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CN108331642B - 蜂窝结构体 - Google Patents

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CN108331642B
CN108331642B CN201810003800.7A CN201810003800A CN108331642B CN 108331642 B CN108331642 B CN 108331642B CN 201810003800 A CN201810003800 A CN 201810003800A CN 108331642 B CN108331642 B CN 108331642B
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cell
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近藤隆宏
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NGK Insulators Ltd
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Abstract

本发明提供一种蜂窝结构体，是能够有效地抑制由剪切应力所引起的接合层破损的单元结构的蜂窝结构体。包括多个蜂窝单元(4)和将多个蜂窝单元(4)的侧面彼此接合的接合层(6)，接合层(6)在与隔室(2)延伸的方向正交的截面上具有多个部分接合层(16)沿着从蜂窝单元接合体的周缘的一点延伸至另一点的一个方向排列而得到的多个列，该部分接合层(16)配置在对置的2个蜂窝单元(4、4)彼此之间，接合层(6)配置成最外周部分接合层(16x)和沿着一个方向排列的其它部分接合层(16)中的至少1个在该一个方向的延长线上彼此不重合，相邻的蜂窝单元(4、4)彼此对置的侧面的偏离量相对于完全单元(4a)的侧面的一边长度而言为10％以下。

Description

蜂窝结构体
技术领域
本发明涉及单元结构的蜂窝结构体。更详细而言，涉及耐热冲击性优异、且能够有效地抑制由剪切应力所引起的接合层破损的单元结构的蜂窝结构体。
背景技术
近年来，在整个社会中对环境问题的意识都有所提高，在燃烧燃料而生成动力的技术领域中，正在开发从燃料燃烧时产生的尾气中除去氮氧化物等有害成分的各种技术。例如，正在开发从由汽车的发动机排出的尾气中除去氮氧化物等有害成分的各种技术。在像这样除去尾气中的有害成分时，通常使用催化剂使有害成分发生化学反应而使其变为比较无害的另一成分。并且，作为用于担载尾气净化用的催化剂的催化剂载体，使用蜂窝结构体。
另外，通过内燃机的燃烧而排出的尾气中包含氮氧化物等有毒气体以及煤烟灰等粒子状物质。以下，有时将粒子状物质称为“PM”。PM是“Particulate Matter”的简称。例如，与除去由汽油发动机排出的PM有关的限制在全世界范围内越来越严格，作为用于除去PM的过滤器，使用蜂窝结构体。作为蜂窝结构体的材料，特别优选使用耐热性、化学稳定性优异的碳化硅(SiC)、堇青石、钛酸铝(AT)等陶瓷材料。
以往，作为该蜂窝结构体，提出了包括蜂窝结构部的蜂窝结构体，该蜂窝结构部具有区划形成多个隔室的多孔质的隔壁，该多个隔室形成从流入端面延伸至流出端面的流体流路。另外，作为蜂窝结构体，例如还提出了多个蜂窝单元被接合而形成的、单元结构的蜂窝结构体(例如参见专利文献1～3)。
例如，专利文献1中公开了将多个蜂窝过滤器组合而制造1个陶瓷过滤器集合体的技术。陶瓷过滤器集合体借助陶瓷质密封材料层(以下也称为“接合层”)而彼此接合。另外，例如专利文献2中公开了一种蜂窝结构体，该蜂窝结构体是在与蜂窝结构体的轴向正交的截面上，在中央区域配置有第一蜂窝单元，在外周区域配置有第二蜂窝单元而得到的。专利文献2中公开的蜂窝结构体构成为：第一蜂窝单元的截面积小于第二蜂窝单元的截面积。
专利文献3中公开了如下技术，即，在将蜂窝单元接合而制作接合体时，作为配置于该接合体的四角的蜂窝单元，使用由三角形单元和辅助部件构成的伪四边形单元。根据该技术，能够使蜂窝结构体的原料收率得到提高，使制造成本得到降低。另外，作为其它现有技术，可以举出变更单元结构的蜂窝结构体的外周形状来减轻由热应力所引起的开裂等的发生等。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第01/23069号
专利文献2：国际公开第2004/096414号
专利文献3：日本特许第5097237号公报
发明内容
用作尾气净化用部件的蜂窝结构体有时因尾气的急剧温度变化或局部发热而产生较大的热应力。另外，该蜂窝结构体在使捕集到的煤烟灰燃烧而将其除去时有时也会产生较大的热应力。单元结构的蜂窝结构体中的接合部在蜂窝结构体产生了热应力的情况下，具有用于防止对各蜂窝单元赋予较大的热应力的缓和功能。通常，用作尾气净化用部件的蜂窝结构体中，存在热应力在与轴向正交的截面中的中央附近升高的倾向。因此，像专利文献1中记载的蜂窝结构体那样，具有将3个蜂窝单元以T形状接合的接合层的情况下，存在如下问题：在T形状的接合部分的延长线上，蜂窝单元容易发生开裂。
像专利文献2中记载的蜂窝结构体那样，在中央区域配置有与外周区域相比截面积较小的单元的结构中，通过增加热应力增大的中央区域的接合部，能够缓和热应力。但是，专利文献2中记载的蜂窝结构体存在如下问题：由于接合部分在中央区域增加，所以中央区域中的尾气流路减少而导致压损增加。特别是，在使尾气流向蜂窝结构体的情况下，存在与外周区域相比、尾气容易流向中央区域的倾向，因此，上述的压损增加显著。
对于专利文献3中记载的蜂窝结构体，在蜂窝结构体的与隔室延伸的方向正交的截面上，多边形的蜂窝单元规则地排列。因此，单元结构的蜂窝结构体中，将各蜂窝单元接合的接合层在蜂窝结构体的截面上为将蜂窝结构体的周缘的一点至另一点以直线连结这样的直线状。另外，即便变更了单元结构的蜂窝结构体的外周形状，通常，将蜂窝结构体的周缘的一点至另一点以直线连结这样的接合层也会在上述截面中纵横配置成格子状，将各蜂窝单元规则地接合。该蜂窝结构体在用作尾气净化用的过滤器的情况下，有时以收纳在金属外壳等罐体内的状态进行使用。单元结构的蜂窝结构体在收纳在罐体内时或以收纳在罐体内的状态进行使用时对接合层赋予了局部的剪切力的情况下，存在该接合层容易发生剪切破坏的问题。以下，有时将在金属外壳等罐体内收纳蜂窝结构体称为装罐(canning)。
本发明是鉴于像这样的现有技术具有的问题而实施的。本发明提供一种耐热冲击性优异、且能够有效地抑制由剪切应力所引起的接合层破损的单元结构的蜂窝结构体。
根据本发明，提供以下所示的蜂窝结构体。
[1]一种蜂窝结构体，其包括：
多个棱柱状的蜂窝单元，该棱柱状的蜂窝单元具有多孔质的隔壁及配设于最外周的单元外周壁，该多孔质的隔壁区划形成从流体流入的流入端面延伸至流体流出的流出端面的多个隔室；和
接合层，该接合层将多个所述蜂窝单元的侧面彼此接合，
多个所述蜂窝单元分别包含多个完全单元及多个不完全单元，所述完全单元的与所述隔室延伸的方向正交的截面的形状相同，所述不完全单元的所述截面的形状为所述完全单元的一部分的形状，
所述接合层在与所述隔室延伸的方向正交的截面内具有多个列，该接合层的各列是多个部分接合层以从所述蜂窝单元的接合体的周缘的一点延伸至另一点的方式排列而得到的，该部分接合层为配置在对置的2个所述蜂窝单元彼此之间的、接合层的一部分，
各个所述列的所述接合层配置成：沿着一个方向排列的多个所述部分接合层中，配置在所述截面中的最外周的最外周部分接合层和沿着该一个方向排列的其它所述部分接合层中的至少1个在该一个方向的延长线上彼此不重合，
多个所述蜂窝单元各自的、相邻的所述蜂窝单元的彼此对置的侧面的偏离量相对于所述完全单元的侧面的一边长度而言为10％以下。
[2]根据所述[1]中记载的蜂窝结构体，其中，所述部分接合层的宽度为0.5～3.0mm。
[3]根据所述[1]或[2]中记载的蜂窝结构体，其中，还包括封孔部，该封孔部配设成将形成于所述蜂窝单元的所述隔室中的任意一方开口部封孔。
本发明的蜂窝结构体是多个蜂窝单元通过接合层而接合得到的单元结构的蜂窝结构体。本发明的蜂窝结构体中，沿着一个方向延伸的接合层由沿着该一个方向排列的部分接合层构成。并且，接合层具有沿着各方向排列的多个列。构成各列接合层的多个部分接合层配置成：最外周部分接合层和其它部分接合层中的至少1个在该一个方向的延长线上彼此不重合。另外，多个蜂窝单元各自的、相邻的蜂窝单元的彼此对置的侧面的偏离量相对于完全单元的侧面的一边长度而言为10％以下。
本发明的蜂窝结构体的耐热冲击性优异，并且，能够有效地抑制由剪切应力所引起的接合层破损。因此，在将本发明的蜂窝结构体收纳在罐体内时或者以收纳在罐体内的状态进行使用时，即便对接合层赋予了局部的剪切力，也能够有效地抑制接合层破损。
附图说明
图1是示意性地表示本发明的蜂窝结构体的第一实施方式的、从流入端面侧观察而得到的立体图。
图2是示意性地表示图1所示的蜂窝结构体的流入端面的俯视图。
图3是将图1所示的蜂窝结构体的流入端面的一部分放大而得到的放大俯视图。
图4是用于对本发明的蜂窝结构体的第一实施方式中的接合层的排列状态进行说明的示意图。
图5是示意性地表示图3的A－A’截面的截面图。
图6是用于对接合层的排列状态的另一例进行说明的示意图。
图7是用于对接合层的排列状态的另一例进行说明的示意图。
图8是用于对接合层的排列状态的另一例进行说明的示意图。
图9是示意性地表示本发明的蜂窝结构体的第二实施方式的、从流入端面侧观察而得到的立体图。
图10是示意性地表示图9所示的蜂窝结构体的流入端面的俯视图。
图11是将图9所示的蜂窝结构体的流入端面的一部分放大而得到的放大俯视图。
图12是示意性地表示图11的B－B’截面的截面图。
图13是用于对将蜂窝单元接合而制作蜂窝结构体的方法进行说明的说明图。
图14是用于对剪切强度试验方法进行说明的说明图。
符号说明
1：隔壁；2：隔室；2a：流入隔室；2b：流出隔室；3：单元外周壁；4：蜂窝单元；4a：完全单元；4b：不完全单元；5：封孔部；6：接合层；7：蜂窝单元接合体；8：外壁；11：流入端面；12：流出端面；16、16a、16b、16c、16d：部分接合层；16x：最外周部分接合层；21：罐体；22：垫子；23：支撑台；24：载荷供给部；34：蜂窝单元(四边形单元)；36：接合层；37：蜂窝单元接合体；38：外壁；41：隔离物；42：板状部件；44：蜂窝单元(三角形单元)；100、200：蜂窝结构体；110：剪切强度试验装置；L1：第一载荷方向；L2：第二载荷方向；L3：第三载荷方向；T1：部分接合层的宽度；T2：接合层的宽度；X：方向(一个方向)。
具体实施方式
以下，对本发明的实施方式进行说明，但是，本发明并不限定于以下的实施方式。因此，应当理解：在不脱离本发明的主旨的范围内基于本领域技术人员的通常知识对以下的实施方式加以适当变更、改良等而得到的实施方式均在本发明的范围内。
(1)蜂窝结构体：
如图1～图5所示，本发明的蜂窝结构体的第一实施方式为包括多个棱柱状的蜂窝单元4和接合层6的蜂窝结构体100。本实施方式的蜂窝结构体100为所谓的单元结构的蜂窝结构体。在蜂窝结构体100的外周还具备配设成围绕多个蜂窝单元4的外壁8。本实施方式的蜂窝结构体100可以优选用作用于除去尾气中包含的粒子状物质的捕集过滤器。
此处，图1是示意性地表示本发明的蜂窝结构体的第一实施方式的、从流入端面侧观察而得到的立体图。图2是示意性地表示图1所示的蜂窝结构体的流入端面的俯视图。图3是将图1所示的蜂窝结构体的流入端面的一部分放大而得到的放大俯视图。图4是用于对本发明的蜂窝结构体的第一实施方式中的接合层的排列状态进行说明的示意图。图5是示意性地表示图3的A－A’截面的截面图。应予说明，图4中，以抽象的形式作出形成于蜂窝单元的隔壁及隔室。
蜂窝单元4具有多孔质的隔壁1及配设于最外周的单元外周壁3，该多孔质的隔壁1区划形成从流体流入的流入端面11延伸至流体流出的流出端面12的多个隔室2。如图1～图5所示，蜂窝结构体100具备多个蜂窝单元4，该多个蜂窝单元4的侧面彼此借助接合层6而接合。本实施方式的蜂窝结构体100中，多个蜂窝单元4分别包含多个、与隔室2延伸的方向正交的截面的形状相同的完全单元4a及截面的形状为完全单元4a的一部分的形状的不完全单元4b。例如，如图1及图2所示，多个蜂窝单元4中，配置于蜂窝结构体100的中央部分的蜂窝单元4呈现以从流入端面11朝向流出端面12的方向为轴向的“棱柱状”。该配置于中央部分的呈棱柱状的蜂窝单元4为完全单元4a。另一方面，多个蜂窝单元4中，配置于与外壁8相接的外周部分的蜂窝单元4为将被形成为棱柱状的蜂窝单元4的一部分按照外壁8的形状进行磨削而得到的柱状。该配置于外周部分的蜂窝单元4为不完全单元4b。
接合层6由将多个蜂窝单元4的侧面彼此接合的接合材料构成。有时将多个蜂窝单元4借助接合层6而接合得到的接合体称为蜂窝单元接合体7。
接合层6在蜂窝单元接合体7的与隔室2延伸的方向正交的截面中具有多个列，接合层6的各列是多个部分接合层16以从蜂窝单元接合体7的周缘的一点延伸至另一点的方式排列而得到的。部分接合层16为构成配置在对置的2个蜂窝单元4、4彼此之间的接合层6的一部分的部件。因此，接合层6可以说是部分接合层16的集合体。各部分接合层16借助交叉的2列接合层6的交点而彼此连接，蜂窝单元接合体7中，接合层6作为1个结构物而存在。例如，图2所示的接合层6具有例如纵列和横列排列成格子状的多个列。
本实施方式的蜂窝结构体100中，各列接合层6如下构成。此处，将沿着一个方向排列的多个部分接合层16中的、配置于与隔室2延伸的方向正交的截面中的最外周的部分接合层16作为最外周部分接合层16x。各列接合层6的特征在于配置成：最外周部分接合层16x(图4中的“部分接合层16a”)和其它部分接合层16b、16c、16d中的至少1个在一个方向的延长线上彼此不重合。例如，图4所示的例子中，配置成：配置在纸面的最上方的部分接合层16a(即、最外周部分接合层16x)和配置在自纸面的上方开始第二位的其它部分接合层16b在一个方向X的延长线上彼此不重合。由此，本发明中的“多个部分接合层16排列而得到的列”是如上所述的、包含至少1个最外周部分接合层16x处于偏离的状态的列的概念。
本实施方式的蜂窝结构体100能够有效地抑制由剪切应力所引起的接合层6破损。因此，例如在将蜂窝结构体100收纳在罐体内时或以收纳在罐体内的状态进行使用时，即便对接合层6赋予了局部的剪切力，也能够有效地抑制接合层6破损。
多个蜂窝单元4各自的、相邻的蜂窝单元4、4的彼此对置的侧面的偏离量相对于完全单元4a的侧面的一边长度而言为10％以下。通过像这样进行构成，本实施方式的蜂窝结构体100的耐热冲击性优异。“相邻的蜂窝单元4、4的彼此对置的侧面的偏离量”是指图3中用符号Y表示的范围的长度。即，“偏离量Y”是指其它蜂窝单元4进一步侵入相邻的蜂窝单元4、4的部分的长度。因此，“由沿着一个方向排列的部分接合层16构成的列”中，如果相邻的蜂窝单元4、4的“偏离比率”在10％以下的范围内，则构成各列的部分接合层16中的至少1个可以从该列中露出来。以下，对“偏离比率”进行说明。
以下，有时将相邻的蜂窝单元4、4的彼此对置的侧面的偏离量Y相对于完全单元4a的侧面的一边长度Z的比值的百分率(Y/Z×100％)称为相邻的蜂窝单元4、4的“偏离比率”。本实施方式的蜂窝结构体100中，相邻的蜂窝单元4、4的“偏离比率”为10％以下。如果相邻的蜂窝单元4、4的“偏离比率”超过10％，则在部分接合层16的延长线上，各蜂窝单元4有时容易发生开裂。
本说明书中，“在一个方向X的延长线上彼此不重合”是指如下状态。首先，图4中，将纸面的上下方向作为方向X。图4中，4个部分接合层16分别配置在2个蜂窝单元4、4彼此之间。另外，4个部分接合层16分别与方向X大致平行地配置。例如，将在使部分接合层16a沿着方向X移动时存在没有与其它部分接合层16b、16c、16d中的至少1个重合的状态的情形称为“在一个方向X的延长线上彼此不重合”。本实施方式的蜂窝结构体100中，一个方向上的两端的最外周部分接合层16x中的至少一方处于与其它部分接合层16(包含另一方的最外周部分接合层16x)在一个方向X的延长线上彼此不重合的状态。例如，图4中，部分接合层16b和部分接合层16c、或、部分接合层16c和部分接合层16d在方向X的延长线上重合。
另外，图4中，在方向X的延长线上，4个部分接合层16a、16b、16c、16d以朝向纸面的下侧在左右方向上交替偏离的状态配置。各部分接合层16a、16b、16c、16d的配置、换言之、各自的偏离方向不限定于图4。作为接合层的排列状态的其他例，可以举出像图6～图8那样的排列状态。此处，图6～图8是用于对接合层的排列状态的另一例进行说明的示意图。
图6中，4个部分接合层16a、16b、16c、16d全部以朝向纸面的下侧向左方偏离的状态配置。在纸面的上下方向上邻接的2个部分接合层16、16配置成在方向X的延长线上彼此重合。但是，在观察一方的最外周部分接合层16x、亦即部分接合层16a和另一方的最外周部分接合层16x、亦即部分接合层16d的情况下，这2个部分接合层16a、16d处于彼此不重合的状态。
图7中，配置在自纸面上方开始第二位的部分接合层16b和配置在纸面的最下方的部分接合层16d(即、最外周部分接合层16x)处于在方向X的延长线上彼此不重合的状态。
图8中，部分接合层16a、16b、16d这3个部分接合层配置成在方向X的延长线上完全一致，仅部分接合层16c以向纸面的右方偏离的状态配置。并且，部分接合层16c处于相对于部分接合层16a、16b、16d这3个部分接合层而言在方向X的延长线上彼此不重合的状态。因此，图8所示的例子中，相对于配置在纸面的最上方的最外周部分接合层16x及配置在纸面的最下方的最外周部分接合层16x而言，部分接合层16c处于在方向X的延长线上彼此不重合的状态。由此，具有至少1组在方向X的延长线上彼此不重合的状态的部分接合层16的情况下，其它部分接合层16可以配置成在方向X的延长线上一致。
图1～图5所示的本实施方式的蜂窝结构体100中，对部分接合层16的宽度T1没有特别限制。例如，部分接合层16各自的宽度T1优选为0.5～3.0mm，更优选为0.5～2.5mm，特别优选为0.5～1.5mm。所谓部分接合层16的宽度T1，是指与“多个部分接合层16排列的方向X”正交的方向上的、部分接合层16的宽度。如果部分接合层16的宽度T1不足0.5mm，则就耐热冲击性这一点而言，不理想。另外，如果部分接合层16的宽度T1超过3.0mm，则就剪切强度这一点而言，不理想。
如图4所示，部分接合层16a、16b、16c、16d分别与方向X大致平行地配置。此处，“大致平行”是指相对于方向X而言在±15°的范围内。因此，部分接合层16a、16b、16c、16d可以分别以相对于方向X而言在±15°的范围内稍微倾斜的状态进行配置。另外，“方向X”为在图2所示的构成蜂窝单元接合体7的接合层6中从蜂窝单元接合体7的周缘的一点将该接合层6的周缘的另一点连结而画出的直线延伸的方向。图2中，沿着纸面的上下方向(X方向)的接合层6和沿着纸面的左右方向(Y方向)延伸的接合层6粗略地配置成格子状。
对于接合层6的宽度T2，通过“彼此不重合的2个部分接合层16的宽度”和“相邻的蜂窝单元4、4的彼此对置的侧面的偏离量”来确定其值。即，彼此间隔最远的2个部分接合层16各自的宽度与相邻的蜂窝单元4、4的彼此对置的侧面的偏离量的合计值为“接合层6的宽度T2”。
本实施方式的蜂窝结构体中，配置成：构成接合层的多个列中的、与一个方向平行的所有列中，最外周部分接合层和其它部分接合层中的至少1个在各列的延长线上彼此不重合。例如，图2中，配置成：沿着纸面的上下方向(X方向)延伸的接合层6的所有列中，一个部分接合层16和其它部分接合层16在各列的延长线上彼此不重合。通过像这样进行构成，能够特别有效地抑制由剪切应力所引起的接合层6的破损。
本实施方式的蜂窝结构体中，优选配置成：接合层的所有列中，最外周部分接合层和其它部分接合层中的至少1个在各列的延长线上彼此不重合。所谓接合层的所有列，例如为图2中的沿着纸面的上下方向(X方向)及左右方向(Y方向)延伸的接合层6的列。通过像这样进行构成，能够极其有效地抑制由剪切应力所引起的接合层6的破损。
对于蜂窝结构体的整体形状，没有特别限制。例如，图1所示的蜂窝结构体100的整体形状为流入端面11及流出端面12为圆形的圆柱状。此外，虽然省略图示，但是，作为蜂窝结构体的整体形状，可以为流入端面及流出端面为椭圆形、跑道(Racetrack)形、长圆形等大致圆形的柱状。另外，作为蜂窝结构体的整体形状，还可以为流入端面及流出端面为四边形、六边形等多边形的棱柱状。
对于蜂窝单元的形状，没有特别限制。例如，作为蜂窝单元的形状，可以举出与该蜂窝单元的轴向正交的截面形状为四边形的棱柱状。应予说明，配设于蜂窝结构体的最外周的蜂窝单元可以根据蜂窝结构体的整体形状而通过磨削等对棱柱状的一部分进行加工而得到。
各蜂窝单元的隔壁的厚度优选为50～600μm，更优选为100～500μm，特别优选为150～450μm。如果隔壁的厚度不足50μm，则蜂窝结构体的等静压强度(Isostaticstrength)有时会降低。如果隔壁的厚度超过600μm，则压力损失有时会增大而导致发动机的输出降低、耗油量劣化。隔壁的厚度为通过利用光学显微镜观察与蜂窝结构体的轴向正交的截面的方法测定得到的值。
各蜂窝单元中，由隔壁区划形成的隔室的隔室密度优选为5～100个/cm2，更优选为10～90个/cm2。通过像这样进行构成，能够将本实施方式的蜂窝结构体适当地用作尾气净化用催化剂载体、过滤器等。
隔壁的气孔率例如优选为20～90％，更优选为25～80％，特别优选为30～75％。如果隔壁的气孔率不足20％，则压力损失有时会增大而导致发动机的输出降低、耗油量劣化。另外，如果隔壁的气孔率超过90％，则蜂窝结构体的等静压强度有时会降低。隔壁的气孔率为通过压汞仪(Mercury porosimeter)测量得到的值。作为压汞仪，例如可以举出Micromeritics 公司制的Autopore 9500(商品名)。
对于形成于各蜂窝单元的隔室的形状，没有特别限制。例如，作为与隔室延伸的方向正交的截面中的、隔室的形状，可以举出：多边形、圆形、椭圆形等。作为多边形，可以举出：三角形、四边形、五边形、六边形、八边形等。另外，对于隔室的形状，所有隔室的形状可以为同一形状，也可以为不同的形状。例如，四边形的隔室和八边形的隔室可以混合存在。另外，对于隔室的大小，所有隔室的大小可以相同，也可以不同。例如，多个隔室中，可以增大一部分隔室的大小并相对地减小其它隔室的大小。
构成蜂窝单元的材料没有特别限制，但是，从强度、耐热性、耐久性等观点考虑，主成分优选为氧化物或非氧化物的各种陶瓷、金属等。具体而言，例如，作为陶瓷，考虑堇青石、多铝红柱石(Mullite)、氧化铝、尖晶石(Spinel)、碳化硅、氮化硅、及钛酸铝等。作为金属，考虑Fe－Cr－Al系金属、及金属硅等。优选以从这些材料中选择的1种或2种以上为主成分。从高强度、高耐热性等观点考虑，特别优选以从由氧化铝、多铝红柱石、钛酸铝、堇青石、碳化硅、及氮化硅构成的组中选择的1种或2种以上为主成分。另外，从高热传导率、高耐热性等观点考虑，特别优选碳化硅、或硅－碳化硅复合材料。此处，“主成分”是指以50质量％以上的比率包含在构成蜂窝单元的材料中的成分。应予说明，该主成分优选以70质量％以上的比率，更优选以80％以上的比率包含在构成蜂窝单元的材料中。
接下来，参照图9～图12，对本发明的蜂窝结构体的第二实施方式进行说明。如图9～图12所示，本实施方式的蜂窝结构体200为包括多个棱柱状的蜂窝单元4和接合层6的蜂窝结构体200。并且，蜂窝结构体200中，还包括封孔部5，该封孔部5配设成将形成于蜂窝单元4的隔室2中的任意一方开口部封孔。即，蜂窝结构体200为在多个隔室2的流入端面11侧或流出端面12侧中的任意一方的端部配设有封孔部5的蜂窝过滤器。本实施方式的蜂窝结构体200中，优选与之前说明的第一实施方式的蜂窝结构体同样地构成蜂窝单元4及接合层6。
此处，图9是示意性地表示本发明的蜂窝结构体的第二实施方式的、从流入端面侧观察而得到的立体图。图10是示意性地表示图9所示的蜂窝结构体的流入端面的俯视图。图11是将图9所示的蜂窝结构体的流入端面的一部分放大而得到的放大俯视图。图12是示意性地表示图11的B－B’截面的截面图。图9～图12中，对于与图1～图5所示的蜂窝结构体100同样的构成部件，有时赋予相同的符号并省略说明。
如图9～图12所示，封孔部5配设成：将形成于各蜂窝单元4的隔室2的流入端面11侧或流出端面12侧中的任意一方开口部密封。例如，封孔部5配设于各蜂窝单元4的流入端面11内的规定隔室2的开口部及流出端面12内的规定隔室2以外的其余隔室2的开口部。以下，将多个隔室2中的、在流出端面12侧的开口部配设有封孔部5且流入端面11侧开口的隔室2作为流入隔室2a。另外，将多个隔室2中的、在流入端面11侧的开口部配设有封孔部5且流出端面12侧开口的隔室2作为流出隔室2b。本实施方式的蜂窝结构体200可以适当地用作尾气净化用的过滤器、特别是用于对由汽车的发动机排出的尾气进行净化的过滤器。
本实施方式的蜂窝结构体中，流入隔室的形状和流出隔室的形状可以相同，流入隔室的形状和流出隔室的形状也可以不同。例如，可以使流入隔室的形状为八边形、使流出隔室的形状为四边形。另外，对于隔室的大小，所有隔室的大小可以相同，也可以不同。例如，多个隔室中，可以增大流入隔室的大小并与流入隔室的大小相比相对地减小流出隔室的大小。另外，反之，多个隔室中，可以减小流入隔室的大小并与流入隔室的大小相比相对地增大流出隔室的大小。此外，流入隔室中，还可以混合存在大小不同的隔室。流出隔室中，也可以混合存在大小不同的隔室。
对于蜂窝结构体中的、流入隔室和流出隔室的配置，没有特别限制，优选配置成：相对于1个流入隔室而言，至少1个流出隔室隔着隔壁而分离。例如，在隔室的形状为四边形的情况下，优选构成为：流入隔室和流出隔室隔着隔壁而交替地配置，且蜂窝结构体的两端面呈现互补的棋盘格状。
(2)蜂窝结构体的制造方法：
接下来，对制造本发明的蜂窝结构体的方法进行说明。应予说明，对于制造本发明的蜂窝结构体的方法，不限定于以下说明的制造方法。
首先，在制造本发明的蜂窝结构体时，调制用于制作蜂窝单元的可塑性的生坯。用于制作蜂窝单元的生坯可以通过在作为原料粉末的、从前述的蜂窝单元的优选材料中选择的材料中适当添加粘合剂等添加剂及水来调制。
接下来，将这样得到的生坯挤出成型，由此，制作具有区划形成多个隔室的隔壁及配设于最外周的单元外周壁的、棱柱状的蜂窝成型体。制作多个蜂窝成型体。
将得到的蜂窝成型体用例如微波及热风进行干燥。接下来，以与蜂窝成型体制作用的材料同样的材料将隔室的开口部封孔，由此，制作封孔部。在制作封孔部后，可以对蜂窝成型体进一步进行干燥。
接下来，对制作有封孔部的蜂窝成型体进行烧成，由此，得到具有多孔质的隔壁的蜂窝单元。烧成温度及烧成气氛因原料而不同，如果是本领域技术人员，则能够选择最适合所选择的材料的烧成温度及烧成气氛。
接下来，使用接合材料将得到的多个蜂窝单元彼此接合，使其干燥固化后，将外周加工成所期望的形状，由此，得到单元结构的蜂窝结构体。作为将多个蜂窝单元接合的方法，例如可以举出图13的(a)～(d)所示的方法。图13是用于对将蜂窝单元接合而制作蜂窝结构体的方法进行说明的说明图。图13中，以(a)～(d)所示的顺序将蜂窝单元接合而制作蜂窝结构体。
首先，如图13的(a)所示，分别准备必要个数的、端面的形状为四边形的蜂窝单元34和端面的形状为三角形的蜂窝单元44。以下，有时将端面的形状为四边形的蜂窝单元34称为四边形单元34。另外，有时将端面的形状为三角形的蜂窝单元44称为三角形单元44。三角形单元44为在将蜂窝单元34、44接合而制作蜂窝单元接合体37时配置于蜂窝单元接合体37的四角的蜂窝单元。在三角形单元44配置端面的形状为三角形的隔离物41。并且，将四边形单元34和三角形单元44借助接合层36而接合。隔离物41用于在接合时对三角形单元44施加力，该隔离物41的尺寸为比三角形单元44稍微大的尺寸。通过增大隔离物41的尺寸，在蜂窝单元34、44接合时，能够对三角形单元44良好地施加对于蜂窝单元34、44适当接合而彼此不会剥离而言足够大小的力。
接下来，如图13的(b)所示，在四边形单元34与三角形单元44接合时，从蜂窝单元接合体37的4个方向施加力。具体而言，像图13的(b)那样，在蜂窝单元接合体37的4个方向的各侧面分别配置板状部件42，对各板状部件42施加力。此时，从4个方向施加的力为不同的载荷。例如，图13的(b)的例子中，在接合时，使从纸面的上方朝向下方施加的载荷大于沿着其它方向施加的载荷。通过进行该工序，在蜂窝单元接合体37中，能够使配置于四角的三角形单元44发生有意的位置偏离，从而使接合层36发生偏离。
调节从4个方向施加的力，使接合层36发生必要大小的偏离后，去除板状部件42及隔离物41，得到如图13的(c)所示的蜂窝单元接合体37。
接下来，如图13的(d)所示，优选对得到的蜂窝单元接合体37的外周进行加工，在加工后的蜂窝单元接合体37的加工面涂布外周涂层材料而形成外壁38。作为外周涂层材料的材料，例如可以使用与接合材料的材料相同的材料。如上进行操作，能够制造本发明的蜂窝结构体。
【实施例】
(实施例1)
首先，将80质量份的碳化硅粉末和20质量份的Si粉末混合，得到混合粉末。在该混合粉末中添加粘合剂、造孔材料以及水，进行混合、混炼，调制生坯。
接下来，使用蜂窝成型体制作用的模具，将生坯挤出成型，得到整体形状为四棱柱状的蜂窝成型体。制作16个蜂窝成型体。
接下来，将蜂窝成型体用微波干燥机干燥，进而，用热风干燥机使其完全干燥后，切断蜂窝成型体的两端面，调整为规定的尺寸。
接下来，在干燥后的蜂窝成型体形成封孔部。具体而言，首先，以覆盖流入隔室的方式对蜂窝成型体的流入端面施加掩膜。然后，将施加了掩膜的蜂窝成型体的端部浸渍在封孔浆料中，在没有施加掩膜的流出隔室的开口部填充封孔浆料。然后，对于蜂窝成型体的流出端面，也以与上述同样的方法在流入隔室的开口部填充封孔浆料。然后，将形成有封孔部的蜂窝成型体进一步用热风干燥机进行干燥。
接下来，对形成有封孔部的蜂窝成型体进行脱脂、烧成，得到蜂窝单元。脱脂条件为550℃下3小时。烧成条件为氩气氛下1450℃、2小时。蜂窝单元的整体形状为四棱柱状。蜂窝单元的端面的形状为一边长度36mm的正方形。该蜂窝单元为蜂窝结构体中的“完全单元”。在表2的“单元尺寸”栏中给出该完全单元的一边长度。
接下来，将得到的蜂窝单元以邻接配置成侧面彼此对置的状态通过接合材料进行接合，制作蜂窝接合体。以在蜂窝接合体的端面上排列有纵向4个、横向4个共16个蜂窝单元的方式进行接合，制作蜂窝接合体。表1的“单元数”栏给出各实施例中使用的蜂窝单元的数量。例如，在“单元数”栏中记载为“4×4”的情况下，是指使用纵向4个、横向4个共16个蜂窝单元。在将蜂窝单元接合时，通过如图13所示的方法，使接合层发生有意的偏离。
接下来，对得到的蜂窝接合体的外周面进行磨削加工。然后，在磨削加工后的蜂窝接合体的侧面涂布外周涂层材料，形成外周涂层。如上进行操作，制作实施例1的蜂窝结构体。
对于实施例1的蜂窝结构体，端面的整体形状为圆形，该端面的直径为143.8mm。在表1的“截面形状”栏中给出蜂窝结构体的端面的整体形状。另外，在表1的“直径”栏中给出蜂窝结构体的端面的直径。蜂窝结构体在隔室延伸的方向上的长度为152.4mm。在表1的“总长”栏中给出蜂窝结构体在隔室延伸的方向上的长度。对于蜂窝单元，隔壁的厚度为305μm，隔室密度为46.5个/cm2，隔壁的气孔率为41％。用Micromeritics公司制的压汞仪(Autopore 9500(商品名))来测定气孔率。表1中给出各结果。各蜂窝单元中，对于由隔壁区划形成的隔室的形状，四边形的隔室和八边形的隔室交替配置。对于使用了该隔室形状的蜂窝单元的实施例，在表1的“隔室形状”栏中表示为“四边、八边”。
得到的蜂窝结构体配置成：最外周部分接合层和其它部分接合层中的至少1个在一个方向的延长线上彼此不重合。此处，对于各接合层的列的配置，使图4所示的部分接合层的配置为“a”，使图6所示的部分接合层的配置为“b”，使图7所示的部分接合层的配置为“c”。另外，使即便配置成部分接合层中的2个部分接合层在一个方向的延长线上彼此不重合、在配置成彼此不重合的2个部分接合层中也不包含最外周部分接合层的情形的配置为“d”。此外，使没有配置成部分接合层中的2个部分接合层在一个方向的延长线上彼此不重合的接合层的情形的配置为“e”。本实施例中，将接合层的列的配置以上述的构成接合层的部分接合层彼此的重合图案的形式分类为a～e的5个图案。
对于实施例1的蜂窝结构体，接合层的列的配置为a、b及c中的任意配置。在表2的“接合层的列的配置”栏中给出蜂窝结构体中的接合层的列的配置。
各部分接合层的宽度在0.5～1.5mm的范围内。另外，相邻的蜂窝单元的彼此对置的侧面的最大偏离量为3mm。在表2的“相邻单元的最大偏离量YMAX”栏中给出相邻的蜂窝单元的彼此对置的侧面的最大偏离量。另外，在表2的“最大偏离比率”栏中给出“相邻单元的最大偏离量YMAX”相对于完全单元的一边长度、亦即“单元尺寸Z”的比值的百分率。如果“最大偏离比率”为10％以下，则相邻的蜂窝单元的彼此对置的侧面的偏离量YMAX相对于完全单元的侧面的一边长度Z而言为10％以下。
(实施例2及3)
按表2所示变更接合层的列的配置，制作实施例2及3的蜂窝结构体。对于实施例2的蜂窝结构体，接合层的列的配置为a及b中的任意配置。对于实施例3的蜂窝结构体，接合层的列的配置为b及c中的任意配置。对于相邻的蜂窝单元的彼此对置的侧面的最大偏离量YMAX，实施例2的蜂窝结构体为2.5mm，实施例3的蜂窝结构体为1mm。
(实施例4～12)
实施例4～12中，制作多个表1的隔室结构栏中所示的蜂窝单元，使用制作的蜂窝单元，制作蜂窝结构体。各实施例中，使用表1的“单元数”栏中所示的个数的蜂窝单元。将得到的蜂窝结构体的“接合层的列的配置”、“相邻单元的最大偏离量YMAX”及“最大偏离比率”示于表2。
实施例6及7中，将对蜂窝单元进行接合而得到的蜂窝接合体的外周面进行磨削加工，使其端面的整体形状为椭圆形。然后，在磨削加工后的蜂窝接合体的侧面涂布外周涂层材料，形成外周涂层。
(比较例1～12)
制作表3所示的隔室结构的蜂窝单元，按表4所示变更接合层的列的配置，制作比较例1～12的蜂窝结构体。接合层的列的配置中，在包含图案d或图案e的情况下，包含最外周部分接合层和其它部分接合层在一个方向的延长线上彼此重合的接合层。另外，在“最大偏离比率”超过10％的情况下，相邻的蜂窝单元的彼此对置的侧面的最大偏离量YMAX相对于完全单元的侧面的一边长度Z而言超过10％。
【表1】
Figure BDA0001537924780000171
【表2】
Figure BDA0001537924780000181
【表3】
Figure BDA0001537924780000191
【表4】
Figure BDA0001537924780000201
对于得到的实施例1～12及比较例1～12的蜂窝结构体，用以下的方法进行“耐热冲击性(1)”及“剪切强度”的评价。将评价结果示于表2及表4。
[耐热冲击性(1)]
作为耐热冲击性(1)的评价，对蜂窝结构体进行以下记载的试验，根据试验后的蜂窝结构体有无发生开裂，评价蜂窝结构体的鲁棒(robust)性。具体而言，用搭载2.2L柴油发动机的发动机台架，在发动机转速2000rpm、发动机扭矩60Nm的运转条件下，使2～12g/L的煤烟灰堆积在各实施例及比较例的蜂窝结构体的内部。然后，进行利用后喷射的再生处理，使蜂窝结构体的入口气体温度上升，在蜂窝结构体前后的压损开始降低后，关闭后喷射，将发动机切换为空转状态。对于此时的煤烟灰堆积量，在实施例的各档位下，使流出端面的中央部的最高温度为1000℃，实施例和比较例的相同编号在相同煤烟灰量的条件下实施试验。然后，分别以肉眼观察蜂窝结构体的流出端面侧及流入端面侧有无开裂。将没有确认到开裂的情形评价为合格，将确认到开裂的情形评价为不合格，基于流出端面侧及流入端面侧各自的结果，利用以下的评价基准，进行耐热冲击性(1)的评价。耐热冲击性(1)的评价中，将流入端面侧及流出端面侧均为“合格”的情形评价为A。耐热冲击性(1)的评价中，将流入端面侧及流出端面侧中的至少一方为“不合格”的情形评价为C。将评价结果示于表2及表4。
[剪切强度]
使用图14所示的剪切强度试验装置110，对实施例1～12及比较例1～12的蜂窝结构体进行剪切强度的评价。具体而言，首先，在各蜂窝结构体100的外壁8的周围缠绕缓冲用的垫子22。接下来，将缠绕有缓冲用的垫子22的状态的蜂窝结构体100插入到金属制的罐体21内，制成剪切强度测定用的测定试样。作为垫子22，使用三菱树脂制的陶瓷垫子(商品名：Maftec OBM－P)。使用的垫子22的每单位面积的质量为1000～1200g/m2，其厚度为4.0～5.0mm。相对于像这样制作的测定试样，从第一载荷方向L1、第二载荷方向L2、及第三载荷方向L3分别施加载荷，测定蜂窝结构体100发生剪断的强度。将安装有千分表(Dial gauge)的载荷供给部24按压于作为测定试样的罐体21的一方端面附近的端部，由此，施加各载荷。通过读取剪切强度试验的施加载荷来确认向测定试样施加的载荷。使向测定试样施加的载荷逐渐增大，将蜂窝结构体100发生剪断时的载荷作为蜂窝结构体100的剪切强度。
剪切强度的评价中，相对于作为基准的比较例的蜂窝结构体，以以下的A～C的3个阶段进行评价。将相对于基准(basis)而言、各方向L1、L2、L3的剪切强度均提高了15％以上的情形评价为A。将剪切强度提高了5％以上且低于15％的情形评价为B。将剪切强度的提高低于5％或没有发现剪切强度提高的情形评价为C。此处所称的基准如下。对于实施例1～3及比较例1～3，比较例1为基准。对于实施例4、5及比较例4、5，比较例4为基准。对于实施例6、7及比较例6、7，比较例6为基准。对于实施例8、9及比较例8、9，比较例8为基准。对于实施例10～12及比较例10～12，比较例10为基准。将评价结果示于表2及表4。应予说明，图14是用于对剪切强度试验方法进行说明的说明图。图14中，符号23表示用于支撑罐体21的支撑台，符号24表示用于向测定试样施加载荷的载荷供给部。
(评价结果1)
实施例1～12的蜂窝结构体在耐热冲击性(1)及剪切强度的评价中均能够得到良好的结果。另一方面，比较例1、3～8、10及12的蜂窝结构体在剪切强度的评价中确认到剪切强度大幅降低。比较例1、3～8、10及12的蜂窝结构体在接合层的列的配置中包含图案d或图案e。另外，比较例2、5、7、9、11及12的蜂窝结构体在耐热冲击性(1)的评价中，流入端面侧及流出端面侧中的至少一方为“不合格”。比较例2、5、7、9、11及12的蜂窝结构体的“最大偏离比率”超过了10％。
(实施例13～24)
实施例13～24中，制作多个表5的隔室结构栏中给出的蜂窝单元，使用制作的蜂窝单元，制作蜂窝结构体。应予说明，实施例13～24中，以在制作的蜂窝单元的各隔室没有配设封孔部的状态制作蜂窝结构体。此外，实施例13的蜂窝结构体除了不具有封孔部以外，与实施例1的蜂窝结构体同样地构成。同样地，实施例14～24的蜂窝结构体也按照该顺序与实施例2～12的蜂窝结构体同样地构成。
(比较例13～24)
比较例13～24中，制作多个表7的隔室结构栏中给出的蜂窝单元，使用制作的蜂窝单元，制作蜂窝结构体。应予说明，比较例13～24中，以制作的蜂窝单元的各隔室没有配设封孔部的状态制作蜂窝结构体。此外，比较例13的蜂窝结构体除了不具有封孔部以外，与比较例1的蜂窝结构体同样地构成。同样地，比较例14～24的蜂窝结构体也按照该顺序与比较例2～12的蜂窝结构体同样地构成。
【表5】
Figure BDA0001537924780000241
【表6】
Figure BDA0001537924780000251
【表7】
Figure BDA0001537924780000261
【表8】
Figure BDA0001537924780000271
对于得到的实施例13～24及比较例13～24的蜂窝结构体，进行“耐热冲击性(2)”及“剪切强度”的评价。与实施例13～24及比较例13～24有关的“耐热冲击性(2)”的评价方法如下。另外，与实施例13～24及比较例13～24有关的“剪切强度”的评价方法与实施例1中的评价方法相同。对于各评价的评价基准等，实施例13～24的蜂窝结构体的基准按照该顺序与实施例1～12的蜂窝结构体的基准相对应，比较例13～24的蜂窝结构体的基准按照该顺序与比较例1～12的蜂窝结构体的基准相对应。将评价结果示于表6及表8。
[耐热冲击性(2)]
使用能够向收纳蜂窝结构体的罐体内供给加热气体的“丙烷气体燃烧器装置”，进行蜂窝结构体的耐热冲击性(2)的评价。具体而言，将各实施例的蜂窝结构体收纳在罐体内(装罐)，将该罐体设置于上述丙烷气体燃烧器装置。接下来，使燃烧气体向蜂窝结构体流动。燃烧气体首先以流量60NL/min流动10分钟。在蜂窝结构体的前方10mm位置的中央部的气体温度在10分钟后为1100℃。然后，停止燃烧气体的通气，使冷却空气以流量250NL/min流动10分钟，代替燃烧气体。通过使冷却空气流动，10分钟后，在蜂窝结构体的前方10mm位置的中央部的气体温度为100℃。将像这样的、燃烧气体和冷却空气的通气作为1个循环(cycle)，将其实施20个循环。然后，分别以肉眼观察在蜂窝结构体的流出端面侧及流入端面侧有无开裂。将没有确认到开裂的情形评价为合格，将确认到开裂的情形评价为不合格，基于流出端面侧及流入端面侧各自的结果，利用以下的评价基准，进行耐热冲击性(2)的评价。耐热冲击性(2)的评价中，将流入端面侧及流出端面侧均为“合格”的情形评价为A。耐热冲击性(2)的评价中，将流入端面侧及流出端面侧中的至少一方为“不合格”的情形评价为C。
(评价结果2)
实施例13～24的蜂窝结构体在耐热冲击性(2)及剪切强度的评价中均能够得到良好的结果。另一方面，比较例13、15～20、22及24的蜂窝结构体在剪切强度的评价中确认到剪切强度大幅降低。比较例13、15～20、22及24的蜂窝结构体在接合层的列的配置中包含图案d或图案e。另外，比较例14、17、19、21、23及24的蜂窝结构体在耐热冲击性(2)的评价中，流入端面侧及流出端面侧中的至少一方为“不合格”。比较例14、17、19、21、23及24的蜂窝结构体的“最大偏离比率”超过了10％。
产业上的可利用性
本发明的蜂窝结构体可以特别有益地使用于进行由柴油发动机、汽油发动机等排出的尾气等流体中包含的微粒等粒子状物质的净化处理的尾气净化处理装置等用途。

Claims (3)

1.一种蜂窝结构体，其包括：
多个棱柱状的蜂窝单元，该棱柱状的蜂窝单元具有多孔质的隔壁及配设于最外周的单元外周壁，该多孔质的隔壁区划形成从流体流入的流入端面延伸至流体流出的流出端面的多个隔室；和
接合层，该接合层将多个所述蜂窝单元的侧面彼此接合，
多个所述蜂窝单元分别包含多个完全单元及多个不完全单元，所述完全单元的与所述隔室延伸的方向正交的截面的形状相同，所述不完全单元的所述截面的形状为所述完全单元的一部分的形状，
所述完全单元的整体形状为所述流入端面和所述流出端面的形状及大小相同的四棱柱状，
所述接合层在与所述隔室延伸的方向正交的截面内具有多个列，该接合层的各列是多个部分接合层以从所述蜂窝单元的接合体的周缘的一点延伸至另一点的方式排列而得到的，该部分接合层为配置在对置的2个所述蜂窝单元彼此之间的、接合层的一部分，
各个所述列的所述接合层配置成：沿着一个方向排列的多个所述部分接合层中，配置在所述截面中的最外周的最外周部分接合层和沿着该一个方向排列的其它所述部分接合层中的至少1个在该一个方向的延长线上彼此不重合，
多个所述蜂窝单元各自的、相邻的所述蜂窝单元的彼此对置的侧面的偏离量相对于所述完全单元的侧面的一边长度而言为1.4％以上10％以下。
2.根据权利要求1所述的蜂窝结构体，其中，
所述部分接合层的宽度为0.5～3.0mm。
3.根据权利要求1或2所述的蜂窝结构体，其中，
还包括封孔部，该封孔部配设成将形成于所述蜂窝单元的所述隔室中的任意一方开口部封孔。
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