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CH453711A - Verfahren zur Herstellung von in Gegenwart von Feuchtigkeit härtenden Massen sowie Verwendung derselben - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von in Gegenwart von Feuchtigkeit härtenden Massen sowie Verwendung derselben

Info

Publication number
CH453711A
CH453711A CH909662A CH909662A CH453711A CH 453711 A CH453711 A CH 453711A CH 909662 A CH909662 A CH 909662A CH 909662 A CH909662 A CH 909662A CH 453711 A CH453711 A CH 453711A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
sep
moisture
carbon atoms
hydrocarbon radical
silane
Prior art date
Application number
CH909662A
Other languages
English (en)
Inventor
Richard Weyenberg Donald
Original Assignee
Dow Corning
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Dow Corning filed Critical Dow Corning
Publication of CH453711A publication Critical patent/CH453711A/de

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L21/00Compositions of unspecified rubbers

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Silicon Polymers (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von in Gegenwart von Feuchtigkeit härtenden Massen sowie Verwendung derselben
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung einer Masse, die in Abwesenheit von   Feuch-      tigked    beständig ist, aber härtet, wenn sie   der    Feuchtigkeit ausgesetzt wird, sowie die Verwendung einer solchen Masse zur Herstellung eines   gummiartigen    Materials.



   Es ist bekannt, dass ein Polysiloxan mit Hydroxyl  endblöcke    mit Alkylsilikaten und mit   Alkyltitanaten    gemischt   werden -kann,    worauf das Gemisch spontan zu einem Gummi härtet. Jedoch findet die Härtung spontan nach dem Mischen der Bestandteile statt und ist innerhalb 15 Minuten bis 2 Tagen vollständig. Daher muss das Material bald verwendet werden, nachdem das Titanat, das Silikat und das Siloxan gemischt worden sind.



   Dieser Typ von Silikongummimaterial ist als Zweikomponentensystem bekannt, da man bei der kommerziellen   Anwendung    den Kunden mit zwei Verpackungen beliefern muss, von denen eine den Katalysator und die andere ein Gemisch von Silikat und Siloxan enthält. Der Gebraucher mischt dann diese beiden Komponenten, wenn er das   Produkt    zu verwenden wünscht. Ein derartiges   Zweikomponentensystem    ist eines von vielen, die auf dem   Siloxangebiet    bekannt sind. Im allgemeinen bestehen sie aus einem Polymer, einem Vernetzer und einem Katalysator, und die drei Komponenten werden immer kurz vor der   Verwendung    gemischt, und die Verwendung des Materials muss vor der Gelierung vollständig sein.

   Wenn einmal   Gelierung    eingetreten ist, ist es   nicht    mehr möglich, das Gummimaterial zu verwenden, um brauchbare Gegenstände herzustellen oder poröse Materialien zu imprägnieren.



   Offensichtlich unterliegen die   Zweikomponenten-    systeme, obgleich sie in vielen Fällen kommerziell verwendbar sind, ernsten Einschränkungen. Eine davon ist die Tatsache, dass das Material kurz nach dem Mischen verwendet werden muss. Eine zweite besteht darin, dass, wenn man aus   irgendeinem    Grunde ein Material nicht kurz nach dem Mischen verwenden kann, der ganze Ansatz verloren sein kann. Folglich würde es äusserst vorteilhaft sein, ein System zu haben, bei dem es nicht erforderlich ist, dass es   durch    den   Gebraucher    vor der Verwendung gemischt wird, und das unbeschränkt in einer   verwendbaren    Form gehalten werden kann, nachdem alle   Bestandteile    gemischt worden sind.



   Erfindungsgemäss kann ein bei Zimmertemperatur härtendes   Einkomp onentensiloxanelastomersystem    hergestellt werden, das während längerer Zeiträume gelagert werden kann und das dennoch spontan härtet, wenn es atmosphärischer   Feuchtigkeit    ausgesetzt wird. Ein Material, das als Dichtungsmasse, als elektrisches Iso  liermaterial    und als   Überzugsmischung    verwendbar ist, kann auch gemäss der vorliegenden Erfindung hergestellt werden.



   Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch ge  kennzeichnet,    dass in   Abwesenheit    von Feuchtigkeit (1) ein hydroxyliertes Siloxan mit einer Viskosität von min  -destens    25 Centistokes bei   25     C und der durchschnittlichen Formel:
EMI1.1     
 worin R einen einwertigen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 18 Kohlenstoffatomen, einen einwertigen halogenierten Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 18 Kohlenstoffatomen oder einen   Cyanalkylrest    mit 2 bis 19 Kohlenstoffatomen bedeutet, wobei n bei   den    einzelnen Molekülen eine ganze Zahl ist, (2) ein Silan der Formel:

  
RxSi(OR')4-x, worin R die   oben    definierte Bedeutung hat, R einen 2 bis 4 Kohlenstoffatome aufweisenden einwertigen halogenierten aliphatischen   Kohlenwasserstoffrest    mit keinem Halogen in   a-Stellung    zum Sauerstoff oder einen weniger als 5 Kohlenstoffatome aufweisenden einwertigen aliphatischen Kohlenwasserstoffrest darstellt und x =   0    oder 1 ist, wobei das Silan (2) in einer Menge  von mindestens 0,5 Mol pro Mol Silicium gebundenes Hydroxyl in (1) verwendet wird, und (3) mindestens 0,1   Gewichts-0 !o,    bezogen auf das Gewicht von (1), einer organischen Titanverbindung, in der die organischen Reste durch TiOC-Bindungen an das Titan gebunden sind und alle allfälligen restlichen Hauptvalenzen des Ti durch OH oder das 0 einer TiOTi-Bindung abgesättigt sind,

   gemischt werden.



   Die erfindungsgemässe Verwendung der oben hergestellten Masse ist dadurch gekennzeichnet, dass die so hergestellte Masse der Feuchtigkeit ausgesetzt wird, wodurch sie zu einem gummiartigen Material härtet.



   Der Ausdruck    in    Abwesenheit von Feuchtigkeit , wie er oben venvendet wird, schliesst sowohl flüssiges Wasser als auch Wasserdampf einschliesslich atmosphärischer Feuchtigkeit ein.



   Es wurde gefunden, dass, wenn die obigen drei Bestandteile in Abwesenheit von Wasser gemischt werden, bei Zimmertemperatur oder darüber eine Reaktion stattfindet, wobei ein Material erzeugt wird, das in Abwesenheit von Feuchtigkeit beständig ist und während   länge    rer Zeiträume gelagert werden kann. Jedoch härtet dieses Material, wenn es der Feuchtigkeit, einschliesslich atmosphärischer Feuchtigkeit, ausgesetzt wird, in einer Zeit von wenigen Minuten bis wenigen Stunden spontan unter Bildung eines gummiartigen Materials.

   Die Beschaffenheit des Produktes, das durch Mischen der drei Bestandteile in Abwesenheit von Feuchtigkeit gebildet wird, ist nicht genau bekannt, jedoch wird angenommen, dass Alkoxygruppen des Silans mit den Hydroxylgruppen des hydroxylierten Siloxans unter Bildung von Siloxanen der Struktur
EMI2.1     
 unter El;minierung eines Alkohols R'OH reagieren. Es ist jedoch selbstverständlich, dass die Erfindung nicht auf die Erzeugung dieses speziellen Strukturtyps beschränkt ist, sondern dass es vollkommen möglich ist, dass   weit    kompliziertere Strukturen erzeugt werden und dass andere   Meehanismen    eine Rolle spielen.



   Wenn die   Titanverbndung    und das hydroxylierte Siloxan zuerst gemischt werden, tritt gewöhnlich eine wesentliche Zunahme der Viskosität des Siloxans ein, jedoch nimmt diese Viskosität in einigen wenigen Minuten scharf   ab.      insbeondere    nach der   Zugabe    des Silans.



   Die Reihenfolge der Zugabe der Bestandteile (1), (2) und (3) ist nicht entscheidend.



   Man kann erst das Siloxan mit dem Silan mischen und danach die Titanverbindungen einverleiben, oder man kann das Siloxan mit der Titanverbindung mischen und danach das Silan einverleiben, oder man kann die Titanverbindung mit dem Silan mischen und danach das Siloxan einverleiben, oder man kann alle drei Bestandteile gleichzeitig mischen.



   Bei der   Ausführung    des erfindungsgemässen Verfahrens sollen mindestens   0.5    Mol Silan (2) pro Mol an Silicium gebundene Hydroxylgruppen in (1) vorhanden sein. Die obere Grenze der   verwendeten    Menge des Silans ist nicht kritisch. Jedoch verdünnen offensichtlich stark überschüssige Mengen von Silan   lediglich    die Masse.   Vorzugsweise    ist die verwendete Menge Silan im   ttberschuss    über ein Mol S:lan pro Mol an Silicium gebundenes Hydroxyl, um das System gegen Gelierung infolge zufälliger Gegenwart von Wasser, das mittels anderer Bestandteile, wie z. B. Füllstoffe oder stabilisierende Zusätze, in das System getragen werden kann oder das während der Lagerung in das System diffundieren kann, zu schützen.

   Um eine   vernünftiae    Dauer der   Här-      tung,    wenn der Feuchtigkeit ausgesetzt worden ist, zu erhalten, sollen mindestens 0,1   Gewichts- /o    Titanverbindung, bezogen auf das Gewicht von (1), vorhanden sein. Die obere Grenze der Menge an Titanverbindung ist nicht kritisch, obgleich allgemein gesprochen kein Vorteil darin liegt, mehr als 10   Gewichts-0/o      Titanverbin-    dung zu verwenden.



   Für den Zweck der vorliegenden Erfindung können die Bestandteile bei einer beliebigen gewünschten Temperatur im Bereich von unter Zimmertemperatur bis zu   200     C gemischt werden. Gewöhnlich werden zufriedenstellende Ergebnisse erhalten, indem die Bestandteile bei Zimmertemperatur gemischt werden, aber oft ist es wün  sehenswert,    das Gemisch auf Temperaturen oberhalb des Verflüchtigungspunktes des als Nebenprodukt erzeugten Alkohols zu erhitzen. Es ist auch vorteilhaft, aber nicht wesentlich, den als Nebenprodukt erzeugten Alkohol vor der Lagerung aus dem Gemisch zu entfernen.



   Die hier verwendeten hydroxylierten Silane können mittels beliebiger herkömmlicher Verfahren zur Herstellung von hydroxylierten Siloxanen hergestellt werden.



  Die Viskosität des hydroxylierten Siloxans soll mindestens 25 Centistokes bei   25     C sein, aber es gibt keine kritische obere Grenze für die Viskosität. Beispielsweise kann das hydroxylierte Siloxan aus dünnen Flüssigkeiten bis nicht fliessenden Gummis bestehen. Die spezielle Viskosität hängt von der Verwendung ab, der die Masse zugeführt werden soll. Für   mzx;male    Imprägnierung von porösen Materialien ist eine niedrige Viskosität erwünscht. Für maximale Zugfestigkeit und Dehnung bei dem gehärteten Gummi sind jedoch Gummis erwünscht.



   Für die Zwecke der vorliegenden Erfindung kann das Silicium des Siloxans mit jedem beliebigen einwertigen Kohlenwasserstoffrest mit 1-18 C-Atomen substituiert sein, wie z. B. Alkylreste. wie z. B.   Methyl    Athyl, Propyl, Hexyl oder Octadecyl ; Alkenylreste, wie z. B. Vinyl, Allyl, Hexenyl und   Methallyl;    cycloaliphatische Kohlenwasserstoffreste, wie z. B. Cyclopentyl, Cyclohexyl und Methylcyclohexyl;   Aralkylkohlenwasserstoffreste,    wie z. B. Benzyl,   ss-Phenyläthyl    und   13-Phenylpropyl ;    und Arylkohlenwasserstoffreste, wie z. B. Phenyl, Xenyl, Tolyl, Xylyl oder Naphtyl. R kann auch jeden beliebigen halogenierten einwertigen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 18 C-Atomen bedeuten, wie z.

   B.   Chlorrnethyl,    ss-Chlorpropyl, 3,3,3-Trifluoropropyl,   α,α,α-Trifluorotolyl,    Chlorphenyl, Bromxenyl,   Trifinorvinyl    oder Chlorcyclohexyl. R kann auch ein   Cyanalkylrest    sein, wie   z, B.   



  ss-Cyanäthyl,   e-Cyanpropyl,      &gamma;-cyanpropyl    oder    < ,-Cyan-    octadecyl.



   Für die Zwecke der vorliegenden Erfindung kann das hydroxylierte Siloxan entweder ein Homopolymer oder ein Mischpolymer sein, und die verschiedenen Gruppen R, die an irgendein Siliciumatom gebunden sind, können gleich oder verschieden sein.



   In den hier verwendeten Silanen kann R' jeder beliebige einwertige aliphatische   Kohlenwasserstoffrest    mit   wender    als 5 Kohlenstoffatomen. wie z. B. Methyl,   AthyL    Propyl oder Butyl, oder jeder beliebige einwertige aliphatische Halogenkohlenwasserstoffrest mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen und mit keinem Halogen in   ce-Stellung    zum Sauerstoff, wie z. B.   p-Chloräthyl,      #-Chlorbutyl,    -CH2C2F5, ss-Brompropyl, 3-Jodbutyl und  2,2,2-Trifluoräthyl, sein.

   Demgemäss sind spezifische Beispiele von Silanen, die verwendet werdenkönnen, Tetraäthoxysilan, Äthyltrimethoxysilan, Vinyltrimethoxysilan, 3,3,3-Trifluorpropyltrimethoxysilan, ss-Cyan äthyltrimethoxysilan, Tetraisopropoxysilan, tetrabutoxysilan, Phenyltrimethoxysilan, Octadecyltrimethoxysilan, Tetra-(ss-chloräthoxy)-silan, Tetra-(2,2,2-trifluoräthoxy)silan und   Propyltris-(#-chlorbutoxy)-silan.   



   Jede beliebige Organotitanverbindung, in der die organischen Gruppen an das Titanatom   durch    TiOC Bindungen gebunden sind, ist in der vorliegenden Erfindung brauchbar. Vorzugsweise sollte die   Tibanverbin-    dung   mit dem    Organosiloxan   verträglich    sein, obgleich die Verträglichkeit durch die Verwendung eines   wech-    selseitigen Lösungsmittels erhöht werden kann. Die beiden Haupttypen von Titanverbindungen, die in die oben angegebene Klasse fallen, sind Ester, in denen die organische Gruppe von einem Alkohol abgeleitet ist, und Acylate, in denen die organische Gruppe von einer Carbonsäure abgeleitet ist. Ein Gemisch dieser beiden Typen von Gruppen kann an die Titanverbindung durch die   TiOC-Bandung    gebunden sein.

   Zu den brauchbaren Titanverbindungen gehören nicht nur die monomeren Materialien der Struktur   Ti(OZ)4,    sondern auch partielle Kondensate derartiger Materialien, die   TiOTi-Bindun-    gen enthalten und weniger als ein Mittel von vier organischen Gruppen pro Titanatom aufweisen Diese partiellen Kondensate sind Handelswaren, und sie können durch partielles Hydrolysieren der monmomeren Titanve-r bindungen hergestellt werden.



   Spezifische Beispiele von Titanverbindungen, die für die Erfindung brauchbar sind, sind unter anderem Tetraäthyltitanat, Tetraisopropyltitanat,   Tetra-n-butyltitannt,    Tetra-2-äthylhexyltitanat, Tetraphenyltitanat, Tetraoctadecyltitanat,   Teztra-1 2-octadecenyltitanat,    Triäthanolamintitanat, [(HOC3H6)2N(CH2)3O]2Ti[IOCH(CH3)2]2,   [(GH3CH2)2N(CH2)2O]4Ti,    [(C6H13)2N(CH2)6O]2Ti[OCH2CH(CH3)2]2, [C4H9NH(CH2)O]4Ti, (HOCH2CH2NHCH2O)4Ti, Tetrakis-triäthanolamintitanat-N-stearat, Äthylenglycoltitanat, octylenglycoltitanat, Tetra-(methylcellosolve)-titanat, Bis-(acetylacetonyl)-diisopropyltitanat,
EMI3.1     
    [HOOCCH(CH3) 0]    4Ti,  [HOOC(CH2)4O]2Ti(OH)2,    (CH3COOGH2O)4Ti,       (CH5OOCCH2O)4Ti    und Diisopropyldiacetoxytitanat.



   Daraus ist ersichtlich, dass die Grösse oder Konfiguration   der    organischen Gruppe nicht kritisch ist, da sie eine lineare, verzweigte oder cyclische Struktur haben kann und eine Anzahl Kohlenstoffatome im Bereich von 1 bis 30 oder mehr haben kann.



   In Lösungsmitteln lösliche partielle Kondensate der obigen Titanate können ebenfalls verwendet werden.



  Diese partiellen Kondensate sind dadurch gekennzeichnet, dass einige der Gruppen OZ durch Hydrolyse oder Kondensation entfernt und durch TiOTi-Bindungen ersetzt sind. Beispiele derartiger partieller Kondensate sind  (CH3CH2CH2O)3TiOTi(OCH2CH3CH3)3,
EMI3.2     
   Ti[OTi(OCH2CH2NHCH2CH5OH)3]4    und
EMI3.3     

So ist ersichtlich, dass die hier verwendeten Titanverbindungen sowohl monomere als auch polymere Materialien sein können. Sie können auch Materialien mit Chelatbindungen sein, in denen ein   Sauerstoff-oder    ein Stickstoffatom in Chelatbindung mit einem Titanatom vorliegt. Diese Strukturen sind besonders häufig in derartigen Titanaten, wie Äthanolamintitanaten, Alkylenglycoltitanaten und Hydroxysäuretitanaten.



   Kurz können die hier brauchbaren Titanverbindungen durch die Konfigurationen    Ti(OZ)4     (ZO)xTiO4-x
2 wo x 1 bis 3 ist,  -TiOZOTi- und
EMI3.4     
   erläutert    werden. In diesen Erläuterungen ist Z ein einwertiger oder zweiwertiger Kohlenwasserstoffrest oder ein zweiwerrtiger oder einwertiger Carbonsäureacylrest. Z kann auch ein substiutierter Kohlenwasserstoffrest sein, in dem die Substituenten Halogen, wie z. B. Chlor, Brom oder Fluor, Aminogruppen, Hydroxylgruppen, Carboxylgruppen,   Carbons äureestergruppen    oder Äthergruppen, d. h.



      II  -COC
II    sind. Demgemäss sind die Valenzen   des    Ti, die nicht durch TiOC-Bindungen gesättigt sind, durch   TiOTi-und    TiOH-Bindungen gesättigt. Im Falle der Verbindungen mit   Chelatbindungen    hat Ti eine Valenz 6 statt von 4, und die zusätzlichen Valenzen sind mit dem chelatbil  denden    Atom, gewöhnlich entweder N oder 0, gesättigt.



  Beispiele derartiger Chelate sind  
EMI4.1     

Gewünschtenfalls kann das   erfindungsgemäs se    Verfahren das Mischen anderer Bestandteile mit den wesentlichen oben angegebenen Bestandteilen umfassen. Zu diesen zugesetzten Bestandteilen können Füllstoffe gehören, die den entstehenden Gummis wünschenswerte   Spannungs-Dehnungs-Eigenschaften    verleihen. Jeder normalerweise in Siloxangummis verwendete Füllstoff kann in den erfindungsgemäss   erhäffl:chen    Massen verwendet werden. Dazu gehören organische Füllstoffe, wie z. B. Phthalocyanin oder Kupferphthalocyanin, und anorganische Füllstoffe, wie z.B. Metalloxyde, wie beispielsweise Aluminiumoxyd, Titanoxyd, Zirkondioxyd, Magnesiumoxyd und Zinkoxyd,   kieselsäurehaltige    Materialien, wie z.

   B.   Aluminiumsil kat,    Glimmer und Glas, Kieselsäure, wie z. B. Diatomeenerde, fein verteilte Kieselsäure, Sand, zerkleinertes Quarz, Kieseläurexerogele und ausgefällte Kieselsäuren. und Kohlenstoff, wie z. B.



  Russ oder Graphit. Gewünschtenfalls können die hier verwendeten Füllstoffe Organosilylgruppen enthalten, die an die Oberfläche derselben gebunden sind. Diese Füllstoffe sind wohlbekannte Handelswaren.



   Darüberhinaus können die erfindungsgemäss erhältlichen Massen Weichmacher enthalten, die verwendet werden, um die Härte des gehärteten Gummis herabzusetzen. Zu den   gee;gueten    Weichmachern gehören flüssige Dimethylpolysiloxane mit   Trimethylsiloxyendblök-    ken. Zusätzlich können die erfindungsgemäss erhältlichen Massen andere Bestandteile enthalten, um spezifische Eigenschaften der   Gummils    zu verbessern, wie z. B.



     Zusammendrückbarkeitszusätze,    Oxydationsinhibitoren,   ultraviolett-absorb : erende    Materialien und dergleichen.



   Die obigen zusätzlichen Bestandteile können den erfindungsgemäss erhältlichen Massen zu jeder Zeit zugegeben werden, man sollte jedoch Sorge tragen, mit den   zuaecrebenen      Bestandte : len    keine merklichen Mengen Feuchtigkeit einzuführen.   D:e      erfindungsgemäss    erhältlichen Massen, mit oder ohne die zusätzlichen Bestandteile, härten   spontan    unter   B;ldung    gummiartiger Pro  dukte,    wenn   sie    der Feuchtigkeit ausgesetzt werden.

   Jedoch können sie in Abwesenheit von Feuchtigkeit während längerer Zeiträume gelagert werden, und demgemäss sind sie äusserst brauchbar für Dichtungsanwendungen,   tZberzugsanwendungen    und bei der Isolierung von elektrischen Einrichtungen.



   Beispiel 1
100 g eines flüssigen Dimethylpolysiloxans mit Hydroxylendblöcken von 4000 cs wurden in einem Behälter in Abwesenheit von Feuchtigkeit mit 0,5 cm3 Methylcellosolvoxytitanat   Ti(GCll2CH2OCH3)4    gemischt. Das entstehende Gemisch verdickte zu einer Paste, ging aber beim Rühren wieder in eine viskose Flüssigkeit über. Eine Probe dieses Materials wurde entnommen und der Luft ausgesetzt, aber es trat keine Härtung auf.



   Das restliche Material wurde mit 1,25 cm3 Methyltrimethoxysilan gemischt. Diese Mischung war bei Lagerung in Abwesenheit von Feuchtigkeit beständig, härtete aber, wenn sie der Atmosphäre ausgesetzt wurde, in 15 Minuten zu einer klebefrelien Oberfläche.



   Beispiel 2
100 g eines flüssigen Dimethylpolysiloxans mit Hydroxylendblöcken von 2000 cs wurden in Abwesenheit von Feuchtigkeit mit 5 g Methyltrimethoxysilan und 0,5 cm3 Tetrapropyltitanat gemischt. Das Gemisch gelierte, ging aber nach Rühren während 4 oder 5 Minuten wieder in eine Flüssigkeit über. Diese Flüssigkeit war bei Lagerung von Feuchtigkeit beständig, gelierte aber in 4 oder 5 Stunden zu einem gummiartigen Material, wenn sie der Luft ausgesetzt wurde.



     Beispiel    3
200 g eines gummiartigen Dimethylpolysiloxans mit Hydroxylendblöcken wurden in Xylol gelöst, um eine   33-gewichts-0/oige    Lösung zu ergeben. 80 g der obigen Lösung wurden mit 5 g Methyltrimethoxysilan und 0,5   cm3    Tetrapropyltitanat gemischt. Die entstehende Lösung wurde gerührt, und es trat bei Lagerung in Ab  we senhe it    von Feuchtigkeit keine Viskositätsänderung auf. Wenn jedoch die entstehende Lösung als Überzug auf eine Oberfläche aufgebracht und der Feuchtigkeit ausgesetzt wurde, trat Härtung zu einem gummiartigen Überzug ein.



   Beispiel 4
250 g eines flüssigen   Dmeffiylpolyslloxans    mit Hydroxylendblöcken von 49 cs wurde mit 112 g Methyltrimethoxysilan in 1 g Tetrapolytitanat in Abwesenheit von Feuchtigkeit gemischt. Das Gemisch wurde bei atmosphärischem Druck auf 1100 C und dann bei 1 mm auf 1100 C erhitzt, um Methanol und   überschüssiges    Methyltrimethoxysilan zu entfernen. Das entstehende Produkt enthielt Methoxylgruppen und härtete ohne Zugabe von weiterem Katalysator in 15 Minuten zu einer klebefreien Oberfläche, wenn es der Atmosphäre ausgesetzt wurde.



   Beispiel 5
100 Teile eines flüssigen Dimethylpolysiloxans mit   Hydroxylendblöcken    von 12 000 cs wurde mit 40   Te:len    eines flüssigen Dimethylpolysiloxans mit Trimethylsiloxanendblöcken als Weichmacher und 28 Teilen fein verteiltem, trimethylsiloxyüberzogenem Siliciumdioxyd mit einer Oberfläche von ca. 350   m3    pro g gemischt.



   Proben dieser Grundmasse wurden in Abwesenheit von Feuchtigkeit mit den folgenden Titanverbindungen und in jedem Fall   m:t    5 Gewichtsteilen   Methyltrimeth    oxysilan pro 100   Gewichtste:le    Flüssigkeit mit Hydr  oxylendblöcken    gemischt. In jedem Fall war das entstehende Gemisch bei der Lagerung beständig, härtete  aber, wenn es Feuchtigkeit ausgesetzt wurde, unter Bildung eines Gummis mit den in der Tabelle unten angegebenen Eigenschaften.



   Tabelle I
EMI5.1     


<tb> Titanverbindung <SEP> Physikalische
<tb>  <SEP> Eigenschaf
<tb>  <SEP> ten <SEP> des
<tb>  <SEP> gehärteten
<tb>  <SEP> Gummis <SEP> *
<tb>  <SEP> 50
<tb>  <SEP> o <SEP> ,.8
<tb>  <SEP> Q <SEP> C) <SEP> X <SEP> ° <SEP> z <SEP> N <SEP> t
<tb> E <SEP> 0 <SEP> t
<tb>  <SEP> P. <SEP> Nt;4 <SEP> "1"
<tb> (CH3OCH2CH2O)4Ti <SEP> 1 <SEP> Teil <SEP> 25 <SEP> 14,1 <SEP> 340
<tb> (C,H,O),Ti <SEP> 1 <SEP> Teil <SEP> 28 <SEP> 14,8 <SEP> 360
<tb> Bis-(acetylacetonyl)- <SEP> 1 <SEP> Teil <SEP> 26 <SEP> 19,0 <SEP> 440
<tb> diisopropyltitanat
<tb>  * In jedem Fall wurden die Eigenschaften nach sieben Tagen Härten bei Zimmertemperatur gemessen.



   Beispiel 6
15 g eines   3,3,3 -Trifluorpropylmethylpolysiloxans    mit   Hydroxylendblöcken    von 300 cs wurden mit einem cm3 Methyltrimethoxysilan gemischt. Die Zugabe von 0,25 cm3 Tetrapropyltitanat führte zur Gelbildung, aber das Material ging wieder in   eine    Flüssigkeit über, nachdem es zwei Stunden lang in einem geschlossenen Be hälter gestanden hatte. Diese Flüssigkeit zeigte keine Viskositätsänderung, wenn sie in einem geschlossenen Behälter stand, härtete aber zu einem gummiartigen Material, wenn sie der Atmosphäre ausgesetzt wurde.



   Beispiel 7
Wenn die folgenden Siloxane, Silane und Titanverbindungen in Abwesenheit von Feuchtigkeit in einer solchen Menge gemischt werden, dass mindestens 5 Mol Silan pro Mol SiOH im Siloxan und mindestens ein Ge  wichts- /o    Titanverbindung, bezogen auf das Gewicht des Siloxans, vorhanden   sind,    sind die entstehenden Produkte in Abwesenheit von Feuchtigkeit beständig, härten aber unter Bildung eines Gummis, wenn sie der Feuchtigkeit ausgesetzt werden.



  Tabelle II
EMI5.2     


<tb> Siloxan <SEP> Silan <SEP> Titanverbindung
<tb>  <SEP> /CtsHs7 <SEP> \ <SEP> Me
<tb> HO <SEP> t <SEP> $io <SEP> 9 <SEP> t <SEP> SiO- <SEP> SiOH <SEP> .Me <SEP> (C5H7O)2Ti(OOCMe)2
<tb>  <SEP> \Me/\Me/6
<tb> ¯ <SEP> 100
<tb>  <SEP> CH2CH2CN <SEP> C1H5
<tb> HO <SEP> SiO- <SEP> H <SEP> (MeO)4Si <SEP> (HO)2Ti <SEP> OCHCOOH <SEP> 2
<tb>  <SEP> Me <SEP> 20
<tb>  <SEP> C12H3
<tb> HO <SEP> liOH <SEP> C2H3Si(OMe)3 <SEP> Tetra-(diäthylenglycol)-titanat
<tb> HO <SEP> SiO
<tb>  <SEP> h, <SEP> loo
<tb>  <SEP> ii <SEP> OOCCl7Hss
<tb> HO <SEP> -510- <SEP> H <SEP> C6H11Si(OMe)5 <SEP> HO <SEP> Ti- <SEP> H
<tb>  <SEP> Me <SEP> 25 <SEP> OH <SEP> 20
<tb>  <SEP> Ik)l
<tb>  <SEP> CH-CHs
<tb> CH2 <SEP> CsHs
<tb> HO <SEP> -Si-O- <SEP> SiO- <SEP> 5 <SEP> C2H3Si(OC5H7)3 <SEP> Dlisopropoxytitandioleat
<tb>  <SEP> Me <SEP> Me <SEP> s
<tb>  <SEP> 100
<tb>    Tabelle II (Fortsetzung)

  
EMI6.1     


<tb> Siloxan <SEP> Silan <SEP> Titanverbindung
<tb>  <SEP> Me
<tb> HO <SEP> Si-OH <SEP> MeSi <SEP> (OMe) <SEP> (C4H0O)5TiOTi(OC4H5)5
<tb>  <SEP> Me <SEP> . <SEP> 500
<tb>  <SEP> i" <SEP> HrCH2CH2C17
<tb> HO <SEP> [CSI1iHOYCHlCHlCl)H <SEP> H <SEP> MeSi(OMe), <SEP> Octadecyltitanat
<tb> HO <SEP> 1 <SEP> I <SEP> I
<tb>  <SEP> LMe <SEP> jtoo
<tb>  <SEP> Br
<tb>  <SEP> t <SEP> CII2CHOH
<tb> HO <SEP> -SiO- <SEP> -H <SEP> MeSi(OMe)3 <SEP> (CsH7O)OTiOCHCH2N <SEP> 1.

   <SEP> HOOCCr7H3s
<tb>  <SEP> e <SEP> 30 <SEP> CH2CH20H
<tb> e <SEP> CH <SEP> MeSi(OMe), <SEP> C9H7-[- <SEP> OCsH7
<tb> HO <SEP> SiOH <SEP> MeSi(OMe)0 <SEP> -IiOCH2CHO <SEP> Ti(OCsH7)3
<tb>  <SEP> e <SEP> rooo <SEP> ,5 <SEP> OGH7 <SEP> 5
<tb>  <SEP> e
<tb> HO <SEP> SiO <SEP> H <SEP> (CF3CH2O)4Si <SEP> Tetraisopropyltitanat
<tb>  <SEP> Me <SEP> 1000
<tb>  <SEP> e
<tb> HO <SEP> SiO <SEP> H <SEP> MeSi(OCH2CH2Cl)3 <SEP> Tetra-(2-äthylhexyl)-titanat
<tb>  <SEP> Me <SEP> ioo
<tb>  <SEP> e <SEP> Me
<tb> HO <SEP> SiO <SEP> H <SEP> C10H37Si(OCHCH3Cl)3 <SEP> Tetraisopropyltitanat
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<tb> HO <SEP> I <SEP> SiOH <SEP> Si[O(CH2)4Br]4 <SEP> Tetraisopropyltitanat
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<tb>  <SEP> HO <SEP> SiO <SEP> H <SEP> Si[OCH3C3F3]4 <SEP> Tetraisopropyltitanat
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Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHIS I. Verfahren zur Herstellung einer Masse, die in Abwesenheit von Feuchtigkeit beständig ist, aber härtet, wenn sie der Feuchtigkeit ausgesetzt wird, dadurch ge kennzeichnet, dass in Abwesenheit von Feuchtigkeit (1) ein hydroxyliertes Siloxan mit einer Viskosität von mindestens 25 Centistokes bei 250 C und mit der durch schnittlichen Formel:
    EMI7.1 worin R einen einwertigen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 18 Kohlenstoff atomen, einen einwertigen haloge nieten Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 18 Kohlenstoffatomen oder einen cyanalkylrest mit 2 bis 19 Kohlenstoffatomen bedeutet, wobei n bei den einzelnen Molekülen eine ganze Zahl ist, (2) ein Silan der Formel RxSi(OR')4-x, worin R die obige Bedeutung besitzt, R' einen 2 bis 4 Kohlenstoffatome aufweisenden einwertigen halogenierten aliphatischen Kohlenwasser stoffrest mit keinem Halogen in ce-Stellung zum Sauerstoff oder einen weniger als 5 Kohlenstoffatome aufweisenden einwertigen aliphatischen Kohlenwasserstoffrest darstellt und x = 0 oder 1 ist, wobei das Silan (2) in einer Menge von mindestens 0,
    5 Mol pro Mol an Silicium gebundenes Hydroxyl (1) verwendet wird, und (3) mindestens 0,1 Gewichts-%, bezogen auf das Gewicht von (1), einer organischen Titanverbindung, in der die organischen Reste an das Titan durch TiOC-Bindungen gehunden sind und alle alifälligen restlichen Hauptvalenzen des Ti durch OH oder das 0 einer TiOTi-Bindung abgesättigt sind, gemischt werden.
    II. Verwendung einer gemäss dem Verfahren nach Patentanspruch I erhaltenen Masse zur Herstellung eines gummiartigen Materials, dadurch gekennzeichnet, dass die Masse der Feuchtigkeit ausgesetzt wird, wodurch sie zu einem gummiartigen Material härtet.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass R und R' Methylseste sind.
    2. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch ger kennzeichnet, dass dem Gemisch ein Füllstoff einverleibt wird.
    3. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass das Gemisch danach erhitzt wird, um den als Nebenprodukt erzeugten Alkohol zu entfernen.
    4. Verwendung nach Patentanspruch II, dadurch gekennzeichnet, dass R und R' Methyfreste sind.
    5. Verwendung nach Patentanspruch II, dadurch gekennzeichnet, dass der Masse ein Füllstoff einverleibt wind.
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