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CH334837A - Process for the preparation of amino compounds - Google Patents

Process for the preparation of amino compounds

Info

Publication number
CH334837A
CH334837A CH334837DA CH334837A CH 334837 A CH334837 A CH 334837A CH 334837D A CH334837D A CH 334837DA CH 334837 A CH334837 A CH 334837A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
compounds
mixture
minutes
hydrochloric acid
preparation
Prior art date
Application number
Other languages
German (de)
Inventor
Gustav Dr Ehrhart
Heinrich Dr Ruschig
Karl Dr Schmidt
Original Assignee
Hoechst Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hoechst Ag filed Critical Hoechst Ag
Publication of CH334837A publication Critical patent/CH334837A/en

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/24Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with substituted hydrocarbon radicals attached to ring carbon atoms
    • C07D213/36Radicals substituted by singly-bound nitrogen atoms
    • C07D213/38Radicals substituted by singly-bound nitrogen atoms having only hydrogen or hydrocarbon radicals attached to the substituent nitrogen atom

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)

Description

  

   <Desc/Clms Page number 1> 
 Verfahren zur Herstellung von    Aminoverbindungen      Pls   ist bekannt.,    Diplienylmethan   mit    Clilor-      aeetaldehy-ddiäthy1aceta1   unter Verwendung von    Plienv      lnatrium   als Kondensationsmittel    i   1    nizusetzen.   



  Es wurde nun gefunden, dass man    zri   wertvollen    Aminoverbindungen   gelangt, wenn man    @"erbinc1tni,-en   der allgemeinen Formel 
 EMI1.13 
 worin    Ri   einen gegebenenfalls substituierten    1'lienyli,est   und    R,.   einen    stiekstofflialtigen      lietei-oeyclisehen   Rest bedeuten,    unter      Ver-      w-endung   von    Natriumamid   mit    a-Halogen-      acetalen   kondensiert,

   aus den erhaltenen    Re-      aktionsprodukten   die    Acetalgruppen   in    einem      unpolaren   Lösungsmittel mit Hilfe von    Salz-      säure   abspaltet und die in Form der    Hydro-      < #hloriile      erhaltenen      Carbonvlverbindungen   in Gegenwart von primären oder    sekundären      Aminen   unter Bildring sekundärer bzw.    ter-      tiürer      Aniiiie   katalytisch hydriert. 



  Es    war   nicht zu erwarten,    da.ss   diese    Um-      setzung      aueli   bei    lieteroeyclisehe   Reste    enthal-      lendcm   Verbindungen gelingen würde, denn es ist    bekannt.,   dass    a-Pieolin   mit    Bromacet:      aldelivd-diätliylacetal   unter Bildung dunkler    harze      reagiert      (Ben      d.      (Itseli.      Clieni.   Ges. 60    [19'27],   Seite 1616).

   Es ist anzunehmen, dass diese Harzbildung infolge    Quaternisierung   des Stickstoffatoms und    anschliessender      Poly-      merisation   zustande kommt. Es war daher überraschend, dass das Stickstoffatom der    erfindungsgemäss   zur Verwendung kommenden Verbindungen nicht angegriffen wird. Man kann zwar durch Umsetzung von    a-      Picolin   mit    Chloracetaldehyd-diäthylacetal   in Gegenwart von    Phenyllithium   mit    20prozen-      tiger   Ausbeute    ss-Py      ridyl   - (2) -    propionacetal   herstellen (I. P.    Wibaut   und    M.   G.

   Beets,    Ree.   5.9    [1940],   Seiten 653 bis    6,58),   doch ist auf Seite    6154   ausdrücklich darauf hingewiesen, dass sich    Natriumainid   nicht als Kondensationsmittel verwenden lässt, da das    Chlor-      acetal   von    Natriumamid   bzw. von dem gebildeten Ammoniak angegriffen wird. Bei dem Verfahren nach der Erfindung kann diese Reaktion dadurch vermieden werden, dass durch Kochen der Mischung nach Zusatz des    Natriumamids   das gebildete Ammoniak ausgetrieben    wird.   Die nach dem erfindungsgemässen Verfahren hergestellten Stoffe können u. a. bei der Synthese anderer Verbindungen Verwendung finden. 



  Als Ausgangsstoffe    kommen   für das Verfahren nach der Erfindung    Verbindungen      der      allgemeinen      Formel   

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 in Betracht, wobei    R1   und    R.,   die oben angegebene Bedeutung besitzen und von denen beispielsweise folgende genannt seien: 2    Ben-      zyl-pyridin,      4-Benzyl-pyridin,      2-Benzvl-thia-      zol,      2-Benzpl   -    chinolin,      ?-   (p -    Chlorbenzvl      )-      pyridin,      2-(p-hlethoxybenzyl)-pyridin.   



  Als    a-Halogenacetale   kommen die    Aeetale   von Aldehyden und    Ketonen   mit vorzugsweise niederer    Kohlenstoffatomzahl,   wie beispielsweise die    Acetale   von    Acetaldehy   d, Propionaldehyd, Aceton,    1VIethvläthylketon,      Di-      ä.thvlketon   und ähnliche in Frage. Es    seien   zum Beispiel genannt:    a-Chloracetalclehvd-      acetal,      a-Chlorpropionaldehydacetal,      Chlor-      acetonacetal,   a -    Chlormethpläthvlketonacetal   usw.

   Selbstverständlich können anstelle der Chlorverbindungen auch die entsprechenden Brom- oder Jodverbindungen verwendet werden. 



  Als    Acetale   verwendet man vorteilhaft diejenigen, die sich von niederen    aliphatischen   Alkoholen ableiten, zum Beispiel die    Di-      methyl-   oder    Diäthylaeetale.   Es können aber auch andere    Acetale,   auch solche von mehrwertigen Alkoholen, wie zum Beispiel    Cx1V-      col,   verwendet werden. 



  Die Reaktion wird    zweckmässig   so durchgeführt, dass man die durch einen    Phenyl-      und   einen    heterocyclisehen   Rest substituierten    Methane   in indifferenten Lösungsmitteln, beispielsweise aromatischen    Kohlenwasser-      Stoffen,   wie Benzol,    Toluol   oder    Xylol,   löst und mittels    Natriumamid   zunächst die    Alkali-      verbindungen   der Ausgangsmaterialien herstellt. In manchen Fällen kann    es      zweckmässig   sein, diese    Alkaliverbindungen   zunächst in flüssigem Ammoniak herzustellen und gegebenenfalls das Ammoniak durch indifferente.

   Lösungsmittel, wie Benzol,    Tohiol   oder    Xplol,   zu ersetzen. 



  Auf die erhaltenen Suspensionen der    Alkaliverbindungen   lässt man nun die    a-Halo-      genacetale   einwirken. Es ist vorteilhaft, hier- bei die    Temperatur   des    Real@tions-emiselies   durch Kühlen bei    mässig   erhöhter Temperatur zu halten und die    Umsetzung   anschliessend durch Kochen zu vervollständigen.    Mitunter   ist es    zweckmässig,   höher siedende    Lösungs-      mittel,   wie beispielsweise    Cuniol   oder    Cvniol,   zu verwenden. 



  Die erhaltenen Kondensationsprodukte werden nach    Abspaltung   der Alkoholreste in    Verbindungen   mit freien    Carbonvlgruppen   und anschliessend in    Gegenwart   von primären oder sekundären Aminen in die    gewünschten      Aminov      erbindungen      übergeführt.   



  Die    fiberführung   der    Aeetalgrnppen   enthaltenden Kondensationsprodukte in die entsprechenden    Verbindungen   mit freien Carbonvlgruppen wird durch Behandeln derselben mit. Salzsäure    durchgeführt.   Die Isolierung der weniger stabilen freien    Carbonvl-      verbindmig   wird    umgangen,   indem durch direkte Behandlung des    \Aeetals   mit Salzsäure in    unpolaren   Lösungsmitteln das sofort kristallisierende    Hvdroehlorid   erhalten und dieses direkt der    liv      drierenden      Aminierung   unterworfen wird.

   Die in Form    der      Hvdro-      ehloride   erhaltenen, eine freie    CO-Gruppe   enthaltenden Verbindungen werden durch Reduktion in    CTegen.wa.rt   von primären oder sekundären Aminen in pharmazeutisch wertvolle Verbindungen überführt. Die Reduktion    erfolut   mit    katalv      tiseh      aktiviertem   Wasserstoff. 



  Das vorliegende Verfahren zeichnet    sieh   durch seinen glatten Verlauf und gute Ausbeuten    aus.   Die Endprodukte stellen teilweise bekannte Produkte dar. Sie können als    Antihistaminika   und    Spasmolytiea   Verwendung finden. 



  Beispiel Z Eine Lösung von    J11?   g    2-Benzy      lpyr      idin   in    11(10      eins      Toluol   wird mit. 110 g pulverisiertem    Natriumamid   versetzt und das Gemisch    anschliessend   in einer    Stickstoffatmo-      sphäre   unter Rühren    030      Minuten   auf 7:5 bis 80  C erhitzt.

   Das    dunkelrote      Reaktions-e-      misch   wird dann weitere 2 Stunden zum Sieden    erhitzt.      fach      < lein.      Abkühlen      werden   

 <Desc/Clms Page number 3> 

 unter Rühren und zeitweiser Kühlung bei etwa    30"C   536 g    u-Bi-omaeetaldehyd-diätliyl-      iicetal      zutropfen   gelassen und die    Misehunm   erneut, 3 Stunden zum Sieden erhitzt. Nach dem Erkalten wird das    Reaktionsgemisch   mit    Wasser   versetzt, die    Toluolschieht   abgetrennt, mit Wasser gewaschen und unter vermindertem Druck eingedampft.

   Bei der Vakuumdestillation des erhaltenen    Riickstandes   wird dann bei einem Druck von etwa 5 nun und einer    Badtemperatur   von    etwa   175  C zunächst das nicht umgesetzte Ausgangsmaterial    abdestilliert   und anschliessend der verbleibende    Rückstand   einer    1loehvakuttmdestil-      lation   unterworfen.

   Man erhält    5"2,0   g    l-      Plienyl-ss-pyridy   1- (2) -    propionaldehy      d-diäthy      1-      aeetal   in Form einer roten    Flüssigkeit,   deren Farbe nach zweitägigem Stehen in gelb bis    orange   übergegangen ist.    Kp.o,"   123 bis    13w3    C. 



     '?'85   g des so erhaltenen    ss-Pheny      1-ss-pyridy      l-      (2)-pr-opionaldehyd-diätliylacetals   werden in    1000   cm-' Benzol    gelöst   und zu der Lösung im Verlauf von 5 Minuten 100    eni3   konzentrierte Salzsäure    zutropfen   gelassen. Das    Reaktionsgemisch   erwärmt    sielt   dabei auf etwa 35  C und    erstarrt   nach 2 bis 3 Minuten zu einem festen Kristallbrei. Es wird 15 Minuten stehengelassen, mit. 500    cm3   Aceton versetzt und dann noch einige Minuten gerührt. Der Kristallbrei wird abgesaugt. und mit Aceton gewaschen, bis die Kristalle farblos geworden sind.

   Nach dem Trocknen im Vakuum erhält man 224 g    (90,50/a   der Theorie)    /l   -    Phenyl-ss-py      ridyl-   (9)    -propionaldehy      d-      liydroehlorid   in Form farbloser bis schwach rosa gefärbter Kristalle von Schmelzpunkt    \?3k5   bis    2'3'6    C (unter Zersetzung). Durch    1.-mkristallisieren   aus einem    Alkoliol-Äther-      Gemisch   wird die Verbindung völlig farblos    erhalten.   



  50 g dieses    ss-Plienyl   -    ,B   -    pyridy   l- (2) -propionalcleliy    d-liydroehlorids   werden in einer Lösung von 35 bis    .15   g    Dimethy      lamin   in    li?0      ein-   Methanol gelöst und nach Zusatz von    Raney-Niekel   bei 60  C unter einem Druck von etwa 100 atü hydriert. Die    Wasserstoff-      aufnahme   ist in wenigen Minuten beendet. Es wird vom Katalysator abgesaugt und das Filtrat    eingedampft.   Der    Rückstand   wird in 200    eins   2n Essigsäure aufgenommen und mit 3 g A-Kohle behandelt.

   Nach dem Absaugen wird das gelb gefärbte Filtrat durch Zugabe von 260    cm3   2n Natronlauge alkalisch gemacht, die ausgeschiedene freie Base in    rlther   aufgenommen, der Äther nach dem Trocknen der Lösung    mit   Natriumsulfat abdestilliert und der erhaltene    Rückstand   dann noch etwa 15 Minuten auf dem Dämpfbad im    Wasserstrahlvakuum   getrocknet.

   Man    er-      hält      4-1,2      g      (91%      der      Theorie)      1-Phenyl-l-      pyridyl-(2')-3-dimethylamino-propan   in Form eines orange gefärbten Öls, das ohne nennenswerten Rückstand bei    KP-0.13   127 bis 130  C farblos überdestilliert. Beispiel 2 Eine Lösung von 203;5 g    2-(p-Chlor-ben-      zyl)-pyridin.   in 700    em3   Benzol wird mit 13,5 g pulverisiertem    Natriumamid   versetzt und das Gemisch unter Durchleiten eines schwachen Stickstoffstroms 30 Minuten unter Rühren erwärmt, wobei die    1nnentein-      peratur      60    C betragen soll.

   Nach dem Abkühlen    werden   23'7 g    a-Brom-acetaldehyd-      diäthylacetal   im Verlauf von 315    Minuten      zutropfen   gelassen, wobei die Temperatur    35a    C nicht übersteigen soll. Dann wird das Gemisch noch weitere    1i/9   Stunden gerührt. und schliesslich 5 Stunden    zum   Sieden erhitzt. Nach dem Erkalten wird mit Wasser versetzt, die organische Schicht abgetrennt, mit Wasser gewaschen und unter vermindertem Druck eingedampft. Man destilliert dann im Vakuum bei etwa 5 mm    Druck   unverändertes Ausgangsmaterial ab und unterwirft    den   Rückstand einer    Hochvakuumdestillation.   



  Man erhält 215 g    ss-      (p-Chlor-phenyl)      -ss-      pyridyl-(2)-propionaldehyd-diäthylacetal   in Form einer roten öligen Flüssigkeit vom    Kp.0,0,   1'30 bis    140    C. Bei mehrtägigem Stehen nimmt die Verbindung eine hellbraune Färbung an und zeigt eine blaugrüne    Fluores-      zenz.   



  Zu einer Lösung von 160 g    ss-(p-Chlor-      phenyl)      -ss-pyridyl-(2)-propionaldehy   d-diäthyl- 

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    acetal   in 1500    cm3   Benzol werden unter Rühren    45      ems   konzentrierte Salzsäure    (D2o    1,18) gegeben. Die Mischung wird am absteigenden Kühler 30 Minuten zum Sieden erhitzt, wobei ein Brei von    gTaugriin   verfärbten    blättehenförmigen   Kristallen entsteht, während etwa    2;75      cm3   wasserhaltigen Benzols    überdestillieren.   Es    wird   unter Rühren erkalten gelassen, zuletzt mit Eis gekühlt und das    Kristallisat   abgesaugt.

   Es wird auf dem -Filter zunächst mit 100    em3   Benzol, dann mit    100      cm3   Essigester gewaschen und bei 60  C getrocknet. Das so erhaltene Rohprodukt    enthält      etwa      15      %      Lösungsmittel      und      schmilzt.   bei 180 bis 183  C (Sintern ab    1f5    C); Ausbeute 159 g. 



  Durch einmaliges    Umkristallisieren   aus    Methanol/Äther   wird das    ss-(p-Chlor-plrenyl)-      ss-pyridyl-('2)-propionaldehyd-hydrochlorid   in Form eines farblosen Kristallpulvers vom Schmelzpunkt 199 bis    200    C (Zersetzung) erhalten. Zur weiteren Umsetzung kann direkt. das Rohprodukt verwendet werden. 



     218   g    ss-(p-Chlor-phenyl)-ss-pyridyl-(2;)-pro-      pionaldelryd-hydrochlorid   (Rohprodukt) werden in einer Mischung aus 200    cm3   Methanol und 16 g    Dimethylamin   gelöst und unter Verwendung von    Raney-Nickel.   als Katalysator bei Raumtemperatur und schwachem Überdruck hydriert. Nach Beendigung der Wasserstoffaufnahme wird vom    Katalysator   abgesaugt und das Filtrat eingedampft. Der Rückstand    wird   in 100    cm3   2n Essigsäure und 50    cm3      @'4      asser   aufgenommen und die trübe Lösung mit .3 g A-Kohle abgesaugt.

   Das klare Filtrat wird mit 2,n Natronlauge    alkalisch   gemacht, die    ausgeschiedene   freie Base in Äther    aufgenommen,   der Äther nach dem Trocknen mit Natriumsulfat    abdestil-      liert   und der erhaltene Rückstand etwa 1:> Minuten im    Wasserstrahlvakuum   auf dem Dampfbad erhitzt. 



     Man      erhält.      17,8      g      (713      %      der      Theorie,      be-      zogen   auf das dem    eino,,esetzten   rohen    Alde-      hyd-hydroelrlorid   zugrunde liegende    Aeetal)   1-    (p-Chlor-pheny   l)    -1-py      rid@   I- (    @')      -3-dimethri-      aminopropan   in    Forrn      eines   orange gefärbten Öls.

   Die Base siedet bei    Kp.",o3      1.3-1   bis 136     C   und destilliert nahezu quantitativ als schwach gelb gefärbtes Öl über.



   <Desc / Clms Page number 1>
 A process for the preparation of amino compounds PIs is known to add diplienylmethane with chloroetaldehyde-ddiethy1aceta1 using plienyl sodium as a condensing agent.



  It has now been found that valuable amino compounds can be obtained if one follows the general formula
 EMI1.13
 wherein Ri is an optionally substituted 1'lienyli, est and R ,. denote a strong Lietei-Oeyclis radical, condensed with a-haloacetals using sodium amide,

   the acetal groups are cleaved from the reaction products obtained in a non-polar solvent with the aid of hydrochloric acid and the carbonyl compounds obtained in the form of the hydrochloric acid are catalytically hydrogenated in the presence of primary or secondary amines to form secondary or tertiary anemia.



  It was not to be expected that this conversion would succeed even in the case of lieteroeyclisehe residues containing compounds, because it is known that a-pieoline reacts with bromoacet: aldelivd diethyl acetal to form dark resins (Ben d. ( Itseli. Clieni. Ges. 60 [19'27], page 1616).

   It can be assumed that this resin formation occurs as a result of quaternization of the nitrogen atom and subsequent polymerization. It was therefore surprising that the nitrogen atom of the compounds used according to the invention is not attacked. It is true that by reacting α-picoline with chloroacetaldehyde diethylacetal in the presence of phenyllithium, β-pyridyl (2) propionacetal can be produced with 20 percent yield (I. P. Wibaut and M. G.

   Beets, Ree. 5.9 [1940], pages 653 to 6.58), but on page 6154 it is expressly pointed out that sodium amide cannot be used as a condensation agent, since the chloroacetal is attacked by sodium amide or by the ammonia formed. In the method according to the invention, this reaction can be avoided in that the ammonia formed is driven off by boiling the mixture after the sodium amide has been added. The substances produced by the process according to the invention can u. a. find use in the synthesis of other compounds.



  The starting materials for the process according to the invention are compounds of the general formula

 <Desc / Clms Page number 2>

 
 EMI2.1
 into consideration, where R1 and R. have the meaning given above and of which the following may be mentioned, for example: 2 benzylpyridine, 4-benzylpyridine, 2-benzyl-thiazole, 2-benzpl-quinoline,? - (p-chlorobenzyl) -pyridine, 2- (p-methoxybenzyl) -pyridine.



  The a-halogen acetals are the eetals of aldehydes and ketones with preferably a lower number of carbon atoms, such as, for example, the acetals of acetaldehyde, propionaldehyde, acetone, methyl ethyl ketone, diethyl ketone and the like. For example: a-Chloracetalclehvd-acetal, a-Chlorpropionaldehydacetal, chloroacetone acetal, a - Chlormethpläthvlketonacetal etc.

   The corresponding bromine or iodine compounds can of course also be used instead of the chlorine compounds.



  The acetals used are advantageously those which are derived from lower aliphatic alcohols, for example the dimethyl or diethylaeetals. However, other acetals, including those from polyhydric alcohols, such as, for example, Cx1V-col, can also be used.



  The reaction is expediently carried out in such a way that the methanes substituted by a phenyl and a heterocyclic radical are dissolved in inert solvents, for example aromatic hydrocarbons such as benzene, toluene or xylene, and the alkali compounds of the starting materials are first prepared using sodium amide. In some cases it may be useful to first prepare these alkali compounds in liquid ammonia and, if necessary, to prepare the ammonia by inert ones.

   To replace solvents such as benzene, tohiol or xplol.



  The a-halogen acetals are now allowed to act on the suspensions of the alkali compounds obtained. It is advantageous here to keep the temperature of the realization emulsion by cooling at a moderately elevated temperature and then to complete the reaction by boiling. Sometimes it is advisable to use higher-boiling solvents such as Cuniol or Cvniol.



  After the alcohol residues have been split off, the condensation products obtained are converted into compounds with free carbonyl groups and then in the presence of primary or secondary amines into the desired amino compounds.



  The conversion of the condensation products containing aeetal groups into the corresponding compounds with free carbon groups is achieved by treating them with. Hydrochloric acid carried out. The isolation of the less stable free carbon fiber is circumvented by directly treating the metal with hydrochloric acid in non-polar solvents to obtain the hydrochloride which crystallizes immediately and subjecting it directly to the livinating amination.

   The compounds containing a free CO group and obtained in the form of the hydrochloride are converted into pharmaceutically valuable compounds by reduction in CTegen.wa.rt of primary or secondary amines. The reduction takes place with catalvically activated hydrogen.



  The present process is characterized by its smooth course and good yields. The end products are partly known products. They can be used as antihistamines and spasmolytics.



  Example Z A solution to J11? 110 g of powdered sodium amide are added to g of 2-benzy lpyridine in 11 (10 units of toluene and the mixture is then heated to 7: 5 to 80 ° C. for 030 minutes in a nitrogen atmosphere while stirring.

   The dark red reaction mixture is then heated to boiling for a further 2 hours. fold <lein. Be cooling down

 <Desc / Clms Page number 3>

 536 g of u-bi-omaeetaldehyde diethyl iicetal are added dropwise with stirring and occasional cooling at about 30 ° C. and the mixture is again heated to boiling for 3 hours. After cooling, the reaction mixture is treated with water, the toluene is separated off with water washed and evaporated under reduced pressure.

   In the vacuum distillation of the residue obtained, the unreacted starting material is then first distilled off at a pressure of about 5 ° and a bath temperature of about 175 ° C. and the remaining residue is then subjected to a vacuum distillation.

   5 "2.0 g of l-plienyl-ss-pyridy 1- (2) -propionaldehyde d-diethy 1- aeetal are obtained in the form of a red liquid, the color of which has turned yellow to orange after standing for two days. "123 to 13w3 C.



     85 g of the ss-pheny 1-ss-pyridy l- (2) -pr-opionaldehyde diethyl acetals obtained in this way are dissolved in 1000 cm- 'benzene and 100 eni3 of concentrated hydrochloric acid are added dropwise to the solution in the course of 5 minutes . The reaction mixture was heated to about 35 ° C. and solidified after 2 to 3 minutes to form a solid crystal paste. It is left to stand for 15 minutes with. 500 cm3 of acetone were added and the mixture was then stirred for a few minutes. The crystal pulp is suctioned off. and washed with acetone until the crystals have become colorless.

   After drying in vacuo, 224 g (90.50 / a of theory) / l-phenyl-ss-pyridyl- (9) -propionaldehyde d-hydrochloride are obtained in the form of colorless to pale pink crystals with a melting point of 3k5 to 2'3'6 C (with decomposition). By first crystallizing from an alcohol-ether mixture, the compound is obtained completely colorless.



  50 g of this ss-plienyl-, B-pyridy l- (2) -propionalcleliy d-liydroehlorids are dissolved in a solution of 35 to 15 g dimethylamine in li? 0 in methanol and after the addition of Raney-Niekel at 60 C hydrogenated under a pressure of about 100 atm. The hydrogen uptake ends in a few minutes. The catalyst is filtered off with suction and the filtrate is evaporated. The residue is taken up in 200 liters of 2N acetic acid and treated with 3 g of activated charcoal.

   After suction, the yellow-colored filtrate is made alkaline by adding 260 cm3 of 2N sodium hydroxide solution, the precipitated free base is taken up in ether, the ether is distilled off after the solution has been dried with sodium sulfate and the residue obtained is then for about 15 minutes on the steam bath in a water-jet vacuum dried.

   4-1.2 g (91% of theory) 1-phenyl-l-pyridyl- (2 ') -3-dimethylaminopropane are obtained in the form of an orange-colored oil which, without any significant residue, is obtained at KP-0.13 127 Distilled over to 130 C colorless. Example 2 A solution of 203.5 g of 2- (p-chloro-benzyl) -pyridine. 13.5 g of powdered sodium amide are added in 700 cubic meters of benzene, and the mixture is heated for 30 minutes while stirring while a gentle stream of nitrogen is passed through, the internal temperature being 60 ° C.

   After cooling, 23'7 g of a-bromo-acetaldehyde diethylacetal are added dropwise in the course of 315 minutes, the temperature not exceeding 35.degree. The mixture is then stirred for a further 1½ hours. and finally heated to boiling for 5 hours. After cooling, water is added, the organic layer is separated off, washed with water and evaporated under reduced pressure. Unchanged starting material is then distilled off in vacuo at about 5 mm pressure and the residue is subjected to high vacuum distillation.



  215 g of ss- (p-chlorophenyl) -ss-pyridyl- (2) -propionaldehyde diethyl acetal are obtained in the form of a red oily liquid with a boiling point of 0.0, 1.30 to 140.degree Compound shows a light brown color and shows a blue-green fluorescence.



  To a solution of 160 g of ss- (p-chlorophenyl) -ss-pyridyl- (2) -propionaldehyde d-diethyl-

 <Desc / Clms Page number 4>

    acetal in 1500 cm3 benzene are added 45 ems of concentrated hydrochloric acid (D2o 1.18) with stirring. The mixture is heated to the boil on the descending condenser for 30 minutes, whereby a paste of gtaugriin discolored leaf-shaped crystals is formed, while about 2.75 cm3 of hydrous benzene distills over. It is allowed to cool while stirring, finally cooled with ice and the crystals are filtered off with suction.

   It is washed on the filter first with 100 cm3 benzene, then with 100 cm3 ethyl acetate and dried at 60 ° C. The crude product obtained in this way contains about 15% solvent and melts. at 180 to 183 C (sintering from 1f5 C); Yield 159 g.



  By recrystallizing once from methanol / ether, the ss- (p-chloro-plrenyl) -ss-pyridyl- (2) -propionaldehyde hydrochloride is obtained in the form of a colorless crystal powder with a melting point of 199 to 200 ° C. (decomposition). For further implementation can go directly. the raw product can be used.



     218 g of ss- (p-chlorophenyl) -ss-pyridyl- (2;) -propionaldelryd-hydrochloride (crude product) are dissolved in a mixture of 200 cm3 of methanol and 16 g of dimethylamine and using Raney nickel. hydrogenated as a catalyst at room temperature and a slight excess pressure. After the uptake of hydrogen has ended, the catalyst is filtered off with suction and the filtrate is evaporated. The residue is taken up in 100 cm3 of 2N acetic acid and 50 cm3 @ '4 water and the cloudy solution is suctioned off with .3 g of activated charcoal.

   The clear filtrate is made alkaline with 2N sodium hydroxide solution, the precipitated free base is taken up in ether, the ether is distilled off after drying with sodium sulfate and the residue obtained is heated on the steam bath for about 1 minute in a water jet vacuum.



     You get. 17.8 g (713% of theory, based on the aeetal on which the single crude aldehyde hydrochloride is based) 1- (p-chlorophenyl) -1-pyride @ I- (@ ') -3-dimethri- aminopropane in the form of an orange colored oil.

   The base boils at bp ", o3 1.3-1 to 136 C and distills over almost quantitatively as a pale yellow colored oil.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Aminove r- bindungen, dadurch gekennzeichnet., dass man Verbindungen der allgemeinen Formel EMI4.78 worin R1 einen gegebenenfalls substituierten Phenylrest und R." einen stickstoffhaltigen heterocycliseherr Rest bedeuten, unter Verwendung von Natriumamid mit. PATENT CLAIM A process for the production of aminove compounds, characterized in that compounds of the general formula EMI4.78 where R1 is an optionally substituted phenyl radical and R. "is a nitrogen-containing heterocyclic radical, using sodium amide with. a-Halogen- aeetalen kondensiert, aus den erhaltenen Reaktionsprodukten die Aeetalgruppen in einem unpolaren Lösungsmittel mit Hilfe von Salzsäure abspaltet und die in Form der Hydro- chloride erhaltenen Carbonylverbindungen in Gegenwart von primären oder sekundären Aminen unter Bildung sekundärer bzw. tertiärer Amine katalytisch hydriert. α-Halo aeetals condensed, the aeetal groups are split off from the reaction products obtained in a nonpolar solvent with the aid of hydrochloric acid and the carbonyl compounds obtained in the form of the hydrochlorides are catalytically hydrogenated in the presence of primary or secondary amines to form secondary or tertiary amines.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0052588A1 (en) * 1980-11-14 1982-05-26 Astra Läkemedel Aktiebolag A novel process for preparing bromophenyl-pyridyl-allylamines

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