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CN102994079A - 氮氧化物橙-红色荧光物质，包括其的发光膜或发光片及发光器件 - Google Patents

氮氧化物橙-红色荧光物质，包括其的发光膜或发光片及发光器件 Download PDF

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CN102994079A
CN102994079A CN2012105645992A CN201210564599A CN102994079A CN 102994079 A CN102994079 A CN 102994079A CN 2012105645992 A CN2012105645992 A CN 2012105645992A CN 201210564599 A CN201210564599 A CN 201210564599A CN 102994079 A CN102994079 A CN 102994079A
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orange
red
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刘元红
何华强
黄小卫
张书生
何涛
胡运生
庄卫东
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Grirem Advanced Materials Co Ltd
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Grirem Advanced Materials Co Ltd
Beijing General Research Institute for Non Ferrous Metals
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Abstract

本申请提供了一种氮氧化物橙-红色荧光物质，包括其的发光膜或发光片及发光器件。氮氧化物橙-红色荧光物质的化学式为MmAaSixNyOz:dR，其中M元素为Ca、Sr或Ba中的一种或一种以上元素；A元素为Al或Al与Ga、La、Sc或Y中的一种或一种以上元素的混合；R元素为Ce、Eu或Mn中的一种或一种以上元素；且上述化学式满足0.8≤m≤1.2，1<a<1.7，1<x<1.7，3<y<4.2，0<z<0.7，0.001≤d≤0.2。本发明所提供的这种氮氧化物橙-红色荧光物质在辐射源的激发下能够发出橙-红的光线，且这种荧光物质具有较好的发光效率，能够满足高显色、低色温白光LED的需要。

Description

氮氧化物橙-红色荧光物质,包括其的发光膜或发光片及发光器件
技术领域
本发明属于半导体技术领域，尤其涉及一种氮氧化物橙-红色荧光物质，包括其的发光膜或发光片及发光器件。
背景技术
白光发光二极管（白光LED）具有低电压、高光效、低能耗、长寿命、无污染等优点，在半导体照明及平板显示领域得到了成功的应用。目前白光LED的实现方式主要分为两种：第一种是三基色（红、蓝、绿）LED芯片的组合；另一种是用LED芯片激发荧光物质混合形成白光，即用蓝光LED芯片配合发黄光的荧光物质，或者用蓝光LED配合发绿色光和红色光的两种荧光物质，或者用紫外或紫光LED去激发红、绿、蓝三种荧光物质等。在这些实现方式中，蓝光LED芯片配合Y3Al5O12:Ce黄色荧光物质的方式简单、易行、且价格相对低廉，成为白光LED的主流方案。然而使用这种方式形成的白光光谱比较单一，光谱主要集中在黄光区域，导致制备的白光LED显色性较低。通过在封装过程中添加橙-红色荧光物质可以补偿白光LED光谱中缺失的红色成分，提升白光LED产品的显色能力。
氮/氮氧化物荧光物质问世以来，受到了广泛关注。该类荧光物质的阴离子基团含有高负电荷的N3-，电子云膨胀效应使得其激发光谱向近紫外、可见光等长波方向移动，可以被200～500nm范围内蓝光和紫外激发发光，发射光主波长分布在600～720nm较宽范围内，具备显色性好、发光效率高的特点，安全性能好、无毒、环保，且基质具有紧密的网络结构，物理化学性质稳定(例如，专利文献EP1104799A1、WO2005/052087、CN100340631C、CN101090953A中公开的荧光物质)。在硅基氮化物红粉中（专利CN1918262B），利用Sr对CaAlSiN3:Eu红粉的调控可有效提升荧光物质的发光强度。本专利发明的氮氧化物橙-红色荧光物质进一步增加了荧光粉的调控范围，光色范围可以扩充到橙色区域。
发明内容
为了解决现有技术中的不足，本发明提供了一种氮氧化物橙-红色荧光物质，包括其的发光膜或发光片及发光器件，以便于提高氮氧化物橙-红色荧光物质的发光效率。
在本发明的一个方面，提供了一种氮氧化物橙-红色荧光物质，该荧光物质的化学式为MmAaSixNyOz:dR，其中M元素为Ca、Sr或Ba中的一种或一种以上元素；A元素为Al或Al与Ga、La、Sc或Y中的一种或一种以上元素的混合；R元素为Ce、Eu或Mn中的一种或一种以上元素；且上述化学式满足0.8≤m≤1.2，1<a<1.7，1<x<1.7，3<y<4.2，0<z<0.7，0.001≤d≤0.2。
进一步地，上述荧光物质的化学式中a:x=0.8～1.2。
进一步地，上述氮氧化物橙-红色荧光物质的主要生成相在Cokα线的粉末X射线衍射图谱中，至少在布拉格角度（2θ）31.3°～32.7°，35.2°～36.2°，36.2°～36.7°，36.7°～37.6°的范围内存在衍射峰，其中36.7°～37.6°范围内的衍射峰强度不低于36.2°～36.7°范围内的衍射峰强度的18%，该荧光粉的发射光谱的半峰宽度不低于82nm。
进一步地，上述氮氧化物橙-红色荧光物质的主要生成相在Cokα线的粉末X射线衍射图谱中，至少在布拉格角度（2θ）在31.3°～31.8°，31.8°～32.7°，35.2°～36.2°，36.2°～36.7°，36.7°～37.6°，48.0°～49.5°，56.0°～57.2°的范围内存在衍射峰，且该荧光粉的发射光谱的半峰宽度不低于95nm。
进一步地，上述M元素为Ca和/或Sr；A元素为Al与Ga和/或Y的混合物；R元素为Eu和Mn中的一种或两种元素。
进一步地，上述A元素为Al。
进一步地，上述R元素为Eu。
进一步地，上述M元素为Ca。
进一步地，上述荧光物质为粉末状、薄膜状或片状。
同时，在本发明中还提供了一种发光膜或发光片，该发光膜或发光片是由上述的氮氧化物橙-红色荧光物质分散在玻璃材料、塑料材料或树脂材料中所形成的，或者，是由上述的氮氧化物橙-红色荧光物质与其他荧光物质共同分散在玻璃材料、塑料材料或树脂材料中或涂敷在玻璃材料、塑料材料或树脂材料之上所形成的。
进一步地，上述发光膜或发光片中其他荧光物质为下列荧光物质中一种或一种以上(Y，Gd,Lu,Tb)3(Al,Ga)5O12:Ce、(Mg,Ca,Sr,Ba)2SiO4:Eu、(Ca,Sr)3SiO5:Eu、(La,Ca)3Si6N11:Ce、α-SiAlON:Eu、β-SiAlON:Eu、Ba3Si6O12N2:Eu、Ca3(Sc,Mg)2Si3O12:Ce、CaSc2O4:Eu、BaAl8O13:Eu、(Ca,Sr,Ba)Al2O4:Eu、(Sr,Ca,Ba)(Al,Ga,In)2S4:Eu、(Ca,Sr)8(Mg,Zn)(SiO4)4Cl2:Eu/Mn、(Ca,Sr,Ba)3MgSi2O8:Eu/Mn、(Ca,Sr,Ba)2(Mg,Zn)Si2O7:Eu、Zn2SiO4:Mn、(Y，Gd)BO3:Tb、ZnS:Cu,Cl/Al、ZnS:Ag,Cl/Al、(Sr,Ca)2Si5N8:Eu、(Sr,Ca)AlSiN3:Eu、(Li,Na,K)3ZrF7:Mn、(Li,Na,K)2(Ti,Zr)F6:Mn、(Ca,Sr,Ba)(Ti,Zr)F6:Mn、Ba0.65Zr0.35F2.7:Mn、(Sr,Ca)S:Eu、(Y，Gd)BO3:Eu、(Y，Gd)(V，P)O4:Eu、Y2O3:Eu、(Sr,Ca,Ba,Mg)5(PO4)3Cl:Eu、(Ca,Sr,Ba)MgAl10O17:Eu、(Ca,Sr,Ba)Si2O2N2:Eu、3.5MgO·0.5MgF2·GeO2:Mn。
同时，在本发明中还提供了一种发光器件，该发光器件至少包含辐射源和上述的氮氧化物橙-红色荧光物质。
进一步地，上述辐射源为紫外、紫光、或蓝光发射源。
进一步地，上述发光器件中还含有被辐射源激发发光的其他荧光物质。
进一步地，上述其他荧光物质为下列荧光物质中一种或一种以上：(Y，Gd,Lu,Tb)3(Al,Ga)5O12:Ce、(Mg,Ca,Sr,Ba)2SiO4:Eu、(Ca,Sr)3SiO5:Eu、(La,Ca)3Si6N11:Ce、α-SiAlON:Eu、β-SiAlON:Eu、Ba3Si6O12N2:Eu、Ca3(Sc,Mg)2Si3O12:Ce、CaSc2O4:Eu、BaAl8O13:Eu、(Ca,Sr,Ba)Al2O4:Eu、(Sr,Ca,Ba)(Al,Ga,In)2S4:Eu、(Ca,Sr)8(Mg,Zn)(SiO4)4Cl2:Eu/Mn、(Ca,Sr,Ba)3MgSi2O8:Eu/Mn、(Ca,Sr,Ba)2(Mg,Zn)Si2O7:Eu、Zn2SiO4:Mn、(Y，Gd)BO3:Tb、ZnS:Cu,Cl/Al、ZnS:Ag,Cl/Al、(Sr,Ca)2Si5N8:Eu、(Sr，Ca)AlSiN3:Eu、(Li,Na,K)3ZrF7:Mn、(Li,Na,K)2(Ti,Zr)F6:Mn、(Ca,Sr,Ba)(Ti,Zr)F6:Mn、Ba0.65Zr0.35F2.7:Mn、(Sr,Ca)S:Eu、(Y，Gd)BO3:Eu、(Y，Gd)(V，P)O4:Eu、Y2O3:Eu、(Sr,Ca,Ba,Mg)5(PO4)3Cl:Eu、(Ca,Sr,Ba)MgAl10O17:Eu、(Ca,Sr,Ba)Si2O2N2:Eu、3.5MgO·0.5MgF2·GeO2:Mn。
本发明所提供的这种氮氧化物橙-红色荧光物质在辐射源的激发下能够发出橙-红的光线，且这种荧光物质具有较好的发光效率，能够满足高显色、低色温白光LED的需要。
除了上面所描述的目的、特征和优点之外，本发明还有其它的目的、特征和优点。下面将参照图，对本发明作进一步详细的说明。
附图说明
附图构成本说明书的一部分、用于进一步理解本发明，附图示出了本发明的优选实施例，并与说明书一起用来说明本发明的原理。图中：
图1示出了根据本申请实施例1所制备的荧光物质的XRD图谱；
图2示出了根据本申请实施例1所制备的荧光物质的荧光物质的发射光谱。
具体实施方式
应该指出，以下详细说明都是例示性的，旨在对本发明提供进一步的说明。除非另有指明，本文使用的所有技术和科学术语具有与本发明所属技术领域的普通技术人员通常理解的相同含义。
在本发明的一种实施方式中，提供了一种氮氧化物橙-红色荧光物质，该荧光物质的化学式为MmAaSixNyOz:dR，其中M元素为Ca、Sr或Ba中的一种或一种以上元素；A元素为Al或Al与Ga、La、Sc或Y中的一种或一种以上元素的混合；R元素为Ce、Eu或Mn中的一种或一种以上元素；且上述化学式满足0.8≤m≤1.2，1<a<1.7，1<x<1.7，3<y<4.2，0<z<0.7，0.001≤d≤0.2。其中优选荧光物质的化学式中a:x=0.8～1.2。
在本发明中所提供的这种氮氧化物橙-红色荧光物质在辐射源的激发下能够发出橙-红的光线，且这种荧光物质具有较好的发光效率，能够满足高显色、低色温白光LED的需要。其中优选化学式中a:x=0.8～1.2荧光物质，这类荧光物质中主要生成相含量较多，杂相含量较少，发光性能较好。
在本发明的一种优选实施方式中，上述氮氧化物橙-红色荧光物质粉末的主要生成相在Cokα线的粉末X射线衍射图谱中，至少在布拉格角度（2θ）31.3°～32.7°，35.2°～36.2°，36.2°～36.7°，36.7°～37.6°的范围内存在衍射峰，其中36.7°～37.6°范围内的衍射峰强度不低于36.2°～36.7°范围内的衍射峰强度的18%，该荧光粉的发射光谱的半峰宽度不低于82nm。将所制备的氮氧化物橙-红色荧光物质的结构控制在上述范围内，能够使该氮氧化物橙-红色荧光物质具有半峰宽大以及发光效率高等优点，有利于制作高发光效率、高显色性的白光LED器件。
优选地，上述氮氧化物橙-红色荧光物质粉末的主要生成相在Cokα线的粉末X射线衍射图谱中，至少在布拉格角度（2θ）在31.3°～31.8°，31.8°～32.7°，35.2°～36.2°，36.2°～36.7°，36.7°～37.6°，48.0°～49.5°，56.0°～57.2°的范围内存在衍射峰，且该荧光粉的发射光谱的半峰宽度不低于95nm。
优选地，在上述氮氧化物橙-红色荧光物质的分子式中M元素为Ca和/或Sr；A元素为Al与Ga和/或Y的混合物；R元素为Eu和Mn中的一种或两种元素。还优选地，该氮氧化物橙-红色荧光物质的分子式中M元素为Ca和/或Sr；A元素为Al；R元素为Eu和/或Mn。进一步优选地，该氮氧化物橙-红色荧光物质的分子式中M元素为Ca和/或Sr；A元素为Al；R元素为Eu。更进一步优选地，该氮氧化物橙-红色荧光物质的分子式中M元素为Car；A元素为Al；R元素为Eu。更为优选地，上述氮氧化物橙-红色荧光物质为粉末状、薄膜状或片状。
优选地，在上述氮氧化物橙-红色荧光物质的分子式为CamAlaSixNyOz:dEu。且该化学式满足0.8≤m≤1，1<a<1.7，1<x<1.7，3<y<4.2，0.1<z<0.7，0.001≤d≤0.2。具有该分子式的荧光物质原料成分少，易于加工，且性能优异。
同时，在本发明中还提供了一种发光膜或发光片，发光膜或发光片是由上述的氮氧化物橙-红色荧光物质分散在玻璃材料、塑料材料或树脂材料中所形成的，或者，是由上述的氮氧化物橙-红色荧光物质与其他荧光物质共同分散在玻璃材料、塑料材料或树脂材料中或涂敷在玻璃材料、塑料材料或树脂材料之上所形成的。本发明所提供这种发光膜或发光片能够发出橙-红的光线，且这种荧光物质具有较好的发光效率。能够满足高显色、低色温白光LED的需要。
优选地，在上述发光膜或发光片中，其他荧光物质为下列荧光物质中一种或一种以上：(Y，Gd,Lu,Tb)3(Al,Ga)5O12:Ce、(Mg,Ca,Sr,Ba)2SiO4:Eu、(Ca,Sr)3SiO5:Eu、(La,Ca)3Si6N11:Ce、α-SiAlON:Eu、β-SiAlON:Eu、Ba3Si6O12N2:Eu、Ca3(Sc,Mg)2Si3O12:Ce、CaSc2O4:Eu、BaAl8O13:Eu、(Ca,Sr,Ba)Al2O4:Eu、(Sr,Ca,Ba)(Al,Ga,In)2S4:Eu、(Ca,Sr)8(Mg,Zn)(SiO4)4Cl2:Eu/Mn、(Ca,Sr，Ba)3MgSi2O8:Eu/Mn、(Ca,Sr,Ba)2(Mg,Zn)Si2O7:Eu、Zn2SiO4:Mn、(Y，Gd)BO3:Tb、ZnS:Cu,Cl/Al、ZnS:Ag,Cl/Al、(Sr,Ca)2Si5N8:Eu、(Sr,Ca)AlSiN3:Eu、(Li,Na,K)3ZrF7:Mn、(Li,Na,K)2(Ti,Zr)F6:Mn、(Ca,Sr,Ba)(Ti,Zr)F6:Mn、Ba0.65Zr0.35F2.7:Mn、(Sr,Ca)S:Eu、(Y，Gd)BO3:Eu、(Y，Gd)(V，P)O4:Eu、Y2O3:Eu、(Sr，Ca,Ba,Mg)5(PO4)3Cl:Eu、(Ca,Sr，Ba)MgAl10O17:Eu、(Ca,Sr，Ba)Si2O2N2:Eu、3.5MgO·0.5MgF2·GeO2:Mn。
同时，在本发明中还提供了一种发光器件，该发光器件至少包含辐射源和上述的氮氧化物橙-红色荧光物质。其中辐射源优选为为紫外、紫光、或蓝光发射源。
优选地，上述发光器件中还含有被辐射源激发发光的其他荧光物质。其他荧光物质为下列荧光物质中一种或一种以上：(Y，Gd,Lu,Tb)3(Al,Ga)5O12:Ce、(Mg,Ca,Sr,Ba)2SiO4:Eu、(Ca,Sr)3SiO5:Eu、(La,Ca)3Si6N11:Ce、α-SiAlON:Eu、β-SiAlON:Eu、Ba3Si6O12N2:Eu、Ca3(Sc,Mg)2Si3O12:Ce、CaSc2O4:Eu、BaAl8O13:Eu、(Ca,Sr,Ba)Al2O4:Eu、(Sr，Ca,Ba)(Al,Ga,In)2S4:Eu、(Ca,Sr)8(Mg,Zn)(SiO4)4Cl2:Eu/Mn、(Ca,Sr,Ba)3MgSi2O8:Eu/Mn、(Ca,Sr,Ba)2(Mg,Zn)Si2O7:Eu、Zn2SiO4:Mn、(Y，Gd)BO3:Tb、ZnS:Cu,Cl/Al、ZnS:Ag,Cl/Al、(Sr,Ca)2Si5N8:Eu、(Sr,Ca)AlSiN3:Eu、(Li,Na,K)3ZrF7:Mn、(Li,Na,K)2(Ti,Zr)F6:Mn、(Ca,Sr,Ba)(Ti,Zr)F6:Mn、Ba0.65Zr0.35F2.7:Mn、(Sr,Ca)S:Eu、(Y，Gd)BO3:Eu、(Y，Gd)(V，P)O4:Eu、Y2O3:Eu、(Sr,Ca,Ba,Mg)5(PO4)3Cl:Eu、(Ca,Sr,Ba)MgAl10O17:Eu、(Ca,Sr,Ba)Si2O2N2:Eu、3.5MgO·0.5MgF2·GeO2:Mn。
从以上技术方案可以看出，本发明制备的系列MmAaSixNyOz:dR新型橙-红色荧光物质在外界辐射源的激发下可以发出橙-红色光线，能够满足高显色、低色温白光LED的需要。
本发明所涉及的荧光物质不限定合成的原材料及制备方法，在本发明中优选采用以下原料及制备方法以提高荧光物质的光色性能。合成荧光物质的原材料优选各种金属及非金属元素的氮化物。原材料按照所需比例称量后充分混合均匀。煅烧环境选择具有氮/氮氢或CO气氛的高压/常压炉体内进行，杜绝大气中的氧进入炉体内。最高温度下的保温时间通常是20min-20h，当保温时间太短时，原材料不能充分进行反应，保温时间过久会造成N元素的溢出以及荧光晶体的异常长大，因而保温时间优选3-8h。然后将炉内温度降至100℃以下，取出进行粉体进行包括研磨、酸洗、过筛及烘干步骤的后处理。
本发明所涉及的荧光膜或荧光片的不限定合成的原材料及制备方法，只要玻璃材料、塑料材料或树脂材料制备过程中，将本发明红色荧光物质，或者本发明红色荧光物质与其他荧光物质混入到玻璃材料、塑料材料、陶瓷材料或树脂材料的原料中混合均匀，然后按照玻璃材料、塑料材料、陶瓷材料或树脂材料的常规方法制备成膜状或片状即可，本发明橙-红色荧光物质，或者本发明红色荧光物质与其他荧光物质的混合物加入到玻璃材料、塑料材料、陶瓷材料或树脂材料的量与现有技术中荧光膜或荧光片中荧光物质的加入量相等即可。本领域技术人员在本发明的基础上，能够通过合理的技术手段制备出本发明所提供的这种发光膜或发光片，故对其制作方法不再赘述。
本发明涉及的荧光物质可以被波长位于300-500nm的辐射光高效激发，可以将该荧光物质或者掺有该荧光物质的树脂、硅胶、塑料、玻璃、陶瓷等光转换膜材料，与紫外、紫光或蓝光辐射源组合形成发光器件。这些白光发光器件能够在照明或显示领域得到广泛应用。
以下将结合具体实施例进一步说明本发明所制备的橙-红色荧光物质的有益效果。
实施例1-24和对比例1（D1）
原料：以氮化硅和/或氧化硅为硅源，以氮化铝、硝酸铝、金属铝中任一种或多种为铝源（Ga、La、Sc和Y与之相同）、以氮化钙、氧化钙、碳酸钙、氢氧化钙中任一种或多种为钙源（Sr、Ba与之相同）、以氮化铕和/或氧化铕为铕源（Ce、Mn与之相同）。
制备方法：根据所欲形成的化学式中各原料的配比称量各原料，将称量好的各原料混合均匀，将混合好的原料在氮氢气氛下，1500℃下保温3小时之后，将温度降至100℃以下，取出后，进行研磨、洗涤、烘干及过筛等后处理获得荧光物质。
测试一：以波长为460nm的蓝光分别激发实施例1-24以及对比为例（D1）中的荧光粉，并测量荧光粉的色坐标、发射光谱、半峰宽、相对发光亮度。测试结果如表1所示。
表1
由上述表1中内容可以看出，本发明所提供的氮氧化物橙-红色荧光物质具有的半峰宽大以及发光效率高等优点，有利于制作高发光效率、高显色性的白光LED器件。其中具有化学式MmAaSixNyOz:dR中结构，并满足0.8≤m≤1.2，1<a<1.7，1<x<1.7，3<y<4.2，0<z<0.7，0.001≤d≤0.2要求的荧光物质的相对发光强度明显优于不满足上述数值范围时的荧光物质（D1）的相对发光强度。具有化学式具有上述化学式，且满足a:x=0.8～1.2的荧光物质的相对发光强度明显优于不满足a:x=0.8～1.2要求的荧光物质（实施例1）的相对发光强度。
测试二：
本发明所提供的这种氮氧化物橙-红色荧光物质在满足上述化学式为MmAaSixNyOz:dR要求的同时，更为优选粉末的主要生成相在Cokα线的粉末X射线衍射图谱中，至少在布拉格角度（2θ）31.3°～32.7°，35.2°～36.2°，36.2°～36.7°，36.7°～37.6°的范围内存在衍射峰，且其中36.7°～37.6°范围内的衍射峰强度不低于36.2°～36.7°范围内的衍射峰强度的18%，该荧光粉的发射光谱的半峰宽度不低于82nm的的氮氧化物橙-红色荧光物质。
如图1所示，图1为上述实施例4中氮氧化物橙-红色荧光物质的X射线衍射图谱，其中布拉格角度（2θ）在31.3°～31.8°，31.8°～32.7°，35.2°～36.2°，36.2°～36.7°，36.7°～37.6°，48.0°～49.5°，56.0°～57.2°的范围内存在衍射峰。且其中（2θ）36.7°～37.6°范围内的衍射峰强度为36.2°～36.7°范围内的衍射峰强度的111%，其发射光谱的半峰宽度超过接近100nm。如图2所示，图2为上述实施例4中所制备的荧光物质的氮氧化物橙-红色荧光物质的发光谱图，在图2中该荧光物质的氮氧化物橙-红色荧光物质位于550-650nm的一个较宽发射峰，发射图谱显示该荧光粉呈现出橙-红色发射光。由上表1中实施例4的数据可以看出，该荧光物质的相对发光强度能够达到107%，得到了良好的提高。
为了说明本发明氮氧化物橙-红色荧光物质结构与发光效率的关系，进一步提供了本发明上述实施例1至8和对比例1的中的氮氧化物橙-红色荧光物质的X射线衍射图谱中衍射峰情况，结果如表2所示。
表2
结合表2和表1中的数据可知，当氮氧化物橙-红色荧光物质在布拉格角度（2θ）31.3°～32.7°，35.2°～36.2°，36.2°～36.7°，36.7°～37.6°的范围内存在衍射峰时，满足36.7°～37.6°范围内的衍射峰强度不低于36.2°～36.7°范围内的衍射峰强度的18%的氮氧化物橙-红色荧光物质的相对发光强度更高（对比实施例2-8与实施例1）。当氮氧化物橙-红色荧光物质在布拉格角度36.7°～37.6°范围内的衍射峰强度不低于36.2°～36.7°范围内的衍射峰强度的18%时，在布拉格角度（2θ）在31.3°～31.8°，31.8°～32.7°，35.2°～36.2°，36.2°～36.7°，36.7°～37.6°，48.0°～49.5°，56.0°～57.2°的范围内存在衍射峰的氮氧化物橙-红色荧光物质（实施例3-8）相对于仅在布拉格角度（2θ）31.3°～32.7°，35.2°～36.2°，36.2°～36.7°，36.7°～37.6°的范围内存在衍射峰的氮氧化物橙-红色荧光物质（实施例2）的相对发光强度更高。
以下将结合实施例25-28，进一步说明采用上述本发明实施例3中所制备的荧光物质制备LED芯片时的有益效果。
实施例25
采用蓝光LED芯片作为辐射源，将本发明的实施例3中橙-红色荧光物质、白光LED黄色荧光物质Y3Al5O12:Ce、红色荧光物质CaAlSiN3:Eu，三种荧光物质的重量比为：橙:黄:红=15:70:15，将荧光物质均匀分散在折射率1.41，透射率99%的硅胶中，将芯片与光转换膜组合在一起，焊接好电路、封结后得到白光发光装置，其色坐标为（0.3745,0.3312），显色指数92，相关色温3745K。
实施例26
采用蓝光LED芯片作为辐射源，将本发明的实施例3中橙-红色荧光物质、白光LED黄色荧光物质Y3Al5O12:Ce、红色荧光物质CaAlSiN3:Eu、绿色荧光物质(Y，Lu)3(Al,Ga)5O12:Ce），四种荧光物质的重量比为：橙:黄:红:绿=15:60:15:10，将荧光物质均匀分散在折射率1.41，透射率99%的硅胶中，将芯片与光转换膜组合在一起，焊接好电路、封结后得到白光发光装置，其色坐标为（0.3875,0.3408），显色指数96，相关色温3469K。
实施例27
本实施例采用紫外LED芯片（360nm）作为辐射源，将本发明的实施例14中红色荧光物质、蓝色荧光物质Sr5(PO4)3Cl:Eu及绿色荧光物质Zn2SiO4:Mn，三种荧光物质的重量比为：红:蓝:绿=15:60:25，将混合后的荧光物质均匀分散在塑料内，制备成塑料膜，与紫外LED芯片组合在一起，焊接好电路、封结后得到白光发光装置，其色坐标为（0.3876,0.3439）显色指数93，相关色温3461K。
实施例28
本实施例采用近紫光LED芯片（380nm）作为辐射源，将本发明的实施例15中红色荧光物质、蓝色荧光物质BaMgAl10O17:Eu及绿色荧光物质如(Y，Lu)3(Al,Ga)5O12:Ce，三种荧光物质的重量比为：红:蓝:绿=15:55:30，将荧光物质均匀分散在玻璃中，将芯片与玻璃组合在一起，焊接好电路、封结后得到白光发光装置，其色坐标为（0.3867,0.3412），显色指数94.4，相关色温3469K。
由上述实施例24-28中内容可知，本发明申请所制备的氮氧化物橙-红色荧光物质与其他荧光物质配合使用时，能够发出白光，且所制备的白光LED能够满足高显色、低色温市场需求。
以上仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，对于本领域的技术人员来说，本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (15)

1.一种氮氧化物橙-红色荧光物质，其特征在于，该荧光物质的化学式为MmAaSixNyOz:dR，其中所述M元素为Ca、Sr或Ba中的一种或一种以上元素；所述A元素为Al或Al与Ga、La、Sc或Y中的一种或一种以上元素的混合；所述R元素为Ce、Eu或Mn中的一种或一种以上元素；且上述化学式满足0.8≤m≤1.2，1<a<1.7，1<x<1.7，3<y<4.2，0<z<0.7，0.001≤d≤0.2。
2.根据权利要求1所述的氮氧化物橙-红色荧光物质，其特征在于，所述荧光物质的化学式中a:x=0.8～1.2。
3.根据权利要求1所述的氮氧化物橙-红色荧光物质，其特征在于，所述氮氧化物橙-红色荧光物质的主要生成相在Cokα线的粉末X射线衍射图谱中，至少在布拉格角度（2θ）31.3°～32.7°，35.2°～36.2°，36.2°～36.7°，36.7°～37.6°的范围内存在衍射峰，其中36.7°～37.6°范围内的衍射峰强度不低于36.2°～36.7°范围内的衍射峰强度的18%，该荧光粉的发射光谱的半峰宽度不低于82nm。
4.根据权利要求3所述的氮氧化物橙-红色荧光物质，其特征在于，所述氮氧化物橙-红色荧光物质的主要生成相在Cokα线的粉末X射线衍射图谱中，至少在布拉格角度（2θ）在31.3°～31.8°，31.8°～32.7°，35.2°～36.2°，36.2°～36.7°，36.7°～37.6°，48.0°～49.5°，56.0°～57.2°的范围内存在衍射峰，且该荧光粉的发射光谱的半峰宽度不低于95nm。
5.根据权利要求1所述的氮氧化物橙-红色荧光物质，其特征在于，所述M元素为Ca和/或Sr；A元素为Al与Ga和/或Y的混合；R元素为Eu和Mn中的一种或两种元素。
6.根据权利要求5所述的氮氧化物橙-红色荧光物质，其特征在于，所述A元素为Al。
7.根据权利要求6所述的氮氧化物橙-红色荧光物质，其特征在于，所述R元素为Eu。
8.根据权利要求7所述的氮氧化物橙-红色荧光物质，其特征在于，所述M元素为Ca。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的氮氧化物橙-红色荧光物质，其特征在于，所述荧光物质为粉末状、薄膜状或片状。
10.一种发光膜或发光片，其特征在于，所述发光膜或发光片是由权利要求1至8中任一项所述的氮氧化物橙-红色荧光物质分散在玻璃材料、塑料材料或树脂材料中所形成的，或者，是由权利要求1至8中任一项所述的氮氧化物橙-红色荧光物质与其他荧光物质共同分散在玻璃材料、塑料材料或树脂材料中或涂敷在玻璃材料、塑料材料或树脂材料之上所形成的。
11.根据权利要求10所述的发光膜或发光片，其特征在于，所述其他荧光物质为下列荧光物质中一种或一种以上：(Y，Gd,Lu,Tb)3(Al,Ga)5O12:Ce、(Mg,Ca,Sr,Ba)2SiO4:Eu、(Ca,Sr)3SiO5:Eu、(La,Ca)3Si6N11:Ce、α-SiAlON:Eu、β-SiAlON:Eu、Ba3Si6O12N2:Eu、Ca3(Sc,Mg)2Si3O12:Ce、CaSc2O4:Eu、BaAl8O13:Eu、(Ca,Sr,Ba)Al2O4:Eu、(Sr,Ca,Ba)(Al,Ga,In)2S4:Eu、(Ca,Sr)8(Mg,Zn)(SiO4)4Cl2:Eu/Mn、(Ca,Sr,Ba)3MgSi2O8:Eu/Mn、(Ca,Sr，Ba)2(Mg,Zn)Si2O7:Eu、Zn2SiO4:Mn、(Y，Gd)BO3:Tb、ZnS:Cu,Cl/Al、ZnS:Ag,Cl/Al、(Sr,Ca)2Si5N8:Eu、(Sr，Ca)AlSiN3:Eu、(Li,Na,K)3ZrF7:Mn、(Li,Na,K)2(Ti,Zr)F6:Mn、(Ca,Sr，Ba)(Ti,Zr)F6:Mn、Ba0.65Zr0.35F2.7:Mn、(Sr,Ca)S:Eu、(Y，Gd)BO3:Eu、(Y，Gd)(V，P)O4:Eu、Y2O3:Eu、(Sr,Ca,Ba,Mg)5(PO4)3Cl:Eu、(Ca,Sr,Ba)MgAl10O17:Eu、(Ca,Sr,Ba)Si2O2N2:Eu、3.5MgO·0.5MgF2·GeO2:Mn。
12.一种发光器件，其特征在于，所述发光器件至少包含辐射源和权利要求1至8中任一项所述的氮氧化物橙-红色荧光物质。
13.根据权利要求12所述的发光器件，其特征在于，所述辐射源为紫外、紫光、或蓝光发射源。
14.根据权利要求12或13所述的发光器件，其特征在于，所述发光器件中还含有被所述辐射源激发发光的其他荧光物质。
15.根据权利要求14所述的发光器件，其特征在于，所述其他荧光物质为下列荧光物质中一种或一种以上：(Y，Gd,Lu,Tb)3(Al,Ga)5O12:Ce、(Mg,Ca,Sr,Ba)2SiO4:Eu、(Ca,Sr)3SiO5:Eu、(La,Ca)3Si6N11:Ce、α-SiAlON:Eu、β-SiAlON:Eu、Ba3Si6O12N2:Eu、Ca3(Sc,Mg)2Si3O12:Ce、CaSc2O4:Eu、BaAl8O13:Eu、(Ca,Sr,Ba)Al2O4:Eu、(Sr,Ca,Ba)(Al,Ga,In)2S4:Eu、(Ca,Sr)8(Mg,Zn)(SiO4)4Cl2:Eu/Mn、(Ca,Sr，Ba)3MgSi2O8:Eu/Mn、(Ca,Sr,Ba)2(Mg,Zn)Si2O7:Eu、Zn2SiO4:Mn、(Y，Gd)BO3:Tb、ZnS:Cu,Cl/Al、ZnS:Ag,Cl/Al、(S r,Ca)2Si5N8:Eu、(Sr,Ca)AlSiN3:Eu、(Li,Na,K)3ZrF7:Mn、(Li,Na,K)2(Ti,Zr)F6:Mn、(Ca,Sr,Ba)(Ti,Zr)F6:Mn、Ba0.65Zr0.35F2.7:Mn、(Sr,Ca)S:Eu、(Y，Gd)BO3:Eu、(Y，Gd)(V，P)O4:Eu、Y2O3:Eu、(Sr,Ca,Ba,Mg)5(PO4)3Cl:Eu、(Ca,Sr,Ba)MgAl10O17:Eu、(Ca,Sr,Ba)Si2O2N2:Eu、3.5MgO·0.5MgF2·GeO2:Mn。
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