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CN101415801A - 气体水合物颗粒的制造方法 - Google Patents

气体水合物颗粒的制造方法 Download PDF

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CN101415801A
CN101415801A CNA2006800541133A CN200680054113A CN101415801A CN 101415801 A CN101415801 A CN 101415801A CN A2006800541133 A CNA2006800541133 A CN A2006800541133A CN 200680054113 A CN200680054113 A CN 200680054113A CN 101415801 A CN101415801 A CN 101415801A
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岩崎彻
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Abstract

本发明提供一种气体水合物颗粒的制造方法，使原料气体与原料水在既定的温度和压力条件下反应以生成气体水合物，并利用造粒机将该气体水合物成形为颗粒状。利用上述造粒机将生成后或仍在脱水过程中、还残留有湿气的状态的气体水合物，在气体水合物生成温度和生成压力的条件下成形为颗粒状。之后利用冷却机将成形加工后的颗粒冷却到冰点下。

Description

气体水合物颗粒的制造方法
技术领域
本发明涉及一种气体水合物颗粒的制造方法，使原料气体与原料水在既定的温度和压力下反应以生成气体水合物，之后利用造粒机将该气体水合物成形为颗粒状。
背景技术
以往提出了这样的方案：利用造粒装置将粉体状的气体水合物成形为颗粒状，之后将该颗粒状的气体水合物贮藏在船舱或陆地上的贮存槽中(例如日本特开2002-220353号公报)。
另一方面，作为气体水合物颗粒的连续制造工序，如图8所示，将高压(例如5.4MPa)的天然气体g和既定温度(例如4℃)的原料水w导入到第1生成器1中，生成浆状(气体水合物浓度：20重量％)的气体水合物，由脱水机2对该浆状的气体水合物进行物理脱水(气体水合物浓度：70重量％)，接着将该脱水后的气体水合物导入到第2生成器3中，并再次使其与原料气体g反应，进行水合脱水(气体水合物浓度：90重量％)，进而利用冷却机4将该粉末状的气体水合物a冷却至冰点下(例如-20℃)，为了发现大气压下的自身保存性进而在大气压下贮藏，考虑利用脱压装置5从气体水合物生成压(5.4MPa)向大气压(0.1MPa)脱压，然后利用造球机(造粒机)6加工为颗粒p。
然而，为了在大气压下贮藏气体水合物，对通过冷却机4冷却至冰点下(例如-20℃)并成为松散状态的粉末状气体水合物a从冷却机4所在的环境(5.4MPa)向大气压(0.1MPa)脱压，然后利用造粒机6将该粉末状气体水合物a成形加工为颗粒p，这样存在气体水合物浓度降低15～30重量％的问题。
即，通过冷却机4冷却至冰点下(例如-20℃)的粉末状气体水合物a位于生成区X，即图7中的标号A的条件下(5.4MPa、-20℃(257K))，但是当将其脱压至大气压时，气体水合物a会冲入不稳定的分解区Y，即图7中的标号B的条件下(0.1MPa、-20℃(257K))。通常情况下，在该状态下发现自身保存性，气体的分解量减少，但是直至发现自身保存性期间，成为在分解区域的气体分解，分解量增加。特别是粒径小的粉末状的气体水合物由于单位重量表面积大，所以分解量也格外地多。
再者，当增大造粒机中颗粒的成形压力时，气体水合物的颗粒会裂开，分解气体量增加。因此，如果抑制成形压力，则如图9所示，颗粒p在粒子状的气体水合物a之间产生间隙e。因此，与颗粒的分解相关的单位重量表面积增大，在成为颗粒后，分解量也多。
另一方面，粒径小的气体水合物由于附着性强，所以有时会堵塞脱压装置5或其前后的配管等，因此存在不能连续地制造颗粒等问题。
发明内容
因此，本发明是为了解决这样的问题而完成的，其目的在于提供一种气体水合物颗粒的制造方法，抑制脱压时和颗粒成形时的气体水合物的分解，借此制造气体水合物浓度高并且贮藏中的气体分解量少的气体水合物颗粒。
本发明的另一目的在于提供一种不易引起脱压装置及其前后的配管等的堵塞的气体水合物颗粒的制造方法。
本发明为了解决如上所述的课题而如下所述地构成。
即，技术方案1所述的发明的气体水合物颗粒的制造方法的特征在于，在使原料气体与原料水在既定的温度和压力条件下反应以生成气体水合物，并利用造粒机将该气体水合物成形为颗粒状时，利用上述造粒机将生成后或仍在脱水过程中、还残留有湿气的状态的气体水合物，在气体水合物生成温度和生成压力的条件下成形为颗粒状，之后利用冷却机将成形加工后的颗粒冷却到冰点下。
技术方案2所述的发明的气体水合物颗粒的制造方法在技术方案1所述的发明的气体水合物颗粒的制造方法中，其特征在于，在生成气体水合物后，将气体水合物的浓度为70～95重量％的气体水合物成形为颗粒状。
技术方案3所述的发明的气体水合物颗粒的制造方法在技术方案1所述的发明的气体水合物颗粒的制造方法中，其特征在于，在脱水过程中，将气体水合物的浓度为30～70重量％的气体水合物成形为颗粒状。
技术方案4所述的发明的气体水合物颗粒的制造方法的特征在于，在使原料气体与原料水在既定的温度和压力条件下反应以生成气体水合物，并利用造粒机将该气体水合物成形为颗粒状时，在生成气体水合物后，将该气体水合物冷却到冰点下，之后利用上述造粒机将该气体水合物在气体水合物生成压力的条件下成形为颗粒状。
如上所述，技术方案1所述的发明由于利用上述造粒机将生成后或仍在脱水过程中、还残留有湿气的状态的气体水合物，在气体水合物生成温度和生成压力的条件下成形为颗粒状，所以成为结实地紧凑的实心状的气体水合物颗粒，并且成为在气体水合物的粒子间的微小间隙中包含水的半透明状的颗粒。
而且，该颗粒实质上是实心的，与在水合粒子间存在间隙的以往的颗粒相比，与分解相关的单位重量表面积小。因此，即使利用脱压装置从稳定的生成区(例如5.4MPa)向不稳定的大气压(0.1MPa)脱压，也几乎不发生分解。另外，由于仅有颗粒的外表面暴露于大气，所以与以往的多孔状的气体水合物的颗粒相比，贮藏中的气体分解量少，气体水合物生成时的高气体水合物浓度几乎维持原状。
进而，在本发明中，由于利用冷却机将颗粒冷却到冰点下(例如-20℃)，所以存在于气体水合物的粒子间的水冻结从而成为坚固的颗粒，所以更不易分解。另外，该颗粒与粉末相比，形状尺寸格外大而且坚固地紧固，所以也不会附着在脱压装置等上。
技术方案2所述的发明由于在生成气体水合物后，将气体水合物的浓度为70～95重量％的气体水合物成形为颗粒状，所以成为结实地紧凑的实心状的气体水合物颗粒，并且成为在气体水合物的粒子间的间隙中包含水的半透明状的颗粒。而且，由于该颗粒如上所述实质上是实心的，与在粒子间存在间隙的以往的颗粒相比，与分解相关的单位重量表面积小，所以即使利用脱压装置从稳定的生成区(例如5.4MPa)向不稳定的大气压(0.1MPa)脱压，也几乎不发生分解。
技术方案3所述的发明由于在脱水过程中，将气体水合物的浓度为30～70重量％的气体水合物成形为颗粒状，所以成为结实地紧凑的实心状的气体水合物颗粒，并且成为在气体水合物的粒子间的间隙中包含水的半透明状的颗粒。而且，该颗粒由于气体水合物的粒子间被水封闭，所以与在粒子间存在间隙的以往的颗粒相比，与分解相关的单位重量表面积小。因此，即使利用脱压装置从稳定的生成区(例如5.4MPa)向不稳定的大气压(0.1MPa)脱压，也几乎不发生分解。
技术方案4所述的发明由于在生成气体水合物后，将该气体水合物冷却到冰点下，之后利用造粒机将该气体水合物在气体水合物生成压力的条件下成形加工为颗粒状，所以能够抑制颗粒的气体包含率下降。
附图说明
图1是实施本发明的气体水合物颗粒制造方法的第1制造工序图。
图2是造粒机的示意构成图。
图3是由本发明的方法制造的颗粒的侧视图。
图4是实施本发明的气体水合物颗粒制造方法的第2制造工序图。
图5是实施本发明的气体水合物颗粒制造方法的第3制造工序图。
图6是表示“气体水合物浓度(％)”与“各工序中的气体水合物浓度的变化(时间(h))”的关联的图。
图7是甲烷水合物平衡曲线图。
图8是以往的气体水合物制造工序的示意构成图。
图9是由以往的方法制造的颗粒的侧视图。
具体实施方式
以下使用附图说明本发明的实施方式。
(1)第1实施方式
在图1中，1是第1生成器，2是脱水器，3是第2生成器，4是冷却机，5是脱压装置，6是造粒机(造球机)，将高压(例如5.4MPa)的原料气体(天然气体)g和既定温度(例如4℃)的原料水w导入到第1生成器1中，以搅拌方式或起泡方式等任意方式使原料气体g与原料水w反应，以生成浆状(例如气体水合物浓度：20～30重量％)的气体水合物。这时，反应热通过未图示的冷却机除去。
在此，气体水合物的生成如果在冰点(273K)以上进行，则通常生成压力条件是3.5MPa(273K)～8MPa(284K以下)。此外，高压下制造颗粒的温度条件如果例如也包含-20℃～0℃的范围，则生成压力条件变成253K(2MPa)～284K(8MPa)。
在第1生成器1中生成的浆状的气体水合物通过脱水器2进行物理脱水。通过脱水器2进行了物理脱水的、气体水合物浓度为40～50重量％的气体水合物导入到第2生成器3中。在该第2生成器3中，从第1生成器1导入原料气体g并使其与未反应的原料水w进行水合反应，将气体水合物的浓度提高到90重量％左右。在第2生成器3中，与第1生成器1同样，通过未图示的冷却机除去反应热。
在第2生成器3中进行了水合脱水的气体水合物通过造粒机6成形加工为任意形状(例如球形、透镜状、煤球状等)和尺寸(例如5～30mm左右)的颗粒。在第2生成器3中进行了脱水的气体水合物由于多少具有湿气，所以当通过造粒机6成形加工为颗粒时，如图3所示，成为结实地紧凑的任意形状(在图的情况下是球形、透镜状、煤球状等)的颗粒p，并且成为在相邻的气体水合物的粒子a之间的微小间隙中包含水w的半透明状的颗粒。
在此优选的是，颗粒成形时的气体水合物的浓度在70～95重量％的范围内。如果生成后的气体水合物的浓度超过95重量％，则由于气体水合物的湿气少，会不易做出没有间隙的颗粒。相反的，在生成后的气体水合物的浓度不到70重量％的情况下，由于水气多，所以气体的保有量降低。
接下来，当利用冷却机4将气体水合物冷却到冰点下(例如-20℃)时，处在气体水合物的粒子a的间隙中的水w冻结，从而成为更坚固的颗粒。之后，利用脱压装置5从气体水合物生成压(5.4MPa)向大气压(0.1MPa)脱压并贮藏在贮存槽(未图示)中。
作为造粒机6，可以应用任意的造粒机，但是为了在高压的生成条件(例如5.4MPa)的环境下使用，如图2所示优选使用所谓的制团辊方式的造粒机，即，使气体水合物a咬入设置在一对旋转辊61的表面上的颗粒成形用的模具(袋)中，将其压缩来制作颗粒p。在图中，标号62表示沉箱体，63表示料斗，64表示使料斗63内的螺杆65旋转的马达，66表示射出部。
(2)第2实施方式
在图4中，1是第1生成器，2是脱水器，3是第2生成器，4是冷却机，5是脱压装置，6是造粒机(造球机)，将高压(例如5.4MPa)的原料气体(天然气体)g和既定温度(例如4℃)的原料水w导入到第1生成器1中，以搅拌方式或起泡方式等任意方式使原料气体g与原料水w反应，以生成浆状的气体水合物。这时，反应热通过未图示的冷却机除去。
在第1生成器1中生成的浆状的气体水合物通过脱水器2进行物理脱水。在该阶段，气体水合物的浓度是40～50重量％的接近大致粉体的状态，通过具有脱水功能的造粒机6将多余的水w挤出，同时进行成形加工，成为气体水合物的浓度为70～80重量％左右的颗粒。脱水之后的水返回至原料水w。
通过造粒机6造粒的颗粒导入到第2生成器3中。在该第2生成器3中，当从第1生成器1导入原料气体g并使其与未反应的原料水w再反应(水合反应)时，颗粒的气体水合物浓度变为90重量％左右。在第2生成器3中，与第1生成器1同样，通过未图示的冷却机除去反应热。
在第2生成器3中进行了水合脱水的气体水合物颗粒导入到冷却机4中，并被冷却到冰点下(例如-20℃)。这时，处在气体水合物的粒子a的间隙中的水w冻结，从而成为更坚固的颗粒。之后，利用脱压装置5从气体水合物生成压(5.4MPa)向大气压(0.1MPa)脱压并贮藏在贮存槽(未图示)中。
在此优选的是，脱水过程中、即在脱水器2中脱水的气体水合物的气体水合物浓度在30～70重量％的范围。
(3)第3实施方式
在图5中，1是第1生成器，2是脱水器，3是第2生成器，4是冷却机，5是脱压装置，6是造粒机(造球机)，将高压(例如5.4MPa)的原料气体(天然气体)g和既定温度(例如4℃)的原料水w导入到第1生成器1中，以搅拌方式或起泡方式等任意方式使原料气体g与原料水w反应，以生成浆状的气体水合物。这时，反应热通过未图示的冷却机除去。
在第1生成器1中生成的浆状的气体水合物通过脱水器2进行物理脱水。在该阶段，气体水合物的浓度是40～50重量％的接近大致粉体的状态。该气体水合物导入到第2生成器3中。在第2生成器3中，从第1生成器1导入原料气体g并使其与未反应的原料水w进行水合反应，从而使得气体水合物浓度变为90重量％左右。在第2生成器3中，与第1生成器1同样，通过未图示的冷却机除去反应热。
在第2生成器3中进行了水合脱水的气体水合物通过冷却机4冷却到冰点下(例如-20℃)。通过冷却机4冷却到冰点下(例如-20℃)的气体水合物通过造粒机6成形为任意形状(例如球形、透镜状、煤球状等)和尺寸(例如5～30mm左右)的颗粒。
之后，利用脱压装置5从气体水合物生成压(5.4MPa)向大气压(0.1MPa)脱压并将气体水合物颗粒贮藏在贮存槽(未图示)中。
如上所述，在大气压开放前，将气体水合物冷却到冰点下，之后利用造粒机6将其颗粒化，由此能够做成更坚固的颗粒，因此能够抑制气体水合物颗粒的气体包含率下降。
在此，作为造粒机6，可以应用任意的造粒机，但是为了在高压的生成条件(例如5.4MPa)的环境下使用，如图2所示优选使用所谓的制团辊方式的造粒机，即，使气体水合物a咬入设置在一对旋转辊61的表面上的颗粒成形用的模具(袋)中，将其压缩来制作颗粒p。
图6是表示“气体水合物浓度(％)”与“各工序中的气体水合物浓度的变化(时间(h))”的关联的图。根据该图6，生成后(E点)的气体水合物浓度是93重量％。在本发明中，脱压后(F点)的气体水合物浓度是89重量％，贮藏结束后(G点)的气体水合物浓度是87重量％。
与此相对，在现有技术中，脱压后(H点)的气体水合物浓度是76重量％，成形后(I点)的气体水合物浓度是63重量％，贮藏结束后(J点)的气体水合物浓度是52重量％，由此可知本发明的气体水合物浓度格外高。

Claims (4)

1.一种气体水合物颗粒的制造方法，其特征在于，在使原料气体与原料水在既定的温度和压力条件下反应以生成气体水合物，并利用造粒机将该气体水合物成形为颗粒状时，利用上述造粒机将生成后或仍在脱水过程中、还残留有湿气的状态的气体水合物，在气体水合物生成温度和生成压力的条件下成形为颗粒状，之后利用冷却机将成形加工后的颗粒冷却到冰点下。
2.如权利要求1所述的气体水合物颗粒的制造方法，其特征在于，在生成气体水合物后，将气体水合物的浓度为70～95重量％的气体水合物成形为颗粒状。
3.如权利要求1所述的气体水合物颗粒的制造方法，其特征在于，在脱水过程中，将气体水合物的浓度为30～70重量％的气体水合物成形为颗粒状。
4.一种气体水合物颗粒的制造方法，其特征在于，在使原料气体与原料水在既定的温度和压力条件下反应以生成气体水合物，并利用造粒机将该气体水合物成形为颗粒状时，在生成气体水合物后，将该气体水合物冷却到冰点下，之后利用上述造粒机将该气体水合物在气体水合物生成压力的条件下成形为颗粒状。
CNA2006800541133A 2006-03-30 2006-03-30 气体水合物颗粒的制造方法 Pending CN101415801A (zh)

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