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CN107073386B - 使用叔丁胺和活化剂从流体流中移除二氧化碳 - Google Patents

使用叔丁胺和活化剂从流体流中移除二氧化碳 Download PDF

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Abstract

公开了一种从流体流中移除二氧化碳的吸收剂，所述吸收剂包含如下物质的水溶液：a)通式(I)的胺，其中R1、R2和R3彼此独立地选自C1‑4烷基和C1‑4羟基烷基；R4在每种情况下独立地选自氢、C1‑4烷基和C1‑4羟基烷基；R5在每种情况下独立地选自氢、C1‑4烷基和C1‑4羟基烷基；X表示OH或NH(CR1R2R3)；m表示2、3、4或5；n表示2、3、4或5；且o表示0或1；和b)至少一种选自如下组的活化剂：b1)非位阻伯胺和/或非位阻仲胺；和碳酸酐酶。所述吸收剂能从流体流中快速吸收二氧化碳。
Figure DDA0001231234070000011

Description

使用叔丁胺和活化剂从流体流中移除二氧化碳
本发明涉及一种吸收剂和一种从流体流中移除二氧化碳的方法。
出于各种原因，从流体流如天然气、炼油厂气或合成气中移除酸性气体如CO2、H2S、SO2、CS2、HCN、COS或硫醇是重要的。CO2与通常夹带在流体流中的水分一起可形成酸，这导致管和阀门腐蚀。相对于其他物质，必须将二氧化碳从天然气中移除至该气体的热值不降至低于所需值的程度。与此相反，为了在天然气液化厂中进一步处理(LNG＝液化天然气)，必须完全移除CO2。
酸性气体通过使用无机或有机碱的水溶液实施涤气操作而移除。当酸性气体溶于吸收剂中时，与碱形成离子。吸收剂可通过减压至较低的压力和/或汽提而再生，此时离子物种逆反应以形成酸性气体和/或借助蒸汽汽提出。在再生方法之后，吸收剂可再利用。
即使在低CO2分压下的高CO2吸收速率和/或有效CO2移除可通过使用具有高CO2亲和性的吸收剂实现，例如链烷醇伯和仲胺。高CO2亲和性要求CO2吸收以高放热进行。然而，这类吸收剂由于高量级的吸收反应焓，通常还需要在再生中消耗较高的能量。
与链烷醇伯和仲胺相反，链烷醇叔胺如甲基二乙醇胺(MDEA)不直接与二氧化碳反应，这是因为所述胺是完全取代的。相反，二氧化碳在反应中以较低的反应速率与链烷醇叔胺和水反应，从而获得碳酸氢盐。一个CO2分子的转化需要一个胺分子。由于在链烷醇叔胺和二氧化碳之间不形成直接键，胺溶液可以以非常经济可行的方式再生。在许多情况下，用一个或多个减压步骤进行快速再生就足够了。任选的额外热再生需要比链烷醇伯或仲胺溶液情况下显著更低的能量。
非位阻伯或仲胺如哌嗪可作为促进剂通过中间形成氨基甲酸酯结构而促进叔胺的CO2吸收。在所述胺与二氧化碳的直接反应中，吸收速率高，然而另一方面，两个胺分子仅可吸收一个CO2分子。例如，US 4,336,233公开了一种借助含水吸收剂从气体中移除CO2和/或H2S的方法，所述吸收剂包含MDEA和哌嗪。使用哌嗪作为CO2促进剂能使得CO2吸收速率比不含促进剂的体系高许多倍。
EP 0 558 019公开了一种从燃烧尾气中移除二氧化碳的方法。使用将100重量份选自2-氨基-2-甲基-1,3-丙二醇、2-氨基-2-甲基-1-丙醇、2-氨基-2-乙基-1,3-丙二醇、叔丁基二乙醇胺和2-氨基-2-羟基甲基-1,3-丙二醇的第一化合物与1-25重量份选自哌嗪、哌啶、吗啉、甘氨酸、2-甲基氨基乙醇、2-哌啶乙醇和2-乙基氨基乙醇的第二化合物组合的吸收剂。所述第二化合物的使用使得与不存在该第二化合物的体系相比具有高CO2吸收速率。
US 6,036,931描述了一种借助吸收水溶液从尾气中移除二氧化碳的方法。所述吸收剂包含100份具有羟基和伯氨基的胺，其中所述伯氨基与具有两个取代烷基的叔碳原子键接；和1-25份选自哌啶、吗啉、甘氨酸和具有仲氨基的链烷醇胺，其中所述仲氨基具有含1-3个碳原子的未取代烷基，且氮原子与包含2个或更多个碳原子链的基团键接。
US 4,101,633同样公开了一种从气体混合物中移除二氧化碳的方法。使用包含至少50％位阻链烷醇胺如2-(2-氨基-2-甲基丙氧基)乙醇和至少10％叔氨基醇的吸收剂。
WO 2006/089423A1公开了包含选自叔胺、链烷醇仲胺、2-(2-氨基乙基氨基)乙醇、2-氨基-2-甲基-1-丙醇、亚烷基胺、亚烷基二醇的烷基醚、聚乙二醇的二甲醚、四甘醇二甲醚、氨基醚、2-取代的哌啶醇、哌嗪、哌嗪衍生物、其羧酸酯及其组合以及碳酸酐酶(carboanhydrases)的吸收剂。其表明添加碳酸酐酶导致CO2吸收改善。
US 8,192,531B2公开了包含选自胺、链烷醇胺、聚亚烷基二醇的二烷基醚及其混合物，和作为活化剂的碳酸酐酶的吸收剂。此处也表明添加碳酸酐酶导致CO2吸收改善。
US 4,471,138显示高位阻仲胺如2-(2-叔丁基氨基乙氧基)乙醇(TBAEE)即使在与其他胺如甲基二乙醇胺(MDEA)组合下也具有比MDEA高得多的H2S选择性。称为高位阻的胺是其中氮原子与一个或多个大(extensive)基团键接且具有大于1.75的累积立体参数(Taft常数)Es的胺。
本发明的目的是描述一种吸收剂和方法，其能从流体流中快速吸收二氧化碳，且与基于叔胺的吸收剂相比，不显著提高所需的再生能量。CO2吸收速率越高，则导致吸收剂和流体流之间的接触时间就越短。其效果之一是可将吸收器设计得具有较短的长度，或者可选择较低的吸收剂循环速率。
现已令人惊讶地发现，式(I)胺和活化剂的水溶液的CO2吸收速率显著高于叔胺和活化剂的CO2吸收速率。
该目的通过一种用于从流体流中移除二氧化碳的吸收剂实现，所述吸收剂包含水溶液，所述水溶液包含：
a)通式(I)的胺：
Figure GDA0001249486670000031
其中R1、R2和R3各自独立地选自C1-4烷基和C1-4羟基烷基；各R4独立地选自氢、C1-4烷基和C1-4羟基烷基；各R5独立地选自氢、C1-4烷基和C1-4羟基烷基；X为OH或NH(CR1R2R3)；m为2、3、4或5；n为2、3、4或5；且o为0或1；和
b)至少一种选自如下组的活化剂：
b1)非位阻伯胺和/或非位阻仲胺；和
b2)碳酸酐酶。
本发明还涉及一种从流体流中移除二氧化碳的方法，其中使所述流体流与本发明的吸收剂接触。
所述吸收剂包含通式(I)的链烷醇胺的水溶液：
Figure GDA0001249486670000032
其中R1、R2和R3各自独立地选自C1-4烷基和C1-4羟基烷基；各R4独立地选自氢、C1-4烷基和C1-4羟基烷基；各R5独立地选自氢、C1-4烷基和C1-4羟基烷基；X为OH或NH(CR1R2R3)；m为2、3、4或5；n为2、3、4或5；且o为0或1。各重复单元中的R4独立地选自氢、C1-4烷基和C1-4羟基烷基。各重复单元中的R5独立地选自氢、C1-4烷基和C1-4羟基烷基。优选地，R1、R2和R3各自为甲基。R4优选为氢或甲基，尤其为氢。R5优选为氢或甲基，尤其为氢。优选地，m为2、3或4，尤其为2或3，最优选为2。优选地，n为2、3或4，尤其为2或3，最优选为2。优选地，o为1。
合适的式(I)胺为2-(2-叔丁基氨基乙氧基)乙醇(TBAEE)、3-(叔丁基氨基)丙醇、4-(叔丁基氨基)丁醇、2-(2-叔戊基氨基乙氧基)乙醇、2-(2-(1-甲基-1-乙基丙基氨基)乙氧基)乙醇、2-(叔丁基氨基)乙醇、(2-(叔丁基氨基)乙基)甲胺及其混合物。在优选的实施方案中，胺a)为2-(2-叔丁基氨基乙氧基)乙醇(也称为叔丁基氨基二甘醇(TBADG))。
本发明的吸收剂包含选自b1)非位阻伯胺和/或非位阻仲胺，和b2)碳酸酐酶的活化剂作为组分b)。
非位阻的伯或仲胺b1)在其分子内包含至少一个非位阻的伯或仲氨基，即其上仅键接有氢原子和伯碳原子的胺氮原子。
非位阻的伯或仲胺b1)优选不具有任何酸性基团，例如特别地膦酸、磺酸和/或羧酸基团。
非位阻的伯或仲胺b1)例如选自：
链烷醇胺，例如单乙醇胺(MEA)、二乙醇胺(DEA)、乙基氨基乙醇、1-氨基-2-甲基丙-2-醇、2-氨基-1-丁醇、2-(2-氨基乙氧基)乙醇和2-(2-氨基乙氧基)乙胺，
聚胺，如六亚甲基二胺、1,4-二氨基丁烷、1,3-二氨基丙烷、3-(甲基氨基)丙基胺(MAPA)、N-(2-羟基乙基)乙二胺、3-(二甲基氨基)丙基胺(DMAPA)、3-(二乙基氨基)丙基胺、N,N'-双(2-羟基乙基)乙二胺，
在环中具有至少一个NH基团且可在环中包含一个或两个选自氮和氧的其他杂原子的5、6或7元饱和杂环，例如哌嗪、2-甲基哌嗪、N-甲基哌嗪、N-乙基哌嗪、N-(2-羟基乙基)哌嗪、N-(2-氨基乙基)哌嗪、高哌嗪、哌啶和吗啉。
特别优选的是在环中具有至少一个NH基团且可在环中包含一个或两个选自氮和氧的其他杂原子的5、6或7元饱和杂环。非常特别优选的是哌嗪。
碳酸酐酶b2)为以各种亚型存在于动物、植物、细菌和绿藻中的锌金属酶。碳酸酐酶催化二氧化碳与水的反应，从而得到碳酸，反之亦然。由伯和仲胺形成的氨基甲酸酯结构水解成胺和碳酸氢盐的反应也可由碳酸酐酶促进，其结果是所述胺能更快地再次用于CO2吸收。在使用位阻伯和仲胺的情况下，尤其存在这种情况，此时氨基甲酸酯结构的稳定性较低，相应地，从开始就有利于水解。
b)与a)的摩尔比优选为0.05-1.0，更优选为0.05-0.7。
所述水溶液中的(a)和(b)的总浓度通常为10-60重量％，优选为20-50重量％，更优选为30-50重量％。
在一个实施方案中，所述水溶液包含至少一种有机溶剂。所述有机溶剂优选选自环丁砜，二醇如乙二醇、二甘醇、乙二醇二甲醚、三甘醇、三甘醇二甲醚，二-或单(C1-4烷基醚)单乙二醇和二-或单(C1-4烷基醚)聚乙二醇，N-甲基吡咯烷酮，N-甲基-3-吗啉，N-甲酰基吗啉，N-乙酰基吗啉，N,N-二甲基甲酰胺，N,N-二甲基咪唑啉-2-酮，N-甲基咪唑及其混合物。
在特别的实施方案中，所述吸收剂包含至少一种酸。所述酸适当地选自质子酸(布朗斯台德酸)。所述酸选自有机和无机酸。合适的有机酸包括例如膦酸、磺酸、羧酸和氨基酸。在特别的实施方案中，所述酸为多元酸。
在无机酸中，优选磷酸和硫酸。
在羧酸中，优选甲酸、乙酸、苯甲酸、琥珀酸和己二酸。
在磺酸中，优选甲磺酸、对甲苯磺酸和2-(4-(2-羟基乙基)-1-哌嗪基)乙磺酸(HEPES)。
在膦酸中，优选2-羟基膦乙酸、2-膦酰基丁烷-1,2,4-三甲酸、1-羟基乙烷-1,1-二膦酸、乙二胺四(亚甲基膦酸)、二亚乙基三胺五(亚甲基膦酸)、双(六亚甲基)三胺五(亚甲基膦酸)(HDTMP)和次氮基三(亚甲基膦酸)，其中特别优选1-羟基乙烷-1,1-二膦酸。
在其他实施方案中，所述吸收剂不含氨基羧酸、氨基磺酸和膦酸。
所述吸收剂还可包含添加剂，例如腐蚀抑制剂等。该类添加剂的量通常为所述吸收剂的约0.01-3重量％。
本发明的方法或吸收剂适于处理所有类型的流体。流体首先为气体，例如天然气、合成气、焦炉气、裂解气、煤气化气、循环气、填埋气和燃烧气体；其次为基本上不与所述吸收剂混溶的流体，例如液化石油气(LPG)或液化天然气(NGL，天然气液体)。在一个实施方案中，所述流体流为理例如来自焚烧厂的烟道气流、生产气体、合成气或环境空气。这些气体尤其出现在电厂、机动车、生产工厂、氨生产、环氧乙烷生产、水泥生产、陶瓷工业、炼焦场、金属冶炼、钢铁工业、发泡剂暴露和气候控制的工作和生活区域。其他含CO2的流体流为来自生物质产甲烷的发酵气体、来自生物质的需氧和/或厌氧堆肥的堆肥气、燃烧气体、大规模动物饲养中的动物消化气体以及建筑物和车辆空调中的含CO2的环境空气。
所述流体流包含二氧化碳，此外可包含其他酸性气体，例如特别地H2S，以及COS和硫醇。此外，还可移除SO3、SO2、CS2和HCN。
本发明的方法或吸收剂特别适于处理含烃流体流。所存在的烃例如为脂族烃如C1-C4烃，例如甲烷，不饱和烃如乙烯或丙烯，或芳族烃如苯、甲苯或二甲苯。更特别地，本发明的方法适于处理天然气流。本发明的吸收剂或方法特别适于移除CO2。
本发明吸收剂中的式(I)胺具有对含氧流体流的高抗氧化性。因此，本发明的方法或吸收剂特别适于处理含氧流体流。更特别地，本发明的方法适于处理燃烧尾气。
在优选的实施方案中，流体流中的二氧化碳分压为0.01巴至小于3.0巴，尤其为0.03巴至小于3.0巴。所述分压基于在吸收步骤中与吸收剂首先接触的流体流。
在本发明的方法中，使流体流在吸收步骤中在吸收器中与吸收剂接触，其结果是至少部分洗涤出二氧化碳。这得到了贫CO2的流体流以及负载有CO2的吸收剂。
所用的吸收器优选为用于常规涤气方法中的涤气装置。合适的涤气装置例如为具有不规则填充物、具有结构化填充物和具有塔盘的塔，膜接触器，径向流动涤气器，喷射涤气器，文丘里涤气器和旋转喷雾涤气器，优选具有结构化填充物、具有不规则填充物和具有塔盘的塔，更优选具有塔盘和具有不规则填充物的塔。优选在塔中用吸收剂以逆流方式处理流体流。通常将流体供入塔的下部区域中，且将吸收剂供入塔的上部区域中。板式塔中安装有液体在其上流动的筛板、泡罩塔盘或浮阀塔板。具有不规则填充物的塔可填充有不同的成型体。传热和传质通过提高由所述成型体(其尺寸通常为约25-80mm)导致的表面积而改善。已知实例为腊希环(中空圆柱体)、鲍尔环、Hiflow环、英特洛克斯鞍形填料等。不规则填充物可以以有序方式或者不规则地(作为床)引入塔中。可能的材料包括玻璃、陶瓷、金属和塑料。结构化填充物是有序的不规则填充物的进一步发展。它们具有规则的结构。因此，在结构化填充物的情况下，可降低气流中的压降。存在各种结构化填充物的设计，例如纺织填充物或金属片填充物。所用的材料可为金属、塑料、玻璃和陶瓷。
吸收步骤中的吸收剂温度通常为约30-100℃，当使用塔时，例如塔顶为30-70℃，塔底为50-100℃。吸收步骤中的总压力通常为约1-180巴，优选为约1-100巴。
本发明的方法可包括一个或多个，例如两个相继的吸收步骤。吸收可在多个相继的组成步骤中进行，此时在每个组成步骤中使包含酸性气体成分的粗气体与吸收剂的子流接触。粗气体与之接触的吸收剂可已部分负载有酸性气体，这意味着其可例如为由下游吸收步骤再循环至第一吸收步骤中的吸收剂，或者为部分再生的吸收剂。就两步吸收的性能而言，参考公开文献EP 0 159 495、EP 0 190 434、EP 0 359 991和WO 00100271。
在一个再生步骤中，可从负载有酸性气体组分的吸收剂中释放出酸性气体成分，从而获得再生的吸收剂。在再生步骤中，吸收剂的负载量降低，然后优选将所得的再生吸收剂再循环至吸收步骤中。再生步骤通常包括加热、减压和用惰性流体汽提中的至少一种措施。优选地，经处理气体中的二氧化碳分压小于0.05巴。
再生步骤优选包括将负载有酸性气体成分的吸收剂加热。借助通过加热所述溶液获得的蒸汽将吸收的酸性气体汽提出。代替蒸汽，还可使用惰性流体，例如氮气。解吸器中的绝对压力通常为0.1-3.5巴，优选为1.0-2.5巴。温度通常为50-170℃，优选为80-130℃，该温度当然依赖于压力。
替代或者额外地，再生步骤可包括减压。这包括至少一个将负载的吸收剂由实施吸收步骤时存在的高压减压至较低压力的步骤。减压可例如借助节流阀和/或减压涡轮实现。具有减压步骤的再生例如描述在公开文献US 4,537,753和US 4,553,984中。
所述酸性其他成分可在再生步骤中例如在减压塔中释放，例如在安装有闪蒸器的具有内件的竖直或水平或逆流塔中。
再生塔同样可为具有不规则填充物、具有结构化填充物或具有塔盘的塔。再生塔在底部具有加热器，例如锅炉、自然循环蒸发器、强制循环蒸发器或强制循环闪蒸器。再生塔在顶部具有用于释放的酸性气体的出口。夹带的吸收剂蒸气在冷凝器中冷凝且再循环至该塔中。
可将多个在其中在不同压力下实施再生的减压塔串联连接。例如，再生可在预减压塔中在通常比吸收步骤中的酸性气体成分的分压高约1.5巴的高压下进行，且在主减压塔中在低压(例如1-2巴绝对压力)下进行。具有两个或更多个减压步骤的再生描述在公开文献US 4,537,753、US 4,553,984、EP 0 159 495、EP 0 202 600、EP 0 190 434和EP 0121 109中。
由于胺组分含量的最佳匹配，本发明的吸收剂对酸性气体具有高负载能力，其还可再次容易地解吸。以此方式可显著降低本发明方法中的能量消耗和溶剂循环。
通过附图和下文实施例详细地阐述本发明。
图1是适于实施本发明方法的装置的示意图。
图2是用于测定吸收剂的CO2相对吸收速率的双搅拌槽装置。
图3显示了MEA、MDEA和TBAEE在氧气存在下在含水吸收剂中的稳定性。
根据图1，经由入口Z使经适当预处理的包含硫化氢和二氧化碳的气体在吸收器A1中以逆流方式与经由吸收剂管1.01供入的再生的吸收剂接触。所述吸收剂通过吸收从所述气体中移除硫化氢和二氧化碳；这经由尾气管1.02得到了贫硫化氢和二氧化碳的清洁气体。
经由吸收剂管1.03、换热器1.04(在其中负载有CO2和H2S的吸收剂被来自传输通过吸收剂管1.05的再生吸收剂的热量加热)和吸收剂管1.06，将负载有CO2和H2S的吸收剂供入解吸塔D中并再生。将吸收剂由解吸塔D的下部导入锅炉1.07中，在其中加热。将主要包含水的蒸气再循环至解吸塔D中，同时将再生的吸收剂经由吸收剂管1.05、换热器1.04(在其中，再生的吸收剂将负载有CO2和H2S的吸收剂加热，同时自身冷却)、吸收剂管1.08、冷却器1.09和吸收剂管1.01供回至吸收器A1中。代替所示的锅炉，也可使用其他换热器类型来产生汽提蒸气，例如自然循环蒸发器、强制循环蒸发器或强制循环闪蒸器。在这些蒸发器类型的情况下，将再生的吸收剂和汽提蒸气的混合相料流返回至解吸塔的底部，在其中在蒸气和吸收剂之间发生相分离。送至换热器1.04的再生吸收剂从解吸塔底部的循环料流中取出或者经由分离管直接由解吸塔底部导入换热器1.04中。
在解吸塔D中释放出的包含CO2和H2S的气体经由尾气管1.10离开解吸塔D。将其导入具有集成相分离1.11的冷凝器中，在其中与夹带的吸收剂蒸气分离。随后，将主要由水组成的液体经由吸收剂管1.12导入解吸塔D的上部区域中，且将包含CO2和H2S的气体经由气体管1.13排出。
在图2中，使用下列附图标记：A＝CO2储存容器，B＝双搅拌槽，C＝温度调节器，D＝计量阀，E＝压力计。根据图2，在双搅拌槽B的下部中存在待测试的吸收剂的液相，其与上方的气相经由相边界接触。可各自用搅拌器将所述液相和气相混合。双搅拌槽B经由计量阀D与CO2储存容器A连接。存在于双搅拌槽B中的压力可借助压力计E测定。在测量中，记录二氧化碳的体积流速，其中调节体积流速以使得在双搅拌槽B中存在恒定的压力。
实施例1
在图2的双搅拌槽(TSC)中，测量含水吸收剂的CO2相对吸收速率。
所述双搅拌槽具有85mm的内径和509mL的体积。在测量期间，将槽温保持在50℃下。为了将气相和液相混合，图2的槽包括两个搅拌器。在开始测量之前，将双搅拌槽抽真空。在双搅拌槽中添加预定体积的脱气吸收剂，将温度调节至50℃。在加热未负载的吸收剂期间，搅拌器就已开启。搅拌器速率以使得在液相和气相之间形成平面相边界的方式选择。必须避免在相界面处产生波纹，因为否则的话不会形成预定的相界面。在达到所需的实验温度后，借助计量阀将二氧化碳引入反应器中。控制体积流速，从而使得在整个实验期间压力恒定在50毫巴下。随着实验时间的延长，体积流速降低，这是因为吸收剂随时间变得饱和，吸收速率降低。在整个期间内，记录体积流速。一旦无进一步的二氧化碳流入双搅拌槽中，则终止实验。在实验结束时，吸收剂处于平衡状态。在10m3(STP)(CO2)/t(吸收剂)的负载量下确定所报告的吸收速率。
研究了下列吸收剂：(1-1)甲基二乙醇胺(MDEA)(2.2M)和哌嗪(1.5M)的水溶液；(1-2)2-(2-叔丁基氨基乙氧基)乙醇(TBAEE)(2.2M)和哌嗪(1.5M)的水溶液；(1-3)2-(2-叔丁基氨基乙氧基)乙醇(TBAEE)(2.2M)和单乙醇胺(MEA)(1.5M)的水溶液。结果报告在下表中：
实施例 体系 相对吸收速率**
1-1* MDEA+哌嗪 100％
1-2 TBAEE+哌嗪 311％
1-3 TBAEE+MEA 120％
*对比实施例
**基于实施例1-1*
可以看出，在本发明的实施例1-2中，吸收速率比实施例1-1和1-3要高得多。
实施例2
在本实施例中，在图1的中试装置中研究了从由91％N2和9％CO2组成的气流中移除CO2。在40℃下，气流压力为1.05巴。质量流速为42kg/h。具体的吸收剂具有40℃的温度。在吸收器中使用结构化的填充物(高度4.2m，直径0.1m，压力60巴)。在解吸器中同样使用结构化填充物(高度2.0m，直径0.085m，压力1.8巴)。
所用的吸收剂为：
(2-1)30重量％的单乙醇胺(MEA)的水溶液；
(2-2)甲基二乙醇胺(MDEA)(2.2M)和哌嗪(1.5M)的水溶液；和
(2-3)2-(2-叔丁基氨基乙氧基)乙醇(TBAEE)(2.2M)和哌嗪(1.5M)的水溶液。
改变吸收剂循环速率和加热能量，从而使得从烟道气中移除70％的二氧化碳。下表中所述的吸收剂循环速率对应于具有最小能量消耗的吸收剂循环速率。下表中所述的相对值基于30％MEA参比体系。
实施例 体系 吸收剂的相对循环速率** 相对能量**[％]
2-1* MEA 100％ 100％
2-2* MDEA+哌嗪 81％ 95％
2-3 TBAEE+哌嗪 63％ 76％
*对比实施例
**基于实施例2-1*
可以看出，在实施例2-3中以与对比实施例2-1和2-2相比为较低的吸收剂循环速率和较低的相对能量消耗实现了所需的70％CO2移除水平。
实施例3
在该实施例中，研究了含水吸收剂对含氧流体流的稳定性。
所用的吸收剂为：
(3-1)单乙醇胺(MEA，30重量％)的水溶液；
(3-2)甲基二乙醇胺(MDEA，25重量％)和哌嗪(15重量％)的水溶液；和
(3-3)2-(2-叔丁基氨基乙氧基)乙醇(TBAEE，37重量％)和哌嗪(13重量％)的水溶液。
首先，在上方连接有回流冷凝器且具有搅拌器的玻璃压力反应器中装入吸收剂(约120g)。通过平均孔尺寸为10μm的金属烧结物，将8体积％O2、28体积％CO2和64体积％N2的气体混合物连续通入吸收剂中。气体的体积流速为12.5L(STP)/h。将玻璃反应器加热至100℃，并通过压力调节阀将反应器中的压力调节至2巴。在这些条件下，实验运行400-500小时。通过连接在反应器上方的回流冷凝器回收与气体一起排出的水，所述回流冷凝器在约5℃下操作。以规整的间隔从液相中取出样品，并借助GC分析胺含量(TBAEE和/或MDEA和/或MEA)。胺含量以GC分析中的归一化面积比例报告。
图3显示了MEA、MDEA和TBAEE的胺含量相对于时间的曲线。在500小时的实验之后，TBAEE的归一化面积比例仍几乎为100％，因此，未检测到TBAEE的显著间断。与此相反地，在约400小时的实验之后，发现所用MEA量的仅约75％；发现所用MDEA量的仅约90％。

Claims (18)

1.一种用于从流体流中移除二氧化碳的吸收剂，其包含水溶液，所述水溶液包含：
a)通式(I)的胺：
Figure FDA0002315350460000011
其中R1、R2和R3各自独立地选自C1-4烷基和C1-4羟基烷基；各R4独立地选自氢、C1-4烷基和C1-4羟基烷基；各R5独立地选自氢、C1-4烷基和C1-4羟基烷基；X为OH或NH(CR1R2R3)；m为2、3、4或5；n为2、3、4或5；且o为0或1；和
b)至少一种选自如下组的活化剂：在环中具有至少一个NH基团且可在环中包含一个或两个选自氮和氧的其他杂原子的5、6或7元饱和杂环。
2.根据权利要求1的吸收剂，其中b)与a)的摩尔比为0.05-1.0。
3.根据权利要求1的吸收剂，其中所述水溶液中的a)和b)的总量为10-60重量％。
4.根据权利要求2的吸收剂，其中所述水溶液中的a)和b)的总量为10-60重量％。
5.根据权利要求1的吸收剂，其中胺a)选自2-(2-叔丁基氨基乙氧基)乙醇、3-(叔丁基氨基)丙醇、4-(叔丁基氨基)丁醇、2-(2-叔戊基氨基乙氧基)乙醇、2-(2-(1-甲基-1-乙基丙基氨基)乙氧基)乙醇、2-(叔丁基氨基)乙醇和(2-(叔丁基氨基)乙基)甲基胺。
6.根据权利要求2的吸收剂，其中胺a)选自2-(2-叔丁基氨基乙氧基)乙醇、3-(叔丁基氨基)丙醇、4-(叔丁基氨基)丁醇、2-(2-叔戊基氨基乙氧基)乙醇、2-(2-(1-甲基-1-乙基丙基氨基)乙氧基)乙醇、2-(叔丁基氨基)乙醇和(2-(叔丁基氨基)乙基)甲基胺。
7.根据权利要求3的吸收剂，其中胺a)选自2-(2-叔丁基氨基乙氧基)乙醇、3-(叔丁基氨基)丙醇、4-(叔丁基氨基)丁醇、2-(2-叔戊基氨基乙氧基)乙醇、2-(2-(1-甲基-1-乙基丙基氨基)乙氧基)乙醇、2-(叔丁基氨基)乙醇和(2-(叔丁基氨基)乙基)甲基胺。
8.根据权利要求4的吸收剂，其中胺a)选自2-(2-叔丁基氨基乙氧基)乙醇、3-(叔丁基氨基)丙醇、4-(叔丁基氨基)丁醇、2-(2-叔戊基氨基乙氧基)乙醇、2-(2-(1-甲基-1-乙基丙基氨基)乙氧基)乙醇、2-(叔丁基氨基)乙醇和(2-(叔丁基氨基)乙基)甲基胺。
9.根据权利要求1-8中任一项的吸收剂，其中所述饱和杂环选自哌嗪、2-甲基哌嗪、N-甲基哌嗪、N-乙基哌嗪、N-(2-羟基乙基)哌嗪、N-(2-氨基乙基)哌嗪、高哌嗪、哌啶和吗啉。
10.根据权利要求1-8中任一项的吸收剂，其中所述水溶液包含至少一种有机溶剂。
11.根据权利要求1-8中任一项的吸收剂，其中所述水溶液包含至少一种酸。
12.一种从流体流中移除二氧化碳的方法，其中使所述流体流与根据权利要求1-11中任一项的吸收剂接触。
13.根据权利要求12的方法，其中所述流体流中的二氧化碳分压为0.01巴至小于3.0巴。
14.根据权利要求12的方法，其中经处理流体流中的二氧化碳分压小于0.05巴。
15.根据权利要求13的方法，其中经处理流体流中的二氧化碳分压小于0.05巴。
16.根据权利要求12-15中任一项的方法，其中所述流体流为含烃流体流。
17.根据权利要求12-15中任一项的方法，其中所述流体流为含氧流体流。
18.根据权利要求12-15中任一项的方法，其中负载的吸收剂通过如下方式再生：
i.加热，
ii.减压，
iii.用惰性流体汽提，
或这些措施中两种或全部的组合。
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