CN104465929A - 内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件及制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件及制备方法，发光器件包括初始发光器件、透明导电层、p型电极和n型电极；初始发光器件自下而上依次有衬底、三族氮化物成核层和缓冲层、n型三族氮化物层、图形化5掩蔽膜、选择性外延生长的n型三族氮化物结构、露出选择性外延生长的n型三族氮化物结构顶部的掩蔽膜、三族氮化物有源层和p型三族氮化物覆盖层；三族氮化物有源层设置在未被掩蔽覆盖的选择性外延生长的n型三族氮化物结构与p型三族氮化物覆盖层间；透明导电层沉积在初始发光器件正面，p型电极设置在透明导电层上，n型电极设置在n型三族氮化物层上或衬底底部。本10发光器件具有位置和尺寸可控、性能稳定，量子效率极高的特点。
Description
技术领域
本发明涉及半导体发光器件的领域，具体涉及一种内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件及制备方法。
背景技术
三族氮化物(III-N)由于具有宽禁带、高热导率、高电子饱和漂移速度和大临界击穿电压等特点，成为目前半导体技术研究的热点。三族氮化物GaN、AlN(禁带宽度6.2eV)、InN(禁带宽度0.7eV)及其组成的合金禁带宽度覆盖了从红外到可见光、紫外光的能量范围，因此在光电子领域有着广泛的应用，如大功率白光LED，激光器，紫外波段的日盲探测器等。目前III-N基LED、LD及电子器件已经实现了商品化生产，广泛应用于显示器背光源、照明、信息存储等领域。
由于大尺寸三族氮化单晶材料生长十分困难，这使得同质外延生长难以大规模实现。目前主要是采用异质外延生长的办法在蓝宝石、碳化硅、硅等衬底上生长。经过外延技术的不断革新，在异质衬底上已经生长实现了较高质量的三族氮化材料及其相关的光电器件，并实现了产品的商业化。然而，日趋成熟的技术也促进了对III-N基光电器件性能的进一步要求，特别的是在激光器、量子信息存储、单光子源器件的应用方面。但是由于晶格失配和热失配等原因，异质外延的三族氮化基材料无可避免的存在较高密度的位错，光电器件的量子效率由于位错的存在导致急速下降，极大地影响了器件性能。
另一方面，半导体量子点在发光器件领域发挥着日益重要的作用，例如，在有源层中引入量子点能有效提高LED和LD的发光效率；量子点单光子源能发出时间相关或者量子纠缠的光子，在量子密码术和其他量子信息技术方面有着广阔的应用。在作为单光子源的应用中，鉴于器件制作的实际考虑，制备量子点时对其位置的控制十分重要。由于缺少适合的衬底，制作InGaN量子点的研究进展落后于InGaAs量子点，一些量子信息技术的物理实现目前只能依托在InGaAs量子点单光子源上。然而，相比InGaAs量子点单光子源，InGaN量子点单光子光源具有发光波长短、能够在高温下工作等优势，有望实现光互连尺寸的缩小，以及覆盖可见光谱发光。目前大部分InGaN量子点都是以Stranski-Krastanow生长模式在平面衬底上自组织生长得到，但Stranski-Krastanow生长模式所得的InGaN量子点存在着位置随机分布和量子点尺寸均匀性差等问题，这些问题为InGaN量子点单光子光源器件的制作带来限制。要生长位置可控、尺寸均匀的InGaN量子点，需要考虑有别于Stranski-Krastanow生长模式的生长方法。
发明内容
为解决现有技术中发光器件的三族氮化物基光电材料因位错导致的低量子效率问题，本发明首先提出一种内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件，其有源层生长在无位错区三族氮化物基底材料上，具有极高量子效率。
本发明的又一目的是提出一种内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件的制备方法，解决了现有三族氮化物基光电材料因位错导致的低量子效率问题和InGaN量子点生长过程中面临的位置随机分布、量子点尺寸均匀性差等问题，通过控制制备工艺，可以实现有源层的位置和尺寸可控，并实现电致发光的InGaN量子点光源。
为了实现上述目的，本发明的技术方案为：
一种内嵌有源层的三族氮化物发光器件，包括初始发光器件、透明导电层、p型电极和n型电极；
其中初始发光器件自下而上依次有衬底、三族氮化物成核层和缓冲层、n型三族氮化物层、图形化掩蔽膜、选择性外延生长的n型三族氮化物结构、露出选择性外延生长的n型三族氮化物结构顶部的掩蔽膜、三族氮化物有源层和p型三族氮化物覆盖层；其中三族氮化物有源层设置在未被掩蔽膜覆盖的选择性外延生长的n型三族氮化物结构与p型三族氮化物覆盖层之间；
所述透明导电层沉积在初始发光器件的正面，p型电极设置在透明导电层上，n型电极设置在n型三族氮化物层上或衬底的底部。
该内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件，其有源层生长在无位错区三族氮化物基底材料上，具有极高量子效率。n型电极设置在n型三族氮化物层上时，“电流从p型电极注入，从正面的n型电极流出”的水平导通电驱动内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件；n型电极设置在衬底的底部时，“电流从p型电极注入，从背面的n型电极流出”的水平导通电驱动内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件。
进一步的，所述n型三族氮化物结构为六角金字塔结构或条带状结构，其中条带状结构的横截面为三角形或者梯形结构。
进一步的，所述内嵌有源层的三族氮化物发光器为单个独立的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件或呈阵列型的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件。
一种内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件的制备方法，包括下列步骤：
步骤1：在衬底上生长三族氮化物成核层和缓冲层；
步骤2：在三族氮化物成核层和缓冲层上生长n型三族氮化物层；
步骤3：在n型三族氮化物层上制备周期性的图形化掩蔽膜；
步骤4：在上述图形化掩蔽膜上选择性外延生长n型三族氮化物结构；
步骤5：在选择性外延生长的n型三族氮化物结构上制备露出选择性外延生长的n型三族氮化物结构顶部的掩蔽膜；
步骤6：在未被掩蔽膜覆盖的选择性外延生长的n型三族氮化物结构顶部依次外延生长三族氮化物有源层及p型三族氮化物覆盖层；
通过上述步骤1至6制备出初始发光器件；
步骤7：在初始发光器件正面沉积透明导电层，与p型三族氮化物覆盖层形成欧姆接触；
步骤8：在透明导电层上制备p型电极，在n型三族氮化物层上或衬底的底部制备n型电极。
本制备方法可通过控制覆盖在选择性外延生长的n型三族氮化物结构上的掩蔽膜的去除情况，从而控制选择性外延生长的n型三族氮化物结构上的三族氮化物有源层的尺寸，从而制备量子点或者量子阱结构。
进一步的，所述n型三族氮化物结构为六角金字塔结构或条带状结构，其中条带状结构的横截面为三角形或者梯形结构。
进一步的，所述内嵌有源层的三族氮化物发光器为单个独立的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件或呈阵列型的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件。
进一步地，所述衬底为Si衬底、蓝宝石衬底、SiC衬底、GaN衬底、ZnO衬底或AlN衬底中的任意一种。
进一步地，所述三族氮化物为AlN、GaN、InN、不同组分的AlGaN、InGaN、AlInN、AlInGaN的单层或复合层结构；
所述生长方法为金属有机气相化学沉积、分子束外延或化学气相沉积。
进一步地，所述图形化掩蔽膜与露出选择性外延生长的n型三族氮化物结构顶部的掩蔽膜的厚度范围在1nm-500nm，所述图形化掩蔽膜与露出选择性外延生长的n型三族氮化物结构顶部的掩蔽膜的材料为SiO2或SiNx，制备图形化掩蔽膜与露出选择性外延生长的n型三族氮化物结构顶部的掩蔽膜的方法为PECVD或磁控溅射；图形化掩蔽膜的图形结构为周期性多边形结构、圆形结构或条形结构。在实际制备过程中，图形化掩蔽膜与露出选择性外延生长的n型三族氮化物结构顶部的掩蔽膜的厚度和材料可相同也可不同。
进一步地，所述多边形结构为三角形、四边形、六边形结构等。
通过改变周期性的图形化掩蔽膜的具体图样，从而控制选择性外延生长的n型三族氮化物结构和三族氮化物有源层的位置，若制备的有源层为量子点结构，相对Stranski-Krastanow生长模式制备方法具有位置和尺寸可控的特点。
进一步地，所述三族氮化物有源层为量子阱结构或量子点结构。
与现有技术相比，本发明的有益效果为：
1.有源层生长在无位错的三族氮化物基底材料上，量子效率高。
2.本制备方法可通过控制覆盖在选择性外延生长的n型三族氮化物结构上的掩蔽膜的去除情况，从而控制选择性外延生长的n型三族氮化物结构上的三族氮化物有源层的尺寸，从而制备量子点或者量子阱结构。
3.本制备方法可通过改变周期性的图形化掩蔽膜的具体图样，从而控制选择性外延生长的n型三族氮化物结构和三族氮化物有源层的位置，若制备的有源层为量子点结构，相对Stranski-Krastanow生长模式制备方法具有位置和尺寸可控的特点。
4.本器件可以实现电致发光的InGaN量子点单光子源。
附图说明
图1A是本发明实施例1提供的单个独立的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件的截面结构示意图。
图1B是本发明实施例1提供的单个独立的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件的三维结构示意图。
图2是本发明实施例1提供的单个独立的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件的制备过程示意图。
图3是本发明实施例1提供的单个独立的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件的SEM示意图。
图4A是本发明实施例2提供的单个独立的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件的截面结构示意图。
图4B是本发明实施例2提供的单个独立的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件的三维结构示意图。
图5A是本发明实施例3提供的单个独立的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件的截面结构示意图。
图5B是本发明实施例3提供的单个独立的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件的三维结构示意图。
图6A是本发明实施例4提供的单个独立的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件的截面结构示意图。
图6B是本发明实施例4提供的单个独立的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件的三维结构示意图。
图7A是本发明实施例5提供的呈阵列型的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件的截面结构示意图。
图7B是本发明实施例5提供的呈阵列型的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件的三维结构示意图。
图8A是本发明实施例6提供的呈阵列型的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件的截面结构示意图。
图8B是本发明实施例6提供的呈阵列型的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件的三维结构示意图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明做进一步的描述，但本发明的实施方式并不限于此。
实施例1
如图1，一种内嵌有源层的三族氮化物发光器件，包括初始发光器件、透明导电层9、p型电极10和n型电极11；
其中初始发光器件自下而上依次有衬底1、三族氮化物成核层和缓冲层2、n型三族氮化物层3、图形化掩蔽膜4、选择性外延生长的n型三族氮化物结构5、露出选择性外延生长的n型三族氮化物结构顶部的掩蔽膜6、三族氮化物有源层7和p型三族氮化物覆盖层8；其中三族氮化物有源层7设置在未被掩蔽膜(6)覆盖的选择性外延生长的n型三族氮化物结构5与p型三族氮化物覆盖层8之间；其中选择性外延生长的n型三族氮化物结构5是n型三族氮化物六角金字塔结构，p型三族氮化物覆盖层8是p型三族氮化物六角金字塔结构。
所述透明导电层9沉积在初始发光器件的正面，p型电极10设置在透明导电层9上，n型电极11设置在n型三族氮化物层3上。
如图2所示，提供了一种内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件的制备方法，其包括以下步骤：
步骤1：在衬底1上依次外延生长三族氮化物成核层和缓冲层2、n型三族氮化物层3；其中三族氮化物成核层和缓冲层2为AlN成核层和AlGaN缓冲层，n型三族氮化物层3为n型GaN层；
步骤2：在n型三族氮化物层3上制备周期性孔洞结构的图形化掩蔽膜4；该图形化掩蔽膜4的厚度为100nm，图样为周期为60μm，开孔直径为5μm的周期性圆洞，其材料为SiO2；
步骤3：在上述图形化掩蔽膜4上选择性外延生长n型三族氮化物结构5，本实施例中的选择性外延生长的n型三族氮化物结构5为n型GaN基六角金字塔结构；
步骤4：在n型GaN基六角金字塔结构上制备露出金字塔顶尖的金字塔掩蔽膜；
步骤5：在未被金字塔掩蔽膜覆盖的n型GaN基六角金字塔结构顶尖处依次外延生长三族氮化物有源层7及p型三族氮化物覆盖层；本实施例中的三族氮化物有源层7为InGaN有源层，p型三族氮化物覆盖层为p型GaN六角金字塔结构覆盖层；
通过上述步骤1至6制备出初始发光器件；
步骤6：在初始发光器件正面沉积透明导电层9，与p型三族氮化物六角金字塔结构覆盖层8形成欧姆接触；在透明导电层9上制备p型电极10，在n型三族氮化物层3上制备n型电极11。
通过上述制备步骤，成功制备出电流从p型电极注入，从正面的n型电极流出的水平导通电驱动的单个独立的内嵌InGaN有源层的三族氮化物微纳发光器件。
实施例2
本实施例采用与实施例1基本一致的器件结构和制备流程，其中把实施例1中的成核AlN层和缓冲AlGaN层，n型GaN层替换为实施例2中的n型AlGaN导电成核层201。另外，把实施例1中正面的n型电极替换为实施例2中在Si衬底底部制作背面的n型电极，从而成功制备出电流从p型电极注入，从背面n型电极流出的垂直导通电驱动的单个独立的内嵌InGaN有源层的三族氮化物微纳发光器件。
实施例3
本实施例采用与实施例2基本一致的外延结构、器件结构和制备流程，其中把实施例2中的图形化掩蔽膜4的图样改为周期为60μm，宽度为5μm，长度为500μm的周期性条带结构，同时把外延结构中n型GaN基六角金字塔结构替换为实施例3中的n型GaN基条带状结构(横截面为梯形)。同样地，在未被掩蔽膜覆盖的n型GaN基条带状结构(横截面为梯形)顶尖处依次外延生长InGaN有源层7及p型GaN基条带状覆盖层(横截面为三角形形)。本实施例为电流从p型电极注入，从背面n型电极流出的垂直导通电驱动的单个独立的内嵌InGaN有源层的三族氮化物微纳发光器件。
实施例4
本实施例采用与实施例3基本一致的外延结构、器件结构和制备流程，其中把实施例3中的n型GaN基条带状结构(横截面为梯形)替换为实施例4中的n型GaN基条带状结构(横截面为三角形)。
实施例5
本实施例采用与实施例2基本一致的外延结构、器件结构和制备流程，其中把实施例2中的单个独立的内嵌InGaN有源层的三族氮化物微纳发光器件替换为实施例5中呈阵列型的内嵌InGaN有源层的三族氮化物微纳发光器件。此呈阵列型的内嵌InGaN有源层的三族氮化物微纳发光器件包含多个独立的内嵌InGaN有源层的三族氮化物微纳发光器件。
实施例6
本实施例采用与实施例4基本一致的外延结构、器件结构和制备流程，其中把实施例4中的单个独立的内嵌InGaN有源层的三族氮化物微纳发光器件替换为实施例6中呈阵列型的内嵌InGaN有源层的三族氮化物微纳发光器件。此呈阵列型的内嵌InGaN有源层的三族氮化物微纳发光器件包含多个独立的内嵌InGaN有源层的三族氮化物微纳发光器件。
以上所述的本发明的实施方式，并不构成对本发明保护范围的限定。任何在本发明的精神原则之内所作出的修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的权利要求保护范围之内。
Claims (10)
1.一种内嵌有源层的三族氮化物发光器件，其特征在于，包括初始发光器件、透明导电层(9)、p型电极(10)和n型电极(11)；
其中初始发光器件自下而上依次有衬底(1)、三族氮化物成核层和缓冲层(2)、n型三族氮化物层(3)、图形化掩蔽膜(4)、选择性外延生长的n型三族氮化物结构(5)、露出选择性外延生长的n型三族氮化物结构顶部的掩蔽膜(6)、三族氮化物有源层(7)和p型三族氮化物覆盖层(8)；其中三族氮化物有源层(7)设置在未被掩蔽膜(6)覆盖的选择性外延生长的n型三族氮化物结构(5)与p型三族氮化物覆盖层(8)之间；
所述透明导电层(9)沉积在初始发光器件的正面，p型电极(10)设置在透明导电层(9)上，n型电极(11)设置在n型三族氮化物层(3)上或衬底(1)的底部。
2.根据权利要求1所述的内嵌有源层的三族氮化物发光器件，其特征在于，所述选择性外延生长的n型三族氮化物结构(5)为六角金字塔结构或条带状结构，其中条带状结构的横截面为三角形或者梯形结构。
3.根据权利要求1或2所述的内嵌有源层的三族氮化物发光器件，其特征在于，所述内嵌有源层的三族氮化物发光器为单个独立的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件或呈阵列型的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件。
4.一种内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件的制备方法，其特征在于：包括下列步骤：
步骤1：在衬底(1)上生长三族氮化物成核层和缓冲层(2)；
步骤2：在三族氮化物成核层和缓冲层(2)上生长n型三族氮化物层(3)；
步骤3：在n型三族氮化物层(3)上制备周期性的图形化掩蔽膜(4)；
步骤4：在上述图形化掩蔽膜(4)上选择性外延生长n型三族氮化物结构(5)；
步骤5：在选择性外延生长的n型三族氮化物结构(5)上制备露出选择性外延生长的n型三族氮化物结构顶部的掩蔽膜(6)；
步骤6：在未被掩蔽膜(6)覆盖的选择性外延生长的n型三族氮化物结构(5)顶部依次外延生长三族氮化物有源层(7)及p型三族氮化物覆盖层(8)；
通过上述步骤1至6制备出初始发光器件；
步骤7：在初始发光器件正面沉积透明导电层(9)，与p型三族氮化物覆盖层(8)形成欧姆接触；
步骤8：在透明导电层(9)上制备p型电极(10)，在n型三族氮化物层(3)上或衬底(1)的底部制备n型电极(11)。
5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，所述选择性外延生长的n型三族氮化物结构(5)为六角金字塔结构或条带状结构，其中条带状结构的横截面为三角形或者梯形结构。
6.根据权利要求4或5所述的制备方法，其特征在于，所述内嵌有源层的三族氮化物发光器为单个独立的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件或呈阵列型的内嵌有源层的三族氮化物微纳发光器件。
7.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，所述三族氮化物为AlN、GaN、InN、不同组分的AlGaN、InGaN、AlInN、AlInGaN的单层或复合层结构；
所述生长方法为金属有机气相化学沉积、分子束外延或化学气相沉积。
8.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，所述图形化掩蔽膜(4)与露出选择性外延生长的n型三族氮化物结构顶部的掩蔽膜(6)的厚度范围在1nm-500nm，所述图形化掩蔽膜(4)与露出选择性外延生长的n型三族氮化物结构顶部的掩蔽膜(6)的材料为SiO2或SiNx，制备图形化掩蔽膜(4)与露出选择性外延生长的n型三族氮化物结构顶部的掩蔽膜(6)的方法为PECVD或磁控溅射；图形化掩蔽膜(4)的图形结构为周期性多边形结构、圆形结构或条形结构。
9.根据权利要求8所述的制备方法，其特征在于，所述图形化掩蔽膜(4)的图形结构的图形结构中的多边形结构为三角形、四边形、六边形结构等。
10.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，所述三族氮化物有源层(7)为量子阱结构或量子点结构。
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