Verfahren zur Messung der Radioaktivität radioaktiver Präparate
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Messung der Radioaktivität radioaktiver Präparate mittels einer Szintillatorflüssigkeit, sowie die hierfür verwendete Szintillatorflüssigkeit.
Die Radioaktivität radioaktiver Präparate wird in neuerer Zeit in vielen Fällen zweckmässig mit Hilfe einer sogenannten Szintillatorflüssigkeit gemessen. Derartige Flüssigkeiten stellen im allgemeinen Lösungen von Szintillatoren , d. h. von solchen Substanzen dar, welche die Fähigkeit haben, auf Anregung durch radioaktive, d. h. sehr kurzwellige Strahlen hin, Photonen zu emittieren. Diese Photonen werden alsdann auf bekannte Art und Weise mittels heute üblicher Photokathoden in elektrische Impulse umgewandelt und nach geeigneter Verstärkung gemessen.
Ein brauchbarer Szintillator soll folgende Eigen- schaften besitzen : a) er soll die Energie der radioaktiven Strahlung des Präparates möglichst vollständig absorbieren ; b) er soll einen möglichst grossen Teil der absorberten Ener, gie in Photonen umwandeln, d. h., er soll eine möglichst grosse Quantenausbeute haben ; c) er soll so gut wie möglich in demjenigen Wellen- längenbereich emittieren, für welchen die heute vorhandenen Photokathoden am empfindlichsten sind, d. h. seine Emissionskurve soll im Idealfall den gleichen Verlauf wie die Empfindlichkeitskurve der Photokathode haben.
Bis jetzt wurde als Szintillatorflüssigkeit im allge- meinen eine ungefähr 0, 4"/oige Lösung von 2, 5-Diphenyloxazol (PPO) in einem aromatischen Kohlenwas serstoff, meist Toluol, verwendet. Da die Emissionskurve. dieser Substanzen meist in einem zu kurzwelligen Bereich liegt, bedarf es der Mitverwendung einer weiteren Substanz, welche die Emissionskurve des Szintillators gegen den langwelligen Bereich des Spektrums verschiebt ;
man nennt solche Substanzen sekundäre Szin tillatoren oder Wellenlängenverschieber (wave length shifter). Als Wellenlängenverschieber wird heute zumeist 1, 4-Di- (5-phenyl-2-oxazolyl)-benzol (POPOP) verwendet.
Die Verwendung eines Systems von zwei Substanzen ist jedoch nachteilig, da es nötig ist, die Menge dieser Substanzen, genau aufeinander abzustimmen. Zudem sind sowohl das PPO als auch das POPOP sehr kost spielig, so dass sie im allgemeinen nur zur Radioaktivitätsmessung kleiner Präparate eingesetzt werden kön- nen. Um grössere Präparate auf ihre Radioaktivität zu untersuchen, verwendet man anstelle des teuren PPO das billigere Terphenyl. Dieses ist aber bei tiefen Tem peraturen schlecht löslich ; zudem benötigt es, ebenso wie das PPO, einen Wellenlängenverschieber.
Erfindungsgemäss ist es nun möglich, die vorstehend genannten Nachteile zu vermeiden, indem man eine Szintillatorflüssigkeit verwendet, die als Szintillator einen optischen Aufheller der Formel I enthält,
EMI1.1
in der Rt und R2 je Wasserstoff oder einen gagebenenfalls sub stituierten aliphatischen, alicyclischen, aromatisch isocyclischen oder gesättigten oder ungesättigten heterocyclischen Rest und Ri und Ra zusammen mit dem Stickstoffatom auch einen gesättigten hetero- cyclischen Rest, Ra einen gegebenenfalls nichtionogen substituierten
Phenylrest, X Halogen,
einen Ätherrest oder einen Aminorest der
Formel
EMI2.1
in der Rt'und R2'je Wasserstoff oder einen der unter R, und R2 definierten Reste darstellen, bedeuten.
Besonders günstig sind Aufheller der Formel I, in der je eine Alkylgruppe, namentlich eine niedere Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, vorzugsweise die Äthylgruppe, X Halogen, insbesondere Chlor, oder eine Dialkylaminogruppe mit niederem Al- kylrest, und Rs den Phenylrest bedeuten.
Optische Aufheller der Formel I sind in der deutschen Patentschrift Nr. 1096 909 beschrieben. Man erreicht mit diesen optischen Aufhellern gegeniiber der bisher verwendeten Szintillatorkombination von PPO und POPOP den Vorteil, mit nur einer einzigen Substanz auszukommen. Zudem wirken diese optischen Aufheller auch als Wellenlängenverschieber und sie sind im Vergleich zu der PPO-POPOP-Kombination ausserordentlich preiswert.
Erfindungsgemäss verwendet man die optischen Aufheller vorteilhaft in organischer Lösung von 0, 0001 bis 4, 0 Gewichtsprozent Gehalt, vorzugsweise von 0, 01 bis 4, 0 Gewichtsprozent bezogen auf die Lösungsmittel- menge.
Sofern diese optischen Aufheller als Wellenlängenverschieber, beispielsweise für bereits bekannte Szintillatoren, wie Terphenyl oder PPO, eingesetzt werden sollen, verwendet man sie in Grössenordnungen von 0, 0001 bis 0, 1 Gewichtsprozent, vorzugsweise von 0, 001 bis 0, 01 Gewichtsprozent bezogen auf die Lö sungsmittelmenge. Als Lösungsmittel kommen die in solchen Fällen üblichen, vor allem aromatische Kohlenwasserstoffe, insbesondere Toluol, aber auch aliphatische Alkohole, namentlich Alkylenglykolmonoalkyl- äther, wie Athylenglykolmono-methyl-oder-äthyläther, in Betracht.
Die erfindungsgemäss verwendeten Szintillatorlösungen eignen sich sehr gut fiür die Radioaktivitäts- messung radioaktiver Präparate. Man erhält mit ihnen mindestens ebensogute Messresultate wie mit der bisher zu diesem Zwecke verwendeten Kombination PPO und POPOP, ohne jedoch die genannten Nachteile in Kauf nehmen zu müssen.
Die folgenden Beispiele veranschaulichen die Er findung.
Beispiel 1
Eine Szintillatorlösung gemäss Kolonne I der Tabelle 1, die sich in einer Glasküvette befindet, wird durch 624¯KeV-Konversionselektronen von 7±s angeregt.
Die entstandenen Photonen werden in einem Photomultiplier in elektrische Impulse umgewandelt und die Höhe der letzteren in einem Impulshöhenanalysator gemessen. Die Messanordnung entspricht derjenigen von Hayes et al, Nucleonics 13, 38, (1955). Zur-Beurteilung der Wirksamkeit des Szintillators wird die relative Im pulshöhe im Vergleich zur Impulshöhe des Gemisches von 5 g PPO und 0, 3 g POPOP pro Liter Toluol bestimmt. Alle Messungen erfolgen bei Raumtemperatur, wobei die Szintillatorlösung und der Photomultiplier sich unter vollkommenem Lichtabschluss befinden.
Die erhaltenen Messresultate sind in Kolonne II der nachfolgenden Tabelle zusammengefasst. In den nachfolgenden Tabellen bedeuten : Szintillator No. 1
EMI2.2
Szintillator No. 2
EMI2.3
Szintillator No. 3
EMI2.4
1 abeie !
EMI2.5
<tb> u
<tb> I <SEP> Szinttllatorlasung <SEP> ii
<tb> <SEP> p
<tb> <SEP> nS
<tb> <SEP> i <SEP> jazz <SEP> 0
<tb> <SEP> O
<tb> <SEP> m
<tb> <SEP> o
<tb> i% <SEP> a) <SEP> :
<SEP> o <SEP> pi <SEP> z
<tb> 1 <SEP> 5 <SEP> Toluol <SEP> 102, <SEP> 0 <SEP> /o
<tb>
Beispiel 2
Die Aktivität radioaktiver Präparate wird mit Hilfe erfindungsgemässer Szintillatoren wie folgt. geprüft :
Zu 10 ml einer Szintillatorlösung werden mit Mikropipetten ab, gemessene Volumina einer mit 14C marierten Lösung Natriumacetat hinzugefügt, und die Aktivi tät wird in einem Koinzidenz-Spektrometer (Nuclear Chicago Mod. 701) gemessen. Zur Bewertung der Szintillatoren wird die Zählausbeute (Quotient von Zählrate und Zerfallsrate) im Verhältnis zur Zähla. us- beute von PPO + POPOP bestimmt. Alle Messungen erfolgen bei Raumtemperatur.
Da für die Messungen nur niedrige Aktivitäten an 14C verwendet werden, wie das meistens auch in der Praxis der Fall ist, müssen durch geeignete Einstellung der Photomultiplier-Hochspannung und der Impulshöhendiskriminierung die Zählausbeute S und der Nulleffekt B so verändert werden, dass die Werte von S2/B ein Maximum aufweisen. Die Einstellung ist u. a. von der Photonenausbeute des Szintillators abhängig. In der folgenden Tabelle 2 wird daher jeweils die Hochspannung angegeben, bei welcher eine optimale Zählausbeute gemessen wird.
Als Szintillatoren verwendet man die in Beispiel 1 genannten Verbindungen Nr. 1, 2 und 3.
Tabelle 2
EMI3.1
<tb> <SEP> Po
<tb> O) <SEP> o
<tb> j <SEP> ! <SEP> -s, <SEP> L <SEP> ay <SEP> Pa <SEP>
<tb> ; <SEP> o
<tb> cl) <SEP> o
<tb> <SEP> ex
<tb> z <SEP> a <SEP> ox. <SEP> . <SEP> . <SEP> 6 <SEP> a <SEP> rN & n
<tb> 1 <SEP> Toluol <SEP> 5 <SEP> 1180 <SEP> 97, <SEP> 0' <SEP> /o
<tb> 2 <SEP> do <SEP> 4 <SEP> 1190 <SEP> 97, <SEP> 00/o
<tb> 3 <SEP> do <SEP> 1, <SEP> 2 <SEP> 1250 <SEP> 91, <SEP> 0 <SEP> /o
<tb>
Beispiel 3
Die in den Beispielen 1 und 2 genannten Szintillato- ren werden auf ihre Verwendbarkeit als Wellenlängen- verschieber oder sekundärer Szintillator geprüft. Hierbei dient p-Terphenyl als primärer Szintillators.
Zu einer Lösung von 4. g/Liter p-Terphenyl in Toluol wird der Wellenlängenverschieber in den nachstehend in Tabelle 3, Kolonne II angegebenen Konzentration gegeben. Nach der in Beispiel 2 angegebenen Methode wird die Zählausbeute einer mit 14C markierten Lösung von Natriumacetat gemessen und das Verhältnis derselben zur Zählausbeute von PPO + POPOP in nachfol tender Tabelle 3, Kolonne III bestimmt.