CN104284957A - 导热性压敏粘接剂组合物、导热性压敏粘接性片状成型体、它们的制造方法、和电子设备 - Google Patents
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Abstract
在下述混合组合物中进行聚合反应和交联反应，所述混合组合物含有规定量的含有（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）的（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）、BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的导热性填料（B1）、进行了钛酸酯处理的导热性填料（B2）、除导热性填料（B1）和导热性填料（B2）之外的导热性填料（B3）、和磷酸酯（C），所述聚合反应是（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和多官能性单体（D）的聚合反应，所述交联反应是（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）和/或包含源自(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物的交联反应，由此来提供具有阻燃性、同时液状成分的渗出被抑制的导热性压敏粘接剂组合物和导热性压敏粘接性片状成型体。
Description
技术领域
本发明涉及导热性压敏粘接剂组合物、导热性压敏粘接性片状成型体、它们的制造方法、以及具备该导热性压敏粘接剂组合物或者该导热性压敏粘接性片状成型体的电子设备。
背景技术
近年来，等离子显示器（PDP）、集成电路（IC）芯片等这样的电子部件随着其高性能化，发热量增大。其结果是对于电子部件或具有电子部件的电子设备，产生谋求由温度上升导致的功能障碍的对策的需要。作为由电子部件等的温度升高导致的功能障碍的对策，通常采用将金属制散热器、散热板、散热片等散热体安装在发热体上的方法。另外，在将散热体固定在发热体中时，为了高效地进行由发热体向散热体的导热，一般使用除了具有导热性、还具有压敏粘接性的组合物（以下称为“导热性压敏粘接剂组合物”）、片状的构件（以下称作“导热性压敏粘接性片状成型体”）。
对于上述导热性压敏粘接剂组合物和导热性压敏粘接性片状成型体，当然要求优异的导热性，根据用途还要求阻燃性。作为涉及阻燃性优异的导热性压敏粘接剂组合物、导热性压敏粘接性片状成型体的技术，例如在专利文献1中记载了添加磷酸酯作为阻燃剂的技术。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2011-111544号公报。
发明内容
如上所述，为了使导热性压敏粘接剂组合物和导热性压敏粘接性片状成型体具有阻燃性，考虑添加阻燃剂。但是，在使用导热性压敏粘接剂组合物和导热性压敏粘接性片状成型体时，在它们被挤坏时，如果多量地添加磷酸酯这样的液状阻燃剂，则有液状成分渗出的担心。
因此，本发明的课题是提供具有阻燃性、同时液状成分的渗出被抑制的导热性压敏粘接剂组合物和导热性压敏粘接性片状成型体、和它们的制造方法、和具备该导热性压敏粘接剂组合物或该导热性压敏粘接性片状成型体的电子设备。
本发明的第1方式是导热性压敏粘接剂组合物（F），其是在下述混合组合物中进行聚合反应和交联反应而成的，
所述混合组合物含有（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）100质量份、BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的导热性填料（B1）200质量份以上450质量份以下、进行了钛酸酯处理的导热性填料（B2）120质量份以上500质量份以下、除导热性填料（B1）和导热性填料（B2）之外的导热性填料（B3）200质量份以上600质量份以下、和磷酸酯（C）40质量份以上120质量份以下，所述（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）含有（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D），
所述聚合反应是（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）的聚合反应，所述交联反应是（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）和/或包含源自(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物的交联反应。
在本说明书中，“（甲基）丙烯酸”是指“丙烯酸和/或甲基丙烯酸”。另外，“导热性填料”是指通过添加，可使导热性压敏粘接剂组合物（F）、稍后进行说明的导热性压敏粘接性片状成型体（G）的导热性提高、导热系数为0.5W/m・K以上的填料。另外，“钛酸酯处理”是指使用钛酸酯系偶联剂进行的表面处理。另外，“（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）的聚合反应”是指（甲基）丙烯酸酯单体（α1）与具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）的共聚合反应、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）的聚合反应、和具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）的聚合反应中的、一个或多个聚合反应。另外，“(甲基)丙烯酸酯聚合物（A1）和/或包含源自(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物的交联反应”是指，(甲基)丙烯酸酯聚合物（A1）之间的交联反应、包含源自(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物之间的交联反应、以及(甲基)丙烯酸酯聚合物（A1）与包含源自(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物的交联反应中的、一个或多个交联反应。应予说明，“包含源自(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物”包含利用（甲基）丙烯酸酯单体（α1）之间的聚合反应得到的聚合物、和利用（甲基）丙烯酸酯单体（α1）与具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）的共聚合反应得到的聚合物。
本发明的第2方式是导热性压敏粘接性片状成型体（G），其是将下述混合组合物成型为片状之后、或在将该混合组合物成型为片状的同时，进行聚合反应和交联反应而成的，
所述混合组合物含有（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）100质量份、BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的导热性填料（B1）200质量份以上450质量份以下、进行了钛酸酯处理的导热性填料（B2）120质量份以上500质量份以下、除导热性填料（B1）和导热性填料（B2）之外的导热性填料（B3）200质量份以上600质量份以下、和磷酸酯（C）40质量份以上120质量份以下，所述（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）含有（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D），
所述聚合反应是（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）的聚合反应，所述交联反应是（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）和/或包含源自(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物的交联反应。
本发明的第3方式是导热性压敏粘接剂组合物（F）的制造方法，其包括制作混合组合物的工序、以及在该混合组合物中进行聚合反应和交联反应的工序，
所述混合组合物含有（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）100质量份、BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的导热性填料（B1）200质量份以上450质量份以下、进行了钛酸酯处理的导热性填料（B2）120质量份以上500质量份以下、除导热性填料（B1）和导热性填料（B2）之外的导热性填料（B3）200质量份以上600质量份以下、和磷酸酯（C）40质量份以上120质量份以下，所述（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）含有（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D），
所述聚合反应是（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）的聚合反应，所述交联反应是（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）和/或包含源自(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物的交联反应。
本发明的第4方式是导热性压敏粘接性片状成型体（G）的制造方法，其包含制作混合组合物的工序、以及将该混合组合物成型为片状之后、或在将该混合组合物成型为片状的同时，进行聚合反应和交联反应的工序，
所述混合组合物含有（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）100质量份、BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的导热性填料（B1）200质量份以上450质量份以下、进行了钛酸酯处理的导热性填料（B2）120质量份以上500质量份以下、除导热性填料（B1）和导热性填料（B2）之外的导热性填料（B3）200质量份以上600质量份以下、和磷酸酯（C）40质量份以上120质量份以下，所述（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）含有（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D），
所述聚合反应是（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）的聚合反应，所述交联反应是（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）和/或包含源自(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物的交联反应。
上述本发明的第1～第4的方式中，优选导热性填料（B1）是BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的、选自金属氢氧化物和金属氧化物中的至少1种填料，导热性填料（B2）是进行了钛酸酯处理的金属氢氧化物，导热性填料（B3）是除导热性填料（B1）和导热性填料（B2）之外的、选自金属氢氧化物、金属氧化物和含碳导电性填料中的至少1种填料，更优选导热性填料（B1）是BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的、选自氢氧化铝和氧化铝中的至少1种填料，导热性填料（B2）是进行了钛酸酯处理的氢氧化铝，导热性填料（B3）是除导热性填料（B1）和导热性填料（B2）之外的、选自氢氧化铝、氧化铝和膨胀石墨中的至少1种填料。
另外，（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）优选含有（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）5质量%以上25质量%以下、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）74.8质量%以上94.8质量%以下、和具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）0.2质量%以上13质量%以下。
本发明的第5方式是电子设备，其具备散热体和贴合于该散热体的上述本发明的第1方式的导热性压敏粘接剂组合物（F）、或者具备散热体和贴合于该散热体的上述本发明的第2方式的导热性压敏粘接性片状成形体（G）。
根据本发明，可以提供阻燃性优异、渗出被抑制了的导热性压敏粘接剂组合物和导热性压敏粘接性片状成型体、它们的制造方法、和具备该导热性压敏粘接剂组合物或该导热性压敏粘接性片状成型体的电子设备。
具体实施方式
1.导热性压敏粘接剂组合物（F）、导热性压敏粘接性片状成型体（G）
本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F）是在下述混合组合物中至少进行聚合反应和交联反应而成的组合物，
所述混合组合物含有（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）、BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的导热性填料（B1）（以下有时简单地称为“导热性填料（B1）”）、进行了钛酸酯处理的导热性填料（B2）（以下有时简单地称为“导热性填料（B2）“）、除导热性填料（B1）和导热性填料（B2）之外的导热性填料（B3）（以下有时简单地称为“导热性填料（B3）”）、和磷酸酯（C），所述（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）含有（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）（以下有时简单地称为“多官能性单体（D）”），
所述聚合反应是（甲基）丙烯酸酯单体（α1）与多官能性单体（D）的共聚合反应、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）的聚合反应、和多官能性单体（D）的聚合反应中的至少任一者的聚合反应，所述交联反应是（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）之间的交联反应、包含源自(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物之间的交联反应、和（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）与包含源自(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物的交联反应中的至少任一者的交联反应。
另外，本发明的导热性压敏粘接性片状成型体（G）是将上述混合组合物成型为片状之后、或在将上述混合组合物成型为片状的同时，至少进行聚合反应和交联反应而成的成型体，
所述聚合反应是（甲基）丙烯酸酯单体（α1）与多官能性单体（D）的共聚合反应、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）的聚合反应、和多官能性单体（D）的聚合反应中的至少任一者的聚合反应，所述交联反应是（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）之间的交联反应、包含源自(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物之间的交联反应、和（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）与包含源自(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物的交联反应中的至少任一者的交联反应。
对于构成这样的导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）的物质，以下进行说明。
＜（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）＞
本发明中使用的（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）含有（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）、和多官能性单体（D）。应予说明，在得到导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）时，如上述那样进行聚合反应和交联反应。通过进行该聚合反应和交联反应，包含源自(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物和多官能性单体（D）与（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）的成分发生混合和/或一部分键合。
在本发明中，（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）和(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的使用量在将(甲基)丙烯酸树脂组合物（A）设为100质量%时，优选(甲基)丙烯酸酯聚合物（A1）为5质量%以上25质量%以下、(甲基)丙烯酸酯单体（α1）为74.8质量%以上94.8质量%以下，更优选(甲基)丙烯酸酯聚合物（A1）为10质量%以上20质量%以下、(甲基)丙烯酸酯单体（α1）为79.5质量%以上89.5质量%以下。通过使(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的含有比率处于上述范围，可易于将导热性压敏粘接剂组合物（F）以及导热性压敏粘接性片状成型体（G）成型。
另外，在本发明中，多官能性单体（D）的使用量在将(甲基)丙烯酸树脂组合物（A）设为100质量%时，优选为0.2质量%以上13质量%以下，更优选为0.2质量%以上10质量%以下，进而优选为0.5质量%以上5质量%以下。通过使多官能性单体（D）的使用量处于上述范围，易于赋予导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）作为压敏粘接剂的适当的凝集力。以下对于（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）中所含的成分进行更详细地说明。
（（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1））
本发明中可使用的(甲基)丙烯酸酯聚合物（A1）没有特别的限定，优选含有形成玻璃化转变温度达到-20℃以下的均聚物的(甲基)丙烯酸酯单体单元（a1）、以及具有有机酸基的单体单元（a2）。
对于提供上述(甲基)丙烯酸酯单体的单元（a1）的(甲基)丙烯酸酯单体（a1m）没有特别的限定，例如，可列举出丙烯酸乙酯（均聚物的玻璃化转变温度为-24℃）、丙烯酸正丙酯（均聚物的玻璃化转变温度为-37℃）、丙烯酸正丁酯（均聚物的玻璃化转变温度为-54℃）、丙烯酸仲丁酯（均聚物的玻璃化转变温度为-22℃）、丙烯酸正庚酯（均聚物的玻璃化转变温度为-60℃）、丙烯酸正己酯（均聚物的玻璃化转变温度为-61℃）、丙烯酸正辛酯（均聚物的玻璃化转变温度为-65℃）、丙烯酸2-乙基己酯（均聚物的玻璃化转变温度为-50℃）、丙烯酸2-甲氧基乙酯（均聚物的玻璃化转变温度为-50℃）、丙烯酸3-甲氧基丙酯（均聚物的玻璃化转变温度为-75℃）、丙烯酸3-甲氧基丁酯（均聚物的玻璃化转变温度为-56℃）、丙烯酸乙氧基甲酯（均聚物的玻璃化转变温度为-50℃）、甲基丙烯酸正辛酯（均聚物的玻璃化转变温度为-25℃）、甲基丙烯酸正癸酯（均聚物的玻璃化转变温度为-49℃）等。其中，优选丙烯酸正丁酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸2-甲氧基乙酯，更优选丙烯酸正丁酯、丙烯酸2-乙基己酯，进一步优选丙烯酸2-乙基己酯。
这些(甲基)丙烯酸酯单体（a1m）可以单独使用一种，也可以组合两种以上使用。
(甲基)丙烯酸酯单体（a1m）以使由其衍生的单体单元（a1）在(甲基)丙烯酸酯聚合物（A1）中优选为80质量%以上99.9质量%以下、更优选为85质量%以上99.5质量%以下的量来用于聚合。若(甲基)丙烯酸酯单体（a1m）的使用量处于上述范围内，则易于将聚合时的聚合体系的粘度保持在适当的范围。
接着，对具有有机酸基的单体单元（a2）进行说明。对于提供具有有机酸基的单体单元（a2）的单体（a2m）没有特别的限定，作为其代表性的单体可列举出，具有羧基、酸酐基、磺酸基等有机酸基的单体。另外，除此之外，还可以使用含有次磺酸基、亚磺酸基、磷酸基等的单体。
作为具有羧基的单体的具体例，例如可列举出：丙烯酸、甲基丙烯酸、巴豆酸等α,β-烯键式不饱和单羧酸、衣康酸、马来酸、富马酸等α,β-烯键式不饱和多元羧酸，除此以外还可以列举衣康酸单甲酯、马来酸单丁酯、富马酸单丙酯等α,β-烯键式不饱和多元羧酸偏酯等。另外，可同样地使用马来酸酐、衣康酸酐等的具有可通过水解等衍生出羧基的基团的单体。
作为具有磺酸基的单体的具体例，可列举出，烯丙基磺酸、甲代烯丙基磺酸、乙烯基磺酸、苯乙烯磺酸、丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸等α,β-不饱和磺酸、以及它们的盐。
作为单体（a2m），在以上例示的具有有机酸基的单体中，更优选具有羧基的单体，其中特别优选具有丙烯酸或者甲基丙烯酸的单体。这些单体在工业上廉价且可容易获得，与其他单体成分的共聚性也良好、在生产率方面也是优选的。应予说明，单体（a2m）可单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
具有有机酸基的单体（a2m）以使由其衍生的单体单元（a2）在(甲基)丙烯酸酯聚合物（A1）中优选为0.1质量%以上20质量%以下、更优选为0.5质量%以上15质量%以下这样的量来用于聚合。若具有有机酸基的单体（a2m）的使用量处于上述范围内，则易于将聚合时的聚合体系的粘度保持在适当的范围。
应予说明，具有有机酸基的单体单元（a2）如前所述通过具有有机酸基的单体（a2m）的聚合而导入到(甲基)丙烯酸酯聚合物（A1）中是简便的，从而优选，但也可以在 (甲基)丙烯酸酯聚合物（A1）生成之后，通过公知的高分子反应来导入有机酸基。
另外，(甲基)丙烯酸酯聚合物（A1）还可以含有由具有有机酸基以外的官能团的单体（a3m）衍生的单体单元（a3）。作为上述有机酸基以外的官能团，可列举出羟基、氨基、酰胺基、环氧基、巯基等。
作为具有羟基的单体，可列举出(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸3-羟基丙酯等、(甲基)丙烯酸羟基烷基酯等。
作为具有氨基的单体，可列举出(甲基)丙烯酸N,N-二甲基氨基甲酯、(甲基)丙烯酸N,N-二甲基氨基乙酯、氨基苯乙烯等。
作为具有酰胺基的单体，可列举出丙烯酰胺、甲基丙烯酰胺、N-羟甲基丙烯酰胺、N-羟甲基甲基丙烯酰胺、N,N-二甲基丙烯酰胺等α,β-烯键式不饱和羧酰胺单体等。
作为具有环氧基的单体，可列举出(甲基)丙烯酸缩水甘油酯、烯丙基缩水甘油醚等。
具有有机酸基以外的官能团的单体（a3m）可单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
这些具有有机酸基以外的官能团的单体（a3m）优选以使由其衍生的单体单元（a3）在(甲基)丙烯酸酯聚合物（A1）中为10质量%以下的量来用于聚合。通过使用10质量%以下的单体（a3m），易于将聚合时的聚合体系的粘度保持在适当的范围。
(甲基)丙烯酸酯聚合物（A1）除了含有上述形成玻璃化转变温度达到-20℃以下的均聚物的(甲基)丙烯酸酯单体单元（a1）、具有有机酸基的单体单元（a2）、以及具有有机酸基以外的官能团的单体单元（a3）以外，还可以含有由可与上述单体共聚的单体（a4m）衍生的单体单元（a4）。
对单体（a4m）没有特别的限定，作为其具体例，可列举出上述(甲基)丙烯酸酯单体（a1m）以外的(甲基)丙烯酸酯单体、α,β-烯键式不饱和多元羧酸全酯、烯基芳香族单体、共轭二烯系单体、非共轭二烯系单体、氰化乙烯基单体、羧酸不饱和醇酯、烯烃系单体等。
作为上述(甲基)丙烯酸酯单体（a1m）以外的(甲基)丙烯酸酯单体的具体例，可列举出丙烯酸甲酯（均聚物的玻璃化转变温度为10℃）、甲基丙烯酸甲酯（均聚物的玻璃化转变温度为105℃）、甲基丙烯酸乙酯（均聚物的玻璃化转变温度为63℃）、甲基丙烯酸正丙酯（均聚物的玻璃化转变温度为25℃）、甲基丙烯酸正丁酯（均聚物的玻璃化转变温度为20℃）等。
作为α,β-烯键式不饱和多元羧酸全酯的具体例，可列举出富马酸二甲酯、富马酸二乙酯、马来酸二甲酯、马来酸二乙酯、衣康酸二甲酯等。
作为烯基芳香族单体的具体例，可列举出苯乙烯、α-甲基苯乙烯、甲基α-甲基苯乙烯、乙烯基甲苯、以及二乙烯基苯等。
作为共轭二烯系单体的具体例，可列举出，1,3-丁二烯、2-甲基-1,3-丁二烯（与异戊二烯同义）、1,3-戊二烯、2，3-二甲基-1,3-丁二烯、2-氯-1,3-丁二烯、环戊二烯等。
作为非共轭二烯系单体的具体例，可列举出1,4-己二烯、二环戊二烯、亚乙基降冰片烯等。
作为氰化乙烯基单体的具体例，可列举出丙烯腈、甲基丙烯腈、α-氯丙烯腈、α-乙基丙烯腈等。
作为羧酸不饱和醇酯单体的具体例，可列举出乙酸乙烯酯等。
作为烯烃系单体的具体例，可列举出乙烯、丙烯、丁烯、戊烯等。
单体（a4m）可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
单体（a4m）以由其衍生的单体单元（a4）的量在（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）中优选为10质量%以下、更优选为5质量%以下这样的量供于聚合。
（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）通过将上述的、形成玻璃化转变温度达到-20℃以下的均聚物的(甲基)丙烯酸酯单体（a1m）、具有有机酸基的单体（a2m）、根据需要使用的含有有机酸基以外的官能团的单体（a3m）、和根据需要使用的可与这些单体共聚合的单体（a4m）进行共聚合，而能够特别合适地获得。
在得到（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）时的聚合方法并无特别限定，可以是溶液聚合、乳化聚合、悬浮聚合、本体聚合等的任1种，还可以是除这些以外的方法。其中，在这些聚合方法中优选溶液聚合，其中更优选作为聚合溶剂、使用了乙酸乙酯、乳酸乙酯等羧酸酯或苯、甲苯、二甲苯等芳香族溶剂的溶液聚合。在聚合时，单体可以分批添加至聚合反应容器中，但优选一起添加所有量。聚合引发的方法并无特别限定，作为聚合引发剂、优选使用热聚合引发剂。该热聚合引发剂并无特别限定，可以使用例如过氧化物聚合引发剂、偶氮化合物聚合引发剂。
作为过氧化物聚合引发剂，除叔丁基过氧化氢等过氧化氢物、过氧化苯甲酰、过氧化环己酮等过氧化物外，还可举出过硫酸钾、过硫酸钠、过硫酸铵等过硫酸盐等。这些过氧化物还可与还原剂适当组合，作为氧化还原系催化剂进行使用。
作为偶氮化合物聚合引发剂，可举出2,2’-偶氮双异丁腈、2,2’-偶氮双（2,4-二甲基戊腈）、2,2’-偶氮双（2-甲基丁腈）等。
聚合引发剂的使用量并无特别限定，相对于单体100质量份优选为0.01质量份以上50质量份以下的范围。
这些单体的其他聚合条件（聚合温度、压力、搅拌条件等）并无特别限定。
聚合反应结束后，根据需要将所得聚合物从聚合介质中分离。分离的方法并无特别限定。例如为溶液聚合时，将聚合溶液放置于减压下、将聚合溶剂蒸馏除去，从而可获得（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）。
(甲基)丙烯酸酯聚合物（A1）的重均分子量（Mw）通过凝胶渗透色谱法（GPC法）测定，以标准聚苯乙烯换算计，优选为10万以上100万以下的范围、更优选为20万以上50万以下的范围。（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）的重均分子量可通过适当调整聚合时所使用的聚合引发剂的量、链转移剂的量进行控制。
（（甲基）丙烯酸酯单体（α1））
（甲基）丙烯酸酯单体（α1）只要是含有（甲基）丙烯酸酯单体则无特别限定，优选含有形成玻璃化转变温度达到-20℃以下的均聚物的（甲基）丙烯酸酯单体（a5m）。
作为形成玻璃化转变温度达到-20℃以下的均聚物的（甲基）丙烯酸酯单体（a5m）的例子，可以举出与（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）的合成中使用的（甲基）丙烯酸酯单体（a1m）同样的（甲基）丙烯酸酯单体。（甲基）丙烯酸酯单体（a5m）可单独使用1种，也可并用2种以上。
（甲基）丙烯酸酯单体（α1）中的（甲基）丙烯酸酯单体（a5m）的比率优选为50质量%以上100质量%以下、更优选为75质量%以上100质量%以下。通过使（甲基）丙烯酸酯单体（α1）中的（甲基）丙烯酸酯单体（a5m）的比率为上述范围，易于获得压敏粘接性、柔软性优异的导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）。
另外，（甲基）丙烯酸酯单体（α1）还可以为形成玻璃化转变温度达到-20℃以下的均聚物的（甲基）丙烯酸酯单体（a5m）和能够与它们进行共聚的具有有机酸基的单体（a6m）的混合物。
作为上述单体（a6m）的例子，可举出与作为（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）的合成中使用的单体（a2m）例示的单体同样的具有有机酸基的单体。单体（a6m）可单独使用1种，也可并用2种以上。
(甲基)丙烯酸酯单体（α1）中的单体（a6m）的比率优选为30质量%以下、更优选为10质量%以下。通过使(甲基)丙烯酸酯单体（α1）中的单体（a6m）的比率处于上述范围，易于得到压敏粘接性，柔软性优异的导热性压敏粘接剂组合物（F）以及导热性压敏粘接性片状成型体（G）。
(甲基)丙烯酸酯单体（α1）可以为混合物，所述混合物除含有（甲基）丙烯酸酯单体（a5m）及根据需要的能够使其共聚的具有有机酸基的单体（a6m）外，还含有能够与它们进行共聚的单体（a7m）。
作为上述单体（a7m）的例子，可以举出与作为（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）的合成中使用的单体（a3m）、及单体（a4m）例示的单体同样的单体。单体（a7m）可单独使用1种，也可并用2种以上。
（甲基）丙烯酸酯单体（α1）中的单体（a7m）的比率优选为20质量%以下，更优选为15质量%以下。
（多官能性单体（D））
作为多官能性单体（D），使用能够与（甲基）丙烯酸酯单体（α1）所含的单体进行共聚的单体。另外，多官能性单体（D）具有多个聚合性不饱和键，优选在末端具有该不饱和键。通过使用这种多官能性单体（D），可以在共聚物中导入分子内和/或分子间交联，提高导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）的作为压敏粘接剂的凝集力。
通常，在自由基热聚合等聚合时，即便不使用多官能性单体（D），也进行一定程度的交联反应。但是，为了更为确实地形成所需量的交联结构，优选使用多官能性单体（D）。
作为多官能性单体（D），例如除1, 6-己二醇二（甲基）丙烯酸酯、1, 2-乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、1,
12-十二烷二醇二（甲基）丙烯酸酯、聚乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、聚丙二醇二（甲基）丙烯酸酯、新戊二醇二（甲基）丙烯酸酯、季戊四醇二（甲基）丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三（甲基）丙烯酸酯、季戊四醇三（甲基）丙烯酸酯、二（三羟甲基）丙烷三（甲基）丙烯酸酯、季戊四醇四（甲基）丙烯酸酯、二季戊四醇六（甲基）丙烯酸酯等多官能性（甲基）丙烯酸酯，2, 4-双（三氯甲基）-6-对甲氧基苯乙烯-5-三嗪等取代三嗪外，还可使用4-丙烯酰氧基二苯甲酮等单烯键式不饱和芳香族酮等。其中，优选季戊四醇二（甲基）丙烯酸酯、季戊四醇三（甲基）丙烯酸酯、季戊四醇四（甲基）丙烯酸酯。多官能性单体（D）可单独使用1种，也可并用2种以上。
<聚合引发剂>
在得到导热性压敏粘接剂组合物（F）以及导热性压敏粘接性片状成型体（G）时， 如上述那样，（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）中所含的成分聚合。为了促进该聚合反应，优选使用聚合引发剂。作为该聚合引发剂，可列举光聚合引发剂、偶氮系热聚合引发剂、有机过氧化物热聚合引发剂等。其中，从赋予所得的导热性压敏粘接剂组合物（F）以及导热性压敏粘接性片状成型体（G）强的粘着力等的观点考虑，优选使用有机过氧化物热聚合引发剂。
作为光聚合引发剂，可使用公知的各种光聚合引发剂。其中，优选酰基氧化膦系化合物。作为优选光聚合引发剂的酰基氧化膦系化合物，可举出双（2,4,6-三甲基苯甲酰基）苯基氧化膦、2,4,6-三甲基苯甲酰基二苯基氧化膦等。
作为偶氮系热聚合引发剂，可举出2,2’-偶氮双异丁腈、2,2’-偶氮双（2,4-二甲基戊腈）、2,2’-偶氮双（2-甲基丁腈）等。
作为有机过氧化物热聚合引发剂，可举出叔丁基过氧化氢等过氧化氢，过氧化苯甲酰、过氧化环己酮、1,6-双（叔丁基过氧化羰基氧基）己烷、1,1-双（叔丁基过氧化）-3,3,5-三甲基环己酮等过氧化物等。其中，优选为在热分解时不释放成为臭味原因的挥发性物质的引发剂。另外，在有机过氧化物热聚合引发剂中，优选1分钟半衰期温度为100℃以上且170℃以下的引发剂。
上述聚合引发剂的使用量相对于（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）100质量份优选为0.01质量份以上10质量份以下、更优选为0.1质量份以上5质量份以下、进而优选为0.3质量份以上2质量份以下。通过使聚合引发剂的使用量为上述范围，易于使（甲基）丙烯酸酯单体（α1）的聚合转化率为适当的范围，易于防止单体气味残留于导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）中。
予以说明，（甲基）丙烯酸酯单体（α1）的聚合转化率优选为95质量%以上。如果（甲基）丙烯酸酯单体（α1）的聚合转化率为95质量%以上，则易于防止单体气味残留于导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）中。另外，通过使聚合引发剂的使用量为上述范围，易于防止聚合反应过度地进行、导热性压敏粘接性片状成型体（G）不变成平滑的片状、而引起材料破坏的情况。
＜导热性填料（B1）＞
接着对于导热性填料（B1）进行说明。本发明中使用的导热性填料（B1）是BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的导热性填料。导热性填料（B1）的BET比表面积的上限没有特别限定，从抑制作为导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）的前体的混合组合物粘度过于升高的角度考虑，优选为10m2/g以下。
应予说明，本发明中“BET比表面积”是指通过以下方法计量出的值。首先，将氮和氦的混合气体导入到BET比表面积测定装置内，将放有试样（BET比表面积的测定对象物）的试样单元浸入液氮中，使氮气吸附于试样表面。达到吸附平衡后，将试样单元放入水浴中加热至常温，使试样上附着的氮脱附。氮气的吸附、脱附时通过试样单元前后的气体的混合比变化，因而以氮和氦的混合比恒定的气体为对照，通过导热度检测器（TCD）检测得知该变化，求出氮气的吸附量和脱附量。测定前将单位量的氮气导入装置内进行校准，预先求出与通过TCD检测出的值对应的表面积的值，由此求出该试样的表面积。另外，通过将表面积除以该试样的质量，能够求出BET比表面积。
认为通过添加BET比表面积大的填料，可以抑制后述的磷酸酯（C）这样的液状成分从导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）流出。
但是，如果多量地添加BET比表面积大的填料，则作为导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）的前体的混合组合物的粘度过于升高，难以将导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）成型。因此，在本发明中，将BET比表面积大的导热性填料（B1）与下述进行了钛酸酯处理的导热性填料（B2）并用。已知通过添加进行了钛酸酯处理的导热性填料（B2），与添加没有进行钛酸酯处理的填料的情况相比，可抑制树脂组合物的粘度升高。本发明人等进而发现进行了钛酸酯处理的导热性填料（B2）具有抑制液状成分的渗出的效果。根据本发明，通过将导热性填料（B1）和导热性填料（B2）各自适量地进行并用，可以抑制混合组合物的粘度升高、同时抑制液状成分的渗出。
导热性填料（B1）的BET比表面积为1.0m2/g以上，其是没有进行钛酸酯处理的填料，通过添加，与没有添加的情况相比，可以使导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）的导热性更为提高，如果是导热系数为0.5W/m・K以上的填料，则没有特别限定。
作为导热性填料（B1）的具体例，可以列举氢氧化铝、氢氧化镁、氢氧化钙等的金属氢氧化物；氧化铝（alumina）、氧化镁、氧化锌等的金属氧化物；碳酸钙、碳酸铝等的金属碳酸盐；氮化硼、氮化铝等的金属氮化物；硼酸锌水合物；高岭土；铝酸钙水合物；二氧化硅等。其中优选是金属氢氧化物、金属氧化物和金属碳酸盐，更优选是金属氢氧化物、金属氧化物，进而优选是氢氧化铝、氧化铝，特别优选是氧化铝。导热性填料（B1）可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
本发明中使用的导热性填料（B1）的平均粒径优选为0.5μm以上50μm以下，更优选为1μm以上30μm以下。
应予说明，在本发明中，“平均粒径”是指通过以下说明的方法测定的值。即，使用激光式粒度测定机（株式会社セイシン企业制），利用微分选控制方式（使测定对象粒子仅通过测定区域内、提高测定可靠性的方式）进行测定。利用该测定方法，通过使测定对象粒子0.01g～0.02g流入池中，对流入测定区域内的测定对象粒子照射波长670nm的半导体激光，使用测定机测定此时的激光的散射和衍射，从而由夫琅和费的衍射原理算出平均粒径及粒径分布。
本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）中使用的导热性填料（B1）的量相对于（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）100质量份，为120质量份以上450质量份以下，优选为150质量份以上450质量份以下，更优选为150质量份以上400质量份以下。如果导热性填料（B1）的含量超过上述范围，则有下述担心，即，作为导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）的前体的混合组合物的粘度过度增大，难以将导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）成型，或即使可以成型，导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）的硬度也增大、形状随动性（对被粘物的密合性）也降低。另一方面，如果导热性填料（B1）的含量小于上述范围，则有通过使用导热性填料（B1）而抑制液状成分从导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）中渗出的效果变得不充分的担心。
＜导热性填料（B2）＞
接着对于导热性填料（B2）进行说明。本发明中使用的导热性填料（B2）是进行了钛酸酯处理的导热性填料。导热性填料（B2）的钛酸酯处理的方法没有特别限定，可以使用公知的钛酸酯系偶联剂进行。
作为钛酸酯系偶联剂，可以列举例如异丙基三异硬脂酰基钛酸酯、异丙基三(十二烷基苯磺酰基)钛酸酯、异丙基三（二辛基焦磷酸酰氧基）钛酸酯、四异丙基二（二辛基亚磷酸酰氧基）钛酸酯、四辛基二（二(十三烷基) 亚磷酸酰氧基）钛酸酯、双（二辛基焦磷酸酰氧基）氧基乙酸酯钛酸酯、双（二辛基焦磷酸酰氧基）乙撑钛酸酯、异丙基三辛酰基钛酸酯、异丙基二(甲基丙烯酰基)异硬脂酰基钛酸酯、异丙基异硬脂酰基二丙烯酰基钛酸酯、异丙基三（二辛基磷酸酰氧基）钛酸酯、异丙基三枯基苯基钛酸酯、异丙基三（N-酰胺基乙基・氨基乙基）钛酸酯、二枯基苯基氧基乙酸酯钛酸酯、和二异硬脂酰基乙撑钛酸酯等。
导热性填料（B2）只要是预先进行钛酸酯处理、通过添加、与不添加的情况相比可使导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）的导热性得到提高、导热系数为0.5W/m・K以上的填料即可，没有特别限定。
作为导热性填料（B2）的具体例，可以列举对以下的导热性填料实施了钛酸酯处理的物质。可以列举氢氧化铝、氢氧化镓、氢氧化铟、氢氧化镁、氢氧化钙、氢氧化锶、氢氧化钡等的金属氢氧化物；氧化铝（alumina）、氧化镁、氧化锌等的金属氧化物；碳酸钙、碳酸铝等的金属碳酸盐；氮化硼、氮化铝等的金属氮化物；硼酸锌水合物；高岭土；铝酸钙水合物；片钠铝石；二氧化硅等。这些之中，优选是金属氢氧化物、金属氧化物和金属碳酸盐，更优选是金属氢氧化物，特别优选是氢氧化铝。导热性填料（B2）可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
本发明中使用的导热性填料（B2）的平均粒径优选为1μm以上80μm以下，更优选为5μm以上50μm以下。
本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）中使用的导热性填料（B2）的量相对于（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）100质量份，为120质量份以上500质量份以下，优选为150质量份以上450质量份以下，更优选为150质量份以上400质量份以下。导热性填料（B2）的含量超过上述范围时，有下述担心，即，作为导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）的前体的混合组合物的粘度过度增大，难以将导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）成型，或者即使可以成型，导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）的硬度也增大，形状随动性（对被粘物的密合性）也降低。另一方面，如果导热性填料（B2）的含量小于上述范围，则有通过使用导热性填料（B2）而抑制液状成分从导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）中渗出的效果变得不充分的担心。
＜导热性填料（B3）＞
接着对于导热性填料（B3）进行说明。本发明中使用的导热性填料（B3）是除导热性填料（B1）和导热性填料（B2）之外的导热性填料。作为导热性填料（B3），可以使用没有预先进行钛酸酯处理、BET比表面积在上述导热性填料（B1）的范围之外的填料。
作为导热性填料（B3）的具体例，可以列举氢氧化铝、氢氧化镓、氢氧化铟、氢氧化镁、氢氧化钙、氢氧化锶、氢氧化钡等的金属氢氧化物；氧化铝（alumina）、氧化镁、氧化锌等的金属氧化物；碳酸钙、碳酸铝等的金属碳酸盐；氮化硼、氮化铝等的金属氮化物；硼酸锌水合物；高岭土；铝酸钙水合物；片钠铝石；二氧化硅；膨胀石墨、人造石墨、炭黑、碳纤维等含碳导电性填料等。其中，优选是金属氢氧化物、金属氧化物和含碳导电性填料，更优选是氢氧化铝、氧化铝和膨胀石墨，进而优选是氢氧化铝和氧化铝，特别优选是氢氧化铝。导热性填料（B3）可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）中使用的导热性填料（B3）的量相对于（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）100质量份，为200质量份以上600质量份以下，优选为200质量份以上550质量份以下，更优选为250质量份以上550质量份以下。导热性填料（B3）的含量超过上述范围时，有下述担心，即，作为导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）的前体的混合组合物的粘度过度增大，难以将导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）成型、或者即使可以成型，导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）的硬度也增大，形状随动性（对被粘物的密合性）也降低。另一方面，如果导热性填料（B3）的含量小于上述范围，则有通过使用导热性填料（B3）而抑制液状成分从导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）中渗出的效果变得不充分的担心。另外，导热性填料（B3）含有上述含碳导电性填料时，优选含碳导电性填料的量相对于（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）100质量份为1质量份以上30质量份以下。
＜磷酸酯（C）＞
接着对于磷酸酯（C）进行说明。通过使用磷酸酯（C），易于赋予导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）优异的阻燃性。
本发明中使用的磷酸酯（C）优选25℃下的粘度为3000mPa・s以上。通过使磷酸酯（C）的粘度为上述范围内，易于防止导热性压敏粘接剂组合物（F）或导热性压敏粘接性片状成型体（G）的成型性变差。应予说明，本发明中磷酸酯（C）的“粘度”是指通过以下说明的方法测定的粘度。
（磷酸酯的粘度测定方法）
磷酸酯的粘度测定使用B型粘度计（东京计器株式会社制）、按照以下所示的顺序进行。
（1）在常温的环境下量取磷酸酯300ml，放入500ml的容器中。
（2）从搅拌用转子No.1、2、3、4、5、6、7中选择任一个，安装于粘度计中。
（3）将装有磷酸酯的容器置于粘度计上，将转子沉入在该容器内的磷酸酯中。此时，以作为转子记号的凹陷恰好进入磷酸酯的液状界面的方式进行沉入。
（4）从20、10、4、2中选择转速。
（5）打开搅拌开关，读取1分钟后的数值。
（6）读取的数值乘以系数A所得的值为粘度［mPa・s］。
应予说明，系数A如下述表1所示，由所选择的转子No.和转速决定。
[表1]
。
另外，本发明中使用的磷酸酯（C）优选在大气压下的15℃以上100℃以下的温度区域内一直为液体。磷酸酯（C）只要是在进行混合时为液体，则操作性良好、对导热性压敏粘接剂组合物（F）或导热性压敏粘接性片状成型体（G）进行成型变得容易。对含有磷酸酯（C）的导热性压敏粘接剂组合物（F）或导热性压敏粘接性片状成型体（G）进行成型时，优选在15℃以上100℃以下的环境下，将构成导热性压敏粘接剂组合物（F）或导热性压敏粘接性片状成型体（G）的各物质进行混合。通过使混合时的温度为上述范围内，使其为（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）的玻璃化转变温度以上，易于防止（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）中所含单体等的挥发或聚合反应开始，因此可以使环境性及操作性变得良好。
本发明中作为磷酸酯（C），可以使用缩合磷酸酯、也可使用非缩合磷酸酯。这里所说的“缩合磷酸酯”是指1分子内存在多个磷酸酯部位，“非缩合磷酸酯”是指1分子内仅存在1个磷酸酯部位。以下列出满足之前说明的条件的磷酸酯的具体例子。
作为缩合磷酸酯的具体例子，可列举出：1,3-亚苯基双（二苯基磷酸酯）、双酚A双（二苯基磷酸酯）、间苯二酚双（二苯基磷酸酯）等芳香族缩合磷酸酯；聚氧亚烷基双二氯烷基磷酸酯等含卤系缩合磷酸酯；非芳香族非卤系缩合磷酸酯；等。这些当中，从比重较小、无有害物质（卤素等）的释放的危险、容易获得等方面考虑，优选芳香族缩合磷酸酯、更优选为1,3-亚苯基双（二苯基磷酸酯）、双酚A双（二苯基磷酸酯）。
作为非缩合磷酸酯的具体例子，可举出磷酸三苯酯、磷酸三甲苯酯、磷酸三（二甲苯）酯、磷酸甲苯二苯酯、磷酸甲苯基-2，6-二甲苯基酯、磷酸2-乙基己基二苯基酯等芳香族磷酸酯；磷酸三（β-氯丙基）酯、磷酸三（二氯丙基）酯、磷酸三（三溴新戊基）酯等含卤素系磷酸酯等。其中，由于不会产生有害物质（卤素等）等，因此优选芳香族磷酸酯。
磷酸酯（C）可单独使用1种、也可并用2种以上。
本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）中使用的磷酸酯（C）的量以（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）为100质量份计，为40质量份以上120质量份以下，更优选为50质量份以上100质量份以下，进而优选为60质量份以上100质量份以下。通过使磷酸酯（C）的含量为上述范围，易于赋予导热性压敏粘接剂组合物（F）或导热性压敏粘接性片状成型体（G）优异的阻燃性。
<其他的添加剂>
本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）中，除上述物质外，还可在不妨碍由配合上述物质所产生的上述效果的范围内，添加公知的各种添加剂。作为公知的添加剂，可以举出发泡剂（含发泡助剂）；玻璃纤维；外部交联剂；颜料；粘土等的其他填充材料；富勒烯、碳纳米管等的纳米粒子；多酚系、氢醌系、受阻胺系等抗氧化剂；丙烯酸系聚合物粒子、微粒二氧化硅等增粘剂等。
如之前说明的那样，根据本发明，通过添加磷酸酯（C）而具备阻燃性的同时、通过适量添加BET比表面积大的导热性填料（B1）和进行了钛酸酯处理的导热性填料（B2），可以得到液状成分的渗出被抑制了的导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）。以下对于这样的导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）的制造方法进行说明。
2.制造方法
本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F）可通过将之前说明了的各物质混合而制作混合组合物之后，至少进行（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和多官能性单体（D）的聚合反应、和（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）和/或包含源自(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物的交联反应而得。
即，本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F）的制造方法包括：制作下述混合组合物的工序，所述混合组合物包含含有（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和多官能性单体（D）的（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）、导热性填料（B1）、导热性填料（B2）、和导热性填料（B3）；以及在该混合组合物中至少进行（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和多官能性单体（D）的聚合反应、和（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）和/或包含源自(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物的交联反应的工序。应予说明，其他可使用的物质、各物质的优选的含有比率等如上所述，这里省略详细说明。
本发明的导热性压敏粘接性片状成型体（G）可如下获得：将之前说明的各物质混合而制作混合组合物，在将该混合组合物成型为片状后或在将该混合组合物成型为片状的同时，至少进行（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和多官能性单体（D）的聚合反应、和（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）和/或包含源自(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物的交联反应，从而获得。
即，本发明的导热性压敏粘接性片状成型体（G）的制造方法包括以下工序：制作混合组合物的工序，所述混合组合物包含含有（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和多官能性单体（D）的（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）、导热性填料（B1）、导热性填料（B2）、和导热性填料（B3）；以及在将该混合组合物成型为片状后或在将该混合组合物成型为片状的同时，至少进行（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和多官能性单体（D）的聚合反应、和（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）和/或包含源自(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物的交联反应的工序。应予说明，其他可使用的物质、各物质的优选含有比率等如上所述，这里省略详细的说明。
在本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）的制造方法中，优选在进行上述聚合和交联反应时，进行加热。该加热例如可以使用热风、电加热器、红外线等。此时的加热温度优选为聚合引发剂效率良好地进行分解、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和多官能性单体（D）的聚合进行的温度。温度范围根据使用的聚合引发剂的种类等而不同，但优选为100℃以上200℃以下、更优选为130℃以上180℃以下。
另外，在本发明的导热性压敏粘接性片状成型体（G）的制造方法中，将上述混合组合物成型为片状的方法并无特别限定。作为合适的方法，例如可举出以下方法：将上述混合组合物涂布在进行了脱模处理的聚酯膜等工艺纸上而将片材成型的方法；将上述混合组合物夹于两张经脱模处理的工艺纸之间并在辊之间通过进行挤压，由此将片材成型的方法；和使用挤出机将上述混合组合物挤出，此时通过冲模而控制厚度，由此将片材成型的方法等。
可以使导热性压敏粘接性片状成型体（G）的厚度为0.05mm以上5mm以下。通过使导热性压敏粘接性片状成型体（G）的厚度变薄，可使导热性压敏粘接性片状成型体（G）的厚度方向的热阻降低。从该观点考虑，导热性压敏粘接性片状成型体（G）的厚度的上限优选为2mm。另一方面，导热性压敏粘接性片状成型体（G）的厚度的下限优选为0.1mm。通过使导热性压敏粘接性片状成型体（G）具有一定程度的厚度，易于防止将该导热性压敏粘接性片状成型体（G）贴附在发热体和散热体上时卷入空气，其结果是易于防止热阻的增加，容易使向被粘物的贴附工序中的操作性变得良好。
另外，导热性压敏粘接性片状成型体（G）还可成型于基材的单面或两面。构成该基材的材料并无特别限定。作为该基材的具体例子，可使用铝、铜、不锈钢、铍铜等导热性优异的金属及合金的箔状物；由导热性有机硅等其自身导热性优异的聚合物所形成的片状物；含有导热性添加物的导热性塑料膜；各种无纺布；玻璃纤维布；蜂窝结构体等。作为塑料膜，可以使用聚酰亚胺、聚对苯二甲酸乙二酯、聚萘二甲酸乙二酯、聚四氟乙烯、聚醚酮、聚醚砜、聚甲基戊烯、聚醚酰亚胺、聚砜、聚苯硫醚、聚酰胺酰亚胺、聚酯酰亚胺、芳香族聚酰胺等耐热性聚合物的膜。
3.使用例
本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）可作为电子设备所具备的电子部件的一部分使用。此时，还可直接成型在如散热体这样的基材上而作为电子部件的一部分提供。作为该电子设备和电子部件的具体例子，可举出具有电致发光（EL）、发光二极管（LED）光源的设备中的发热部周围的部件、汽车等电源设备周围的部件、燃料电池、太阳能电池、电池、手机、个人数字助理（PDA）、笔记本电脑、液晶、表面传导型电子发射显示器（SED）、等离子显示板（PDP）或集成电路（IC）等具有发热部的设备、部件。
应予说明，作为本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）用于电子设备的使用方法的一例，以LED光源为例，可以列举如下所述的使用方法。即，直接贴附于LED光源上；夹在LED光源与散热材料（散热器、风扇、珀尔贴元件、热导管、石墨片等）之间；贴附在连接于LED光源的散热材料（散热器、风扇、珀尔贴元件、热导管、石墨片等）上；作为包围LED光源的筐体使用；贴附在包围LED光源的筐体上；埋入LED光源与筐体的间隙等的方法。作为LED光源的用途例，可举出具有透射型液晶面板的显示装置的背光装置（电视、手机、PC、笔记本PC、PDA等）；车辆用灯具；工业用照明；商业用照明；一般住宅用照明等。
另外，LED光源以外的具体例，可以举出以下例子。即，有PDP面板；IC发热部；冷阴极管（CCFL）；有机EL光源；无机EL光源；高亮度发光LED光源；高亮度发光有机EL光源；高亮度发光无机EL光源；CPU；MPU；半导体元件等。
进而，作为本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）的使用方法，可以举出贴附在装置的筐体上等。例如，在用于汽车等中所具有的装置时，可举出贴附于汽车所具备的筐体的内部；贴附于汽车所具备的筐体的外侧；连接位于汽车所具备的筐体的内部的发热部（汽车导航/燃料电池/热交换器）与该筐体；贴附在连接于位于汽车所具备的筐体的内部的发热部（汽车导航/燃料电池/热交换器）的散热板上等。
应予说明，除汽车以外，还可利用相同的方法使用本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）。作为其对象，例如可举出个人电脑；住宅；电视机；手机；自动售卖机；冰箱；太阳能电池；表面传导电子发射显示器（SED）；有机EL显示器；无机EL显示器；有机EL照明；无机EL照明；有机EL显示器；个人笔记本电脑；PDA；燃料电池；半导体装置；电饭锅；洗衣机；洗涤干燥机；组合有光半导体元件和荧光体的光半导体装置；各种电源设备；游戏机；电容器等。
进而，本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F）和导热性压敏粘接性片状成型体（G）不限于上述使用方法，还可根据用途通过其他的方法进行使用。例如，为了地毯或热垫等热的均一化而进行使用；作为LED光源/热源的密封剂进行使用；作为太阳能电池单元的密封剂进行使用；作为太阳能电池的背板进行使用；在太阳能电池的背板与顶盖之间进行使用；在自动售卖机内部的绝热层内侧进行使用；在有机EL照明的筐体内部，与干燥剂、吸湿剂一起进行使用；在有机EL照明的筐体内部的导热层及其上，与干燥剂、吸湿剂一起使用；在有机EL 照明的筐体内部的导热层、散热层及其上，与干燥剂、吸湿剂一起使用；在有机EL照明的筐体内部的导热层、环氧系的散热层及其上，与干燥剂、吸湿剂一起使用；对于用于使人、动物凉快的装置、衣服、毛巾、片材等的冷却构件，在与身体相反的面上进行使用；在电子照片复印机、电子照片打印机等图像形成装置中搭载的锚定装置的加压构件中进行使用；作为电子照片复印机、电子照片打印机等图像形成装置中搭载的锚定装置的加压构件本身进行使用；作为载置制膜装置的处理对象物的热流控制用导热部进行使用；在放射性物质收纳容器的外层与内部装饰之间进行使用；在设置有吸收太阳光线的太阳能面板的盒体中进行使用；在CCFL背光的反射片材和铝底盘之间进行使用等。
在之前说明的本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F）、导热性压敏粘接性片状成型体（G）、导热性压敏粘接剂组合物（F）的制造方法、和导热性压敏粘接性片状成型体（G）的制造方法中，优选导热性填料（B1）是BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的、选自金属氢氧化物和金属氧化物中的至少1种，导热性填料（B2）是进行了钛酸酯处理的金属氢氧化物，导热性填料（B3）是除导热性填料（B1）和导热性填料（B2）之外的、选自金属氢氧化物、金属氧化物和含碳导电性填料中的至少1种，更优选导热性填料（B1）是BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的、选自氢氧化铝和氧化铝中的至少1种，导热性填料（B2）为进行了钛酸酯处理的氢氧化铝，导热性填料（B3）是除导热性填料（B1）和导热性填料（B2）之外的、选自氢氧化铝、氧化铝和膨胀石墨中的至少1种。另外，（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）优选含有（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）5质量%以上25质量%以下、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）74.8质量%以上94.8质量%以下、和具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）0.2质量%以上13质量%以下。
实施例
以下使用实施例进而详细地说明本发明，但本发明不限定于实施例。应予说明，这里使用的“份”或“%”只要无特别限定，则为质量标准。
＜混合组合物的粘度＞
如后面说明的那样制作混合组合物后，使用B型粘度计（东京计器株式会社制）测定该混合组合物的粘度。粘度的测定方法与上述磷酸酯（C）的粘度的测定方法相同。其结果示于表2和表3。混合组合物的粘度过于高时，难以制作导热性压敏粘接性片状成型体。
＜外观缩孔＞
如后面说明的那样制作导热性压敏粘接性片状成型体后，目测观察该导热性压敏粘接性片状成型体的外观。其结果示于表2和表3。在表2中，将不能确认缩孔的情况设为“○”，将确认有缩孔的情况设为“×”。
＜渗出量＞
如后面说明的那样制作厚度为1mm的导热性压敏粘接性片状成型体后，将该导热性压敏粘接性片状成型体裁切为30mm×30mm的大小，用拭油纸夹持，进行压缩，直至导热性压敏粘接性片状成型体的厚度为0.5mm为止，静置10秒。然后，改变拭油纸的位置，反复进行上述压缩和静置（总计5次）。然后，测定拭油纸的重量，将其与夹持导热性压敏粘接性片状成型体前的拭油纸的重量的差异作为渗出量。其结果示于表2和表3。可以说渗出量越少，越可以抑制液状成分的流出。应予说明，对于在上述外观缩孔的评价中确认有缩孔的成型体，不进行渗出量的评价。
＜阻燃性＞
如下述说明的那样制作厚度1mm的导热性压敏粘接性片状成型体后，准备5根将其裁切为宽度10mm×长度150mm的长方形的试验片。调整本生燃烧器的空气和气体的流量，产生高度为20mm左右的蓝色火焰，将燃烧器的火焰放在垂直支持的试验片的下端（以与火焰交叉约10mm的方式）保持10秒后，将试验片与燃烧器火焰分离。然后，如果试验片的火焰熄灭，则立即用燃烧器火焰接触试验片，进而保持10秒后，将试验片与燃烧器火焰分离。评价第1次和第2次的接触火焰结束后的有火焰和无火焰燃烧持续时间、燃烧滴下物（ドリップ）的有无，进行UL-94（阻燃性规格）的判定。即，用第1次和第2次的接触火焰结束后的有火焰燃烧持续时间、第2次的接触火焰结束后的有火焰燃烧持续时间和无火焰燃烧持续时间的总计、5根试验片的有火焰和无火焰燃烧时间的总计、以及燃烧滴下物的有无进行判定。将第1次、第2次均在10秒以内结束有火焰的燃烧、第2次的有火焰燃烧持续时间和无火焰燃烧时间的总计为30秒以内、进而5根试验片的有火焰和无火焰燃烧时间的总计为50秒以内、没有燃烧落下物的情况设为V-0。其结果示于表2。通过该评价，如果满足V-0的条件，则可以说阻燃性优异。应予说明，对于比较例，由于在上述其它的评价中差，因此不进行阻燃性的评价。
＜导热性压敏粘接性片状成型体的制作＞
（实施例1）
在反应器中放入由丙烯酸2-乙基己酯94%和丙烯酸6%构成的单体混合物100份、2, 2’-偶氮双异丁腈0.03份及乙酸乙酯700份并均匀地溶解，进行氮置换后，在80℃下进行聚合反应6小时。聚合转化率为97%。对所得聚合物进行减压干燥，使乙酸乙酯蒸发，获得具有粘性的固体状的（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1-1）。（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1-1）的重均分子量（Mw）为270000、重均分子量（Mw）/数均分子量（Mn）为3.1。重均分子量（Mw）及数均分子量（Mn）为通过以四氢呋喃作为洗脱液的凝胶渗透色谱法、利用标准聚苯乙烯换算而求得。
接着，利用电子天平称量以60∶35∶5的比例混合有季戊四醇三丙烯酸酯、季戊四醇四丙烯酸酯及季戊四醇二丙烯酸酯的多官能性单体（ライトアクリレートPE-3A、共荣社化学株式会社制）0.8份、以季戊四醇四丙烯酸酯作为主成分的含有季戊四醇四丙烯酸酯和季戊四醇二丙烯酸酯的多官能性单体（ライトアクリレートPE-4A、共荣社化学株式会社制）0.2份、丙烯酸2-乙基己酯（2EHA）84份和有机过氧化物热聚合引发剂（1, 6-双（叔丁基过氧化羰基氧基）己烷（1分钟半衰期温度为150℃））1.0份，将它们与上述（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1-1）15份混合。混合中使用恒温槽（ビスコメイト 150III、东机产业株式会社制）及哈比特（ホバート）混合机（ACM-5LVT型、株式会社小平制作所制、容量：5L）。哈比特容器的温度调节设定为40℃，使转速刻度为3，搅拌10分钟。将该工序称作第1混合工序。
接着，称量磷酸酯（レオフォス65、味之素ファインテクノ株式会社制、化合物名：磷酸三芳基异丙基化物）80份、没有进行钛酸酯处理的微细氧化铝（昭和电工株式会社制、商品名“AL-47-H”、平均粒径：2μm、BET比表面积：1.8m2/g）300份、进行了钛酸酯处理的氢氧化铝（日本轻金属株式会社制、商品名“B303T”、平均粒径：15μm）300份、没有进行钛酸酯处理的氢氧化铝（日本轻金属株式会社制、商品名“BF083”、平均粒径：8μm、BET比表面积：0.8m2/g）150份和没有进行钛酸酯处理的氧化铝（电气化学工业株式会社制、商品名“DAM-70”、平均粒径：70μm、BET比表面积：0.1m2/g）250份，投入到上述哈比特容器中，将哈比特容器的温度调节设定为40℃、使转速刻度为5、搅拌10分钟。将该工序称作第2混合工序。
接着，将经过上述第1以及第2混合工序所得的混合组合物滴在厚度为75μm的脱模PET膜上，在该混合组合物上进一步覆盖厚度为75μm的其它脱模PET膜。使混合组合物夹持于脱模PET膜中的该层叠体，通过间距为1.15mm的两个辊之间，成型为片状。然后，将该层叠体投入到烘箱中，150℃下加热15分钟。通过该加热工序，使（甲基）丙烯酸酯单体和多官能性单体进行聚合反应，另外几乎同时地使（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1-1）和（甲基）丙烯酸酯单体的聚合物进行交联反应，得到导热性压敏粘接性片状成型体（以下简单地记作“片材”）（G1）。应予说明，从片材（G1）中的残留单体量计算出(甲基)丙烯酸酯单体的聚合转化率，结果为99.9%。该片材（G1）的评价结果示于表2。
（实施例2～7、和比较例1～6）
除了将第2混合工序中的各物质的配合如表2和表3所示的那样进行改变以外，其它与实施例1同样地制作实施例2～7的片材（G2～G7）、和比较例1～6的片材（GC1～GC6）。这些片材的评价结果示于表2和表3。实施例2～7、和比较例1～6中使用的填料的详细情况如下所述。应予说明，在使用了膨胀石墨的实施例6和7中，将膨胀石墨以外的填料在第2混合工序中混合，然后将膨胀石墨混合。在将膨胀石墨混合时，将上述哈比特容器的温度调节设定为40℃，将转速刻度设为3，以10分钟、-0.1MPaG的条件一边真空脱泡一边进行搅拌。
・没有进行钛酸酯处理的氢氧化铝（B103）
日本轻金属株式会社制、商品名“B103”、平均粒径：8μm、BET比表面积：3m2/g
・进行了钛酸酯处理的氢氧化铝（B103T）
日本轻金属株式会社制、商品名“B103T”、平均粒径：8μm
・没有进行钛酸酯处理的氢氧化铝（B303）
日本轻金属株式会社制、商品名“B303”、平均粒径：30μm
・没有进行钛酸酯处理的膨胀石墨（EC500）
伊藤石墨工业株式会社制、商品名“EC500”、平均粒径：30μm、BET比表面积：0.2m2/g。
[表2]
。
[表3]
。
如表2所示，实施例的片材（G1～G7）均是混合组合物的粘度合适、成型容易、阻燃性优异、渗出被抑制的物质。另一方面，如表3所示，比较例1的片材（GC1）的进行了钛酸酯处理的导热性填料（B2）的添加量不充分，不能充分抑制渗出。另外，对于比较例2的片材（GC2），增加了没有进行钛酸酯处理的导热性填料（B3）的添加量，来代替进行了钛酸酯处理的导热性填料（B2），由此混合组合物的粘度过量地升高，成型性差。另外，对于比较例3的片材（GC3），没有添加BET比表面积大的没有进行钛酸酯处理的导热性填料（B1），不能抑制渗出。另外，对于比较例4的片材（GC4），由于BET比表面积大的没有进行钛酸酯处理的导热性填料（B1）的添加量过多，因此混合组合物的粘度过量地升高，成型性差。另一方面，对于比较例5的片材（GC5），BET比表面积大的没有进行钛酸酯处理的导热性填料（B1）的添加量过少，因此不能抑制渗出。另外，对于比较例6的片材（GC6），进行了钛酸酯处理的导热性填料（B2）的添加量过多，因此混合组合物的粘度过量地升高，成型性差。
Claims (17)
1.导热性压敏粘接剂组合物（F），其是在下述混合组合物中进行聚合反应和交联反应而成的，所述混合组合物含有：
含有（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）的（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）100质量份、
BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的导热性填料（B1）200质量份以上450质量份以下、
进行了钛酸酯处理的导热性填料（B2）120质量份以上500质量份以下、
除所述导热性填料（B1）和所述导热性填料（B2）之外的导热性填料（B3）200质量份以上600质量份以下、和
磷酸酯（C）40质量份以上120质量份以下，
所述聚合反应是所述（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和所述具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）的聚合反应，所述交联反应是所述（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）和/或包含源自所述(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物的交联反应。
2.根据权利要求1所述的导热性压敏粘接剂组合物（F），其中，所述导热性填料（B1）是BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的选自金属氢氧化物和金属氧化物中的至少1种填料，
所述导热性填料（B2）是进行了钛酸酯处理的金属氢氧化物，
所述导热性填料（B3）是除所述导热性填料（B1）和所述导热性填料（B2）之外的、选自金属氢氧化物、金属氧化物和含碳导电性填料中的至少1种填料。
3.根据权利要求1或2所述的导热性压敏粘接剂组合物（F），其中，所述导热性填料（B1）是BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的选自氢氧化铝和氧化铝中的至少1种填料，
所述导热性填料（B2）是进行了钛酸酯处理的氢氧化铝，
所述导热性填料（B3）是除所述导热性填料（B1）和所述导热性填料（B2）之外的、选自氢氧化铝、氧化铝和膨胀石墨中的至少1种填料。
4.根据权利要求1～3中的任一项所述的导热性压敏粘接剂组合物（F），其中，所述（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）含有所述（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）5质量%以上25质量%以下、所述（甲基）丙烯酸酯单体（α1）74.8质量%以上94.8质量%以下、和所述具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）0.2质量%以上13质量%以下。
5.导热性压敏粘接性片状成型体（G），其是将下述混合组合物成型为片状之后、或在将所述混合组合物成型为片状的同时，进行聚合反应和交联反应而成的，
所述混合组合物含有：
含有（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）的（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）100质量份、
BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的导热性填料（B1）200质量份以上450质量份以下、
进行了钛酸酯处理的导热性填料（B2）120质量份以上500质量份以下、
除所述导热性填料（B1）和所述导热性填料（B2）之外的导热性填料（B3）200质量份以上600质量份以下、和
磷酸酯（C）40质量份以上120质量份以下，
所述聚合反应是所述（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和所述具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）的聚合反应，所述交联反应是所述（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）和/或包含源自所述(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物的交联反应。
6.根据权利要求5所述的导热性压敏粘接性片状成型体（G），其中，所述导热性填料（B1）是BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的选自金属氢氧化物和金属氧化物中的至少1种填料，
所述导热性填料（B2）是进行了钛酸酯处理的金属氢氧化物，
所述导热性填料（B3）是除所述导热性填料（B1）和所述导热性填料（B2）之外的、选自金属氢氧化物、金属氧化物和含碳导电性填料中的至少1种填料。
7.根据权利要求5或6所述的导热性压敏粘接性片状成型体（G），其中，所述导热性填料（B1）是BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的选自氢氧化铝和氧化铝中的至少1种填料，
所述导热性填料（B2）是进行了钛酸酯处理的氢氧化铝，
所述导热性填料（B3）是除所述导热性填料（B1）和所述导热性填料（B2）之外的、选自氢氧化铝、氧化铝和膨胀石墨中的至少1种填料。
8.根据权利要求5～7中的任一项所述的导热性压敏粘接性片状成型体（G），其中，所述（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）含有所述（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）5质量%以上25质量%以下、所述（甲基）丙烯酸酯单体（α1）74.8质量%以上94.8质量%以下、和所述具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）0.2质量%以上13质量%以下。
9.导热性压敏粘接剂组合物（F）的制造方法，其包括制作混合组合物的工序、以及在所述混合组合物中进行聚合反应和交联反应的工序，
所述混合组合物含有：
含有（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）的（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）100质量份、
BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的导热性填料（B1）200质量份以上450质量份以下、
进行了钛酸酯处理的导热性填料（B2）120质量份以上500质量份以下、
除所述导热性填料（B1）和所述导热性填料（B2）之外的导热性填料（B3）200质量份以上600质量份以下、和
磷酸酯（C）40质量份以上120质量份以下，
所述聚合反应是所述（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和所述具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）的聚合反应，所述交联反应是所述（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）和/或包含源自所述(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物的交联反应。
10.根据权利要求9所述的导热性压敏粘接剂组合物（F）的制造方法，其中，所述导热性填料（B1）是BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的选自金属氢氧化物和金属氧化物中的至少1种填料，
所述导热性填料（B2）是进行了钛酸酯处理的金属氢氧化物，
所述导热性填料（B3）是除所述导热性填料（B1）和所述导热性填料（B2）之外的、选自金属氢氧化物、金属氧化物和含碳导电性填料中的至少1种填料。
11.根据权利要求9或10所述的导热性压敏粘接剂组合物（F）的制造方法，其中，所述导热性填料（B1）是BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的、选自氢氧化铝和氧化铝中的至少1种填料，
所述导热性填料（B2）是进行了钛酸酯处理的氢氧化铝，
所述导热性填料（B3）是除所述导热性填料（B1）和所述导热性填料（B2）之外的、选自氢氧化铝、氧化铝和膨胀石墨中的至少1种填料。
12.根据权利要求9～11中任一项所述的导热性压敏粘接剂组合物（F）的制造方法，其中，所述（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）包含所述（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）5质量%以上25质量%以下、所述（甲基）丙烯酸酯单体（α1）74.8质量%以上94.8质量%以下、和所述具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）0.2质量%以上13质量%以下。
13.导热性压敏粘接性片状成型体（G）的制造方法，其包含制作混合组合物的工序、以及将所述混合组合物成型为片状之后、或在将所述混合组合物成型为片状的同时，进行聚合反应和交联反应的工序，
所述混合组合物含有：
含有（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）、（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）的（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）100质量份、
BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的导热性填料（B1）200质量份以上450质量份以下、
进行了钛酸酯处理的导热性填料（B2）120质量份以上500质量份以下、
除所述导热性填料（B1）和所述导热性填料（B2）之外的导热性填料（B3）200质量份以上600质量份以下、和
磷酸酯（C）40质量份以上120质量份以下，
所述聚合反应是所述（甲基）丙烯酸酯单体（α1）和所述具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）的聚合反应，所述交联反应是所述（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）和/或包含源自所述(甲基)丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物的交联反应。
14.根据权利要求13所述的导热性压敏粘接性片状成型体（G）的制造方法，其中，所述导热性填料（B1）是BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的选自金属氢氧化物和金属氧化物中的至少1种填料，
所述导热性填料（B2）是进行了钛酸酯处理的金属氢氧化物，
所述导热性填料（B3）是除所述导热性填料（B1）和所述导热性填料（B2）之外的、选自金属氢氧化物、金属氧化物和含碳导电性填料中的至少1种填料。
15.根据权利要求13或14所述的导热性压敏粘接性片状成型体（G）的制造方法，其中，所述导热性填料（B1）是BET比表面积为1.0m2/g以上的、没有进行钛酸酯处理的选自氢氧化铝和氧化铝中的至少1种填料，
所述导热性填料（B2）是进行了钛酸酯处理的氢氧化铝，
所述导热性填料（B3）是除所述导热性填料（B1）和所述导热性填料（B2）之外的、选自氢氧化铝、氧化铝和膨胀石墨中的至少1种填料。
16.根据权利要求13～15中任一项所述的导热性压敏粘接性片状成型体（G）的制造方法，其中，所述（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）含有所述（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）5质量%以上25质量%以下、所述（甲基）丙烯酸酯单体（α1）74.8质量%以上94.8质量%以下、和所述具有多个聚合性不饱和键的多官能性单体（D）0.2质量%以上13质量%以下。
17.电子设备，其具备散热体和贴合于该散热体的权利要求1～4中任一项所述的导热性压敏粘接剂组合物（F）、或者具备散热体和贴合于该散热体的权利要求5～8中任一项所述的导热性压敏粘接性片状成形体（G）。
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