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CN106935901A - 锂离子电池及其阴极极片 - Google Patents

锂离子电池及其阴极极片 Download PDF

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CN106935901A
CN106935901A CN201511034021.6A CN201511034021A CN106935901A CN 106935901 A CN106935901 A CN 106935901A CN 201511034021 A CN201511034021 A CN 201511034021A CN 106935901 A CN106935901 A CN 106935901A
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张新亮
李吉蓉
吴福荣
熊杰
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Dongguan Amperex Technology Ltd
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Abstract

本发明公开了一种锂离子电池及其使用的阴极极片。所述阴极极片包括阴极集流体、涂布在阴极集流体上的导电粘结涂层和涂布在导电粘结涂层上的阴极膜片，阴极膜片中包含阴极活性材料；所述导电粘结涂层包括导电剂和两种粘结剂，其中第一种粘结剂为聚甲基丙烯酸甲酯，第二种粘结剂为含有酰亚胺环、羧基、酸酐中一种或几种极性基团的高聚物。与现有技术相比，本发明阴极极片中的导电粘结涂层能够与阴极集流体、阴极膜片分别产生较强的粘接性，从而将阴极膜片牢固粘接在阴极集流体上，有效地保证了电池在使用过程中的安全性。

Description

锂离子电池及其阴极极片
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，更具体地说，本发明涉及一种锂离子电池及其阴极极片。
背景技术
现有锂离子电池的阴极膜片通常由活性材料(如镍钴锰三元材料NCM)、导电剂与粘结剂(如PVDF)混合组成。由于阴极极片上的活性材料自身较硬、脆，与铝箔集流体之间的粘接力较低，且界面电阻较大，不利于锂离子电池的动力学性能的发挥，而且在大倍率充、放电及长循环过程中，容易造成活性材料脱落，导致锂离子电池失效，甚至有短路、起火等危险，难以满足长循环寿命的需求。要提高阴极极片上活性材料的粘接力，就需要增加粘结剂的用量，这样做虽然能在一定程度上提高活性材料的粘接牢固度，但却会带来电池的动力学性能变差、有效活性材料含量降低等一系列问题，而且对粘接牢固度的提高也非常有限。
有鉴于此，确有必要提供一种活性材料粘接牢固度较高的锂离子电池阴极极片。
发明内容
本发明的目的在于：提供一种阴极活性材料与集流体粘接牢固的锂离子电池阴极极片及使用该阴极极片的锂离子电池，以降低电池界面电阻，并保证电池在使用过程中的安全性。
为了实现上述发明目的，本申请的发明人经过深入研究，提供了一种锂离子电池阴极极片，其包括阴极集流体、涂布在阴极集流体上的导电粘结涂层和涂布在导电粘结涂层上的阴极膜片，阴极膜片中包含阴极活性材料；所述导电粘结涂层包括导电剂和两种粘结剂，其中第一种粘结剂为聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)，第二种粘结剂为含有酰亚胺环、羧基、酸酐中一种或几种极性基团的高聚物。
与现有技术相比，本发明在锂离子电池阴极极片中引入了导电粘结涂层，导电粘结涂层中粘结剂的极性基团能与阴极集流体铝箔产生部分氢键，同时PMMA与阴极膜片中的粘结剂PVDF具有相似的内聚能和良好的相容性，因而导电粘结涂层能够与阴极集流体、阴极膜片分别产生较强的粘接性，从而将阴极膜片牢固粘接在阴极集流体上，有效地保证了电池在使用过程中的安全性。
优选地，所述第二种粘结剂为聚酰亚胺、聚双马来酰亚胺、聚丙烯酸、聚丙烯腈中的一种或几种。
优选地，所述第一种粘结剂与第二种粘结剂的质量比为(0.85～1.33):1。在此配比条件下，能同时保证导电粘结涂层与阴极集流体、阴极膜片均具有良好的粘接性。
优选地，所述导电粘结涂层中的导电剂可以是导电碳黑、乙炔黑、科琴黑、碳纳米管、石墨烯等导电碳材料的一种或几种。
优选地，所述导电粘结涂层中，粘结剂的重量含量为65-75wt％，导电剂的重量含量为25-35wt％。
优选地，所述导电粘结涂层的涂覆厚度为1-10μm。
优选地，所述阴极膜片中还包含导电剂和粘结剂，粘结剂含有PVDF。
优选地，所述阴极集流体为铝箔。
优选地，所述锂离子电池阴极极片由阴极集流体、导电粘结涂层和阴极膜片构成。
为了实现上述发明目的，本发明还提供了一种锂离子电池，其包括阴极极片、阳极极片、电解液以及间隔于阴阳极极片之间的隔离膜，所述阴极极片为上述任一段落所述的锂离子电池阴极极片。
与现有技术相比，本发明锂离子电池使用导电粘结涂层后，电池的电化学性能没有发生明显的恶化，安全性却得到了明显地提高。
附图说明
下面结合附图和具体实施例，对本发明锂离子电池、阴极极片及其有益效果进行详细说明。
图1为本发明锂离子电池阴极极片的层间结构示意图。
具体实施方式
为了使本发明的发明目的、技术方案和有益技术效果更加清晰，以下结合实施例和附图进一步详细描述本发明。但是，应当理解的是，本发明的实施例仅仅是为了解释本发明，并非为了限制本发明，且本发明的实施例并不局限于说明书中给出的实施例。实施例中未注明实验条件的按常规条件制作，或按材料供应商推荐的条件制作。
请参阅图1，本发明锂离子电池阴极极片包括阴极集流体10、涂布在阴极集流体10上的导电粘结涂层12和涂布在导电粘结涂层12上的阴极膜片14。阴极集流体10优选为铝箔；导电粘结涂层12中包括导电剂和两种粘结剂，其中第一种粘结剂为PMMA，第二种粘结剂为含有酰亚胺环、羧基、酸酐中一种或几种极性基团的高聚物。阴极膜片14即阴极活性材料层，包含阴极活性材料、导电剂和粘结剂，粘结剂中含有PVDF。易于理解的是，虽然图1中示出的是在阴极集流体10的双面均涂布了导电粘结涂层12和阴极膜片14，但在实际使用时，部分特殊位置的阴极极片也可以单层涂布导电粘结涂层12和阴极膜片14。
当导电粘结涂层12涂布到阴极集流体10的表面后，第二种粘结剂中所包含的酰亚胺环和/或羧基等将与铝箔表面裸露的羟基形成大量氢键，从而将导电粘结涂层12牢固粘接在阴极集流体10上；而第一种粘结剂PMMA因与阴极膜片14中的PVDF具有相近的内聚能和良好的相容性，而与PVDF产生较强的相互作用，使导电粘结涂层10与阴极膜片14具有很强的粘接效果。因此，新增的导电粘结涂层12能够大幅度提高阴极膜片14与阴极集流体10之间的粘接力，有效提高了电池在使用过程中的安全性。同时，导电粘结涂层12中含有的大量导电剂，使得阴极极片具有良好的导电性，保证了锂离子电池的倍率、循环等性能不会变差。
以下结合实施例说明本发明的有益效果。
实施例1
将40质量份PMMA、30质量份聚酰亚胺、30质量份导电炭黑溶解于NMP(N-甲基吡咯烷酮)中混合，固含量约为10wt％，高速分散搅拌均匀，涂布到铝箔的两面，控制厚度1-6μm，即为导电粘结涂层。
将96质量份阴极活性材料钴酸锂、2质量份聚偏氟乙烯、2质量份导电剂混合，用NMP作为溶剂，固含量为73wt％，高速分散制成含活性材料的阴极浆料；将阴极浆料均匀地涂在如上具有导电粘结涂层的集流体铝箔两面，经过干燥、辊压机压实，得到阴极极片记为C1。
实施例2
将40质量份PMMA、35质量份聚双马来酰亚胺、25质量份导电炭黑溶解于NMP中混合，固含量约为15wt％，高速分散搅拌均匀，涂布到铝箔的两面，控制厚度2-10μm，即为导电粘结涂层。
将96质量份阴极活性材料钴酸锂、2质量份聚偏氟乙烯、2质量份导电剂混合，用NMP作为溶剂，固含量为73wt％，高速分散制成含活性材料的阴极浆料；将阴极浆料均匀地涂在如上具有导电粘结涂层的集流体铝箔两面，经过干燥、辊压机压实，得到阴极极片记为C2。
实施例3
将30质量份PMMA、35质量份聚丙烯酸、35质量份导电炭黑溶解于NMP中混合，固含量约为12wt％，高速分散搅拌均匀，涂布到铝箔的两面，控制厚度2-8μm，即为导电粘结涂层。
将96质量份阴极活性材料钴酸锂、2质量份聚偏氟乙烯、2质量份导电剂混合，用NMP作为溶剂，固含量为73wt％，高速分散制成含活性材料的阴极浆料；将阴极浆料均匀地涂在如上具有导电粘结涂层的集流体铝箔两面，经过干燥、辊压机压实，得到阴极极片记为C3。
实施例4
将35质量份PMMA、35质量份聚丙烯腈、30质量份导电炭黑溶解于NMP中混合，固含量约为8wt％，高速分散搅拌均匀，涂布到铝箔的两面，控制厚度2-8μm，即为导电粘结涂层。
将96质量份阴极活性材料钴酸锂、2质量份聚偏氟乙烯、2质量份导电剂混合，用NMP作为溶剂，固含量为73wt％，高速分散制成含活性材料的阴极浆料；将阴极浆料均匀地涂在如上具有导电粘结涂层的集流体铝箔两面，经过干燥、辊压机压实，得到阴极极片记为C4。
对比例1
将70质量份PMMA、30质量份导电炭黑溶解于NMP中混合，固含量约为8wt％，高速分散搅拌均匀，涂布到铝箔的两面，控制厚度2-8μm，即为导电粘结涂层。
将96质量份阴极活性材料钴酸锂、2质量份聚偏氟乙烯、2质量份导电剂混合，用NMP作为溶剂，固含量为73wt％，高速分散制成含活性材料的阴极浆料；将阴极浆料均匀地涂在如上具有导电粘结涂层的集流体铝箔两面，经过干燥、辊压机压实，得到阴极极片记为T1。
对比例2
将96质量份阴极活性材料钴酸锂、2质量份聚偏氟乙烯、2质量份导电剂混合，用NMP作为溶剂，固含量为73wt％，高速分散制成含活性材料的阴极浆料；将阴极浆料均匀地涂在集流体铝箔两面，经过干燥、辊压机压实，得到阴极极片记为T2。
制备锂离子电池
阳极极片的制备：将95质量份的人造石墨、1.0质量份的羧甲基纤维素钠、2质量份的导电炭黑、2质量份的粘结剂PVDF，高速分散在溶剂NMP中制成固含量为45wt％的阳极浆料；将阳极浆料均匀地涂在集流体铜箔的两面，经过干燥、辊压机压实，得到阳极极片记为A。
锂离子电池的制备：在阴极极片C1～C4、T1、T2和阳极极片A上分别焊接导电极耳，采用20μm的聚乙烯复合隔离膜，将其卷绕形成裸电芯，再用铝塑膜封装。电解液采用含1M的六氟磷酸锂电解液，电解液溶剂为碳酸丙烯酯/碳酸二甲酯/碳酸甲基乙基酯＝1:1:1(体积比)的混合溶剂。封装后，对电池进行化成和老化，得到长宽厚为70mm*40mm*3mm的方形软包装电池。将采用不同阴极极片C1～C4、T1制得的锂离子电池，分别记为D1、D2、D3、D4、Z1、Z2。
阴极极片及锂离子电池的性能测试
对实施例和对比例中的阴极极片C1～C4、T1、T2以及对应的锂离子电池D1～D4、Z1、Z2进行如下性能测试，并将测试结果列于表1～4。
1、阴极极片粘接力测试：
采用高铁拉力计，对实施例和对比例中的阴极极片C1～C4、T1、T2的粘接力进行测试表征，数据见表1。
表1、实施例和对比例的极片粘接力测试结果
极片 实施例1 实施例2 实施例3 实施例4 对比例1 对比例2
粘接力N/m 190 210 235 198 35 21
从表1的测试结果可以看出：本发明实施例1～4的极片粘接力是对比例1的数倍，且不含有导电粘结涂层的对比例2粘接力最差，这说明本发明含两种粘结剂的导电粘结涂层确实能够大幅提高阴极膜片与阴极集流体之间的粘接力。
2、电池内阻测试：
在25℃下，以1C倍率将实施例和对比例中的电池横流充电至3.95V，用内阻仪(频率1000Hz)测试电池内阻，测试结果见表2。
表2、实施例和对比例的电池内阻测试结果
电池 实施例1 实施例2 实施例3 实施例4 对比例1 对比例2
内阻(mohm) 32 33 35 32 31 30
从表2的测试结果可以看出：本发明实施例1～4的电池电阻仅仅是略大于对比例1及对比例2，这说明本发明含两种粘结剂的导电粘结涂层对电池电阻的负面影响很小，几乎可以忽略。
3、电池的机械滥用穿钉测试：
对上述实施例1～4和对比例1、2各取10个电池，按照下述测试流程分别对这些电池进行穿钉测试：1)在25℃下，以1C倍率将电池横流充电至4.2V，恒压充电至电流<0.01C；2)用直径约3mm的钢钉，以速度100mm/s，从电池宽面的正中央垂直穿透电池；3)测试过程中测量电池表面的最高温度，并观察电池是否有爆炸、起火、冒烟现象，有上述现象则表示电池的安全性能较差，
测试不通过，否则为测试通过；4)统计电池的测试通过个数N，并记录电池表面的最高温度，测试结果见表3。
表3、实施例和对比例的电池穿钉测试结果
4、电池的机械滥用撞击测试：
对上述实施例1～4和对比例1、2各取10个电池，按照下述测试流程分别对这些电池进行撞击测试：1)在25℃下，以1C倍率将电池横流充电至4.2V，恒压充电至电流<0.01C；2)将直径为20mm、长度30cm的圆棒垂直于试样，用10Kg的重锤在距离圆棒与试样交叉处50cm处垂直自由状态落下；3)测试过程中测量电池表面的最高温度，并观察电池是否有爆炸、起火、冒烟现象，有上述现象则表示电池的安全性能较差，测试不通过，否则为测试通过；4)统计电池的测试通过个数N，并记录电池表面的最高温度，测试结果见表4。
表4、实施例和对比例的电池撞击测试结果
从表3和表4的测试结果可以看出：本发明实施例1～4的电池只有极少数不能通过穿钉和撞击测试，但对比例1的电池却无一能够通过穿钉测试，只有一个通过了撞击测试；对比例2的电池无一通过穿钉测试和撞击测试；而且，实施例1～4的电池表面最高温度也远低于对比例1和对比例2。可见，本发明含两种粘结剂的导电粘结涂层大幅提高了电池的安全性能。
综上所述，本发明通过涂膜的方式将含有酰亚胺环、羧基、酸酐等极性基团的高聚物粘结剂与PMMA共混制成浆料涂覆在阴极集流体上，形成一层具有电子导电性的导电粘结涂层，因此无需改变阴极膜片中的粘结剂用量就可达到更强的粘接效果。而且，由于导电粘结涂层中加入了大量的导电剂，保证了阴极极片的导电性，因此使用导电粘结涂层后，电池的电化学性能没有发生明显的恶化，安全性却得到了明显地提高。
根据上述说明书的揭示和教导，本发明所属领域的技术人员还可以对上述实施方式进行适当的变更和修改。因此，本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式，对本发明的一些修改和变更也应当落入本发明的权利要求的保护范围内。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。

Claims (10)

1.一种锂离子电池阴极极片，包括阴极集流体和阴极膜片，阴极膜片中包含阴极活性材料；其特征在于：还包括涂布在阴极集流体上的导电粘结涂层，阴极膜片涂布在导电粘结涂层上；所述导电粘结涂层包括导电剂和两种粘结剂，其中第一种粘结剂为聚甲基丙烯酸甲酯，第二种粘结剂为含有酰亚胺环、羧基、酸酐中一种或几种极性基团的高聚物。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池阴极极片，其特征在于：所述第二种粘结剂为聚酰亚胺、聚双马来酰亚胺、聚丙烯酸、聚丙烯腈中的一种或几种。
3.根据权利要求1所述的锂离子电池阴极极片，其特征在于：所述第一种粘结剂与第二种粘结剂的质量比为(0.85～1.33):1。
4.根据权利要求1所述的锂离子电池阴极极片，其特征在于：所述导电粘结涂层中的导电剂为导电碳黑、乙炔黑、科琴黑、碳纳米管、石墨烯中的一种或几种。
5.根据权利要求1所述的锂离子电池阴极极片，其特征在于：所述导电粘结涂层中，粘结剂的重量含量为65-75wt％，导电剂的重量含量为25-35wt％。
6.根据权利要求1所述的锂离子电池阴极极片，其特征在于：所述导电粘结涂层的涂覆厚度为1-10μm。
7.根据权利要求1所述的锂离子电池阴极极片，其特征在于：所述阴极膜片中还包含导电剂和粘结剂，粘结剂中含有PVDF。
8.根据权利要求1所述的锂离子电池阴极极片，其特征在于：所述阴极集流体为铝箔。
9.根据权利要求1所述的锂离子电池阴极极片，其特征在于：所述锂离子电池阴极极片由阴极集流体、导电粘结涂层和阴极膜片构成。
10.一种锂离子电池，其包括阴极极片、阳极极片、电解液以及间隔于阴阳极极片之间的隔离膜，其特征在于：所述阴极极片为权利要求1至9中任意一项所述的锂离子电池阴极极片。
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