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CN101262930B - 从烟道气流中除去三氧化硫的方法 - Google Patents

从烟道气流中除去三氧化硫的方法 Download PDF

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CN101262930B
CN101262930B CN2006800340238A CN200680034023A CN101262930B CN 101262930 B CN101262930 B CN 101262930B CN 2006800340238 A CN2006800340238 A CN 2006800340238A CN 200680034023 A CN200680034023 A CN 200680034023A CN 101262930 B CN101262930 B CN 101262930B
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Abstract

一种从烟道气流中除去SO3的方法，所述方法包括提供选自碳酸钠、碳酸氢钠、倍半碳酸钠及其混合物的反应化合物。反应化合物被喷射到烟道气流中。烟道气的温度为约500
Figure 2006800340238ABSTRACT_0
到约850。保持反应化合物与烟道气接触足够长的时间，以使部分反应化合物与部分SO3反应，从而降低烟道气流中SO3的浓度。

Description

从烟道气流中除去三氧化硫的方法
技术领域
本发明涉及气体的净化，并且更具体地涉及一种净化含有有害气体例如SO3的烟道气的方法。
背景技术
SO3是含硫燃料燃烧产生的有害气体。当SO3存在于烟道气中时，会形成酸雾，所述酸雾在静电沉积器、管道或集尘室中冷凝，引起腐蚀。废气中浓度低至5～10ppm的SO3还会由于热烟道气在大气中的较冷空气中冷却而产生白色、蓝色、紫色或黑色羽状物。
通过选择性催化反应器(selective catalytic reactor，SCR)减少燃煤发电厂的NOx排放的努力已经造成了不期望的SO2被氧化为SO3从而使得SO3的总排放增加的结果。在加入NH3的情况下，SCR利用催化剂(典型地为五氧化钒)将NOx转化为N2和H2O，但也不期望地将SO2氧化为SO3。尽管SO3的这种较高的烟道浓度仍然是相对低的，但其排放有时会产生高度可见的次级羽状物，尽管这种次级羽状物是不规则的，但其还是会产生许多问题。努力降低SO3水平至看不到次级SO3羽状物的程度，这对于采用静电沉积器(electrostatic precipitator，ESP)的情况，可能会阻碍颗粒的收集。烟道气中的SO3吸附到飞灰颗粒上，并降低了飞灰的电阻率，从而使ESP能够通过静电设施捕获颗粒。实践中，一些工厂在灰分电阻率太高时喷射SO3以降低飞灰的电阻率。
在煤电厂的烟道气管道中，SO3与水蒸气反应并形成H2SO4蒸汽。这些蒸汽中的一部分在空气加热套中冷凝出来。如果管道的温度过低，另一部分硫酸蒸汽可能会在管道中冷凝，从而腐蚀管道。其余酸蒸汽在羽状物与相对冷的大气接触而骤冷时冷凝，或者在使用湿式洗涤器进行烟道气脱硫(flue gas desulfurization，FGD)时在洗涤器的急冷段中冷凝。在FGD塔中快速冷却酸蒸汽产生细酸雾。液滴通常太细小，以至于吸附在FGD塔中，或者被捕获在除雾器中。因此，FGD塔对SO3的去除仅仅是有限的。如果从烟道中排出的硫酸水平足够高，就会出现次级羽状物。
已经利用干式吸收剂喷射(dry sorbent injection，DSI)采用多种吸收剂来从烟道气中除去SO3和其他气体。但是，由于设备材料，例如集尘室介质，不能承受较高的温度，因此过去通常在低于约370下进行DSI。此外，许多吸收剂物质在高于约400
Figure 2006800340238_14
的温度下烧结或熔化，这使其在除去气体时效力较低。许多吸收剂物质的反应产物还粘附到设备和管道上，这需要频繁地清洁工艺设备。
发明内容
一方面，提供一种从含有SO3的烟道气流中除去SO3的方法。该方法包括提供选自碳酸钠、碳酸氢钠、倍半碳酸钠及其混合物的反应化合物。将所述反应化合物喷射到所述烟道气流中。所述烟道气的温度为约500
Figure 2006800340238_15
到约850
Figure 2006800340238_16
。保持所述反应化合物与所述烟道气接触足够长的时间，以使部分反应化合物与部分SO3反应，从而降低烟道气流中SO3的浓度。
另一方面，一种从含有至少约3ppm SO3的烟道气流中除去SO3的方法，包括：提供平均粒径为约10微米至约40微米的天然碱源。将所述天然碱以干颗粒物质的形式喷射到所述烟道气流中。所述烟道气的温度为约275
Figure 2006800340238_17
至约365
Figure 2006800340238_18
。保持所述天然碱与所述烟道气接触足够长的时间，以使部分钠吸收剂与部分SO3反应，从而降低烟道气流中SO3的浓度。所述反应产物包含Na2SO4。
前述段落是作为一般介绍提供的，并非旨在限制所附权利要求的范围。通过参考下面的详细描述并结合附图会很好地理解本发明的优选实施方案以及其他优点。
附图说明
图1为显示天然碱与SO3的反应产物与烟道气温度和SO3浓度的函数关系的相图。
图2为烟道气脱硫系统的一个实施方案的示意图。
参照附图描述本发明，其中相同的组成部分用相同的附图标记表示。通过下面的详细描述更好地理解本发明不同组成部分的关系和功能。但是，本发明如下所述的实施方案仅仅是为了举例，并且本发明不限于附图中所示的实施方案。
干式吸收剂喷射(DSI)已经用作除去SO3的喷雾干燥或湿式洗涤系统的低成本替代方案。在DSI方法中，储存吸收剂并将其干喷到烟道中，在烟道中所述吸收剂与酸性气体反应。在某些工艺条件下，吸收剂与酸性气体的反应产物是粘性灰。粘性灰容易粘附到工艺设备和管道上，因而需要频繁清洗。因此，采用使得粘性灰反应产物的量最小化的工艺是有利的。
本发明提供一种从含有SO3的烟道气流中除去SO3的方法，该方法将反应化合物例如倍半碳酸钠、碳酸氢钠或苏打灰喷射到烟道气流中，使其与SO3反应。倍半碳酸钠优选由天然碱提供。天然碱是一种含有约85～95％倍半碳酸钠(Na2CO3·NaHCO3·2H2O)的矿物。在怀俄明州的西南部靠近格林河处发现了大量的矿物天然碱矿床。在本文中所用的术语“天然碱”包括其他倍半碳酸钠源。术语“烟道气”包括来自任何类型燃烧过程(包括煤、油、天然气等)的废气。烟道气通常包括酸性气体例如SO2、HCl、SO3和NOx。
当在275
Figure 2006800340238_19
或更高温度下加热倍半碳酸钠时，倍半碳酸钠所含有的碳酸氢钠快速煅烧为碳酸钠，如下述反应所示：
2[Na2CO3·NaHCO3·2H2O]→3Na2CO3+5H2O+CO2
碳酸氢钠在高温下进行类似的反应：
2NaHCO3→3Na2CO3+H2O+CO2
反应化合物与SO3的优选化学反应如下所示：
Na2CO3+SO3→Na2SO4+CO2
但是，在特定的条件下，会发生不期望的反应，产生硫酸氢钠。如果倍半碳酸钠或碳酸氢钠在与SO3反应之前煅烧不完全，则发生下述反应：
NaHCO3+SO3→NaHSO4+SO3
在特定的条件下，另外的不期望的反应产生硫酸氢钠，如下所示：
Na2CO3+2SO3+H2O→2NaHSO4+CO2
硫酸氢钠是熔融温度低的酸式盐，其在高温下不稳定，按下式所示反应分解：
2NaHSO4→Na2S2O7
Na2CO3与SO3的反应产物的类型取决于SO3的浓度和烟道气的温度。图1为显示天然碱与SO3的典型反应产物与烟道气温度和SO3浓度的函数关系的相图。具体地，在特定的SO3浓度条件以上，取决于烟道气的温度，反应产物可以为固态NaHSO4、液态NaHSO4、Na2SO4或Na2S2O7。在370以上的温度下，液态NaHSO4与固态Na2SO4的分界线可以用等式“log[SO3]＝0.009135T-2.456”表示，其中[SO3]为SO3的ppm浓度以10为底的对数，T为烟道气的温度(以计)。液态NaHSO4是特别不期望的，因为它是“粘性”的，容易粘附到工艺设备上，并且使得其他颗粒例如飞灰也粘附到设备上。因此，希望在使得液态NaHSO4反应产物的量最小化的条件下操作所述工艺。因此，可以在约370
Figure 2006800340238_22
以下、约525
Figure 2006800340238_23
以上的温度下，或者在温度和SO3的浓度符合“log[SO3]＜0.009135T-2.456”的条件下实施所述工艺。
烟道气的温度随其在喷射系统中的位置而改变，并且在操作过程中还可以随时间有略微的改变。随着烟道气温度的升高，钠化合物与SO3的反应产物从固态NaHSO4到液态NaHSO4，到固态Na2SO4或Na2S2O7。因此，为了避免形成粘性飞灰，优选在合适的温度范围内实施所述方法。在一个实施方案中，喷射天然碱处的烟道气的温度为约500
Figure 2006800340238_24
至约850
Figure 2006800340238_25
。保持所述天然碱与所述烟道气接触足够长的时间，以使部分天然碱与部分SO3反应，从而降低烟道气流中SO3的浓度。烟道气的温度优选高于约500
Figure 2006800340238_26
。烟道气的温度优选低于约800，最优选低于约750
Figure 2006800340238_28
。烟道气的温度最优选为约525
Figure 2006800340238_29
至约750。在另一个实施方案中，烟道气的温度为约275
Figure 2006800340238_31
至约365
Figure 2006800340238_32
。该温度范围低于形成粘性NaHSO4的温度。
待处理烟道气流的SO3浓度通常至少约3ppm，更一般地为约10ppm至约200ppm。为了避免废料粘附在工艺设备上，当在高于约500的烟道气温度下操作时，非气态反应产物优选是少于约5％的NaHSO4，更优选少于约1％的NaHSO4。所希望的气体烟道的出口SO3浓度优选低于约50ppm，更优选低于约20ppm，甚至更优选低于约10ppm，最优选低于约5ppm。用飞灰收集反应的副产物。
天然碱，类似于大多数的碱性试剂，倾向于首先与气流中的较强酸更为快速地反应，然后在停留一段时间后与较弱酸反应。诸如HCl和SO3的这类气体组分是强酸，天然碱与这些酸的反应速度要比与弱酸例如SO2的反应速度快得多。因此，所喷射的反应化合物可用于选择性除去烟道气流中的SO3，而基本上不减少SO2的量。
图2显示所述方法一个实施方案的示意图。给炉或燃烧器10供以燃料源12，例如煤，然后供以空气14以燃烧燃料源12。将燃烧气体从燃烧器10引导至热交换器或空气加热器30。可以喷射环境空气32以降低烟道气温度。可以使用选择性催化还原(selective catalytic reduction，SCR)设备20除去NOx气体。旁路气门22可以打开以分流SCR所产生的烟道气。热交换器或空气加热器30的出口与颗粒收集装置50连接。在烟道气被引导至任选的湿式洗涤器54、然后是气体烟道60以排出之前，颗粒收集装置50从烟道气中除去燃烧过程中形成的颗粒，例如飞灰。颗粒收集装置50可以是静电沉积器(ESP)。其他类型的颗粒收集装置例如集尘室也可以用于除去固体。集尘室包含用于从烟道气中分离出燃烧过程中产生的颗粒的过滤器。
SO3除去系统包括反应化合物源40。反应化合物选自倍半碳酸钠、碳酸氢钠和苏打灰。优选以平均粒径为约10微米至约40微米、最优选约24微米至约28微米的颗粒的形式提供反应化合物。反应化合物优选为干颗粒形式。
反应化合物优选天然碱形式的倍半碳酸钠。合适的天然碱源为T-200
Figure 2006800340238_34
天然碱，其是可得自Solvay Chemicals的机械精制天然碱矿产品。T-200
Figure 2006800340238_35
天然碱含有约97.5％的倍半碳酸钠，平均粒径为约24-28微米。SO3除去系统还可以包括球磨粉碎机或其他类型的磨机，用于降低和/或控制天然碱或其他反应化合物的粒径。
将反应化合物从反应化合物源40运送到喷射器42。可以气动运送反应化合物或通过任意其他合适方法运送反应化合物。用于喷射反应化合物的设备示意性地示于图2。喷射器42将反应化合物引导到烟道气管道段44，该烟道气管道段44优选设置在空气加热器30的上游位置。优选将喷射系统设计为使得反应化合物与烟道气流中SO3的接触最大化。可以使用现有技术中已知的任意类型喷射装置将反应化合物引到气体管道中。例如，可以使用压缩空气驱动的喷射器直接完成喷射。可以在喷射点42之前喷射环境空气32以降低烟道气温度。
如果储存反应化合物并将其干喷到其与酸性气体反应的烟道44中，则该方法不需要浆料设备或反应容器。但是，该方法也可以与烟道气的加湿或反应化合物的湿式喷射一起使用。此外，如果该方法用于酸雾的清洁洗涤，则可以通过现有的湿式洗涤器54湿式收集颗粒。具体地，可以操作烟道气脱硫系统，使得通过喷射与SO3反应的反应化合物实现SO3的去除，同时通过湿式洗涤器54除去大部分SO2。
也可以改变该方法以控制烟道气温度。例如，可以调节天然碱上游的烟道气温度以获得所希望的喷射反应化合物处的烟道气温度。此外，可以将环境空气32引入到烟道气流中以降低烟道气的温度，并在喷射反应化合物处监测烟道气温度。其他可以用来控制烟道气温度的方法包括使用热交换器和/或空气冷却器。该方法还可以改变天然碱喷射位置或包括多个反应化合物喷射位置。
为了实现脱硫，优选以相对于SO3流量的一定流量喷射反应化合物，以提供约1.0或更大的钠与硫的归一化学计量比(normalizedstoichiometric ratio，NSR)。NSR是所喷射的试剂的量相对于理论上需要的量的量度。NSR表示与全部酸性气体反应所需的吸收剂的化学计量量。例如，1.0的NSR意味着喷射了足以在理论上100％除去入口烟道气中的SO3的物料；0.5的NSR在理论上除去50％的SO3。SO3与碳酸钠的反应非常快速高效，因此只有1的NSR通常是除去SO3所需要的。反应化合物优先与SO3而不是SO2反应，因此即使有大量的SO2存在，仍然会除去SO3。优选地，采用低于2.0的NSR，或者更优选采用低于1.5的NSR，使得烟道气中的SO2不会由于与过量吸收剂反应而导致浓度的显著降低。
在一个实施方案中，烟道气流还包含SO2，加入足够的反应化合物以同时除去一些SO2。保持反应化合物与烟道气接触足够的时间，以使部分反应化合物与部分SO2反应，从而降低烟道气流中SO2的浓度。这可能在小型厂中特别有用，在小型厂中，采用单一系统除去SO2和SO3二者比添加湿式洗涤器来除去SO2更经济。
由于NOx除去系统容易将存在的SO2氧化为SO3，因此所述喷射系统还可以与NOx除去系统结合。所述天然碱喷射系统还可以与例如碳酸氢钠、石灰、石灰石等其他SOx除去系统结合，以提高性能或除去其他有害气体例如HCl、NOx等。
令人惊奇地，已经发现，当烟道气的温度为约500
Figure 2006800340238_36
至约850时(优选为约550
Figure 2006800340238_38
至约750
Figure 2006800340238_39
)，或者约275
Figure 2006800340238_40
至约365
Figure 2006800340238_41
时，反应产物不是粘性的。避免了过滤器中的固体累积，尤其是在ESP的情况下。这种效果在较高的温度范围内尤其显著。
因此，本发明还涉及根据本发明的从烟道气中除去SO3的方法的用途及其优选实施方案，以避免形成粘性反应产物。
具体实施方式
在俄亥俄州的发电厂中采用热侧静电沉积器(ESP)并且不使用集尘室进行研究。所述厂使用除去NOx的催化剂，引起烟道气中的SO3水平升高。烟道气中SO3的浓度为约100ppm至约125ppm。所用天然碱为Solvay Chemicals的T-200
Figure 2006800340238_42
。
实施例1
将T-200
Figure 2006800340238_43
天然碱在367
Figure 2006800340238_44
的烟道气温度下喷射到烟道气中。在SO3除去系统运行约两个星期后，电厂中的ESP穿孔板有明显的固体累积。
实施例2
重复实施例1的操作，变为在365
Figure 2006800340238_45
以下的烟道气温度下喷射天然碱。与实施例1的穿孔板相比，使用T-200
Figure 2006800340238_46
天然碱在SO3除去系统运行两个星期后，电厂中的ESP穿孔板相对而言没有固体累积。
实施例3
重复实施例1的操作，变为在约500
Figure 2006800340238_47
的温度下将天然碱喷射到烟道气中。使用T-200
Figure 2006800340238_48
天然碱在SO3除去系统运行两个星期后，电厂中的ESP穿孔板相对而言没有固体累积。
如上所述和本文所示的实施方案是说明性的而非限制性的。本发明的范围通过权利要求而不是前述描述和附图表示。本发明可以体现为其他特定形式而不背离本发明的精神。因此，这些和在权利要求范围内的任何其他改变均意在包含于本发明的范围内。

Claims (25)

1.一种用于在从含有SO3和飞灰的烟道气流中除去SO3的过程中减少结垢的方法，所述方法包括：
■提供选自碳酸钠、碳酸氢钠、倍半碳酸钠及其混合物的反应化合物；
■将所述反应化合物喷射到所述烟道气流中，其中所述烟道气的温度为500℉到850℉；和
■保持所述反应化合物与所述烟道气接触足够的时间，以使部分所述反应化合物与部分所述SO3反应，从而降低所述烟道气流中SO3的浓度，其中所述反应化合物与所述SO3的反应产物选自Na2SO4、Na2S2O7及其混合物。
2.权利要求1所述的方法，其还包括在喷射所述反应化合物处的上游提供NOx除去系统。
3.权利要求1所述的方法，其中在喷射所述反应化合物处的上游，所述烟道气流包含至少3ppm的SO3。
4.权利要求3所述的方法，其中在喷射所述反应化合物处的上游，所述烟道气流包含10ppm至200ppm的SO3。
5.权利要求1所述的方法，其中所述反应化合物为倍半碳酸钠。
6.权利要求1所述的方法，其中以平均粒径小于40微米的颗粒形式提供所述反应化合物。
7.权利要求6所述的方法，其中所述反应化合物的平均粒径为10微米至40微米。
8.权利要求7所述的方法，其中所述反应化合物的平均粒径为24微米至28微米。
9.权利要求1所述的方法，其中所述烟道气的温度大于550℉。
10.权利要求1所述的方法，其中所述烟道气的温度低于750℉。
11.权利要求1所述的方法，其中所述烟道气的温度为500℉至750℉。
12.权利要求1所述的方法，其中所述反应化合物以相对于SO3流量的一定流量喷射，以提供1.0～1.5的钠与硫的归一化学计量比。
13.权利要求1所述的方法，其中所述反应化合物作为干物质喷射。
14.权利要求1所述的方法，其还包括在接近所述烟道气流的位置处将所述反应化合物研磨至所希望的平均粒径。
15.权利要求1所述的方法，其中所述烟道气流还包含SO2，所述方法还包括保持所述反应化合物与所述烟道气接触足够的时间，以使部分反应化合物与部分SO2反应，从而降低烟道气流中SO2的浓度。
16.一种用于在从含有SO3和飞灰的烟道气流中除去SO3的过程中减少结垢的方法，所述方法包括：
■提供天然碱源；
■将所述天然碱作为干颗粒物质喷射到所述烟道气流中，其中所述烟道气的温度为500℉至850℉，并且其中所述烟道气流包含至少3ppm的SO3；和
■保持所述天然碱与所述烟道气接触足够的时间，以使部分天然碱与部分SO3反应，从而降低烟道气流中SO3的浓度。
17.权利要求16所述的方法，其中在喷射所述天然碱处的上游，所述烟道气流包含10ppm至200ppm的SO3。
18.权利要求16所述的方法，其中以平均粒径为10微米至40微米的颗粒形式提供所述天然碱。
19.权利要求16所述的方法，其中所述烟道气的温度为500℉至750℉。
20.权利要求16所述的方法，其中所述天然碱与所述SO3的反应产物选自Na2SO4、Na2S2O7及其混合物。
21.权利要求16所述的方法，其还包括调节所述天然碱上游的烟道气温度，以获得所希望的喷射所述天然碱处的烟道气温度。
22.权利要求21所述的方法，其中所述调节还包括将环境空气引入到所述烟道气流中以及监测喷射所述天然碱处的烟道气温度。
23.权利要求21所述的方法，其中所述调节还包括控制通过与所述烟道气连通的热交换器的物料流动。
24.一种用于在从含有至少3ppm SO3和飞灰的烟道气流中除去SO3的过程中减少结垢的方法，所述方法包括：
■提供平均粒径为10微米至40微米的天然碱源；
■将环境空气引入所述烟道气流中，以将所述烟道气的温度降低到低于365℉；
■将所述天然碱作为干颗粒物质喷射到所述烟道气流中，其中所述烟道气的温度为275℉至365℉；和
■保持所述天然碱与所述烟道气接触足够的时间，以使部分钠吸收剂与部分SO3反应，从而降低烟道气流中SO3的浓度，其中所述天然碱与SO3的反应产物选自固相Na2SO4、固相NaHSO4及其混合物。
25.权利要求24所述的方法，其中在喷射所述天然碱处的上游，所述烟道气流包含10ppm至200ppm的SO3。
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