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CN105977354A - 第iii族氮化物半导体发光元件及其制造方法 - Google Patents

第iii族氮化物半导体发光元件及其制造方法 Download PDF

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CN105977354A CN201610140279.2A CN201610140279A CN105977354A CN 105977354 A CN105977354 A CN 105977354A CN 201610140279 A CN201610140279 A CN 201610140279A CN 105977354 A CN105977354 A CN 105977354A
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Dowa Electronics Materials Co Ltd
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Abstract

本发明课题在于提供具有高寿命的第III族氮化物半导体发光元件及其制造方法。第III族氮化物半导体发光元件(1)的特征在于，其依次具备n型半导体层(32)、至少包含Al的发光层(40)、以及依次层叠有电子阻挡层(51)和p型包层(152)和p型接触层(53)的p型半导体层(150)，电子阻挡层(51)为AlxGa1‑xN(0.55≤x≤1.0)、p型接触层(53)为AlyGa1‑yN(0≤y≤0.1)、p型包层(152)为AlzGa1‑zN、Al组成z在p型包层(152)的整个厚度范围从电子阻挡层(51)侧向p型接触层(53)侧递减，p型包层(152)的Al组成z的厚度方向的减少率为0.01/nm以上且0.025/nm以下。

Description

第III族氮化物半导体发光元件及其制造方法
技术领域
本发明涉及第III族氮化物半导体发光元件及其制造方法，尤其是涉及具有高寿命的第III族氮化物半导体发光元件及其制造方法。
背景技术
以往，包含Al、Ga、In等与N的化合物的第III族氮化物半导体用作紫外光发光元件的材料。其中，包含高Al组成的AlGaN的第III族氮化物半导体用于紫外发光元件、发光波长300nm以下的深紫外光发光元件(DUV-LED)。
作为发光元件要求的特性，例如可列举出高外部量子效率特性、低阻抗特性。专利文献1记载了通过在量子阱结构的发光层与p型包层之间形成被称为电子阻挡层的成为电子的能垒的层，提高发光效率。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2010-205767号公报
发明内容
发明要解决的问题
以专利文献1的方法制作的发光元件虽具有高发光功率，但在其寿命上还有改善的余地。因此，本发明的目的在于提供具有高寿命的第III族氮化物半导体发光元件及其制造方法。
用于解决问题的方案
本发明人针对解决上述课题的方法进行深入研究。其结果发现，使p型包层的Al组成在p型包层的整个厚度范围从电子阻挡层侧向p型接触层侧递减，且将p型包层的Al组成的厚度方向的减少率设为0.01/nm以上且0.025/nm以下是极其有效的，从而完成本发明。
即，本发明的主旨要素如下所示。
(1)一种第III族氮化物半导体发光元件，其特征在于，其依次具备n型半导体层、至少包含Al的发光层、以及依次层叠有电子阻挡层、p型包层和p型接触层的p型半导体层，前述电子阻挡层为AlxGa1-xN(0.55≤x≤1.0)、前述p型接触层为AlyGa1-yN(0≤y≤0.1)、前述p型包层为AlzGa1-zN且Al组成z在前述p型包层的整个厚度范围从前述电子阻挡层侧向前述p型接触层侧递减、前述p型包层的Al组成z的厚度方向的减少率为0.01/nm以上且0.025/nm以下。
(2)根据前述(1)所述的第III族氮化物半导体发光元件，其中，从前述p型包层与前述电子阻挡层的界面到前述p型包层与前述p型接触层的界面的、前述p型包层的Al组成z的变化量为(x-y)/2以上。
(3)根据前述(1)或(2)所述的第III族氮化物半导体发光元件，其中，前述p型包层的Al组成z的是递减从前述电子阻挡层的Al组成x以下开始的。
(4)根据前述(1)～(3)中任一项所述的第III族氮化物半导体发光元件，其中，前述p型包层的Al组成z的递减是在前述p型接触层的Al组成y以上结束的。
(5)根据前述(1)～(4)中任一项所述的第III族氮化物半导体发光元件，其中，从前述发光层射出的光是中心波长为300nm以下的深紫外光。
(6)一种第III族氮化物半导体发光元件的制造方法，其特征在于，其为依次具备n型半导体层、至少包含Al的发光层和p型半导体层的第III族氮化物半导体发光元件的制造方法，形成前述p型半导体层的工序具有：
在前述发光层之上形成由AlxGa1-xN(0.55≤x≤1.0)构成的电子阻挡层的电子阻挡层形成工序、在前述电子阻挡层上形成由AlzGa1-zN构成的p型包层的p型包层形成工序、和在前述p型包层上形成由AlyGa1-yN(0≤y≤0.1)构成的p型接触层的p型接触层形成工序，使前述p型包层的Al组成z在前述p型包层的整个厚度范围从前述电子阻挡层侧向前述p型接触层侧递减，前述p型包层的Al组成z的厚度方向的减少率设为0.01/nm以上且0.025/nm以下。
发明的效果
根据本发明，使p型包层的Al组成在p型包层的整个厚度范围从电子阻挡层侧向p型接触层侧递减，且使p型包层的Al组成z的厚度方向的减少率为0.01/nm以上且0.025/nm以下，因此能够得到具有高寿命的第III族氮化物半导体发光元件。
附图说明
图1为以往例的第III族氮化物半导体发光元件的截面示意图。
图2为按照本发明的适宜的实施方式的第III族半导体发光元件的截面示意图。
图3为按照本发明的适宜的实施方式的第III族半导体发光元件的制造方法的流程图。
附图标记说明
1，100 第III族氮化物半导体元件
11 蓝宝石基板
11A 基板的主面
21 AlN层
22 未掺杂层
32 n型半导体层
40 发光层
41 阱层
42 势垒层
50，150 p型半导体层
51 电子阻挡层
52，152 p型包层
53 p型接触层
60 n型电极
70 p型电极
具体实施方式
以下，参照附图针对本发明的实施方式进行说明。需要说明的是，同一的构成要素中作为原则附以同一的参照编号，省略说明。另外，各图中，为方便说明，将蓝宝石基板和各层的横纵比率比实际的比率夸张后示出。需要说明的是，各层的Al组成的值可以使用例如能量分散型X射线分析(EnergyDispersive X-ray Spectrometry，EDS)测定。具有充分的厚度时，可以使用SEM(扫描电子显微镜，Scanning Electron Microscope)-EDS，如阱层、超晶格层叠体那样地各层的厚度较薄时，可以使用TEM(透射式电子显微镜，Transmission Electron Microscope，TEM)-EDS测定。
(第III族氮化物半导体发光元件)
按照本发明的一个实施方式的第III族半导体发光元件依次具备n型半导体层、至少包含Al的具有阱层和势垒层的量子阱结构的发光层、以及依次层叠有电子阻挡层、p型包层和p型接触层的p型半导体层，电子阻挡层的Al组成x为0.55≤x≤1.0、p型接触层的Al组成y为0≤y≤0.1。此处，重要的是：p型包层的Al组成z在p型包层的整个厚度范围从电子阻挡层侧向p型接触层侧递减、且p型包层的Al组成z的厚度方向的减少率为0.01/nm以上且0.025/nm以下。
图1为以往例的第III族氮化物半导体发光元件的截面示意图。该图中示出的第III族氮化物半导体发光元件100是在蓝宝石基板11上依次层叠AlN层21、未掺杂层22、n型半导体层32以及发光层40。并且，在发光层40上形成依次层叠有电子阻挡层51、p型包层52以及p型接触层53的p型半导体层50。另外，将发光层40和p型半导体层50的一部分利用蚀刻等去除，分别在露出的n型半导体层32上形成n型电极60、在p型接触层53上形成p型电极70。
本发明人为了比以往的半导体发光元件提高元件的寿命，着眼于图1所示的以往例的发光元件100中的p型半导体层50。对于该p型半导体层50，如上所述，从依次层叠电子阻挡层51、p型包层52以及p型接触层53来构成。本发明人使p型包层52的Al组成从电子阻挡层51侧向p型接触层53侧递减，试使p型包层52的Al组成倾斜。其结果，判明了既实现与以往发光元件同等程度的高发光功率，又大大地提高了元件的寿命。
但是，本发明人进一步调查结果，判明了根据p型包层52内的Al组成的变化的方式、Al组成的倾斜的斜率(即，Al组成的厚度方向的减少率)，比以往降低了元件的寿命。因此，针对实现具有高寿命的第III族氮化物半导体发光元件的条件进行深入研究，结果发现使p型包层52的Al组成z在p型包层52的整个厚度范围从电子阻挡层51侧向p型接触层53侧递减，且将p型包层52的Al组成z的厚度方向的减少率设为0.01/nm以上且0.025/nm以下是极其有效的，从而完成本发明。
如此，本发明具有在发光层40上设置的p型半导体层50的形成的特征，该p型半导体层50以外的具体的构成不做任何限定。以下，针对本发明的适宜的实施方式所述的第III族氮化物半导体发光元件的各构成进行说明。
图2示出按照本发明的适宜的实施方式的第III族氮化物半导体发光元件。该图所示的第III族氮化物半导体发光元件1是在蓝宝石基板11上依次层叠AlN层21、未掺杂层22、n型半导体层32以及发光层40。并且，在发光层40上形成依次层叠有电子阻挡层51、p型包层152以及p型接触层53的p型半导体层150。另外，将发光层40和p型半导体层150的一部分通过蚀刻等去除，分别在露出的n型半导体层32上形成n型电极60、在p型接触层53上形成p型电极70。
蓝宝石基板11支承由n型半导体层32、发光层40以及p型半导体层150构成的第III族氮化物半导体层。对于蓝宝石基板11的主面11A，任选偏离角θ的有无。设置偏离角θ时，倾斜方向的晶轴取向任选m轴方向或a轴方向即可，例如，如日本特愿2014-224637号所述地，可以将C面设为以0.5度的偏离角θ倾斜的面。
AlN层21起到作为缓冲层的作用，其缓和蓝宝石基板11与由n型半导体层32、发光层40以及p型半导体层50构成的第III族氮化物半导体层之间的晶格失配引起的晶格应变，能使第III族氮化物半导体层的结晶性提高。该AlN层21与蓝宝石基板11一同被称为“AlN模板基板”。
未掺杂层22和n型半导体层32是为了进一步提高由n型半导体层32、发光层40以及p型半导体层50构成的第III族氮化物半导体层的结晶性而设置的层。
发光层40是被注入的空穴和电子再结合来发光的层、至少包含Al，例如能以AlaGa1-aN材料(0<a≤1)来形成。此处，Al的组成适宜地设定以发出所期望的波长的光，Al组成a为0.23以上时、由发光层40射出的光的中心波长为320nm以下。本发明对这样的中心波长为320nm以下的发光元件、尤其是对Al组成a为0.35以上或中心波长为300nm以下的发光元件是有效的。最终制作成的第III族氮化物半导体发光元件1为DUV-LED。
该发光层40可以由阱层41与势垒层42进行重复而形成的多重量子阱(MQW：Multiple Quantum Well)构成，所述阱层41和势垒层42由Al组成不同的AlGaN构成。阱层41的Al组成例如为0.3～0.8。势垒层42的Al组成比阱层41的Al组成更大，例如为0.40～0.95。另外，阱层41和势垒层42的重复次数，例如为1～10次。进而，阱层41的厚度为0.5nm～5nm、势垒层42的厚度为3nm～30nm。
p型半导体层150具有依次层叠有电子阻挡层51、p型包层152以及p型接触层53的结构。对于电子阻挡层51，通常是通过设置在发光层与p型包层之间来阻隔电子、并将电子注入发光层40(MQW的情况下为阱层41)内来提高电子的注入效率的层。尤其是，发光层40的Al组成高的情况下，p型半导体层的空穴浓度低，因此难以将空穴注入发光层40，一部分电子流动至p型半导体层侧，通过设置电子阻挡层51，能够防止这样的电子的流动。需要说明的是，本发明中的“电子阻挡层”是指其Al组成z比构成发光层40的势垒层42的Al组成大，带隙大的层。
电子阻挡层51以p型的AlxGa1-xN材料形成，其Al组成x设为0.55≤x≤1.0。由此，可以提高向阱层41的电子的注入效率。另外，电子阻挡层51的厚度，例如优选为6nm～60nm。电子阻挡层51的厚度比6nm薄或超过60nm时，可以被视为功率大幅减少。
作为用于将该电子阻挡层51制成p型的掺杂剂，可以使用镁(Mg)、锌(Zn)。作为Mg源，可以使用环戊二烯基镁(CP2Mg)，作为Zn源可以使用氯化锌(ZnCl2)。另外，作为用于将电子阻挡层51制成n型的掺杂剂，可以使用Si。作为Si源，可以使用硅烷(SiH4)、四乙基硅(C2H5)4Si)等。
p型包层152是被设置在电子阻挡层51与p型接触层53之间的、分割p型接触层53与电子阻挡层51之间的能带偏移、容易将空穴注入发光层内、提高空穴的注入效率为目的的层。本发明中，以p型的AlzGa1-zN材料形成使其Al组成z在p型包层152的整个厚度范围从电子阻挡层51侧向p型接触层53侧递减。如此，使p型包层152的Al组成z递减时，由于极化掺杂效果能使空穴浓度上升，能够维持高发光功率并且能大大地提高元件的寿命。
此处，“使p型包层152的Al组成在p型包层152的整个厚度范围递减”是指p型包层152的Al组成z从与电子阻挡层51的界面直至与p型接触层53的界面连续地减少。连续地减少是指无论连续地或阶梯地，追求p型包层152的总厚度的20％以上、更优选为没有10％以上的Al组成的平坦部、作为整体的高度差小。因此，不包含下述情况：从与电子阻挡层51的界面递减至特定的厚度，之后超过p型包层152的总厚度的20％的厚度且直至与p型接触层53的界面，Al组成z为固定值的情况；或者从与电子阻挡层51的界面直至超过p型包层152的总厚度的20％，Al组成z为固定值，之后递减至与p型接触层53的界面的情况。
优选的是，从p型包层152与电子阻挡层51的界面直至p型包层152与p型接触层53的界面的p型包层152的Al组成z的变化量为电子阻挡层51与p型接触层53之间的Al组成的差的一半以上，即(x-y)/2以上。Al组成z的变化量例如为0.225以上且1.0以下的范围。对于电子阻挡层51与p型接触层53的Al组成的差，不足一半的倾斜在元件的寿命的提高效果方面是不充分的。
需要说明的是，p型包层152与电子阻挡层51的界面的Al组成、p型包层152与p型接触层53的界面的Al组成难以严格地确定数值，因此本发明中，取从界面向p型包层152侧深入2nm位置的值。
p型包层152的Al组成的递减优选从电子阻挡层51的Al组成x以下开始、更优选从电子阻挡层51的Al组成x开始。由此，电子阻挡层51与p型包层152的能带偏移消失，有效地发挥极化掺杂效果，能够提高元件的寿命。
另外，p型包层152的Al组成z的递减结束时的Al组成的值优选为p型接触层53的Al组成y以上、更优选为以与Al组成y相同的值结束。即，p型包层152的Al组成z优选为y≤z≤x的范围内、最优选从x开始向y递减。由此，p型包层与p型接触层53的能带偏移消失，提高空穴注入效率，能够使元件的寿命提高。
另外，使p型包层152的Al组成z从与电子阻挡层51的界面直至与p型接触层53的界面递减时，p型包层152的Al组成z的厚度方向的减少率设为0.01/nm以上且0.025/nm以下。此处，Al组成z的厚度方向的减少率不足0.01/nm的情况下以及超过0.025/nm的情况下，显示出光功率的减弱并且寿命恶化的倾向。更优选为0.012/nm以上且0.02/nm以下。优选为0.01/nm以上且0.02/nm以下、更优选为0.01/nm以上且0.014/nm以下。
此处，对于Al组成z的厚度方向的减少率，使在p型包层152的厚度方向的任意位置的Al组成z的厚度方向的减少率满足上述范围。
如此，本发明中，使p型包层152的Al组成z在p型包层152的整个厚度范围从电子阻挡层51侧向p型接触层53侧递减，且将p型包层152的Al组成z的厚度方向的减少率设为0.01/nm以上且0.025/nm以下，只要满足这些条件，减少Al组成z的方式就没有限定。例如，能直线地减少或曲线地减少，或进而1阶的Al组成差为0.15以下时，也可以阶梯状地减少。
p型包层152的厚度优选比势垒层的厚度厚，为14nm以上且100nm以下。尤其是，更优选设为28nm以上且70nm以下。由此，能够更加提高发光功率和元件的寿命。p型包层152的厚度根据p型包层152的Al组成z的厚度方向的减少率和电子阻隔层51与p型接触层53之间的Al组成之差适宜地设定。
作为用于将p型包层152制成p型的掺杂剂，与电子阻挡层51同样地，可以使用Mg、Zn。作为Mg源，同样可以使用CP2Mg，作为Zn源，同样可以使用ZnCl2。
p型接触层53以p型的AlyGa1-yN材料形成。p型接触层53是用于降低在其之上形成的p型电极70与电子阻挡层51之间的接触阻抗的层。因此，该p型接触层53的Al组成y设为0≤y≤0.1。由此，能够充分地降低与在p型接触层53上形成的p型电极70的接触阻抗。尤其是，优选设为y＝0。
作为将该p型接触层53制成p型的掺杂剂，与电子阻挡层51同样地，可以使用Mg、Zn。作为Mg源，同样可以使用CP2Mg，作为Zn源，同样可以使用ZnCl2。
n型电极60被设置在将发光层40和p型半导体层150的一部分通过蚀刻等去除而露出的n型半导体层32上。该n型电极60例如可以制成具有含Ti膜和在该含Ti膜上形成的含Al膜的金属复合膜，其厚度、形状以及尺寸，可以根据发光元件的形状和尺寸适宜地选择。
p型电极70形成在p型接触层53上。该p型电极70例如可以制成具有含Ni膜和形成在该含Ni膜上的含Au膜的金属复合膜，其厚度、形状以及尺寸可以根据发光元件的形状和尺寸适宜地选择。
如此，本发明所述的第III族氮化物半导体发光元件具有高寿命。
(第III族氮化物半导体发光元件的制造方法)
接着，针对本发明所述的第III族氮化物半导体发光元件的制造方法进行说明。图3示出了按照本发明的适宜的实施方式的第III族半导体发光元件的制造方法的流程图。首先，如图3的(A)所示，准备蓝宝石基板11。如上所述，蓝宝石基板11的主面11A的偏离角θ的有无是任意的，C面可以设为以0.5度的偏离角θ倾斜的面。
接着，如图3的(B)所示，在蓝宝石基板11上使AlN层21外延生长。AlN层21可以通过例如有机金属气相生长(MOCVD：Metal Organic ChemicalVapor Deposition)法、分子束外延(MBE：Molecular Beam Epitaxy)法、溅射法等公知的薄膜生长方法形成。
作为AlN层21的Al源，可以使用三甲基铝(TMA)。另外，作为N源，可以使用氨气(NH3)。通过使用氢气作为载气，能将这些原料气体形成AlN层21。
需要说明的是，作为AlN层21的生长温度优选1270℃以上且1350℃以下、更优选1290℃以上且1330℃以下。为该温度范围时，在接下来的热处理工序后能使AlN层21的结晶性提高。另外，针对腔室内的生长压力，例如可以设为5托～20托。更优选为8托～15托。
另外，针对以NH3气体等第V族元素气体与TMA气体等第III族元素气体的生长气体流量为根据计算出的第V族元素相对于第III族元素的摩尔比(以下，记为V/III比)，例如可以设为130以上且190以下。更优选为140以上且180以下。需要说明的是，根据生长温度和生长压力存在最适合的V/III比，因此优选适宜设定生长气体流量。
接着，对如上所述而得到的蓝宝石基板11上的AlN层21优选以比该AlN层21的生长温度更高温地实施热处理。该热处理工序可以使用公知的热处理炉进行。通过进行所述热处理，将AlN层21的(10-12)面的X射线摇摆曲线的半值宽度设为400秒以下、能够实现高结晶性(图3的(C))。
之后，如图3的(D)所示，在AlN层21上可以形成依次具有未掺杂层22和n型半导体层32的层叠结构。
接着，如图3的(E)所示，形成发光层40。如上所述地，发光层40至少包含Al，例如能以AlaGa1-aN材料(0<a≤1)形成，Al组成a为0.35以上的情况下，由发光层40射出的光的中心波长为300nm以下，最终制作出的第III族氮化物半导体发光元件1为DUV-LED。另外，如上所述地也能将发光层40制成反复形成有阱层41与势垒层42的MQW结构，所述阱层41和势垒层42由Al组成不同的AlGaN构成。
将发光层40以AlGaN材料形成的情况下，作为Al源可以使用TMA、作为Ga源可以使用三甲基镓(TMG)、作为N源可以使用NH3气体。通过使用氢气作为载气将这些原料气体供给至腔室内，能够形成发光层40。将发光层40制成MQW结构，适宜地变更Al源的流量与Ga源的流量之比，由此能够形成具有MQW结构的发光层40。
将发光层40以AlaGa1-aN材料(0<a≤1)形成时，作为AlaGa1-aN材料的生长温度，优选1000℃以上且1400℃以下、更优选1050℃以上且1350℃以下。
另外，针对以NH3气体等第V族元素气体与TMA气体等第III族元素气体的生长气体流量为根据计算出的第V族元素相对于第III族元素的摩尔比(以下，记为V/III比)，例如可以设为100以上且100000以下。更优选为300以上且30000以下。根据生长温度和生长压力存在最适合的V/III比，因此与AlN层21的情况同样地优选适宜设定生长气体流量。
接着，如图3的(F)所示，在发光层40上形成p型半导体层150。如上所述，p型半导体层150具有依次层叠有电子阻挡层51、p型包层152以及p型接触层53的结构。
电子阻挡层51以p型的AlxGa1-xN材料形成，其Al组成x设为0.55≤x≤1.0。另外，如上所述电子阻挡层51的厚度优选为例如6nm～60nm。
作为用于将该电子阻挡层51制成p型的掺杂剂，可以使用Mg、Zn。作为Mg源，可以使用CP2Mg，作为Zn源，可以使用ZnCl2。
电子阻挡层51的形成能够通过使用氢气为主要成分的气体作为载气，将为原料气体的TMA、TMG以及NH3气体、乃至为杂质气体的例如CP2Mg供给至腔室内来进行。
作为构成电子阻挡层51的AlxGa1-xN材料的生长温度，优选1000℃以上且1400℃以下、更优选1050℃以上且1350℃以下。另外，针对腔室内的生长压力，例如可以设为10托～760托。更优选为20托～380托。
另外，针对以NH3气体等第V族元素气体与以TMA气体等第III族元素气体的生长气体流量为根据计算出的第V族元素相对于第III族元素的摩尔比(以下，记为V/III比)，例如可以设为100以上且100000以下。更优选为300以上且30000以下。根据生长温度和生长压力存在最适合的V/III比，因此与AlN层21的情况同样地优选适宜设定生长气体流量。
p型包层152以p型的AlzGa1-zN材料形成，使其Al组成z在p型包层152的整个厚度范围从电子阻挡层51侧向p型接触层53侧递减，且将Al组成z的厚度方向的减少率设为0.01/nm以上且0.025/nm以下。如上所述，p型包层152的厚度优选为例如14nm以上且90nm以下、特别优选设为28nm以上且70nm以下。
作为用于将该p型包层152制成p型的掺杂剂，与电子阻挡层51同样地，可以使用Mg、Zn。作为Mg源，同样可以使用CP2Mg，作为Zn源，同样可以使用ZnCl2。
p型包层152的形成能够通过使用氢气为主要成分的气体作为载气，将为原料气体的TMA、TMG以及NH3气体、乃至为杂质气体的例如CP2Mg供给至腔室内来进行。
此处，对于p型包层152的Al组成z的递减，具体而言，能够通过逐渐地降低供给的TMA的流量来进行。此时，也可以使TMG流量、CP2Mg流量、NH3流量、生长压力或生长温度从电子阻挡层51的值向p型接触层53的值连续地变化来进行。
作为构成p型包层152的AlzGa1-zN材料的生长温度，优选1000℃以上且1400℃以下、更优选1050℃以上且1350℃以下。另外，针对腔室内的生长压力，例如可以设为10托～760托。更优选为20托～380托。
另外，针对以NH3气体等第V族元素气体与TMA气体等第III族元素气体的生长气体流量为依据计算出的第V族元素相对于第III族元素的摩尔比(以下，记为V/III比)，例如可以设为100以上且100000以下。更优选为300以上且30000以下。根据生长温度和生长压力存在最适合的V/III比，因此与AlN层21的情况同样地优选适宜设定生长气体流量。
接着，在p型包层152上形成p型接触层53。p型接触层53以p型的AlyGa1-yN材料形成，将其Al组成y设为0≤y≤0.1。此处，如上所述，优选设为y＝0。
作为用于将该p型接触层53制成p型的掺杂剂，与电子阻挡层51同样地，可以使用Mg、Zn。作为Mg源，同样可以使用CP2Mg，作为Zn源，同样可以使用ZnCl2。
作为p型接触层53的生长温度，优选800℃以上且1400℃以下、更优选900℃以上且1300℃以下。另外，针对腔室内的生长压力，例如可以设为10托～760托。更优选为20托～600托。
另外，针对以NH3气体等第V族元素气体与TMA气体等第III族元素气体的生长气体流量为依据计算出的第V族元素相对于第III族元素的摩尔比(以下，记为V/III比)，例如可以设为100以上且100000以下。更优选为300以上且30000以下。根据生长温度和生长压力存在最适合的V/III比，因此与AlN层21的情况同样地优选适宜设定生长气体流量。
最后，如图3的(G)所示，将发光层40和p型半导体层150的一部分通过蚀刻等去除，分别在露出的n型半导体层32上形成n型电极60、在p型接触层53上形成p型电极70。如上所述，n型电极60可以制成例如具有含Ti膜和在该含Ti膜上形成的含Al膜的金属复合膜，其厚度、形状以及尺寸可以根据发光元件的形状和尺寸适宜地选择。
另外，如上所述，针对p型电极70，也可以制成例如具有含Ni膜和在该含Ni膜上形成的含Au膜的金属复合膜，其厚度、形状以及尺寸可以根据发光元件的形状和尺寸适宜地选择。
如此，可以制造具有高寿命的第III族氮化物半导体发光元件。
实施例
(发明例1)
以下，使用实施例将本发明进一步详细地说明，本发明不受以下的实施例任何限定。按照图3所示的流程图，制作第III族氮化物半导体发光元件。首先，准备蓝宝石基板(直径2英寸、厚度：430μm、面取向：(0001)、m轴方向偏离角θ：0.5度、平台宽度：100nm、台阶高度：0.20nm)(图3的(A))。接着，通过MOCVD法，在上述蓝宝石基板上使中心膜厚0.60μm(平均膜厚0.61μm)的AlN层生长，制成AlN模板基板(图3的(B))。此时，AlN层的生长温度为1300℃、腔室内的生长压力为10托、设定氨气气体与TMA气体的生长气体流量使V/III比为163。第V族元素气体(NH3)的流量为200sccm、第III族元素气体(TMA)的流量为53sccm。需要说明的是，针对AlN层的膜厚，使用光干涉式膜厚测定仪(NanoSpec M6100A；Nanometrics Incorporated制)测定包括晶圆面内的中心的为等间隔地分散的总计25处的膜厚。
接着，将上述AlN模板基板导入热处理炉，减压至10Pa后，吹扫氮气气体直至常压，由此将炉内制成氮气气氛后，将炉内的温度升温，对AlN模板基板实施热处理(图3的(C))。此时，加热温度为1650℃、加热时间设为4小时。
接着，利用MOCVD法形成作为未掺杂层的由Al0.7Ga0.3N构成的层厚1μm的层。接着，在未掺杂层上形成作为n型半导体层的包含Al0.62Ga0.38N的掺杂有Si的层厚2μm的层(图3的(D))。需要说明的是，SIMS分析的结果是n型半导体层的Si浓度为1.0×1019atoms/cm3。
接着，在n型半导体层上形成发光层，所述发光层是使由Al0.45Ga0.55N构成的层厚3nm的阱层和由Al0.65Ga0.35N构成的层厚7nm的势垒层交替反复层叠3.5组而成的(图3的(E))。3.5组中的0.5是指发光层的第一层和最后一层为势垒层。
之后，将氢气气体作为载气，在发光层上形成包含Al0.7Ga0.3N的掺杂有Mg的层厚40nm的电子阻挡层。接着，将氢气气体作为载气，形成包含AlGaN材料掺杂有Mg的层厚50nm的p型包层。此时，将TMG的流量设为固定值23sccm，并且将TMA的流量由150sccm直线地连续地变化至0sccm，使p型包层的Al组成z在p型包层的整个厚度范围从电子阻挡层侧向p型接触层侧递减。另外，为载气的氢气气体、NH3气体、CP2Mg的流量分别为30slm、30slm以及1000sccm。在这样的条件下生长的结果是p型包层的Al组成的厚度方向的减少率为0.014/nm。接着，将氢气气体作为载气，形成包含GaN掺杂有Mg掺杂的层厚180nm的p型接触层。此时，腔室内的生长压力为300mbar。另外，为载气的氢气气体、NH3气体、TMG、CP2Mg的流量分别为30slm、30slm、150sccm以及1000sccm。需要说明的是，接于层厚180nm之内的电极的厚度30nm的区域中，减少TMG气体的流量、提高Mg的存在概率，并且通过降低生长速度制成高Mg浓度的层。之后，在p型接触层上形成掩模并利用干法蚀刻进行台面蚀刻，使n型半导体层露出。接着，在p型接触层上形成包含Ni/Au的p型电极，在露出的n型半导体层上形成包含Ti/Al的n型电极。需要说明的是，p型电极之中，Ni的厚度为Au的厚度为另外，n型电极之中，Ti的厚度为Al的厚度为最后在550℃下进行接触退火(RTA)来形成电极。如此制作本发明所述的第III族氮化物半导体发光元件。
(发明例2)
将p型包层的厚度制成25nm、且使p型包层的Al组成的递减减少至0.35而非减少至为p型接触层的Al组成的0为止，除此以外的条件设为与发明例1全部相同，制作发明例2所述的氮化物半导体发光元件。需要说明的是，p型包层的Al组成的厚度方向的减少率为0.014/nm。
(以往例)
将p型包层的Al组成在厚度方向设为固定值0.35，除此以外的条件设为与发明例1全部相同，制作以往例所述的氮化物半导体发光元件。
(比较例1)
将电子阻挡层的厚度制成20nm、并且将p型包层制成2层结构，由以在电子阻挡层的正上方形成的厚度20nm的第一p型包层、和在该第一p型包层的正上方形成的厚度50nm的第二p型包层构成。此处，第一p型包层的Al组成设为固定值0.5，第二p型包层的Al组成设为固定值0.35。此外的条件设为与发明例1全部相同，制作比较例1所述的氮化物半导体发光元件。
(比较例2)
将p型包层的厚度制成25nm，除此以外的条件设为与发明例1全部相同，制作比较例2所述的氮化物半导体发光元件。需要说明的是，p型包层的Al组成的厚度方向的减少率为0.028/nm。
(比较例3)
将p型包层的Al组成的递减减少至0.35而非减少至为p型接触层的Al组成的0，除此以外的条件设为与发明例1全部相同，制作比较例3所述的氮化物半导体发光元件。需要说明的是，p型包层的Al组成的厚度方向的减少率为0.007/nm。
(比较例4)
将p型包层制成2层结构，由在电子阻挡层的正上方形成的厚度25nm的第一p型包层、和在该第一p型包层的正上方形成的厚度25nm的第二p型包层构成。此处，使TMA的流量由150sccm连续地变化至75sccm，使第一p型包层的Al组成由0.7递减至0.35。另外，第二p型包层的Al组成设为固定值0.35。除此以外的条件设为与发明例1全部相同，制作比较例4所述的氮化物半导体发光元件。需要说明的是，第一p型包层的Al组成的厚度方向的减少率为0.014/nm。
(比较例5)
将第一p型包层的Al组成设为固定值0.35、使TMA的流量由75sccm连续地变化至0sccm、使第一p型包层的Al组成由0.35递减至0，除此以外的条件与比较例4全部相同，制作比较例5所述的氮化物半导体发光元件。需要说明的是，第二p型包层的Al组成的厚度方向的减少率为0.014/nm。
<发光特性的评价>
针对发明例1，对制作的倒装芯片型第III族氮化物半导体发光元件利用积分球测定电流20mA时的发光功率Po(mW)时，为2.0mW。针对发明例2也同样地进行评价，测定发光功率时为1.9mW。与此相对，针对以往例和比较例1～5，测定发光功率时，发光功率分别为2.3mW(以往例)、2.1mW(比较例1)、1.5mW(比较例2)、1.6mW(比较例3)、2.1mW(比较例4)、2.0mW(比较例5)。如此可知，发明例1和2中可以得到与以往例相同程度的发光功率。将所得结果与顺方向电压Vf一同示于表1。需要说明的是，任一发光峰波长均为280±5nm。
[表1]
<发光寿命的评价>
为了测定第III族氮化物半导体发光元件的寿命特性，在测定发明例1的通电1小时后的残存功率(通电1小时后的功率/初期发光功率)时，相对于初期的功率为98％。针对发明例2，也同样地测定经过1小时后的残存功率时，为96％。与此相对，针对以往例和比较例1～5，残存功率为88％(以往例)、90％(比较例1)、91％(比较例2)、52％(比较例3)、90％(比较例4)、90％(比较例5)。如此可知，发明例1和2相对于以往例和比较例，发光寿命大大提高。
由发明例1与比较例4和比较例5的比较可知，通过使p型包层的Al组成在p型包层的整个厚度范围递减，残存功率变高。另外，由发明例1与发明例2的比较可知，通过使p型包层的Al组成从电子阻挡层的Al组成递减至p型接触层的Al组成，残存功率变高。将所得结果示于表1。
产业上的可利用性
根据本发明，使p型包层的Al组成在p型包层的整个厚度范围从电子阻挡层侧向p型接触层侧递减、且使p型包层的Al组成的厚度方向的减少率设为0.01/nm以上且0.025/nm以下，能够得到具有高寿命的第III族氮化物半导体发光元件，因此在发光元件的制造中是有用的。

Claims (6)

1.一种第III族氮化物半导体发光元件，其特征在于，其依次具备n型半导体层、至少包含Al的发光层、以及依次层叠有电子阻挡层、p型包层和p型接触层的p型半导体层，
所述电子阻挡层为AlxGa1-xN，其中0.55≤x≤1.0，
所述p型接触层为AlyGa1-yN，其中0≤y≤0.1，
所述p型包层为AlzGa1-zN，且Al组成z在所述p型包层的整个厚度范围从所述电子阻挡层侧向所述p型接触层侧递减，
所述p型包层的Al组成z的厚度方向的减少率为0.01/nm以上且0.025/nm以下。
2.根据权利要求1所述的第III族氮化物半导体发光元件，其中，从所述p型包层与所述电子阻挡层的界面到所述p型包层与所述p型接触层的界面的、所述p型包层的Al组成z的变化量为(x-y)/2以上。
3.根据权利要求1或2所述的第III族氮化物半导体发光元件，其中，所述p型包层的Al组成z的递减是从所述电子阻挡层的Al组成x以下开始的。
4.根据权利要求1或2所述的第III族氮化物半导体发光元件，其中，所述p型包层的Al组成z的递减是在所述p型接触层的Al组成y以上结束的。
5.根据权利要求1或2所述的第III族氮化物半导体发光元件，其中，从所述发光层射出的光是中心波长为320nm以下的深紫外光。
6.一种第III族氮化物半导体发光元件的制造方法，其特征在于，其为依次具备n型半导体层、至少包含Al的发光层、和p型半导体层的第III族氮化物半导体发光元件的制造方法，
形成所述p型半导体层的工序具有：
在所述发光层之上形成由AlxGa1-xN构成的电子阻挡层的电子阻挡层形成工序，其中0.55≤x≤1.0；
在所述电子阻挡层上形成由AlzGa1-zN构成的p型包层的p型包层形成工序；和
在所述p型包层上形成由AlyGa1-yN构成的p型接触层的p型接触层形成工序，其中0≤y≤0.1，
使所述p型包层的Al组成z在所述p型包层的整个厚度范围从所述电子阻挡层侧向所述p型接触层侧递减，
所述p型包层的Al组成z的厚度方向的减少率设为0.01/nm以上且0.025/nm以下。
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