CN102899679B - 利用石膏矿化co2联产硫酸的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种利用石膏矿化CO2联产硫酸的方法：将阴离子交换膜置于电解槽中，使电解槽分为正极区和负极区，负极区内加入作为负极电解液的硫酸钠溶液，正极加入作为正极电解液的硫酸溶液，将粉碎的石膏加入到电解槽的负极电解液中，同时充入二氧化碳气体，在正极电极和负极电极之间施加直流电源，负极电极将负极电解液中的氢离子还原为氢气，使得溶液中的二氧化碳转化为碳酸根，碳酸根与石膏发生置换反应，将石膏转化为碳酸钙，同时置换出自由流动的硫酸根，硫酸根在电流作用下透过阴离子交换膜，与正极电极产生的氢离子结合生成硫酸。本发明具有产物附加值高，工艺流程简单，反应条件温和等优点。
Description
技术领域
本发明涉及一种CO2矿化减排方法，特别涉及一种利用石膏矿化CO2生成硫酸的CO2减排方法。
背景技术
气候变暖已是毋庸置疑的事实，90%以上的可能性是人类活动导致的。全球大气中CO2质量浓度已由工业化时代前的280×10-6增至2005年的379×10-6。由于人类活动产生的温室气体排放逐渐增加，预计到2100年，大气中的CO2质量浓度将达到570×10-6，导致全球气温升高1.9℃，海平面升高38 cm。全球范围内每年必须减少60亿吨 CO2排放才能真正防止全球气候变暖。大气“温室效应”与地球变暖将是21世纪人类面临的最大的生存环境问题。人类在能源系统中产生并直接排放大量的CO2是导致该现象产生的主要原因。不论从环境保护还是从资源回收利用的角度来考虑，在全世界范围内对排放的CO2进行捕捉利用（CCU）是人类面临的非常迫切的任务。
目前，传统的CO2利用方法是将CO2转化为尿素和甲醇等化工产品，但将CO2转化为化工产品的CO2用量非常有限，大量的二氧化碳仍直接排放大气，为了减少CO2排放到大气的量，近年来，开发出了将CO2转化为有机物或聚合物的新方法。但这些方法由于减排CO2的量较少，能耗高因而未被广泛推广。因此，人们需要开发新的减排CO2的方法。
利用矿物矿化CO2，同时获取高附加值的化工产品是一种CO2利用新方法（CMU）。发明人在CO2矿化领域已进行了比较深入的研究，先后开发完成了“联产富钾溶液的CO2矿化方法”、“高温法联产富钾溶液的CO2矿化方法”以及“催化法联产富钾溶液的CO2矿化方法”，在CO2矿化过程中联产富钾溶液，为CO2矿化减排好钾肥的生产做出了贡献。这些方法已申请了中国发明专利。但这些已完成的CO2矿化方法不足地方是，工艺流程较长，能耗较高。
石膏（CaSO42H2O）是地球上最主要的硫酸盐，天然石膏广泛存在于沉积岩中，储量丰富。另外，废石膏主要成分是硫酸钙，在磷酸等行业的生产过程中，每年都有大量的作为工业废料的石膏产生，仅我国就有大约每年就有5000万吨 排放，目前堆积的磷石膏总量超过5亿吨。大量废石膏的堆积不但占用了大片土地，而且会污染水体和土壤。由于目前并没有有效利用废石膏中硫酸钙的方法，大量堆积的废石膏已经危害了农业生产、牲畜生长繁殖和人体健康，成为亟待解决的环境问题。但石膏中蕴含着18.6%硫元素，而我国硫资源又十分匮乏。将石膏作为固体废料排放，不仅造成环境污染，而且浪费了宝贵的硫资源。因此，迫切需要开发更为有效的既可消除CO2和废石膏，又可有效回收废石膏中宝贵硫资源的新方法。
发明内容：
针对现有技术存在的不足，本发明的目的旨在提供一种新的CO2利用方法 ——利用石膏矿化CO2联产硫酸，以解决现有技术CO2矿化方法存在的工艺流程长，能源消耗较高等问题，从而实现消除CO2和废石膏的污染，回收宝贵的硫资源。
本发明的基本思路是通过将CO2矿化与膜电解的方法结合，实现CO2与石膏的矿化，制取并分离硫酸，从而打破热力学平衡，在低电压，常温常压下实现利用弱酸性的CO2制取强酸性的硫酸的化学过程。
本发明提出的利用石膏矿化CO2联产硫酸的方法，其主要内容为：将阴离子交换膜置于电解槽中，使电解槽分为正极区和负极区两个部分，负极区内加入作为负极电解液的硫酸钠溶液，正极加入作为正极电解液的硫酸溶液，将粉体石膏加入到电解槽的负极电解液中，同时充入二氧化碳气体，在正极电极和负极电极之间施加直流电源，负极电极将负极电极液中的氢离子还原为氢气，使得溶液中的二氧化碳转化为碳酸根，碳酸根与石膏发生置换反应，将石膏转化为碳酸钙，同时置换出自由流动的硫酸根，硫酸根在电流作用下透过阴离子交换膜，与正极电极产生的氢离子结合生成硫酸。
上述技术方案中，所述正极电极产生的氢离子可由气体扩散电极氧化氢气所产生，也可由金属铂电极氧化正极电极液中的氢氧根所产生。气体扩散电极氧化的氢气最好来自于负极电极所产生的氢气，当然，也可来自于其它地方。
上述技术方案中，所述石膏可以为自然界中的天然石膏矿石，也可为工业生产过程产生的主要成分为石膏的工业产物，如磷酸生产过程中产生的废石膏。
上述技术方案中，加入负极电解液中的石膏一般为粉体石膏，其颗粒尺寸至少小于10目的石膏粉体。
上述技术方案中，正极电解液硫酸的浓度通常控制为0.01 mol/L至5 mol/L，负极电解液硫酸钠溶液的浓度为0.1 mol/L至 5 mol/L。
上述技术方案中，负极电极材料可为金属铂、金属钯或金属镍。
上述技术方案中，利用负极产生的氢气作为正极气体扩散电极的氢气来源时，石膏与CO2发生矿化反应如下：
CaSO42H2O + CO2 → CaCO3 + H2SO4 + H2O (1)
本质上，这是一个“弱酸碳酸”制取“强酸硫酸”的置换反应，这与人们熟知的“强酸制弱酸”的化学反应规律相违背的。热力学计算也表明，该反应在标准状态（25℃，1atm）下的Gibbs自由能（）为85.12 kJ/mol（> 50 kJ/mol）。这意味着，这种“弱酸制强酸”的化学过程不能自发进行。
本发明提出的石膏矿化CO2联产硫酸的新方法，解决了石膏矿化CO2过程中，“弱酸制强酸”不能自发进行的科学难题，实现了利用弱酸性的CO2制取强酸性的硫酸，打破了“强酸制弱酸”的常规思维。在一定的条件下，该过程只需0.8V的电压便可进行，这一过程的实现，使得低能耗，低成本，高效利用CO2成为可能，为解决全球CO2减排问题提供了一种重要的方法。
本发明提出的石膏矿化CO2联产硫酸的新方法，原料来源丰富，产品附加值高。天然石膏矿石或工业产出的废石膏，都可采用本发明提出的方法矿化CO2。产品硫酸不仅是众多化工产品的原料，而且还广泛地应用于其他的国民经济部门，碳酸钙广泛用于涂料、水泥及食品添加剂；并且突破性的处理了长期以来困扰人们的废石膏的处理问题，在有效利用废弃资源的同时解决了环境污染难题，使产生废石膏的众多行业走向了健康发展的道路。
附图说明
图1为正极电极采用气体扩散电极时，石膏矿化CO2联产硫酸示意图
图2为正极电极采用金属电极时，石膏矿化CO2联产硫酸示意图
1——气体扩散电极（正极），2——阴离子交换膜，3——负极金属电极，4——氢气缓冲罐，5——金属铂电极（正极）
具体实施方式
下面结合附图，通过实施例对本发明作进一步的详细说明。有必要指出的是，以下实施例只用于对本发明做进一步的说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，所属领域技术熟悉人员根据上述发明内容，对本发明做出一些非本质的改进和调整进行具体实施，是非常容易做到的，因此，这样的改进与调整应仍属于本发明的保护范围。
实施实例1
本实施例的矿化过程如附图1所示。电解槽由只允许阴离子透过，而能阻止阳离子透过的阴离子交换膜2分隔为正负两个区域。加入0.2mol/L的H2SO4溶液至正极电解槽中作为正极电解液，加入1.2mol/L的Na2SO4溶液至负极电解槽中作为负极电解液。正极电极采用气体扩散电极1，负极电极采用铂电极3。称量3g干燥石膏加入负极电解液中，在负极电解槽底部鼓泡通入的CO2流量为20 ml/min，将负极电极产生的氢气收集并进入缓冲罐4，来自缓冲罐中的氢气通入气体扩散电极，在1.5V的电压下，进行电解反应1 h。将负极电解槽固体电解产物烘干，得到含有CO2矿化产物碳酸钙的固体。正极电极液中的硫酸浓度提高至0.7 mol/L。生产碳酸钙的电流效率为94.1%，生产硫酸的电流效率为95.1%。
实施实例2
本实施例的矿化过程如附图1所示。电解槽由只允许阴离子透过，而能阻止阳离子透过的阴离子交换膜2分隔为正负两个区域。加入0.1mol/L的H2SO4溶液至正极电解槽中作为正极电解液，加入1.5mol/L的Na2SO4溶液至负极电解槽中作为负极电解液。正极电极采用气体扩散电极1，负极电极采用铂电极3。称量5g干燥磷石膏固废加入负极电解液中，在负极电解槽底部鼓泡通入的CO2流量为20 ml/min，将负极电极产生的氢气收集并进入缓冲罐4，来自缓冲罐中的氢气通入气体扩散电极，在2.6V的电压下，进行电解反应1 h.将负极电解槽固体电解产物烘干，得到含有CO2矿化产物碳酸钙的固体。正极电极液中的硫酸浓度提高至1.5 mol/L。生产碳酸钙的电流效率为94.5%，生产硫酸的电流效率为94.7%
实施实例3
本实施例的矿化过程如附图2所示。电解槽由只允许阴离子透过，而能阻止阳离子透过的阴离子交换膜2分隔为正负两个区域。加入0.1 mol/L的H2SO4溶液至正极电解槽中作为正极电解液，加入1 mol/L的Na 2SO4溶液至负极电解槽中作为负极电解液。正极电极采用金属铂电极5，负极电极采用金属镍电极3。称量3g干燥石膏加入负极电解液中，在负极电解槽底部鼓泡通入的CO2流量为20 ml/min，在2.6 V的电压下，进行电解反应1 h。将负极电解槽固体电解产物烘干，得到含有CO2矿化产物碳酸钙的固体，正极电极液中的硫酸浓度提高至0.85 mol/L。生产碳酸钙的电流效率为94.2%，生产硫酸的反应效率为94.5%。
Claims (10)
1.一种利用石膏矿化CO2联产硫酸的方法，其特征在于：将阴离子交换膜置于电解槽中，使电解槽分为正极区和负极区，负极区内加入作为负极电解液的硫酸钠溶液，正极加入作为正极电解液的硫酸溶液，将粉碎的石膏加入到电解槽的负极电解液中，同时充入二氧化碳气体，在正极电极和负极电极之间施加直流电源，负极电极将负极电解液中的氢离子还原为氢气，使得溶液中的二氧化碳转化为碳酸根，碳酸根与石膏发生置换反应，将石膏转化为碳酸钙，同时置换出自由流动的硫酸根，硫酸根在电流作用下透过阴离子交换膜，与正极电极产生的氢离子结合生成硫酸，所述正极电极产生的氢离子由正极电极氧化氢气所产生，氢气来自于负极电极所产生的氢气，所述正极电极为气体扩散电极。
2.根据权利要求1所述的利用石膏矿化CO2联产硫酸的方法，其特征在于：所述的充入二氧化碳气体的方式为鼓泡充入。
3.根据权利要求1或2所述的利用石膏矿化CO2联产硫酸的方法，其特征在于：所述石膏为自然界中的天然石膏矿石，或为工业生产过程产生的主要成分为石膏的工业产物。
4.根据权利要求1或2所述的利用石膏矿化CO2联产硫酸的方法，其特征在于：所述粉碎石膏为颗粒尺寸至少小于10目的石膏粉体。
5.根据权利要求3所述的利用石膏矿化CO2联产硫酸的方法，其特征在于：所述粉碎石膏为颗粒尺寸至少小于10目的石膏粉体。
6.根据权利要求1或2所述的利用石膏矿化CO2联产硫酸的方法，其特征在于：所述正极电解液硫酸的浓度为0.01mol/L至5mol/L，负极电解液硫酸钠溶液的浓度为0.1mol/L至5mol/L。
7.根据权利要求5所述的利用石膏矿化CO2联产硫酸的方法，其特征在于：所述正极电解液硫酸的浓度为0.01mol/L至5mol/L，负极电解液硫酸钠溶液的浓度为0.1mol/L至5mol/L。
8.根据权利要求1或2所述的利用石膏矿化CO2联产硫酸的方法，其特征在于：所述负极电极材料为金属铂、金属钯或金属镍。
9.根据权利要求5所述的利用石膏矿化CO2联产硫酸的方法，其特征在于：所述负极电极材料为金属铂、金属钯或金属镍。
10.根据权利要求7所述的利用石膏矿化CO2联产硫酸的方法，其特征在于：所述负极电极材料为金属铂、金属钯或金属镍。
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