CN103318990A - 电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法 - Google Patents
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Abstract
电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法，它涉及电化学阴极催化臭氧氧化降解水中有机污染物的方法，属于水处理领域。本发明的目的是要解决现有的催化臭氧氧化工艺中存在催化剂大量流失、水质影响较大、高能耗和难操作的问题。方法：将待处理有机物污染的水注入电化学阴极催化臭氧氧化接触室中，然后采用臭氧气体曝气方式或臭氧饱和溶液方式投加臭氧，在一定臭氧的投加量进行第一次处理，再在一定臭氧的投加量和阴极电极电压下处理，即完成对待处理有机物污染的水处理。本发明优点：与单独臭氧处理相比，对有机物的去除率提高了20%～50%。本发明主要用于处理有机污染物的水。
Description
技术领域
本发明涉及电化学阴极催化臭氧氧化降解水中有机污染物的方法，属于水处理领域。
背景技术
近年来，针对地表水及污水厂二级出水中频繁检出的内分泌干扰物、药物及个人护理用品、农药以及有机化工污染物，臭氧氧化工艺由于能有效去除这些有机微污染物而在全世界范围内广泛应用。臭氧氧化工艺在实际水体中对污染物的去除分为直接臭氧氧化和间接产生的羟基自由基氧化，对于与臭氧反应活性较高的物质如酚、胺类、不饱和烃类物质，其与臭氧反应的二级速率常数k>103M-1s-1，主要被臭氧直接氧化去除；但对于臭氧难氧化的物质(k<10M-1s-1)如莠去津、MTBE，则主要通过间接产生的羟基自由基氧化去除。为了更有效地去除臭氧难氧化性物质，很多方法被用来促进臭氧分解产生羟基自由基，如与过氧化氢联用、使用非均相催化剂、UV/O3、O3/超声等等。
现有的催化臭氧氧化工艺尽管都能有效促进臭氧分解产生羟基自由基，但都存有利弊。O3/H2O2工艺普遍应用于水中难降解有机物的降解，但所投加的过氧化氢不能有效利用，被大量剩余，会影响后续的生物活性炭工艺或由于消耗余氯而影响后续的消毒工艺；UV/O3工艺具有操作简单容易控制等优点，但UV光子摄入效率受水质影响较大，并存在无用消耗O3等问题；非均相催化剂如金属氧化物能明显促进臭氧分解产生羟基自由基，但会存在金属离子泄漏造成二次污染等问题；由于超声能有效强化臭氧分解而提出O3/超声高级氧化工艺，但存在高能耗的问题。
综上所述，现有的催化臭氧氧化工艺中存在催化剂大量流失、水质影响较大、高能耗和难操作的问题。
发明内容
本发明的目的是要解决现有的催化臭氧氧化工艺中存在催化剂大量流失、水质影响较大、高能耗和难操作的问题，而提供电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法。
电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法，具体是按以下步骤完成的：将待处理有机物污染的水注入电化学阴极催化臭氧氧化接触室中，然后采用臭氧气体曝气方式或臭氧饱和溶液方式投加臭氧，并在臭氧的投加量为0.1mg/mgTOC～100mg/mgTOC下处理10s～20min，然后在臭氧的投加量为0.1mg/mgTOC～100mg/mgTOC和阴极电极电压为+2.0V～-2.5V下处理2min～40min，即完成对待处理有机物污染的水处理。
本发明优点：本发明利用电化学阴极催化臭氧氧化接触室，先在臭氧的投加量为0.1mg/mgTOC～100mg/mgTOC下，水体背景成分如天然腐殖酸快速消耗臭氧产生自由基进行氧化降解有机物，然后在臭氧的投加量为0.1mg/mgTOC～100mg/mgTOC和阴极电极电压为+2.0V～-2.5V下完成去除水中有机污染物过程，在前阶段快速与臭氧反应的物质被消耗后，臭氧分解缓慢，就需要利用催化作用促进臭氧分解产生羟基自由基来强化对有机污染物的氧化去除。电化学阴极催化臭氧氧化过程是利用电化学阴极将电子传递给臭氧，产生臭氧自由基，在天然水体水质条件下，臭氧自由基快速分解产生羟基自由基。这是一种以臭氧氧化为基础的高级氧化技术，可高效促进臭氧分解降解有机污染物，而且该方法应用灵活、成本廉价、操作简便、处理效率高（与单独臭氧处理相比，能明显促进臭氧臭氧分解产生羟基自由基，对有机物的去除率提高了20%～50%），能在大规模工程中推广使用。
附图说明
图1是具体实施方式二所述的电化学阴极催化臭氧氧化接触室的结构示意图；
图2是具体实施方式三所述的电化学阴极催化臭氧氧化接触室的结构示意图；
图3是具体实施方式四所述的电化学阴极催化臭氧氧化接触室的结构示意图；
图4是莠去津浓度-时间曲线图，图中●表示试验一的莠去津浓度-时间曲线图，图中■表示试验一对比试验的莠去津浓度-时间曲线图；
图5是莠去津浓度-时间曲线图，图中●表示试验二的莠去津浓度-时间曲线图，图中■表示试验二对比试验的莠去津浓度-时间曲线图；
图6是莠去津浓度-时间曲线图，图中●表示试验三的莠去津浓度-时间曲线图，图中■表示试验三对比试验的莠去津浓度-时间曲线图。
具体实施方式
具体实施方式一：本实施方式是电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法，具体是按以下步骤完成的：将待处理有机物污染的水注入电化学阴极催化臭氧氧化接触室中，然后采用臭氧气体曝气方式或臭氧饱和溶液方式投加臭氧，并在臭氧的投加量为0.1mg/mgTOC～100mg/mgTOC下处理10s～20min，然后在臭氧的投加量为0.1mg/mgTOC～100mg/mgTOC和阴极电极电压为+2.0V～-2.5V下处理2min～40min，即完成对待处理有机物污染的水处理。
本实施方式利用电化学阴极催化臭氧氧化接触室，先在臭氧的投加量为0.1mg/mgTOC～100mg/mgTOC下水体背景成分如天然腐殖酸快速消耗臭氧产生自由基进行氧化降解有机物，然后在臭氧的投加量为0.1mg/mgTOC～100mg/mgTOC和阴极电极电压为+2.0V～-2.5V下完成去除水中有机污染物过程在前阶段快速与臭氧反应的物质被消耗后，臭氧分解缓慢，就需要利用催化作用促进臭氧分解产生羟基自由基来强化对有机污染物的氧化去除。电化学阴极催化臭氧氧化过程是利用电化学阴极将电子传递给臭氧，产生臭氧自由基，在天然水体水质条件下，臭氧自由基快速分解产生羟基自由基。这是一种以臭氧氧化为基础的高级氧化技术，可高效促进臭氧分解降解有机污染物，而且该方法应用灵活、成本廉价、操作简便、处理效率高（与单独臭氧处理相比，能明显促进臭氧臭氧分解产生羟基自由基，对有机物的去除率提高了20%～50%），能在大规模工程中推广使用。
mg/mgTOC是单位为每mgTOC投加多少mg臭氧，所述的TOC指总有机碳。
具体实施方式二：结合图1，本实施方式与具体实施方式一的不同点是：所述的电化学阴极催化臭氧氧化接触室包括进水口1、出水口2、臭氧接触室3、恒压电源4、臭氧进气装置5、臭氧出气口6、阳极7和阴极8，在臭氧接触室3底部中心处设置进水口1，在臭氧接触室3侧壁上部设置出水口2，在臭氧接触室3顶部中心处设置臭氧出气口6，以阳极7在内、阴极8在外的形式将阳极7和阴极8设置在臭氧接触室3内，臭氧进气装置5设置在臭氧接触室3内，阳极7和阴极8分别与恒压电源的正极和负极连接。其他与具体实施方式一相同。
工作原理：将待处理有机物污染的水由进水口1注入电化学阴极催化臭氧氧化接触室的臭氧接触室3中，然后启动臭氧进气装置5，将臭氧的投加量调至0.1mg/mgTOC～100mg/mgTOC，在臭氧接触室3中处理10s～20min，再启动恒压电源4，将阴极电极电压调至为+2.0V～-2.5V，继续在臭氧接触室3中处理2min～40min后，由出水口2排出处理后的有机物污染的水，由臭氧出气口6排出臭氧尾气。
本实施方式所述的阴极8布满整个反应器空间，这样的阴极具有比表面积大、传质效率高和电流效率高的优点，可以促进臭氧分解降解有机污染物，提高处理效率。
具体实施方式三：结合图2，本实施方式与具体实施方式一的不同点是：所述的电化学阴极催化臭氧氧化接触室包括进水口1、出水口2、臭氧接触室3、恒压电源4、臭氧进气装置5、臭氧出气口6、阳极7、阴极8和多孔隔板9，在臭氧接触室3底部中心处设置进水口1，在臭氧接触室3侧壁上部设置出水口2，在臭氧接触室3顶部中心处设置臭氧出气口6，以阳极7在下、阴极8在上的形式将阳极7和阴极8设置在臭氧接触室3内，多孔隔板9设置在臭氧接触室3内、阳极7和阴极8之间，臭氧进气装置5设置在臭氧接触室3内，阳极7和阴极8分别与恒压电源的正极和负极连接。其他与具体实施方式一相同。
工作原理：将待处理有机物污染的水由进水口1注入电化学阴极催化臭氧氧化接触室的臭氧接触室3中，然后启动臭氧进气装置5，将臭氧的投加量调至0.1mg/mgTOC～100mg/mgTOC，在臭氧接触室3中处理10s～20min，再启动恒压电源4，将阴极电极电压调至为+2.0V～-2.5V，继续在臭氧接触室3中处理2min～40min后，由出水口2排出处理后的有机物污染的水，由臭氧出气口6排出臭氧尾气。
本实施方式所述的阴极8是固定床电极，这样的阴极具有比表面积大、传质效率高和电流效率高的优点，可以促进臭氧分解降解有机污染物，提高处理效率。
具体实施方式四：结合图3，本实施方式与具体实施方式一的不同点是：所述的电化学阴极催化臭氧氧化接触室包括进水口1、出水口2、臭氧接触室3、恒压电源4、臭氧进气装置5、臭氧出气口6、阳极7和阴极8，在臭氧接触室3底部中心处设置进水口1，在臭氧接触室3侧壁上部设置出水口2，在臭氧接触室3顶部中心处设置臭氧出气口6，以阳极7在外、阴极8在内的形式将阳极7和阴极8设置在臭氧接触室3内，臭氧进气装置5设置在臭氧接触室3内，阳极7和阴极8分别与恒压电源的正极和负极连接。其他与具体实施方式一相同。
工作原理：将待处理有机物污染的水由进水口1注入电化学阴极催化臭氧氧化接触室的臭氧接触室3中，然后启动臭氧进气装置5，将臭氧的投加量调至0.1mg/mgTOC～100mg/mgTOC，在臭氧接触室3中处理10s～20min，再启动恒压电源4，将阴极电极电压调至为+2.0V～-2.5V，继续在臭氧接触室3中处理2min～40min后，由出水口2排出处理后的有机物污染的水，由臭氧出气口6排出臭氧尾气。
本实施方式所述的阴极8是流动床电极，这样的阴极具有比表面积大、传质效率高和电流效率高的优点，可以促进臭氧分解降解有机污染物，提高处理效率。
具体实施方式五：本实施方式与具体实施方式二的不同点是：所述的阳极7为金刚石薄膜电极、石墨电极、金属电极或金属/金属氧化物/金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极电极；其中所述的石墨电极为石墨丝电极、石墨板电极、石墨毡电极、石墨粒电极或石墨棒电极；其中所述的金属电极为铂金电极、钛电极，且所述的钛电极为钛丝电极、钛板电极或钛棒电极；其中所述金属/金属氧化物/金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极电极为利用金属、金属氧化物和金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极，且所述的金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氢氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，且所述的复合电极中电极为钛基电极或石墨电极。其他与具体实施方式二相同。
具体实施方式六：本实施方式与具体实施方式三的不同点是：所述的阳极7为金刚石薄膜电极、石墨电极、金属电极或金属/金属氧化物/金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极电极；其中所述的石墨电极为石墨丝电极、石墨板电极、石墨毡电极、石墨粒电极或石墨棒电极；其中所述的金属电极为铂金电极、钛电极，且所述的钛电极为钛丝电极、钛板电极或钛棒电极；其中所述金属/金属氧化物/金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极电极为利用金属、金属氧化物和金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极，且所述的金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氢氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，且所述的复合电极中电极为钛基电极或石墨电极。其他与具体实施方式三相同。
具体实施方式七：本实施方式与具体实施方式四的不同点是：所述的阳极7为金刚石薄膜电极、石墨电极、金属电极或金属/金属氧化物/金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极电极；其中所述的石墨电极为石墨丝电极、石墨板电极、石墨毡电极、石墨粒电极或石墨棒电极；其中所述的金属电极为铂金电极、钛电极，且所述的钛电极为钛丝电极、钛板电极或钛棒电极；其中所述金属/金属氧化物/金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极电极为利用金属、金属氧化物和金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极，且所述的金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氢氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，且所述的复合电极中电极为钛基电极或石墨电极。其他与具体实施方式四相同。
具体实施方式八：本实施方式与具体实施方式二的不同点是：所述的阴极8为不锈钢电极、钛材料电极、活性碳材料的电极、碳纤维电极、碳纳米材料电极、网状玻璃碳电极、石墨电极或复合电极；其中所述的不锈钢电极为不锈钢丝电极、不锈钢板电极或不锈钢粒电极；其中所述的钛材料电极为钛丝电极、钛板电极或钛粒电极，其中所述的活性碳材料的电极为活性碳粒电极、活性碳/聚四氟乙烯电极、碳管电极、碳棒电极、碳海绵电极或多孔活性碳电极；其中所述的碳纤维电极为碳纤维布电极、碳纤维毡电极、碳纤维丝电极、碳纤维纸电极或碳纤维海绵电极；其中所述的碳纳米材料电极为碳纳米管电极、富勒烯电极、碳纳米管/聚四氟乙烯电极或富勒烯/聚四氟乙烯电极；其中所述的石墨电极为石墨棒电极、石墨丝电极、石墨毡电极、石墨板电极、石墨海绵电极、石墨粒电极或多孔石墨电极；其中所述的复合电极为利用金属、金属氧化物和金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极，且所述的金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氢氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，且所述的复合电极中电极为碳纤维电极、网状玻璃碳电极、石墨电极、碳纳米管电极、活性碳电极、活性碳/聚四氟乙烯电极、钛基电极或不锈钢电极。其他与具体实施方式二相同。
具体实施方式九：本实施方式与具体实施方式三的不同点是：所述的阴极8为不锈钢电极、钛材料电极、活性碳材料的电极、碳纤维电极、碳纳米材料电极、网状玻璃碳电极、石墨电极或复合电极；其中所述的不锈钢电极为不锈钢丝电极、不锈钢板电极或不锈钢粒电极；其中所述的钛材料电极为钛丝电极、钛板电极或钛粒电极，其中所述的活性碳材料的电极为活性碳粒电极、活性碳/聚四氟乙烯电极、碳管电极、碳棒电极、碳海绵电极或多孔活性碳电极；其中所述的碳纤维电极为碳纤维布电极、碳纤维毡电极、碳纤维丝电极、碳纤维纸电极或碳纤维海绵电极；其中所述的碳纳米材料电极为碳纳米管电极、富勒烯电极、碳纳米管/聚四氟乙烯电极或富勒烯/聚四氟乙烯电极；其中所述的石墨电极为石墨棒电极、石墨丝电极、石墨毡电极、石墨板电极、石墨海绵电极、石墨粒电极或多孔石墨电极；其中所述的复合电极为利用金属、金属氧化物和金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极，且所述的金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氢氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，且所述的复合电极中电极为碳纤维电极、网状玻璃碳电极、石墨电极、碳纳米管电极、活性碳电极、活性碳/聚四氟乙烯电极、钛基电极或不锈钢电极。其他与具体实施方式三相同。
具体实施方式十：本实施方式与具体实施方式四的不同点是：所述的阴极8为不锈钢电极、钛材料电极、活性碳材料的电极、碳纤维电极、碳纳米材料电极、网状玻璃碳电极、石墨电极或复合电极；其中所述的不锈钢电极为不锈钢丝电极、不锈钢板电极或不锈钢粒电极；其中所述的钛材料电极为钛丝电极、钛板电极或钛粒电极，其中所述的活性碳材料的电极为活性碳粒电极、活性碳/聚四氟乙烯电极、碳管电极、碳棒电极、碳海绵电极或多孔活性碳电极；其中所述的碳纤维电极为碳纤维布电极、碳纤维毡电极、碳纤维丝电极、碳纤维纸电极或碳纤维海绵电极；其中所述的碳纳米材料电极为碳纳米管电极、富勒烯电极、碳纳米管/聚四氟乙烯电极或富勒烯/聚四氟乙烯电极；其中所述的石墨电极为石墨棒电极、石墨丝电极、石墨毡电极、石墨板电极、石墨海绵电极、石墨粒电极或多孔石墨电极；其中所述的复合电极为利用金属、金属氧化物和金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极，且所述的金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氢氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，且所述的复合电极中电极为碳纤维电极、网状玻璃碳电极、石墨电极、碳纳米管电极、活性碳电极、活性碳/聚四氟乙烯电极、钛基电极或不锈钢电极。其他与具体实施方式四相同。
采用下述试验验证本发明效果：
试验一：结合图1，电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法，具体是按以下步骤完成的：将待处理有机物污染的水注入电化学阴极催化臭氧氧化接触室中，然后采用臭氧饱和溶液方式投加臭氧，并在臭氧的投加量为2mg/mgTOC下处理2min，然后在臭氧的投加量为2mg/mgTOC和阴极电极电压为+0.5V下处理13min，即完成对待处理有机物污染的水处理。
本实验所述的电化学阴极催化臭氧氧化接触室包括进水口1、出水口2、臭氧接触室3、恒压电源4、臭氧进气装置5、臭氧出气口6、阳极7和阴极8，在臭氧接触室3底部中心处设置进水口1，在臭氧接触室3侧壁上部设置出水口2，在臭氧接触室3顶部中心处设置臭氧出气口6，以阳极7在内、阴极8在外的形式将阳极7和阴极8设置在臭氧接触室3内，臭氧进气装置5设置在臭氧接触室3内，阳极7和阴极8分别与恒压电源的正极和负极连接；所述的阴极8是不锈钢丝制作的树枝状电极，布满整个反应器空间；所述的阳极7为RuO2/钛管电极。
工作原理：将待处理有机物污染的水由进水口1注入电化学阴极催化臭氧氧化接触室的臭氧接触室3中，然后启动臭氧进气装置5，将臭氧的投加量调至2mg/mgTOC，在臭氧接触室3中处理2min，再启动恒压电源4，将阴极电极电压调至为+0.5V，继续在臭氧接触室3中处理13min后，由出水口2排出处理后的有机物污染的水，由臭氧出气口6排出臭氧尾气。
本实验所述的待处理有机物污染的水为莠去津浓度为100ng/L的水。
试验一对比试验：在臭氧的投加量调至2mg/mgTOC下对待处理有机物污染的水进行处理，处理15min。
因为处理方法发生改变，则对应的莠去津浓度-时间曲线图也应该发生改变，因此请修正检测图即相关检测数据。
记录在0～15min内莠去津浓度的浓度，如图4所示，图4是莠去津浓度-时间曲线图，图中●表示试验一的莠去津浓度-时间曲线图，图中■表示对比试验的莠去津浓度-时间曲线图；通过图4可知试验15min后，试验一由出水口2排出处理后的有机物污染的水中莠去津的浓度为40.1ng/L；对比试验处理后的有机物污染的水中莠去津的浓度为61.0ng/L，经计算可知：与单独臭氧处理相比，试验一对莠去津的去除率提高了20.9%，大大提高了对莠去津的去除；所以证明采用本发明提供的方法处理有机物污染的水，能提高处理效率。
试验二：结合图2，电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法，具体是按以下步骤完成的：将待处理有机物污染的水注入电化学阴极催化臭氧氧化接触室中，然后采用臭氧饱和溶液方式投加臭氧，并在臭氧的投加量为2mg/mgTOC下处理2min，然后在臭氧的投加量为2mg/mgTOC和阴极电极电压为+0.4V下处理13min，即完成对待处理有机物污染的水处理。
将待处理有机物污染的水由进水口1注入电化学阴极催化臭氧氧化接触室的臭氧接触室3中，然后启动臭氧进气装置5和恒压电源4，将臭氧的投加量调至2mg/mgTOC，阴极电极电压调至为+0.4V，在臭氧接触室3中处理15min后，由出水口2排出处理后的有机物污染的水，即完成对待处理有机物污染的水处理。
本实验所述的电化学阴极催化臭氧氧化接触室包括进水口1、出水口2、臭氧接触室3、恒压电源4、臭氧进气装置5、臭氧出气口6、阳极7、阴极8和多孔隔板9，在臭氧接触室3底部中心处设置进水口1，在臭氧接触室3侧壁上部设置出水口2，在臭氧接触室3顶部中心处设置臭氧出气口6，以阳极7在下、阴极8在上的形式将阳极7和阴极8设置在臭氧接触室3内，多孔隔板9设置在臭氧接触室3内、阳极7和阴极8之间，臭氧进气装置5设置在臭氧接触室3内，阳极7和阴极8分别与恒压电源的正极和负极连接；所述的阴极8是多孔石墨固定床电极；所述的阳极7为多孔钛板电极。
工作原理：将待处理有机物污染的水由进水口1注入电化学阴极催化臭氧氧化接触室的臭氧接触室3中，然后启动臭氧进气装置5，将臭氧的投加量调至2mg/mgTOC，在臭氧接触室3中处理2min，再启动恒压电源4，将阴极电极电压调至为+0.4V，继续在臭氧接触室3中处理13min后，由出水口2排出处理后的有机物污染的水，由臭氧出气口6排出臭氧尾气。
本实验所述的待处理有机物污染的水为莠去津浓度为100ng/L的水。
试验二对比试验：在臭氧的投加量调至2mg/mgTOC下对待处理有机物污染的水进行处理，处理15min。
因为处理方法发生改变，则对应的莠去津浓度-时间曲线图也应该发生改变，因此请修正检测图即相关检测数据。
记录在0～15min内莠去津浓度的浓度，如图5所示，图5是莠去津浓度-时间曲线图，图中●表示试验二的莠去津浓度-时间曲线图，图中■表示对比试验的莠去津浓度-时间曲线图；通过图5可知试验15min后，试验二由出水口2排出处理后的有机物污染的水中莠去津的浓度为8.7ng/L；对比试验处理后的有机物污染的水中莠去津的浓度为61.0ng/L，经计算可知：与单独臭氧处理相比，试验二对莠去津的去除率提高了52.3%，大大提高了对莠去津的去除；且通过图5可知在处理10min后，试验二对莠去津的去除率就达到89%左右；所以证明采用本发明提供的方法处理有机物污染的水，能提高处理效率。
试验三：结合图3，电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法，具体是按以下步骤完成的：将待处理有机物污染的水注入电化学阴极催化臭氧氧化接触室中，然后采用臭氧饱和溶液方式投加臭氧，并在臭氧的投加量为2mg/mgTOC下处理2min，然后在臭氧的投加量为2mg/mgTOC和阴极电极电压为+0.6V下处理13min，即完成对待处理有机物污染的水处理。
本实验所述的电化学阴极催化臭氧氧化接触室包括进水口1、出水口2、臭氧接触室3、恒压电源4、臭氧进气装置5、臭氧出气口6、阳极7和阴极8，在臭氧接触室3底部中心处设置进水口1，在臭氧接触室3侧壁上部设置出水口2，在臭氧接触室3顶部中心处设置臭氧出气口6，以阳极7在外、阴极8在内的形式将阳极7和阴极8设置在臭氧接触室3内，臭氧进气装置5设置在臭氧接触室3内，阳极7和阴极8分别与恒压电源的正极和负极连接；所述的阴极8是三维流动床电极；所述的阳极7为石墨板电极，所述的阴极8为碳纤维电极。
工作原理：将待处理有机物污染的水由进水口1注入电化学阴极催化臭氧氧化接触室的臭氧接触室3中，然后启动臭氧进气装置5，将臭氧的投加量调至2mg/mgTOC，在臭氧接触室3中处理2min，再启动恒压电源4，将阴极电极电压调至为+0.6V，继续在臭氧接触室3中处理13min后，由出水口2排出处理后的有机物污染的水，由臭氧出气口6排出臭氧尾气。
本实验所述的待处理有机物污染的水为莠去津浓度为100ng/L的水。
试验三对比试验：在臭氧的投加量调至2mg/mgTOC下对待处理有机物污染的水进行处理，处理15min。
因为处理方法发生改变，则对应的莠去津浓度-时间曲线图也应该发生改变，因此请修正检测图即相关检测数据。
记录在0～15min内莠去津浓度的浓度，如图6所示，图6是莠去津浓度-时间曲线图，图中●表示试验三的莠去津浓度-时间曲线图，图中■表示对比试验的莠去津浓度-时间曲线图；通过图6可知试验15min后，试验三由出水口2排出处理后的有机物污染的水中莠去津的浓度为18.2ng/L；对比试验处理后的有机物污染的水中莠去津的浓度为61.0ng/L，经计算可知：与单独臭氧处理相比，试验三对莠去津的去除率提高了42.8%，大大提高了对莠去津的去除；且通过图6可知在处理6min后，试验三对莠去津的去除率就达到72%左右；所以证明采用本发明提供的方法处理有机物污染的水，能提高处理效率。
Claims (10)
1.电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法，其特征在于电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法是按以下步骤完成的：将待处理有机物污染的水注入电化学阴极催化臭氧氧化接触室中，然后采用臭氧气体曝气方式或臭氧饱和溶液方式投加臭氧，并在臭氧的投加量为0.1mg/mgTOC～100mg/mgTOC下处理10s～20min，然后在臭氧的投加量为0.1mg/mgTOC～100mg/mgTOC和阴极电极电压为+2.0V～-2.5V下处理2min～40min，即完成对待处理有机物污染的水处理。
2.根据权利要求1所述的电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法，其特征在于所述的电化学阴极催化臭氧氧化接触室包括进水口(1)、出水口(2)、臭氧接触室(3)、恒压电源(4)、臭氧进气装置(5)、臭氧出气口(6)、阳极(7)和阴极(8)，在臭氧接触室(3)底部中心处设置进水口(1)，在臭氧接触室(3)侧壁上部设置出水口(2)，在臭氧接触室(3)顶部中心处设置臭氧出气口(6)，以阳极(7)在内、阴极(8)在外的形式将阳极(7)和阴极(8)设置在臭氧接触室(3)内，臭氧进气装置(5)设置在臭氧接触室(3)内，阳极(7)和阴极(8)分别与恒压电源的正极和负极连接。
3.根据权利要求1所述的电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法，其特征在于所述的电化学阴极催化臭氧氧化接触室包括进水口(1)、出水口(2)、臭氧接触室(3)、恒压电源(4)、臭氧进气装置(5)、臭氧出气口(6)、阳极(7)、阴极(8)和多孔隔板(9)，在臭氧接触室(3)底部中心处设置进水口(1)，在臭氧接触室(3)侧壁上部设置出水口(2)，在臭氧接触室(3)顶部中心处设置臭氧出气口(6)，以阳极(7)在下、阴极(8)在上的形式将阳极(7)和阴极(8)设置在臭氧接触室(3)内，多孔隔板(9)设置在臭氧接触室(3)内、阳极(7)和阴极(8)之间，臭氧进气装置(5)设置在臭氧接触室(3)内，阳极(7)和阴极(8)分别与恒压电源的正极和负极连接。
4.根据权利要求1所述的电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法，其特征在于所述的电化学阴极催化臭氧氧化接触室包括进水口(1)、出水口(2)、臭氧接触室(3)、恒压电源(4)、臭氧进气装置(5)、臭氧出气口(6)、阳极(7)和阴极(8)，在臭氧接触室(3)底部中心处设置进水口(1)，在臭氧接触室(3)侧壁上部设置出水口(2)，在臭氧接触室(3)顶部中心处设置臭氧出气口(6)，以阳极(7)在外、阴极(8)在内的形式将阳极(7)和阴极(8)设置在臭氧接触室(3)内，臭氧进气装置(5)设置在臭氧接触室(3)内，阳极(7)和阴极(8)分别与恒压电源的正极和负极连接。
5.根据权利要求2所述的电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法，其特征在于所述的阳极(7)为金刚石薄膜电极、石墨电极、金属电极或金属/金属氧化物/金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极电极；其中所述的石墨电极为石墨丝电极、石墨板电极、石墨毡电极、石墨粒电极或石墨棒电极；其中所述的金属电极为铂金电极、钛电极，且所述的钛电极为钛丝电极、钛板电极或钛棒电极；其中所述金属/金属氧化物/金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极电极为利用金属、金属氧化物和金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极，且所述的金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氢氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，且所述的复合电极中电极为钛基电极或石墨电极。
6.根据权利要求2所述的电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法，其特征在于所述的阴极(8)为不锈钢电极、钛材料电极、活性碳材料的电极、碳纤维电极、碳纳米材料电极、网状玻璃碳电极、石墨电极或复合电极；其中所述的不锈钢电极为不锈钢丝电极、不锈钢板电极或不锈钢粒电极；其中所述的钛材料电极为钛丝电极、钛板电极或钛粒电极，其中所述的活性碳材料的电极为活性碳粒电极、活性碳/聚四氟乙烯电极、碳管电极、碳棒电极、碳海绵电极或多孔活性碳电极；其中所述的碳纤维电极为碳纤维布电极、碳纤维毡电极、碳纤维丝电极、碳纤维纸电极或碳纤维海绵电极；其中所述的碳纳米材料电极为碳纳米管电极、富勒烯电极、碳纳米管/聚四氟乙烯电极或富勒烯/聚四氟乙烯电极；其中所述的石墨电极为石墨棒电极、石墨丝电极、石墨毡电极、石墨板电极、石墨海绵电极、石墨粒电极或多孔石墨电极；其中所述的复合电极为利用金属、金属氧化物和金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极，且所述的金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氢氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，且所述的复合电极中电极为碳纤维电极、网状玻璃碳电极、石墨电极、碳纳米管电极、活性碳电极、活性碳/聚四氟乙烯电极、钛基电极或不锈钢电极。
7.根据权利要求3所述的电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法，其特征在于所述的阳极(7)为金刚石薄膜电极、石墨电极、金属电极或金属/金属氧化物/金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极电极；其中所述的石墨电极为石墨丝电极、石墨板电极、石墨毡电极、石墨粒电极或石墨棒电极；其中所述的金属电极为铂金电极、钛电极，且所述的钛电极为钛丝电极、钛板电极或钛棒电极；其中所述金属/金属氧化物/金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极电极为利用金属、金属氧化物和金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极，且所述的金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氢氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，且所述的复合电极中电极为钛基电极或石墨电极。
8.根据权利要求3所述的电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法，其特征在于所述的阴极(8)为不锈钢电极、钛材料电极、活性碳材料的电极、碳纤维电极、碳纳米材料电极、网状玻璃碳电极、石墨电极或复合电极；其中所述的不锈钢电极为不锈钢丝电极、不锈钢板电极或不锈钢粒电极；其中所述的钛材料电极为钛丝电极、钛板电极或钛粒电极，其中所述的活性碳材料的电极为活性碳粒电极、活性碳/聚四氟乙烯电极、碳管电极、碳棒电极、碳海绵电极或多孔活性碳电极；其中所述的碳纤维电极为碳纤维布电极、碳纤维毡电极、碳纤维丝电极、碳纤维纸电极或碳纤维海绵电极；其中所述的碳纳米材料电极为碳纳米管电极、富勒烯电极、碳纳米管/聚四氟乙烯电极或富勒烯/聚四氟乙烯电极；其中所述的石墨电极为石墨棒电极、石墨丝电极、石墨毡电极、石墨板电极、石墨海绵电极、石墨粒电极或多孔石墨电极；其中所述的复合电极为利用金属、金属氧化物和金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极，且所述的金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氢氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，且所述的复合电极中电极为碳纤维电极、网状玻璃碳电极、石墨电极、碳纳米管电极、活性碳电极、活性碳/聚四氟乙烯电极、钛基电极或不锈钢电极。
9.根据权利要求4所述的电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法，其特征在于所述的阳极(7)为金刚石薄膜电极、石墨电极、金属电极或金属/金属氧化物/金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极电极；其中所述的石墨电极为石墨丝电极、石墨板电极、石墨毡电极、石墨粒电极或石墨棒电极；其中所述的金属电极为铂金电极、钛电极，且所述的钛电极为钛丝电极、钛板电极或钛棒电极；其中所述金属/金属氧化物/金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极电极为利用金属、金属氧化物和金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极，且所述的金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氢氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，且所述的复合电极中电极为钛基电极或石墨电极。
10.根据权利要求4所述的电化学阴极催化臭氧氧化去除水中有机污染物的方法，其特征在于所述的阴极(8)为不锈钢电极、钛材料电极、活性碳材料的电极、碳纤维电极、碳纳米材料电极、网状玻璃碳电极、石墨电极或复合电极；其中所述的不锈钢电极为不锈钢丝电极、不锈钢板电极或不锈钢粒电极；其中所述的钛材料电极为钛丝电极、钛板电极或钛粒电极，其中所述的活性碳材料的电极为活性碳粒电极、活性碳/聚四氟乙烯电极、碳管电极、碳棒电极、碳海绵电极或多孔活性碳电极；其中所述的碳纤维电极为碳纤维布电极、碳纤维毡电极、碳纤维丝电极、碳纤维纸电极或碳纤维海绵电极；其中所述的碳纳米材料电极为碳纳米管电极、富勒烯电极、碳纳米管/聚四氟乙烯电极或富勒烯/聚四氟乙烯电极；其中所述的石墨电极为石墨棒电极、石墨丝电极、石墨毡电极、石墨板电极、石墨海绵电极、石墨粒电极或多孔石墨电极；其中所述的复合电极为利用金属、金属氧化物和金属氢氧化物一种或几种的混合物修饰的复合电极，且所述的金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，所述的金属氢氧化物中金属为钌、锡、铅、铱、钛、钨、锰、铁、镐、铌、钴、镍、锌、银、钯、铑、钼、铂、铈、铕、钇、铼、钕、铟、钆或镝，且所述的复合电极中电极为碳纤维电极、网状玻璃碳电极、石墨电极、碳纳米管电极、活性碳电极、活性碳/聚四氟乙烯电极、钛基电极或不锈钢电极。
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