵的铂基贵金属催化剂，进一步增加了燃料电池的成本。为了提升DMFCs 的性能并降低其成本，国际上大都采用对现有的聚合物电解质膜进行改性修饰、开发新的膜材料、开发新的氧电极用非贵金属催化剂等措施，但仍然没有从根本上解决问题，目前的DMFCs依然存在甲醇渗透造成混合电位、阴极动力学缓慢且易水淹、聚合物电解质膜和阴极催化剂价格昂贵等问题，这些都严重地影响了DMFCs 的性能提升及商业化应用，同时还必须面对现代电子产品对DMFCs提出的越来越高的小体积、高能量密度、低成本的要求。
发明内容
本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种既可以降低成本又可以改善性能的无膜无氧直接甲醇燃料电池。
本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：一种无膜无氧直接甲醇燃料电池，包括阳极液流场板、阴极液流场板，其特征在于，在阳极液流场板和阴极液流场板之间依次堆叠阳极片、电解液承载腔体和阴极片，所述的电解液承载腔体内含有电解液，阳极使用甲醇为燃料，阴极采用具有高电化学反应活性、高电位的氧化还原电对的溶液为氧化剂。
所述的电解液承载腔体的厚度为0.1-2.0mm。
所述的电解液为浓度0.1-2.0mol/L的硫酸溶液，或浓度0.1-2.5mol/L的高氯酸溶液。
所述的阳极液流场板输入的阳极液为浓度0.1-15.0mol/L的甲醇溶液。
所述的阴极液流场板输入的氧化剂溶液中含有的氧化还原电对包括Fe3+/ Fe2+、Mn7+/Mn2+或V5+/V2+，其中高价离子与低价离子的浓度比为10:1-3:1。
所述的阳极液流场板和阴极液流场板均采用石墨板。
所述的阳极片通过以下方法制得：将PtRuM/C催化剂加入Nafion乳液和去离子水超声分散20-80min，形成均匀的催化剂浆料，然后将所制得的催化剂浆料均匀地涂覆在阳极扩散层两侧，再在真空烘箱中60-120℃下干燥2-12h，制得阳极片；
所述的阴极片通过以下方法制得：将炭黑粉末与Nafion乳液混合成均匀的浆料并均匀地涂覆在碳纸两侧，然后在真空烘箱中60-120℃下干燥4-10h，制得阴极扩散层，即阴极片。
所述的阳极片中PtRuM/C催化剂在阳极扩散层上的负载量为0.2-5.0mg/cm2，阴极片中炭黑在碳纸上的负载量为0.2-4.0mg/cm2。
所述的阳极片中PtRuM/C催化剂中M代表非铂族金属元素。
所述的阳极片的制备过程中PtRuM/C催化剂和Nafion乳液的质量体积比为 1g:5-20mL，Nafion乳液和去离子水的体积比为1:5-25；所述的PtRuM/C催化剂中 PtRuM的含量为10-80wt％，Nafion乳液的浓度为5-20wt％。
所述的阴极片的制备过程中炭黑粉末与Nafion乳液的质量体积比为 1g:7-30mL，Nafion乳液的浓度为5wt％。
与现有技术相比，本发明所公开的无膜无氧直接甲醇燃料电池具有以下优点：
无膜无氧直接甲醇燃料电池中不使用聚合物电解质膜，而是用含有电解液的承载腔体取而代之并夹在阳极和阴极之间组成电池，从而在极大程度上降低了燃料电池的成本；同时，相较于聚合物电解质膜，液体电解液的使用大大减少了质子传输过程中的欧姆阻抗，从而有利于电池性能的改善。无膜无氧直接甲醇燃料电池的阴极使用高活性、高电位的氧化还原电对替代DMFCs中常用的氧气，不再需要使用昂贵的催化剂，进一步降低了燃料电池的成本；同时由于阴极仅有的材料碳颗粒对甲醇的氧化过程没有催化性能，因而即使有少量的甲醇渗透也不会对电池的性能造成不利的影响，从而使得该体系可以使用高浓度的甲醇作为燃料来促进电池整体性能的提升。
总之，本发明一种无膜无氧直接甲醇燃料电池，不仅在很大程度上降低了 DMFCs的成本、大大改善了电池的综合性能，而且更有利于DMFCs在便携式电子设备、苛刻的工作环境(如高原、水下或地下洞穴等空气稀薄的地方)等方面的应用，为DMFCs的大规模商业化应用奠定了基础。
附图说明
图1为无膜无氧直接甲醇燃料电池的结构示意图；
其中①为阳极液流场板，②为阳极液流道，③为阳极催化层，④为阳极扩散层，⑤为电解液，⑥为电解液承载腔体，⑦为阴极扩散层，⑧为阴极液流道，⑨为阴极液流场板。
具体实施方式
以下通过具体的实施例进一步详细说明本发明一种无膜无氧直接甲醇燃料电池及其制备方法，但本发明的实施例不限于此。
实施例1
阳极制备：称取80mg 10wt％的PtRuAu/C催化剂，加入1.4mL 5wt％Nafion 乳液和24mL去离子水超声40min，形成均匀的催化剂浆料。然后将所制得的催化剂浆料均匀地涂覆在阳极扩散层两侧，再在真空烘箱中60℃下干燥12h，制得阳极，如图1所示，中间为阳极扩散层④，两侧为阳极催化层③，其中阳极扩散层上 PtRuAu/C催化剂的负载量为5.0mg/cm2；
阴极制备：将170mg炭黑粉末与4.25mL 5wt％的Nafion乳液混合成均匀的浆料并均匀地涂覆在碳纸两侧，在真空烘箱中60℃下干燥10h，制得阴极，即如图1 所示的阴极扩散层⑦，其中炭黑在碳纸上的负载量为0.2mg/cm2。
电池组装：将阳极液流场板①、含PtRuAu/C催化剂的阳极(阳极扩散层④于两侧涂覆阳极催化层③)、厚度为0.1mm的电解液承载腔体⑥、0.1mol/L的HClO4溶液即电解液⑤、阴极(即阴极扩散层⑦)和阴极液流场板⑨依次叠放组装成无膜无氧直接甲醇燃料电池，其中阳极液流场板①上设有阳极液流道②，阴极液流场板⑨上设有阴极液流道⑧。
电池测试：阳极液使用浓度为0.1mol/L的甲醇溶液；阴极氧化剂使用Fe3+/Fe2+氧化还原电对，阴极液为0.66mol/L Fe(ClO4)3和0.22mol/L Fe(ClO4)2的混合溶液。
实施例2
阳极制备：称取50mg 20wt％的PtRuAu/C催化剂，加入0.5mL 5wt％Nafion 乳液和10mL去离子水超声20min，形成均匀的催化剂浆料。然后将所制得的催化剂浆料均匀地涂覆在阳极扩散层两侧，再在真空烘箱中80℃下干燥10h，制得阳极，其中阳极扩散层上PtRuAu/C催化剂的负载量为2.5mg/cm2；
阴极制备：将120mg炭黑粉末与1.8mL 5wt％的Nafion乳液混合成均匀的浆料并均匀地涂覆在碳纸两侧，在真空烘箱中80℃下干燥9h，制得阴极，其中炭黑在碳纸扩散层上的负载量为1.0mg/cm2。
电池组装：将阳极液流场板、含PtRuAu/C催化剂的阳极、厚度为0.5mm的电解液承载腔体、0.1mol/L的H2SO4溶液、阴极和阴极液流场板依次叠放组装成无膜无氧直接甲醇燃料电池。
电池测试：阳极液使用浓度为2.5mol/L的甲醇溶液；阴极氧化剂使用Fe3+/Fe2+氧化还原电对，阴极液为1.32mol/L Fe(ClO4)3和0.22mol/L Fe(ClO4)2的混合溶液。
实施例3
阳极制备：称取67mg 30wt％的PtRuAu/C催化剂，加入1.0mL 5wt％Nafion 乳液和18mL去离子水超声60min，形成均匀的催化剂浆料。然后将所制得的催化剂浆料均匀地涂覆在阳极扩散层两侧，再在真空烘箱中100℃下干燥6h，制得阳极，其中阳极扩散层上PtRuAu/C催化剂的负载量为5mg/cm2；
阴极制备：将150mg炭黑粉末与2.25mL 5wt％的Nafion乳液混合成均匀的浆料并均匀地涂覆在碳纸两侧，在真空烘箱中80℃下干燥9h，制得阴极，其中炭黑在碳纸上的负载量为1.5mg/cm2。
电池组装：将阳极液流场板、含PtRuAu/C催化剂的阳极、厚度为1.0mm的电解液承载腔体、0.5mol/L的HClO4溶液、阴极和阴极液流场板依次叠放组装成无膜无氧直接甲醇燃料电池。
电池测试：阳极液使用浓度为5mol/L的甲醇溶液；阴极氧化剂使用Fe3+/Fe2+氧化还原电对，阴极液为2mol/L Fe(ClO4)3和0.22mol/L Fe(ClO4)2的混合溶液。
实施例4
阳极制备：称取100mg 20wt％的PtRuAu/C催化剂，加入2mL 10wt％Nafion 乳液和50mL去离子水超声60min，形成均匀的催化剂浆料。然后将所制得的催化剂浆料均匀地涂覆在阳极扩散层两侧，再在真空烘箱中120℃下干燥10h，制得阳极，其中碳纸扩散层上PtRuAu/C催化剂的负载量为5mg/cm2；
阴极制备：将200mg炭黑粉末与6mL 5wt％的Nafion乳液混合成均匀的浆料并均匀地涂覆在碳纸两侧，在真空烘箱中120℃下干燥7h，制得阴极，其中炭黑在碳纸扩散层上的负载量为4.0mg/cm2。
电池组装：将阳极液流场板、含PtRuAu/C催化剂的阳极、厚度为2.0mm的电解液承载腔体、2.0mol/L的HClO4溶液、阴极和阴极液流场板依次叠放组装成无膜无氧直接甲醇燃料电池。
电池测试：阳极液使用浓度为10mol/L的甲醇溶液；阴极氧化剂使用Fe3+/Fe2+氧化还原电对，阴极液为2.2mol/L Fe(ClO4)3和0.22mol/L Fe(ClO4)2的混合溶液。
实施例5
阳极制备：称取40mg 20wt％的PtRuAu/C催化剂，加入0.4mL 5wt％Nafion 乳液和6mL去离子水超声40min，形成均匀的催化剂浆料。然后将所制得的催化剂浆料均匀地涂覆在阳极扩散层两侧，再在真空烘箱中80℃下干燥12h，制得阳极，其中阳极扩散层上PtRuAu/C催化剂的负载量为2.0mg/cm2；
阴极制备：将90mg炭黑粉末与1.08mL 5wt％的Nafion乳液混合成均匀的浆料并均匀地涂覆在碳纸两侧，在真空烘箱中100℃下干燥9h，制得阴极，其中炭黑在碳纸上的负载量为1.0mg/cm2。
电池组装：将阳极液流场板、含PtRuAu/C催化剂的阳极、厚度为1.0mm的电解液承载腔体、2.0mol/L的H2SO4溶液、阴极和阴极液流场板依次叠放组装成无膜无氧直接甲醇燃料电池。
电池测试：阳极液使用浓度为7mol/L的甲醇溶液；阴极氧化剂使用Fe3+/Fe2+氧化还原电对，阴极液为2mol/L Fe(ClO4)3和0.22mol/L Fe(ClO4)2的混合溶液。
实施例6
阳极制备：称取25mg 80wt％的PtRuAu/C催化剂，加入0.125mL 20wt％Nafion 乳液和0.625mL去离子水超声80min，形成均匀的催化剂浆料。然后将所制得的催化剂浆料均匀地涂覆在阳极扩散层两侧，再在真空烘箱中120℃下干燥2h，制得阳极，其中阳极扩散层上PtRuAu/C催化剂的负载量为0.2mg/cm2；
阴极制备：将60mg炭黑粉末与0.42mL 5wt％的Nafion乳液混合成均匀的浆料并均匀地涂覆在碳纸两侧，在真空烘箱中120℃下干燥4h，制得阴极，其中炭黑在碳纸上的负载量为2.0mg/cm2。
电池组装：将阳极液流场板、含PtRuAu/C催化剂的阳极、厚度为2.0mm的电解液承载腔体、2.5mol/L的HClO4溶液、阴极和阴极液流场板依次叠放组装成无膜无氧直接甲醇燃料电池。
电池测试：阳极液使用浓度为15mol/L的甲醇溶液；阴极氧化剂使用Fe3+/Fe2+氧化还原电对，阴极液为2.2mol/L Fe(ClO4)3和0.22mol/L Fe(ClO4)2的混合溶液。
以上实施例仅用于说明本发明技术方案，并非是对本发明的限制，本技术领域的普通技术人员在本发明的实质范围内所做的改变、替代、修饰、简化均为等效的变换，都不脱离本发明的宗旨，也应属于本发明的权利要求保护范围。
Claims (10)
1.一种无膜无氧直接甲醇燃料电池，包括阳极液流场板(1)、阴极液流场板(9)，其特征在于，在阳极液流场板(1)和阴极液流场板(9)之间依次堆叠阳极片、电解液承载腔体(6)和阴极片，所述的电解液承载腔体(6)内含有电解液(5)，阳极使用甲醇为燃料，阴极采用具有高电化学反应活性、高电位的氧化还原电对的溶液为氧化剂。
2.根据权利要求1所述的一种无膜无氧直接甲醇燃料电池，其特征在于，所述的电解液承载腔体(6)的厚度为0.1-2.0mm。
3.根据权利要求1所述的一种无膜无氧直接甲醇燃料电池，其特征在于，所述的电解液(5)为浓度0.1-2.0mol/L的硫酸溶液，或浓度0.1-2.5mol/L的高氯酸溶液。
4.根据权利要求1所述的一种无膜无氧直接甲醇燃料电池，其特征在于，所述的阳极液流场板(1)输入的阳极液为浓度0.1-15.0mol/L的甲醇溶液。
5.根据权利要求1所述的一种无膜无氧直接甲醇燃料电池，其特征在于，所述的阴极液流场板(9)输入的氧化剂溶液中含有的氧化还原电对包括Fe3+/Fe2+、Mn7+/Mn2+或V5+/V2+，其中高价离子与低价离子的浓度比为10:1-3:1。
6.根据权利要求1所述的一种无膜无氧直接甲醇燃料电池，其特征在于，所述的阳极液流场板(1)和阴极液流场板(9)均采用石墨板。
7.根据权利要求1所述的一种无膜无氧直接甲醇燃料电池，其特征在于，所述的阳极片通过以下方法制得：将PtRuM/C催化剂加入Nafion乳液和去离子水超声分散20-80min，形成均匀的催化剂浆料，然后将所制得的催化剂浆料均匀地涂覆在阳极扩散层两侧，再在真空烘箱中60-120℃下干燥2-12h，制得阳极片；
所述的阴极片通过以下方法制得：将炭黑粉末与Nafion乳液混合成均匀的浆料并均匀地涂覆在碳纸两侧，然后在真空烘箱中60-120℃下干燥4-10h，制得阴极扩散层，即阴极片。
8.根据权利要求7所述的一种无膜无氧直接甲醇燃料电池，其特征在于，所述的阳极片中PtRuM/C催化剂在阳极扩散层上的负载量为0.2-5.0mg/cm2，阴极片中炭黑在碳纸上的负载量为0.2-4.0mg/cm2。
9.根据权利要求7所述的一种无膜无氧直接甲醇燃料电池，其特征在于，所述的阳极片中PtRuM/C催化剂中M代表非铂族金属元素。
10.根据权利要求7所述的一种无膜无氧直接甲醇燃料电池，其特征在于，所述的阳极片的制备过程中PtRuM/C催化剂和Nafion乳液的质量体积比为1g:5-20mL，Nafion乳液和去离子水的体积比为1:5-25；所述的PtRuM/C催化剂中PtRuM的含量为10-80wt％，Nafion乳液的浓度为5-20wt％；
所述的阴极片的制备过程中炭黑粉末与Nafion乳液的质量体积比为1g:7-30mL，Nafion乳液的浓度为5wt％。
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