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CH429155A - Formbare thermoplastische Mischung - Google Patents

Formbare thermoplastische Mischung

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Publication number
CH429155A
CH429155A CH1303663A CH1303663A CH429155A CH 429155 A CH429155 A CH 429155A CH 1303663 A CH1303663 A CH 1303663A CH 1303663 A CH1303663 A CH 1303663A CH 429155 A CH429155 A CH 429155A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
mixture
parts
elongation
weight
cellulose
Prior art date
Application number
CH1303663A
Other languages
English (en)
Inventor
Ikeda Kenji
Hashimoto Makoto
Original Assignee
Teijin Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Teijin Ltd filed Critical Teijin Ltd
Publication of CH429155A publication Critical patent/CH429155A/de

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L1/00Compositions of cellulose, modified cellulose or cellulose derivatives
    • C08L1/08Cellulose derivatives
    • C08L1/10Esters of organic acids, i.e. acylates
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L23/00Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L23/02Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Description


  



  Formbare thermoplastische   NEschung   
Diese Erfindung bezieht sich auf eine thermoplastische, einen Celluloseester einer aliphatischen Saure enthaltende   Mischlung,    aus welcher sich   Formartikel    mit ausgezeichneten physikalischen und mechanischen Eigenschaften herstellen lassen. Im besonderen betrifft die Erfindung eine thermoplastische Masse, die einen Celluloseester einer aliphatischen Saure und mindestens ein Homo-oder Copolymer von   0. lefinen enthält.    Gewünschtenfalls kann auch ein Weichmacher, ein   Lö-    sungsmittel, ein Füllstoff, ein Farbstoff, ein Gleitmittel usw. vorhanden sein.



   Bis jetzt war es bekannt, bei der Herstellung eines Formartikels aus einem   Cefluloseester    einer aliphatischen Saure eine Masse zu verwenden, die einen Celluloseester einer aliphatischen Saure und einem Weichmacher für denselben enthielt.



   Indessen waren bis jetzt die physikalischen und mechanischen Eigenschaften von aus einer derartigen Masse hergestellten Formartikeln beschränkt, und es ist bis jetzt nicht möglich gewesen, einem aus einer solchen Masse hergestellten Formartikel, der unter unerwünscht strengen Arbeitsbedingungen verwendet wird, z.   B.    einem Formartikel mit eingelegtem Stahl, Eigenschaften, die genügend befriedigen, zu verleihen.



   Die Erfinder haben nun bei ihren Untersuchungen mit thermoplastischen Formmassen von Celluloseestern von aliphatischen Säuren, die sie in der Absicht angestellt haben, eine Masse zu schaffen, aus der sich Formartikel mit verbesserten Eigenschaften, wie Zugfestigkeit, Dehnung, Schlagzähigkeit, Widerstand gegen Versprödung bei tiefen Temperaturen,   Härte, Formbeständigkeit in    der Wärme, Wasserabsorptionseigenschaften, Widerstand gegen Rissbildung, ohne Verlust des den Celluloseestern von   aliph, atischen Säuren    innewohnenden guten Glanzes und guten Griffes herstellen lassen, gefunden, dass ein Celluloseester einer   aliphatischen Säure gleichmässig    mit einem   Homo-oder Copolymer    von Olefinen vermischt werden kann unter Bildung einer verträglich erscheinenden Mischung,

   aus der   Formartikel mit    in gewünschter Weise verbesserten physikalischen und mechanischen Eingenschaften ohne Einbusse vorteilhafter Eingenschaften des Celluloseesters hergestellt werden können.



   Die Erfinder haben ausserdem festgestellt, dass es   zweckmässig    ist, das genannte Polymer in einer Menge von etwa 0, 1 bis 20 Gewichtsteilen,   vorzugsweise    0, 1 bis 10 Gewichtsteilen, pro 100   Gewichtsteile    des Celluloseesters der aliphatischen Säure zuzugeben, und dass es sich in Abhängigkeit von der Art des herzustellenden Formartikels empfiehlt, zusätzlich einen Weichmacher in die Mischung einzuarbeiten.



   Das Vermischen eines genannten Polymers mit einer thermoplastischen Formasse eines Celluloseesters einer aliphatischen Säure wurde wegen mangel an Verträglichkeit zwischen den beiden Polymeren als praktisch nutzlos betrachtet, und es wurde erwartet, dass sich aus der Mischung Formartikel mit   gleichmässigen    Eigenschaften   nicht herstellen lassen. tÇberraschenderweise    kann aber ein Polymer vom   O'lefiwtyp    bequem   und gleïchmässig    mit einem Celluloseester einer aliphatischen Saure vermischt werden unter Bildung einer Mischung, die aussieht wie eine verträgliche Mischung, und aus der Formartikel mit verbesserten physikalischen und mechanischen Eigenschaften unter Beibehaltung der giinstigen Eigenschaften des Cellulossessters hergestellt werden können.



   Daher ist es ein Zweck der Erfindung, eine thermoplastische formbare Masse zu beschaffen, mit der die physikalischen und mechanischen Eigenschaften eines daraus hergestellten Formkörpers wesentlich verbessert werden, ohne dass die vorteilhaften Eigenschaften eines Celluloseesters einer aliphatischen   Säure eingebüsst    werden.



   Als Celluloseester einer   aliphatischen Säure,    der als eine erste Komponente in der   erfindungsgemässen    Masse   enthaIten    ist, sei beispielsweise Celluloseacetat, Cellu  losepropionat    und Celluloseacetatbutyrat genannt. Insbesondere kommen Celluloseacetat mit einem Essigsäuregehalt von 51-62,   5 %    (2, 14-3 Acetatgruppen pro Glukoseeinheit), Cellulosepropionat mit einem Propionsäuregehalt von 56, 7-63, 2 % (2, 2-2, 7 Propionatgruppen pro Glukoseeinheit) und   Celluloseacetatbutyrat mit    einem  Essigsäuregehalt von 18-41, 5 % und einem Buttersäuregehalt von   22-46    % in Betracht.



   Die   genanaten    Homo-oder Copolymere von Olefinen, welche eine zweite Komponente der erfindungsgemässen Masse bilden, bestehen aus einem Copolymer, das vorwiegend aus Olefin und zum Rest aus anderen mit   OlefinencopolymerisierbarenManomeren    aufgebaut ist, oder aus einem Interpolymer,   vorwiegend aus Ole-    fin, und ein Gemisch dieser Polymeren. Als derartige Homo-oder Copolymere   von Olefinen    seien beispielsweise erwähnt : ein Olefinhomopolymer wie   Polyäthylen,    Polypropylen, Polybutylen und Polyisobutylen, Äthylen Propylen-Copyolymere und Interpolymer aus Äthylen, Propylen und nicht konjugiertem Dien.



   In der   erfindungsgemässen    Masse ist mindestens eine Komponente der erstgenannten Art sowie mindestens eine Komponente der zweitgenannten Art enthalten. In vielen Fällen ist es   zweckmässig,    als dritte Komponente einen Weichmacher zuzumischen. Für die Herstellung von Garn und Fäden ist ein Weichmacher entbehrlich, für die Herstellung von andern geformten Gebilden dagegen ist es   zweckmässig,    wenn die Mischung einen   Weichmacher enthält.   



   Als Weichmacher für den Celluloseester einer aliphatischen Säure kann ein einziger Weichmacher oder ein Gemisch von Weischmachern verwendet werden, z.B.   



   Dimethylphthalat, Diäthylphthalat,
Triphenylphosphat, Methylphlthalyläthylglykolat,   
Di-n-butylsebacat, Äthylphthalyläthylglykolat,    Butylpihthalylbutylglykolat, Dibutylphthalat,   
Dioctyladipat,   Dioctylphthalat, Butylbenzylphthalat    und Triacetin.



  Wird Celluloseacetat als erste Komponente verwendet, so ist die Verwendung einer Kombination von Dimethylphthalat und   Diäthylph'thalat von Vorteil.   



   Für die Herstellung von geformten Gebilden wie Folien kann die Masse auch ein   Lösungsmittel enthEalten,    z. B. Aceton, Methylacetat, methylenchlorid oder eine Mischung von Methylenchlorid und niedrigem aliphatischem Alkohol.



   Natürlich kann die Cellulosesstermasse ausser Weichmacher und Lösungsmittel noch witere übliche Zusätze wie Füllstoffe, Stabilisaoren, Farbstoffe und Gleitmittel enthalten.



   Vorzugsweise wird das als zweite Komponente   ge-    nannte Polymer vom Olefintyp in einer Menge von etwa 0,   I    bis 20 Gewichtsteilen, vorzugsweise von 0, 1 bis 10 Gewichtsteilen pro 100   Gewichtsteile,    des als erste Komponente genannten Celluloseesters einer aliphatischen   Säure verwendet.    Zum Formen eines mit Einlage versehenen Artikels, der   besonders hohe    Zugfestigkeit und Dehnung besitzen soll, wird eine Menge von 1 bis 5 Gewichtsteilen Bevorzzugt. Die Menge eines Weichmachers hängt von der Art und Menge des verwendeten celluloseesters einer aliphatischen Säure ab, doch genügt gewöhnlie eine Mange von etwa 5 bis 60 Gewichtsteilen pro 100 Gewichtstile des Celluloseesters, um den Zweck zu erfüllen.



   Das Mengenwerhältnis zwischen Polymer vom Olefintyp,   Weichmacher, Lösungsmittel, Fü31stoff,    Stabilisator,   Fars'off    und Gleitmittel kann nach Bedarf variiert werden, ohne vom Zweck der Erfindung abzuweichen.   



   Bei der Herstellung der erfindungsgemässen Mischung    werden diese Komponenten vermischt, wobei Mischbedingungen eingehalten werden sollten, unter denen eine   genugend'e meahanische Scnerun, g ausgeubt    wird.



  Als derartige Mischmethoden seien beispielsweise er  wänt ; Kneten, Schneckenpressen,    Bumbury-Mischen, Mastizieren und schnelles Rühren. Diese Methoden   kaon-    nen auch in geeigneter Weise kombiniert werden. Auf alle   Faille    wird die Mischung einer geügenden mechanischen   Seherung    unterworfen, um die Komponenten   gleichmässig    zu vermischen, bis die Mischung   äusserlich    Verträglichkeit zeigt. Wenn z. B. eine Schneckenpresse verwendet wird, zeigen die Komponenten ein   verträg-    liches Aussehen, während sie sich in einem Zylinder fortbewegen, und es ist   kein zusätzliches    besonderes Mischen erforderlich.



   Wenn flüssige Weichmacher und andere Zusätze und ferner ein Lösungsmittel zugemischt werden, kann auch   durci    Kneten eine   genügende Soherkraft susgeübt    werden. Die Mischoperation kann bei Raumtemperatur ausgeführt werden, wenn ein Lösungsmittel anwesend ist, doch ist das Mischen unter   Erwärmen gewöhnlich vor-    zuziehen.



   Die   erfindungsgemässe    Mischung kann kontinuierlich zu einem Formartikel geformt werden, wie z. B. bei Verwendung einer Schneckenpresse für das Mischen,   dooh    wird sie normalerweise nach   genügend gleichmässi-    gem Vermisschen in Tablettenform gebracht und in dieser Form zum Formen angeboten.



   Verschiedene Ausführungsformen der Erfindung sollen nun   durci    Beispiele erläutert werden, wobei Eigenschaften von aus erfindungsgemässen Mischungen hergestellten Formartikeln mit jenen von Formartikeln, die aus bisher bekannten Massen aus Celluloseestern aliphatischer Säuren hergestellt wurden, verglichen werden. Die Erfindung wird jedoch selbstverständlich durch diese Beispiele nicht eingeschränkt. In den Beispielen bedeuten die Teile Gewichtsteile.



   Beispiel 1
Aus 100 Teilen Celluloseacetat, 12 Teilen Dimethylphthalat und 38 Teilen Diäthylphthalat wurde   eine Stan-      dard-Mischvng(Vergleichsmisch.ungNr.1)hexgestellt.   



  Diese   Standard-Mischung für    sich allein und ferner die gleiche Mischung mit einem Zusatz von 3, 5 Teilen Poly  athyl'en (HI-ZEX    H 5000, ein Erzeugnis Mitsui Petrochemical Industry   Co.,    Ltd.)-diese beiden Mischungen waren mit Hilfe eines Bandmischers hergestellt wordenwurden bei 185 C mit einem Extruder extrudiert und in Tablettenform gebracht. Aus den Tabletten hergestellte Spreizugussproben hatten die in der folgenden Tabelle 1 angeführten Eigenschaften. 



   Tabelle 1
Mischung des Standardmischung
Beispiels 1 (Vergleichsmischung   Nr.      1)   
Zugfestigkeit   (kg/cm9)    285, 2 251, 6
Dehnung   20     C (%) 57, 7 36, 6
Dehnung bis Streckgrenze   (S)    7, 0 6, 5    Schlagzähigkeit (kg cm/cm2)    28, 9 25, 5
Härte (R-Skala) 91, 0 80, 2
Formbeständigkeit in der   Wärme    ( C) 54, 0 53, 0    (4, 62 kglcm2)   
Wasseraufnahme   (S)    1, 50 2, 16    Es wurden folgende Prüfmethoden angewendet: Ey = X 100 1.

   Zugfestigkeit   
Ein hantelförmiges Prüfstück mit einer   Langue    von 120 mm, einer maximalen Breite von 25 mm, einer minimale Breite von 10 mm und einer Dicke von 5 mm wurde in einen Raum bei 20 ¯ 1  C und einer relativen Feuchtigkeit von 65       2% 48 Std. lang stehengelassen.



  Dann wurde das Prüfstück in eine Zugfestigkeitsprüfvorrichtung gebracht und einer Zugspannung bei einer Zuggeschwindigkeit von ungefüähr 10 mm/min unterworfen.



  Die maximale Belastung, bis das Prüfstück gerissen war, wurde gemessen. Die Zugfestigkeit wurde nach der fol  genden    Formel berechnet, wobei die gleiche Operation   sechsmalwiederhalt    und der Durchschnittswert genommen wurde.



   L    T    = L    S    T = Zugfestigkeit (kg/cm2), L = maximale Belastung, bis das prüfstück gebrochen war   (kg),    S = Querschnittsfläche des   Prüfstückes    (cm2).



  2. Dehnung
Auf jenen Teil des genannten   hantelförmigen    Prüfstockes, wo die Breite 10 mm betrug, wurde eine Distanz von 40 mm durch zwei Punkte markiert. Die Dehnug wurde nach folgender Formel aus der Distanz zwischen den beiden markierten Punkten, als das Prüfstück unter der Zugbelastung   riss,    und der ursprünglichen Distanz zwischen den beiden markierten Punkten errechnet 1e-1
E= X 100
1 E- Dehnung (%), 1e = Distanz zwischen den beiden markierten Punkten beim Reissen des Prüfstückes   (mm),       1 = ursprüngliche Distanz zwischen den beiden mar-    kierten Punkten   (mm).   



  3. Dehnung bis Streckgrenze
Die auf jenem   Teil    des genannten hantelförmigen prüfstückes, wo die Breite 10 mm betrug, wurde eine Distanz von 40 mm durch zwei Punkte markiert. Die    Dehnung wurde nach folgender Formel aus der Distanz zwischen den beiden markierten Punkten, als das Prof-      stück    infolge der Zugbelastung eine Streckgrenze erreichte, und der ursprünglichen Distanz zwischen den beiden markierten Punkten errechnet.



  Ey = Dehnung bis Streckgrenze,   ly    = Distanz zwischen den beiden markierten Punkten, als die Streckgrenze erreicht wurde (mm),   1 = ursprungliche    Distanz zwischen den beiden mar kierten Punkten des prüfstückes   (mm).   



  4. Schlagzähigkeit
Ein Einschnitt von einer Tiefe von 2 mm und einem Radius von 1 mm wurde im Zentrum einer Flache eines rechteckigen Parallelepipeds mit den Abmessungen 15 X 15 X 90 mm angebracht. Die Distanz zwischen zwei   stüt nden    Punkten betrug 60   mm.    Entsprechend dem   Charpy-Sclzlagversuch,    bei dem ein Hammer in der Mitte einer   Flache    des Prüfstückes, die der genannten mit einem Einschnitt versehenen Fläche gegenüberleigt, aufprallt, wurde der Schlaghammer vom Prühstückweg bis zu einem bestimmten Winkel gehoben und gegen die genannte Mitte anstossen gelasse. Die verbrauchte Schlagarbeit pro Einheit der   Querschniittsfläche    des Einschnittes wurde mittels einer Umrechnungstabelle als   Sclhlagzähigkeitswert    ermittelt.

   Die gleiche Operation wurde sechsmal wiederhalt, und es wurde der Durch  schnittswert    genommen.



  5. Härte    Rockwell-Härte,    ASTM-Methode D 785-51 6. Formbeständigkeit in der Wärme (Heat   dilection    temperature)
Methode ASTM D 648-56 7. Wasseraufnahme
Eine Prüfscheibe mit einem Durchmesser von   50,    8 mm und einer Dicke von 3, 18 mm wurde 48 Std. lang bei 50 C vorgetrocknet,   dan fur    24 Std. in einen auf konstanter Temperatur von 20    1      C gehaltenen Wasserbehälter getaucht. Das Wasser wurde dann abgewischt und das Gewicht (W) der Prüfscheibe in diesem Zeitpunkt in g gemessen. Dann wurde die Scheibe erneut 48 Std. lang bei   50 C getracknet    und dann in einem Exsikkator abkühlen gelasse. Hierauf wurde das Ge  wicht    W2 (in g) der Scheibe ermittelt.

   Die durch das Eintauchen in Wasser aufgenommene Wassermenge wurde in % des   Scheibengewichtes W1 ausgedrückt.   



   A   =WlW2    X 100    WU   
A = Wasseraufnahme    (%)   
Wie aus Tabelle 1 ersichtlich ist, sind Dehnung, Zugfestigkeit, Schlagzähigkeit, Wasseraufnahme, Härte und auch andere Eigenschaften eines aus der erfindungs  gemässen    Mischung geformten Artikels besser. Der Ein  flués    des heterogenen Mischens wurde beim   Formartikel    des Beispiels 1 überhaupt nicht bemerkt.



   Beispiel 2
Aus 100 Teilen Celluloseacetat, 9 Teilen Dimethylphatalat und 39 Teilen   Diathylphat wurde    eine   Statu-      dardmischung    (Vergleichsmischung   Nr.    2) hergestellt.



  Diese Standardmischung wurde einerseits für sich allein und anderseits mit einem Zusatz von 2 Teilen Polyäthylen (das   glciche    wie in Beispiel 1) mit einem Extruder bei   190     C extrudiert. Dann wurde das Vorgehen von Beispiel 1 wiederholt, und es wurden die in Tabelle 2   angefiihrten    Resultate erhalten.



   Tabelle 2
Mischung des Stazndardamischung
Beispiels 2 (Vergleichsmischung   Nr.    2) Zugfestigkeit (kg/cm2) 284 288 Dehnung   (I'o)    52, 2 38   Schlagzähigkeit (kg-cm/cm2)    28, 7 25, 7   Härte (R-Skala)    85, 2 87, 6 Gewichtsverlust beim Erhitzen (%) 0, 89 1, 03 Wasseraufnahme (%) 1, 49 1, 79
Bemerkung : Der Gewichtsverlust beim Erhitzen wurde wie folgt ermittelt : Ein Prüfstück mit den Abmessungen 76, 2 X 25, 4 X 3, 13 mm wurde bei einer Temperatur von   50--3  C    24 Std. lang getrocknet und dann in einem Exsikkator abkühlen gelasse. Dann wurde das Gewicht in g gemessen. Es wird als Anfangsgewicht Wo bezeichnet.



   Das Prüfstück wurde dann für 48 Std. in einen Trockner gestellt, dessen Luft eine konstante Temperatur von 80    1  C    hatte. Dann wurde das   Gewicht (Wi)    in g ermittelt. Der Gewichtsverlust wurde in % aus  gedruckt.



   H = ###### X 100 Wo   
H = Gewichtsverlust beim Erhitzen (%).



  Beispiel 3
Aus 100 Teilen Celluloseacetat, 9 Teilen Dimethylphthalat und 40 Teilen Diäthylphthalat wurde eine Standardmischung (Vergleichsmischung   Nr.    3)   her-    gestellt. Aus dieser Mischung   four sikh    allein und nach Zusatz von 3, 5 Teilen Polypropylen (Moplen   AS-30,    ein Produkt der   Monteeatini Soe.    Gen. per   Plndustria    Mineraria e Chimica) wurden wie in Beispiel 1 Prüfstücke hergestellt. Deren Eigenschaften sind in Tabelle 3 angegeben :
Tabelle 3
Mischung des Standardmischung
Beispiels 3 (Vergleichsmischung   Nr.    3) Zugfestigkeit (kg/cm2) 276, 4 264, 0 Dehnung   (5'o')    56, 0 35, 2   Schlagzähigkeit (kg-cm/cm2)    28, 7 24, 3   Harte (R-.

   Skala)    90, 4 86, 8 Formbeständigkeit in der   Warme (  C)     (4, 62   kg/cm2) 61, 0    54, 5 Gewichtsverlust beim Erhitzen   (0    86   1    18 Ausmass des Ausschwitzens   (ils)    0, 50 0, 92
Das Ausmass des Ausschwitzens wurde wie folgt bestimmt. Ein prüfstück, Wie es zur Bestimmung der Wasseraufnahme verwendet wurde, wurde bei   50     C während 48 Std. vorgetrocknet. Dann wurde das Gewicht des Prüfstäckes (als Anfangsgewicht   Wo)    in g bestimmt, worauf das Prüfstück für 24 Std. in einen Wasserbehälter mit einer konstanten Temperatur von 20 ¯ 1 C   ge-    taucht wurde.

   Das Wasser wurde dann abgewischt und das Prüfstück wiederum für 48 Std. bei 50 C getrocknet und dann in einem Exsikkator abkühlen gelasse. Nun wurde wiederum das Gewicht (W2) in g bestimmt und das Ausmass des Ausschwitzens nach folgender Formel berechnet :
B = Wo-W2 x   zoo      Wo   
B = Ausmass des Ausschwitzens (%).



   Beispiel 4
Aus 100 Teilen Celluloseacetat, 15 Teilen Dime  thylph'thalat    und 35 Teilen   Diathylphtlialat    wurde eine Standardmischung (Vergleichsmischung   Nr.    4)   berge-      steil. t.    Diese Mischung allein und die gleiche Mischung mit einem Zusatz von 3, 5 Teilen Polyolefin, bestehend aus Polyäthylen (das gleiche wie in Beispiel 1) und Poly propylen (das gleiche wie in Beispiel 3)   (Polyäthy-    len : Polypropylen = 1 : 1), wurden extrudiert und wie in Beispiel 1 zu Prüfstücken geformt, deren Eigenschaften   in    Tabelle 4 angegeben sind.



   Tabelle 4
Mischung des Standardmischung
Beispiels 4 (Vergleichsmischung   Nr.    4) Zugfestigkeit (kg/cm2) 310 249, 3 Dehnung   (S)    66, 2 42, 6   Schlagzähigkeit (kg-cm/cm2)    34, 2 24, 8   Härte (RmSkala)    90, 4 86, 4 Formbeständigkeit in der   Warme (  C)     (4, 62 kg/cm2) 56, 5 52, 0 Wasseraufnahme   (SO) 1,    49 2, 14
Wie aus der Tabelle 4 ersichtlich ist, weist ein Formartikel aus einer Mischung, die ein   (Remisch    von Poly äthylen und Polypropylen   entliält,    eine kautschukähnliche Elstizität auf. Er besitzt ausserden ein ausgezeichnetes Widerstandsvermögen gegen Rissbildung.



   Beispiele   5-8   
Eine Mischung von 100 Teilen Celluloseacetat, 10 Teilen Dimethylphthalat und 40 Teilen Diäthylphthalat mit verschiedenen Mengen, nämlich 1, 0, 3, 5,   5,    0 bzw.



  8, 0 Teilen Polyäthylen (das gleiche wie in Beispiel 1), wurde wie in Beispiel 1 verarbeitet. Die Eigenschaften der erhaltenen Formäörper wurden mit denen von Formkörpern aus der gleichen Mischung, aber ohne Zusatz von polyäthylen (Vergleichsmischung   Nr.    5) verglichen.



  Sie sind in Tabelle 5 zusammengestellt.



   Der in Tabelle 5 angeführte Rissbildungstest wurde wie folgt   durchgefüErt.    Ein Prüfstück wurde 16 Std. lang bei   70 C    8 Std. lang bei   40     C und 100 % relativer Feuchtigkeit und 8 Std. lang bei-40 C stehengelassen.



  Diese Schritte wurden wiederholt, bis Rissbildung und Verzerrung eintrat, und die bis dadin verstichene Gesamtzeit in Stunden festgestellt.



   Tabelle 5    Erfindungsgemässe    Mischungen Vergleichsmischung
Zugesetzte Polyäthylenmenge 1, 0 Teil 3, 5 Teile 5, 0 Teile 8, 0 Teile   Nr.    5
Beispiel 5 Beispiel 6 Beispiel 7 Beispiel 8   0 Teile    Zugfestigkeit   (kg/cm2)    268, 4 263, 6 274, 8 285, 2 244, 0 Dehnung 20 C (%) 50,0 59, 6 48, 6 43, 6 37, 8    -20     C 23, 7 29, 3 23, 0 20, 7 13, 2   Schlagzähigkeit (kg-cm/cm2)    27, 6 27, 8 30, 0 27, 5 26, 3   Harte (R-Skala)    87, 2 85, 4 87, 2 87, 0 85, 0 Formbeständigkeit in der   Warme (     C)  (Heat deflection temp.) (4, 62   kg/cm2)    54, 7 57, 3 60, 0 58, 4 53, 0 Wasseraufnahme   (S)    1, 25 1, 60 1, 41 1, 38 1, 98 Rissbildungstest (Stunden)

   216 256 208 194 144
Beispiel 9
Aus 100 Teilen Celluloseacetat und 50 Teilen Di  äthylphthalat    wurde eine Standardmischung (Vergleichsmischung   Nr.    6) hergestellt. Diese Mischung allein und die gleiche Mischung mit einem Zusatz von 3, 5 Teilen Polyäthylen (das gleiche wie in Beispiel 1) wurden je für   sich    mechanisch mit einem Extrucker (L/C = 20 bei 185 C) honmogenisiert und dann tablettiert. Daraus her  gestell, te Prüfkörper    wiesen die in Tabelle 6 angeführten Eigenschaften auf.



   Tabelle 6
Mischung des Standardmischung
Beispiels 6 (Vergleichsmischung   Nr.    6) Zugfestigkeit (kg/cm2) 295, 3 276, 3 Dehnung   20     C   (S)    59, 7 38, 7 Dehnung bis Streckgrenze   (S) 7,    0 6, 5   Schlagzähigkeit (kg-cm/cm2)    28, 8 27, 5 Härte (R-Skala) 92, 0 87, 6   Formbeständigkeit    in der   Wärme (     C)  (Heat deflection temp.) (4, 62 kg/cm2) 56, 3 54, 0 Wasseraufnahme (%) 1, 78 2, 05 Rissbildungstest (Stunden) 258 148, 0 
Wie aus dieser Tabelle 6   hervargeht,    ist ein aus der   erfindungsgemässen    Mischung hergestellter Formkörper   hinsichtlich Bruchdehnung, Zugfestigkeit, Schlagzähig-      keit,

   Rissbildung    und anderer Eigenschaften überlegen.



  Die Mischung mit dem Polyäthylenzusate zeigte keinen Einfluss des   heterogenen Miscnens.   



  Beispiel 10
Aus 100 Teilen Celluloseacetat und 48 Teilen Di äthylpththalat wurde eine   Standardmischung    (Vergleichsmischung   Nr.    7) hergestellt. Diese Mischung   finir    sich allein und die gleiche Mischung mit einem Zusatz von 2, 0   Teilen Polyäthylen    (das gleiche wie in Beispiel 1) wurden je für sich mechanisch mit einem Extruder bei 190 C homogenisiert. Dann wurde wie in Beispiel 1 vorgegangen. Die Resultate sind in Tabelle 7 angegeben.



   Tabelle 7
Mischung des Standardmischung
Beispiels 10 (Vergleichsmischung   Nr.    7) Zugfestigkeit (kg/cm2) 301 291   Dehaung 20 C (%)    57 36   Schlagzähigkeit (kg-cm/cm2)    27, 9 26, 8   Harte (RSkala)    90, 2 86, 7 Gewichtsverlust beim Erhitzen (%) 0, 97   1,    04 Wasseraufnahme   (%)    1, 98 2, 17   Rissbildungstest    (Stunden) 316, 0 98, 0
Beispiel 11
Aus 100 Teilen Celluloseacetat und 49 Teilen Di  äthDylphthalat    wurde eine Standardmischung   (Vergleichs-    mischung   Nr.    8) hergestellt.

   Diese Mischung für sich allein und die gleiche Mischung mit einem Zusatz von 3, 5 Teilen Polypropylen (das gleiche wie in Beispiel 3) wurden wie in Beispiel 1 verarbeitet. Die erhaltenen Resultate sind in Tabelle 8 wiedergegeben.



   Tabelle 8
Mischung des Standardmischung
Beispiels 11 (Vergleichsmischung   Nr.    8)   Zufestigkeit (kg/cm2)    302, 3 294, 6 Dehnung   20  C    (%) 71, 0 38, 5   Schlagzähigkeit (kg-cm/cm2)    30, 0 28, 2   Härte (R-Skala)    90, 3 89, 3 Formbeständigkeit in der   Warme (  C)     (Heat deflection temp.) (4, 62   kg/cm2)    61, 2   56, 9    Ausmass des Ausschwitzens (%) 0, 60 1, 12
Beispiel 12
Aus 100 Teilen Celluloseacetat und 48 Teilen   Dîme-    thylphthalat wurde eine Standardmischung (Vergeichsmischung   Nr.    9) hergestellt.

   Diese Mischung   finir    sich allein und die gleiche Mischung mit einem Zusatz von 3, 5 Teilen Polyolefin, bestehend zur   Halite    aus Poly äthylen (das gleiche wie in Beispiel 1) und zur andern Halte aus Polypropylen (das   seiche    wie in Beispiel 3), wurden wie in Beispiel 1 verarbeitet. Die Resultate sind in   Sabelle    9 angeführt.



   Tabelle 9
Mischung des Standardmischung
Beispiels 12 (Vergleichsmischung   Nr.    9) Zugfestigkeit (kg/cm2) 328, 4 278, 8 Dehnung   (ils)    49, 5 22, 5   Schlagzähigkeit (kg cm/cm2)    28, 4 21, 3 Härte (R-Skala0 88, 4 85, 6 Formbeständigkeit in der Wärme ( C)  (Heat   deflection    temp.) (4, 62 kg/cm2) 57, 2 54, 8 Wasseraufnahme (% 1, 75 2, 13
Wie aus Tabelle 8 in Beispiel 11 und Tabelle 9 in Beispiel 12 ersichtilich ist, zeigten   Forskörper    aus Mischungen, die Polypropylen bzw. ein Gemisch von Polyäthylen und Polypropylen enthielten,   kautschukähn-    liche Elastizität. Zudem hatten sie ein ausgezeichnetes Wiederstandsvermögen gegen Rissbildung. 



   Beispiel 13
Aus 100 Teilen Celluloseacetat und 48 Teilen Di  äthylphthalat    wurde eine   Standardmischung (Vergleichs-    mischung   Nr.    10) hergestellt. Diese Standardmischung allein und die gleiche Mischung mit einem Zusatz von 2, 0 Teilen Polyisobutylen (Vistanex MM-L-80, ein Produkt der Enjay Chemical   Co.)    wurden wie in Beispiel 1 verarbeitet. Es wurden die in Tabelle 10 angeführten Resultate erhalten.



   Tabelle 10
Mischung des Standardmischung
Beispiels 13 (Vergleichsmischung   Nr.    10) Zugfestigkeit   (kg/cm2)    287, 5 299, 0 Dehnung   20 C    (%) 72, 1 39, 5   Schlagzähigkeit (kg-cm/cm2)    34, 9 27, 8 Härte (R-Skala) 92, 0 91, 0 Wasseraufnahme (%) 1, 18 2, 06 Formbreständigkeit in der Wärme (  C)  (Heat deflection temp.) (4, 62 kg/cm2) 60, 0 58, 5 Beispiel 14
Aus 100 Teilen Cellulosepropionat und 15 Teilen Dibutylphthalat wurde eine Standardmischung   (Ver-    gleichsmischung   Nr.    11) hergestellt. Diese Mischung für sich allein und die gleiche Mischung mit einem Zusatz von 3, 0 Teilen Polyäthylen (Sholex 6000-9, ein Produkt der   Showa    Petrochemical   Co.    Ltd.) wurden wie in Beispiel 1 verarbeitet.

   Es wurden die in Tabelle 11 angegebenen Resultate erhalten.



      Tabelle 11   
Mischung des Standardmischung
Beispiels 14 (Vergleichsmischung   Nr.    11) Zugfestigkeit   (kg/cm2)    337, 0 314, 4 Dehnung   20     C   (%)    69, 3 54, 6   Schlagzähigkeit (kg-cm/cm2)    34, 7 30, 0   Harte (R-, Skala)    92, 9 92, 0 Formbeständigkeit in der   Warme (  C)     (Heat deflection temp.) (4, 62 kg/cm2) 63, 0 60, 0 Beispiel 15
Aus   100    Teilen Celluloseacetatbutyrat, 3 Teilen Di  methylphthalat, 5    Teilen Di-n-butyl-sebacat und 2 Teilen   Athylphthalyläthylglykolat    wurde   eine Standardmischung    (Vergleichsmischung   Nr.    12) hergestellt.

   Diese Mischung allein und die gleiche Mischung mit einem   Zusatz    von 2 Teilen   Polyät'hylen    (das gleiche wie in Beispiel 1) wurden wie in Beispiel 1 verarbeitet. Die Resultate sind in Tabelle 12 angeführt.



   Tabelle 12
Mischung des Standardmischung
Beispiels 15 (Vergleichsmischung   Nr.    12) Zugfestigkeit   (kg/cm2)    370, 8 327, 0 Dehnung (%) 70, 0 58, 0   Schlagzähigkeit (kg cm/cm2)    37, 6 31, 3 Härte (R-Skala) 99, 3 96, 4 Formbeständigkeit in der Wärme (  C)  (Heat deflection temp.) (4, 62   kg/cm2)    68, 0 65, 0 Wasseraufnahme (%) 1, 02 1, 20   Rissbildungstest    (Stunden) 355, 5 286, 5
Beispiel 16
Aus   1U0 l'eilen C : elluloseacetat    und 48 Teilen Di äthylphthalat wurde eine Standardmischung (Vergleichsmischung   Nr.    13) hergestellt.

   Diese Mischung allein und   die gleiche    Mischung mit einem Zusatz von 3 Teilen eines   Athylen-Propylen-Copolymers (ein Produkt    der Union Carbide Corporation) wurden wie in Beispiel 1 verarbeitet. Es wurden die in Tabelle 13 angegebenen Resultate erhalten. 



   Tabelle 13
Mischung des Standardmischung
Beispiels 16 (Vergleichsmischung   Nr.    13) Zugfestigkeit (kg/cm2) 314, 7 299, 0 Dehnung (%) 58, 0 39, 5   Schlagzähigkeit (kg#cm/cm2) 30,   0 27, 8 Härte (R-Skala) 93, 2 91, 0 Wasseraufnahme (%) 1, 72 2, 06 Formbeständigkeit in der   Warme (  C)     (Heat deflection temp.) (4, 62 kg/cm2) 61, 0 58, 5
Beispiel 17
100 Teile zerkleinertes Celluloseacetat und 1 Teil eines Polypropylens (das gleiche wie in Beispiel 3), das zu Teilchen einer   Grolle    feiner als 200 Maschen zerkleinert war,   wurden gleichmaf3ig vermisc'ht.    Das Pulvergemisch, das 8 % Feuchtigkeit enthielt, wurde in einen   Einfülltrichter gogeben    und unter Stickstoffgas gehalten.



  Dann wurde es in eine   Schmelzvorrichtung    mit Schnecke gepresst, in der die Luft durch N2-Gas ersetzt wurde, wobei die Luft im Pulver ausgetrieben wurde. Dann kam das Pulver in eine Schmelzzone und wurde dann als Faden durch eine Austrittsöffnung ausgestossen und aufgewunden (Schmelzspinnen).



   Die Eigenschaften des Fadens wurden mit denen eines trocken gesponnenen Acetatfadens ohne   Polypro-    pylengehalt   (Vergleichsmischung      Nr.    14) verglichen. Die Resultate sind in Tabelle 14 angegeben.



   Tabelle 14
Mischung des Standardmischung
Beispiels 17 (Vergleichsmischung   Nr.    14) Zugfestigkeit trocken (g/d) 1, 28 1, 32 nass (g/d) 0, 76 0, 78 Dehnung trocken (%) 36, 6 28, 5    nass (%)    44, 3 32, 8
Die Trockenzugfestigkeit   und-dehnung    wurden an einem 50 cm langen Faden mit einem Pendel-Zug/Dehnung-Prüfgerät vom Typ Schopper bei einer   Klammer-      fallgeschwindigkeit von 100    mm/min ermittelt. Die   Nass-    zugfestigkeit und-dehnung wurden in einem Wasserbehälter gemessen, nachdem die Probe langer als 2 min in Ionenaustauscherwasser von 20 C, das ein Durch  dringungsmittel enthielt,    getaucht worden war.



  1. Zugfestigkeit
Zwei 450 m lnge Fäden wurden hergestellt und ihre Deniers bestimmt. Die Zugfestigkeit wurde als Gramm/ Denier ausgedrückt, wobei die Zugkraft W in g wie oben angegeben gemessen wurde. Die gleiche Operation wurde fünfmal wiederholt, und der Durchschnittswert wurde als   Messwert gewonnen.   



   T = W/D
T = Zugfestigkeit des Fadens   (g/d),   
W = Festigkeit des   Prüffadens,   
D = Denier.



  2. Dehnung
Sie wurde aus der absoluten Verlängerung bis zum Eintreten des Bruches beim   Zug/Dehnungs-Versuch    ermittelt :    E=#1/1 X    100.



   E = Dehnung (%),    A    1 = absolut Velängerung beim   Brunch    (cm),
1 = ursprüngliche Länge des prüffandens   (cm).   



   Beispiel 18
Eine Acetatfolie aus einer Standardmischung von 100 Teilen Celluloseacetat, 2 Teilen   Dünethylphthalat    und 8 Teilen Triphenylphosphat (Vergleichsmisschung   Nr.    15) und eine andere Acetatfolie, die durch mechanisches Mischen der   Vergleichsmischung      Nr.    15 mit 1, 5 Teilen Polypropylen (das gleiche wie in Beispiel 3) und Formen der so erhaltenen Mischung zu einer Folie durch Extrudieren hergestellt wurde, wiesen die in Tabelle 15   angefühtten    Eigenschaften auf.



   Tabelle 15
Mschung des Standardmischung
Beispiels 8   (VergleichsmischungNr.      15)    Zugfestigkeit   (kg/cm2)    563 398 Dehnung (%) 56 38 Biegefestigkeit   (kg/cm2)    637 465 Wasseraufnahme 24 Stunden   (5'o')    3, 9 4, 8    Messmethoden für    die Folien :   1.    Zugfestigkeit und Dehnung
Ein   hantelförmiges Priifstück    der gleichen   Grolle    wie ein geformtes Kunststoffprüfstück und einer Foliendicke von 0, 65 mm wurde 48   Std.    lang bei 20    1      C in Luft mit einer auf 65       2 % eingestellten relativen Feuchtigkeit stehengelassen und dann in ein zugprüfgerät gebracht.

   Eine Zugkraft wurde mit einer   Zuggeschwind'ig-    keit von 10   mm/mi-n ausgeübt.    Die maximale Kraft bis zum Reissen des Prüfstückes und die Dicke zwischen zwei bestimmten Punkten an mehr als 3 Stellen wurden gemessen. Die Zugfestigkeit wurde nach Bestimmung der   Quersc'hnittsfläche ermittelt.    Gleich wie im Fall eines geformten   Kunststoffprüfkörpers    wurde die Dehnung beim Zerreissen berechnet.



  2. Biegefestigkeit
Nach der Methode ASTM-D790-59 T bestimmt.



  3. Wasseraufnahme
Ein quadratisches 30 X 30-mm-prüfstück mit einer Dicke von 0, 65 mm wurde 24 Std. lang bei   50  C    getrocknet und in einem Exsikkator abkühlen gelasse.



  Dann wurde es 24 Stunden in einen Wasserbehälter mit einer konstanten Temperatur von 20    1   C    eingetaucht, hierauf wurde das Wasser abgewischt und das Gewicht des Prüfstüches in   g    ermittelt   (W1).    Das Stück wurde hierauf wieder 24 Std. bei   50  C getracknet    und dann in einem Exsikkator abkühlen gelassen, worauf das   Ge-      wich-t (W2)    in g des Prüfstückes gemessen wurde. Das aufgenommene Wasser wurde in % nach der Formel    A-Wl-W2    X 100    wi    errechnet.



   A = Wasseraufnahme    (S).   



   Wie den beschriebenen Beispielen zu entnehmen ist, waren die   erfindungsgemässen    Gemische sehr leicht herstellbar und formbar. Zudem hatten die daraus geformten Formlinge ausgezeichnete physikalische und mechanische   Eigenschaften. Ausserdem    war der Glanz und der Griff der   Formlinge hervorragend.  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Formbare thermoplastische Mischung, dadurch ge- kennzeichnet, dass sie einen Celluloseester einer aliphatischen Saure und mindestens ein Homo-oder Copoly- mer von Olefinen enthält.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Mischung nach Patentanspruch, in der das Polymer in einer Menge von 0, 1 bis 20 Gewichtsteilen, vorzugsweise 0, 1 bis 10 Gewichtsteilen, pro 100 Gewichtsteile des genannten Esters vorliegt.
    2. Mischung nach Patentanspruch und Unteranspruch 1, die ausser dem genannten Polymer noch einen Weichmacher enthält.
    3. Mischung nach Patentanspruch und Unteransprii- chen 1 und 2, die mindestens einen der folgenden Celluloseester enthält : Celluloseacetat, Cellulosepropionat, Celluloseacetatbutyrat.
    4. Mischung nach Patentanspruch und den Unteransprüchen 1 und 2, enthaltend mindestens eines der folgenden Homo- oder Copolymere von Olefinen: Poly äthylen, Polypropylen, Polybutylen, Polysiobtylen, Äthyllen-Propylen-Copolymer, Interpolymer aus Äthylen, Propylen und nichtkonjugiertem Dien.
CH1303663A 1962-11-09 1963-10-24 Formbare thermoplastische Mischung CH429155A (de)

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DE2510763C2 (de) * 1975-03-12 1984-01-05 Bayer Ag, 5090 Leverkusen Thermoplastische Formmassen, bestehend aus Celluloseestern einer aliphatischen Carbonsäure, Copolymerisaten aus olefinisch ungesättigten Nitrilen und konjugierten Diolefinen
KR100928887B1 (ko) * 2001-06-26 2009-11-30 도레이 카부시키가이샤 열가소성 셀룰로오스 유도체 조성물로 이루어진 섬유
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