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CH324982A - Process for the production of curable, relatively high molecular weight derivatives of formaldehyde condensation products of amino-1,3,5-triazines containing at least 2 NH2 groups - Google Patents

Process for the production of curable, relatively high molecular weight derivatives of formaldehyde condensation products of amino-1,3,5-triazines containing at least 2 NH2 groups

Info

Publication number
CH324982A
CH324982A CH324982DA CH324982A CH 324982 A CH324982 A CH 324982A CH 324982D A CH324982D A CH 324982DA CH 324982 A CH324982 A CH 324982A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
formaldehyde condensation
condensation products
molecular weight
reaction
groups
Prior art date
Application number
Other languages
German (de)
Inventor
Armin Dr Hiestand
Otto Dr Albrecht
Original Assignee
Ciba Geigy
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ciba Geigy filed Critical Ciba Geigy
Publication of CH324982A publication Critical patent/CH324982A/en

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G12/00Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen
    • C08G12/02Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen of aldehydes
    • C08G12/40Chemically modified polycondensates
    • C08G12/42Chemically modified polycondensates by etherifying
    • C08G12/424Chemically modified polycondensates by etherifying of polycondensates based on heterocyclic compounds
    • C08G12/425Chemically modified polycondensates by etherifying of polycondensates based on heterocyclic compounds based on triazines
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08G12/02Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen of aldehydes
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Description

  

  Verfahren zur Herstellung von     härtbaren,        höhermolekulare    Reste aufweisenden Derivaten  von     Formaldehydkondensationsprodukten    von mindestens 2     NH2-Gruppen     enthaltenden     Amino-1,3,5-triazinen       Es wurde gefunden,     da.ss    man zu wertvol  len, neuen,     härtbaren,        höhermolekulare    Reste  aufweisenden Derivaten von Formaldehyd  l,ondensationsprodukten von mindestens 2     NII2-          (T'ruppen    enthaltenden     Amino-1,3,5-triazinen     gelangt, wenn man     a)

          Formaldehydkondensa-          tionsprodukte    von mindestens 2     NH2-CTruppen     aufweisenden     Amino-1,3,5-triazinen,    in     wel-          eb    en     Formaldehy        dkondensationsprodukten    pro  Molekül durchschnittlich mindestens zwei       Oxy        methylgruppen    mit einem niederen, höch  stens 4     Kohlenstoffatome    aufweisenden Alko  hol     veräthert    sind,

   und in welchen Form  aldehy     dkondensationsprodukten    ferner pro       .Molekül        durchschnittlich    mindestens eine     Oxv-          methylgruppe    mit einer     höhermolekularen,          organischen    Verbindung kondensiert ist, wel  che mindestens ein reaktionsfähiges Wasser  stoffatom aufweist, das an ein     Heteroatom,     welches kein     Aminstiekstoffatom    ist, gebunden  ist, mit     b)        N-Methylolamiden,

      die einen nicht  aromatischen     Kohlenwaserstoffrest    mit     min-          desi        ens    11     Kohlenstoffatomen    enthalten, in  der Wärme unter praktisch     wasserfreien        Be-          ding,ungen    unter Abspaltung von niedrigem,  höchstens 4     Kohlenstoffatome    aufweisendem  Alkohol     umäthert.     



  Zur Herstellung der Reaktionskomponente  für das vorliegende Verfahren können als  Ausgangsmaterialien     Formaldehy    dkondensa-         tionsprodukte,    in welchen pro Molekül durch  schnittlich mindestens zwei     Oxymethylgrup-          pen    mit einem niedrigen, höchstens 4 Kohlen  stoffatome aufweisenden Alkohol     veräthert     sind, dienen.

   Diese Ausgangsmaterialien kön  nen sich im Prinzip von sämtlichen     Amino-          1,3,5-triazinen    ableiten, soweit sie mindestens  2     NH2-Gruppen    aufweisen und sich mit  Formaldehyd in die entsprechenden     Methylol-          v        erbindungen    überführen und anschliessend       veräthern    lassen.

   Aus wirtschaftlichen Grün  den empfehlen sich aber die am leichtesten  zugänglichen Produkte, wie besonders     Mel-          amin,    ferner     N-Phenylmelamin,        Benzoguan-          amin,        Acetoguanamin,        Formoguanamin,          Ammelin,        2,4-Diamino    - 6 -chlor -1,3, 5 -     triazin     u. a.

   Diese     Methyloläther    lassen sich nach be  kannten Methoden durch     Einwirkung    von ent  sprechenden Mengen Formaldehyd auf die       Aminotriazine    und durch gleichzeitige oder  nachträgliche     Verätherung    der dabei ent  stehenden     Methylolaminotriazine    oder     Methy-          lolaminotriazingemische    mit den Alkoholen,  wie Äthyl-,     Propyl-,        Butyl-    oder vorzugsweise  Methylalkohol, erhalten. Dabei     entstehen    sehr  häufig Gemische, welche für die Herstellung  der Reaktionskomponenten     a)    verwendbar  sind.

   Genannt seien zum Beispiel die     Methyl-          äther    von     Methylolmelaminen    mit durch  schnittlich 4 bis 6     Methylolgruppen,    in wel-      eben     durchschnittlich    2 bis 6     Methylolgruppen          veräthert    sind. Solche Äther können beispiels  weise durch Erhitzen der     Methylolmelamine     mit Methanol in Gegenwart geringer Mengen  Mineralsäuren in bekannter Weise erhalten  werden.

      Die     _    Reaktionskomponenten     a)    können in  bekannter Weise durch Einwirkung der ge  nannten     höhermolekularen,    organischen Ver  bindungen, die mindestens ein reaktions  fähiges Wasserstoffatom enthalten, das an ein       Heteroatom,    welches kein     Aminstickstoffatom     ist, gebunden ist, auf die     Methyloläther    erhal  ten werden.

   Zur Darstellung der Reaktions  komponente     a)    können sowohl solche     Methylol-          aminotriazinäther    verwendet werden, bei  denen alle     Methylolgruppen    durch niedrig  molekulare Alkohole     veräthert    sind, als auch  solche, die noch freie     Methylolgruppen    ent  halten.

   Unter den     höhermolekularen,    orga  nischen     Verbindungen,    die mindestens ein  reaktionsfähiges Wasserstoffatom enthalten,  das an ein     Ileteroatom,    welches kein Amin  stickstoffatom ist, gebunden ist, kommen  hauptsächlich     aliphatische    Verbindungen, die  eine     Kohlenstoffkette    von mindestens 7     Koh-          lenstoffatomen        aLifweisen    und mindestens ein  reaktionsfähiges Wasserstoffatom an ein  Sauerstoff-, Schwefel- oder     amidartiges    Stick  stoffatom gebunden enthalten, in Betracht.

    Als Verbindungen mit einem     amidartigen          Stieli:stoffatom    kommen     Säureamide    einschliess  lich Ur     ethane    in Frage; genannt seien bei  spielsweise     Amide    aus Ammoniak oder aus  primären Aminen, wie     Methyl-,    Äthyl-,     Do-          decy    1-,     Octa        decyl-    oder     Cy        elohexylamin,    einer  seits und aus     CarbonsäLlren,    wie Essig-, Chlor  essig-, Butter-,     Caprin-,        Laurin-,    Stearin-,

    Beben- oder Ölsäure, anderseits; ferner substi  tuierte     Harnstoffe,    wie     Vonododecylharnstoff;          Urethane,    wie sie zum Beispiel aus den     Chlor-          ameisensäureestern        höhermolekularer    Alkohole  mit Ammoniak oder primären Aminen erhält  lich sind, wie     Octadecyltirethan;    weiterhin  sekundäre     Amide,    wie     Dilaurinamid    oder  X     N'-diacylierte        Alkylen-    oder.     Arylendiamine,     z.

   B.     Methy        lendistearinamid.       Als Verbindungen, die ein reaktionsfähiges       )Nrasserstoffatom    an ein Schwefelatom gebun  den enthalten, sind     Mereaptane,    wie     Dodecyl-          oder        Octadeeylmercaptan,    zu nennen, ferner  Ester von     höhermolekularen    Alkoholen mit       MercaptocarbonsäLUen,    wie Ester der     Thio-          glykolsätue.     



  Als     Verbindun.--en,    die ein reaktions  fähiges Wasserstoffatom an ein     Satierstoff-          atom    gebunden. enthalten, kommen     Carbon.-          säur    en, Alkohole und     N-11        ethylolverbindungen     in Betracht. Unter den     Carbonsäuren,    die  eine     Kohlenstoffkette    von mindestens 7     C-          Atomen    aufweisen, seien     Caprin-,        Laurin-,     Stearin-, Beben-, Öl-,     Ricinol-    oder Montan  säure erwähnt.

   Als Alkohole können primäre,  sekundäre oder tertiäre     herangezogen    werden.  die entweder     gradkettig    oder     auch    verzweigt  kettig sein können, wie zum Beispiel     Laurin-          alkohol,        Cetylalkohol,        Oetadecylalkohol,    2  Butyl-octanol.

   Des weiteren sind Kondensa  tionsprodukte von Polyglykolen oder     Alkylen-          oxyden,    vorzugsweise von     Äthylenoxy    d, mit  Alkoholen, Aminen,     Amiden    oder     Carbonsäu-          ren    in Betracht     zL1    ziehen, wie das Anlage  rungsprodukt von 1     Mol        Äthylenoxyd    an  1     Mol        Octadeeylalkohol    oder 1     Mol        Oetadec@-1-          amin.     



  Die     N-Methylolverbindungen    sind vorzugs  weise     1\T-Tllethy        lolverbindLingen    von     Amiden     oder     amidartigen    Verbindungen, wie sie weiter  oben erwähnt wurden, z. B.     @lethylolurethane.     



  Von den erwähnten     höhermolekularen,    or  ganischen Verbindungen mit mindestens einem  reaktionsfähigen     Wasserstoffatom,    das an ein       Heteroatom,    welches kein     Aminstickstoffatom     ist, gebunden ist, werden vorzugsweise solche  benützt, die mindestens eine     Kohlenstoffkette     von 18     C-Atomen    aufweisen, insbesondere       Stearinsäure,        Oetadecylalkohol    oder     oxyäthy-          liertes        Oetadecylamin.    Eine geeignete Reak  tionskomponente     a.)

      ist beispielsweise das Kon  densationsprodukt, das aus 1     Mol    eines     hoch-          methylierten.        Hexamethylolmelaminsund    1 bis  2     Mol        Stearinsäure    erhältlich ist.  



  Für das erfindungsgemässe Verfahren wer  den als Reaktionskomponente b )     N-Methylol-          amide,    die einen nichtaromatischen Kohlen-           wasserstoffrest    mit mindestens 11     Kohlenstoff-          atomen    enthalten, verwendet. Solche Verbin  dungen sind ebenfalls bekannt oder können  leicht nach bekannten Methoden hergestellt  werden.

   Beispielsweise seien genannt die     N-          lletliylolamide    von     Laurin-,        Palmitin-,    Stea  rin-, Öl-,     Behen-,        Linol-,        Myrieinsäure    oder  von Fettsäuren, die durch Oxydation von       Paraffin    erhalten werden. Sehr wirksame     End-          stoffe    werden erhalten, wenn man von       Methylolverbindungen    von     Urethanen    ausgeht,  z. B. von     N-Methylol-oetadecyhirethan.     



  Als Katalysatoren saurer Natur, die bei       der    Umsetzung gegebenenfalls     mitv        erwendet     werden, können anorganische und organische  Säuren dienen bzw. Substanzen, welche wäh  rend der Reaktion Säuren geben oder analog  wie Säuren wirken, z. B.     Säureanhydride    oder       Friedel-Crafts-Katalysatoren.    Ihre Auswahl  wird vorteilhaft nach praktischen     Erwägun-          (Yen,    wie     Entfernbarkeit,    Preis, Einfluss auf  das Endprodukt, vorgenommen. Damit die  Umsetzung unter praktisch wasserfreien Be  dingungen durchgeführt werden kann, wird  man möglichst wasserfreie Katalysatoren ver  wenden.

   Vorteilhafte Katalysatoren sind zum  Beispiel konzentrierte     Salzsäure,    Schwefel  säure, Phosphorsäure,     unterphosphorige     Säure,     Phthalsäure        bzw.        Plithalsäureanhydrid,          Maleinsäureanhy        drid,    Essigsäure, Chloressig  säure, Ameisensäure     usw.    Die Katalysatoren  sind im allgemeinen     Härtungsmittel    für die  als Reaktionskomponente     a)    verwendeten Pro  dukte sowie für die Endprodukte.

   Deshalb  hat es sich als vorteilhaft erwiesen, keine zu  grossen Mengen dieser Katalysatoren zu ver  wenden.     Meistens    genügen einige wenige Pro  mille bis Prozente, berechnet auf die gesamte       Reaktionsmischung.    Um stabile, neutrale bis  schwach basische Endprodukte zu erhalten,  ist es von Vorteil, solche Katalysatoren zu ver  wenden, die nach erfolgter Umsetzung, das  heisst vor der Weiterverarbeitung des Reak  tionsgemisches, durch einfache Massnahmen,       wie        Abdestillieren,    Neutralisieren und gege  benenfalls     anschliessendes        Abfiltrieren\    der       ausgeschiedenen    Salze, Auswaschen mit Was  ser oder Lösungsmitteln,

   aus der Reaktions-    masse entfernt werden können. Dies gilt be  sonders bei Verwendung starker Säuren als  Katalysatoren, die besonders sorgfältig neu  tralisiert werden     müssen.    Diese Massnahmen  zur Entfernung der Katalysatoren sollen.  womöglich keinen nachteiligen Einfluss auf  die Endprodukte ausüben.  



  Die Umsetzung der Reaktionskomponenten       a.)    und     b)    erfolgt bei erhöhter Temperatur,  vorzugsweise bei Temperaturen über 100 ,  z. B. bei 120 bis 200 . Die Reaktionsteilnehmer  können in einfacher Weise verschmolzen wer  den, oder sie können in Gegenwart eines     iner-          ten    organischen Lösungsmittels umgesetzt  werden. Es kann zweckmässig sein, die Reak  tion unter vermindertem Druck vorzunehmen,  um die entstehenden leichtflüchtigen Pro  dukte, das heisst die     niedrigmolekularen    Alko  hole, aus dem Reaktionsgemisch zu entfernen.  



  Das     ]Holverhältnis        zwischen    den zur An  wendung gelangenden Komponenten richtet  sieh zweckmässig vorwiegend nach der Zahl  der in der Komponente     ca)    vorhandenen       Methyloläthergruppen.        Vorteilhaft    werden,  auf 1     Mol    einer Verbindung unter     a)    1 bis  2     Mol    einer Verbindung unter     b)    umgesetzt.  



  Die neuen Produkte stellen im allgemei  nen wachsartige Körper dar und sind in Was  ser und oft auch in niederen     Alkoholen    un  löslich oder wenig löslich, dagegen     gut    löslich  in Lösungsmitteln mit ausgeprägterem orga  nischem Charakter, wie     Estern,        Ketonen,    höhe  ren Alkoholen und besonders Kohlenwasser  stoffen aromatischer und     aliphatischer    Natur.

    Sie sind im allgemeinen verträglich mit fetten  Ölen, welche in Lösungsmitteln mit ausge  prägt organischem Charakter löslich sind,  sowie mit einer grossen Zahl von Natur- und  Kunstharzen, wie Kolophonium und dessen  Derivaten,     Kolophonium-Phenol-Harzen,    lös  lichen     Phenolharzen,        Maleinsäureestern,        Ko-          palen    in ausgeschmolzenem Zustand,     Alkyd-          harzen,        styrolisierten    Ölen, in organischen Lö  sungsmitteln löslichen Kondensationsharzen,  z.

   B.     Harnstoff-und        Aminotriazinharzen,ferner     mit löslichen     Keton-    und     Vinylharzen,        Epoxy-          gruppen    enthaltenden Harzen, u. a. Die Lös  lichkeit bzw. Verträglichkeit wird stark beein-           flusst    von der Art. und Anzahl der eingeführ  ten     höhenmolekularen    Gruppen in den     netten     Produkten.  



  Die nach vorliegender Erfindung erhält  lichen Produkte können, falls sie aus geeig  neten     Ausgangsstoffen    hergestellt wurden.       u.    a.     ais    Hilfsstoffe, beispielsweise in der  Textil-, Leder- und Papierindustrie, verwen  det werden.

   Insbesondere sind sie     geeignet    als  Mittel zum     Wasserabstossendmachen    von  Textilien aus Baumwolle, regenerierter     Cellu-          lose,        Celluloseester,    Wolle, Seide,     Polyamid-          oder        Polyaerylnitrilfasern    oder als Bestand  teile von solchen     Mitteln.     



  In den     naehfolcenden    Beispielen bedeuten  die Teile, sofern nichts anderes bemerkt wird,  Gewichtsteile.  



  <I>Beispiel 1</I>  324 Gewichtsteile (1     11o1)    fein     gepulvertes          Hexamethj-lolmelamin    werden unter Rühren  bei Raumtemperatur in 2000     Volumteile          3Iethvlalkohol>    der 100     Volumteile        konz.    Salz  säure enthält, eingetragen. Nach 10 Minuten  ist die     1-Iethclolverbindung    gelöst. Die Lösung  wird sofort     mit.    etwa 160     Gew-Teilen        c.alei-          nierter    Soda verrührt, bis sie     gegen    Lackmus  neutral reagiert. Das abgeschiedene Salz wird.

         abfiltriert    und die     Lösunz    im Vakuum zum  Sirup eingedampft. Der auf etwa     9911/a    ein  meengte Sirup wird sodann     zwecks    Entfer  nung des restlichen Salzes heiss filtriert.  



  39 Teile dieses     praktisch    vollständig       niethylierten        Hexamethclolmelamins    werden       zusammen    mit 54 Teilen technischem     Octa--          decvlalkoliol    im Verlauf von 3 Stunden bei  einem Druck von 15 mm von 100 auf 200  C       erwärmt,    und hierauf wird die Schmelze noch  weitere ? Stunden bei 200  gehalten. Es findet  eine     Umätherung    unter Abspaltung von       Nethanol    statt. Nach dem Erkalten des Reak  tionsgutes erhält man ein hartes, wachsartiges  Produkt, welches z.

   B. in geschmolzenem       Paraffin    klar löslich ist, und welches im Be  reich von 43 bis     47     schmilzt.  



  Zu 43 Teilen des so erhaltenen     Produktes     [Komponente     a)    ] fügt man 30 Teile     N-Mono-          niethylolstearinsäureamid    [Komponente     b)1     hinzu und erwärmt bei einem Druck von         \?0    mm vorerst während 1. Stunde auf 120 ,  dann in 2 Stunden auf ?00  und hält die  heftig siedende Schmelze während 1 weiteren       Stunde    bei 200 . Es findet eine     Umä.therung     unter Abspaltung von Methanol statt.

   Man  erhält nach dem vollständigen Erkalten ein  sieh fettig anfühlendes,     härtbares    wachsartiges  Kondensationsprodukt, das, abgesehen von ge  ringen     Verunreinigungen,    z. B. in geschmol  zenem Paraffin löslich ist.  



  <I>Beispiel</I>  1 Teil des gemäss Beispiel 1, erster Absatz,       erhaltenen,    praktisch     vollrtändio#        methvlierten          Hexamethy        lolmelamins    wird mit 1,3     Teileis          Stearinsä.ure    bei einem     Druck    von 10 bis  20 mm so lange auf 180 bis 200  erhitzt, bis  die Säurezahl des Produktes auf 5 bis 8 ge  sunken ist..  



  30 Teile     N-hlonornethylol-stearinsäureamid     [Komponente     b)    ] werden mit 45 Teilen des  so erhaltenen Esters aus     hochmethy        liertem          Methylolmelamin    und     Stearinsäure    [Kompo  nente     a)    ] verschmolzen und bei einem Druck  von 20 mm vorerst während 1 Stunde auf  1.20 , dann in ? Stunden auf 200  und wäh  rend 1 weiteren Stunde bei 200  erwärmt. Es  findet eine     Umätherung    unter Abspaltung von  Methanol statt. Das     Reaktionsprodukt    erstarrt  zu einer harten, spröden,     härtbaren,    wachs  artigen Masse, die z.

   B. in geschmolzenem  Paraffin löslich ist.  



       Beispiel   <I>3</I>  Man arbeitet nach den Angaben von Bei  spiel 2, wobei man statt     N-Monomethylol-          stearinsäureamid    34 Teile     N-llonomethvlol-          oetadeeylurethan    verwendet.. Das Produkt     ist.     eine wachsartige,     härtbare    Masse, die z. B. in       ±2-esehmolzenem    Paraffin löslich ist.



  Process for the preparation of curable, higher molecular radicals containing derivatives of formaldehyde condensation products of amino-1,3,5-triazines containing at least 2 NH 2 groups. It has been found that valuable, new, curable, higher molecular radicals containing derivatives of formaldehyde can be obtained l, ondensationsprodukte of at least 2 NII2- (T'ruppen-containing amino-1,3,5-triazines arrives, if you a)

          Formaldehyde condensation products of amino-1,3,5-triazines containing at least 2 NH2-C groups, in which formaldehyde condensation products per molecule on average at least two oxymethyl groups are etherified with a lower alcohol containing at most 4 carbon atoms,

   and the form in which aldehyde condensation products per .Molecule, on average, at least one oxy-methyl group is condensed with a higher molecular weight organic compound which has at least one reactive hydrogen atom that is bonded to a heteroatom that is not an amine nitrogen atom, with b) N-methylolamides,

      which contain a non-aromatic hydrocarbon residue with at least 11 carbon atoms, in which heat under practically anhydrous conditions, and with elimination of low alcohol with a maximum of 4 carbon atoms, is etherified.



  For the preparation of the reaction component for the present process, formaldehyde condensation products in which on average at least two oxymethyl groups per molecule are etherified with a lower alcohol containing at most 4 carbon atoms can serve as starting materials.

   These starting materials can in principle be derived from any amino-1,3,5-triazines, provided they have at least 2 NH2 groups and can be converted into the corresponding methylol compounds with formaldehyde and then etherified.

   For economic reasons, however, the most easily accessible products are recommended, such as melamine in particular, also N-phenylmelamine, benzoguanamine, acetoguanamine, formoguanamine, ammeline, 2,4-diamino-6-chloro -1,3,5 - triazine and a.

   These methylol ethers can be obtained by known methods by the action of appropriate amounts of formaldehyde on the aminotriazines and by simultaneous or subsequent etherification of the resulting methylolaminotriazines or methylolaminotriazine mixtures with alcohols, such as ethyl, propyl, butyl or, preferably, methyl alcohol, receive. This very often results in mixtures which can be used for the preparation of reaction components a).

   For example, the methyl ethers of methylol melamines with an average of 4 to 6 methylol groups, in which an average of 2 to 6 methylol groups are etherified. Such ethers can, for example, be obtained in a known manner by heating the methylolmelamines with methanol in the presence of small amounts of mineral acids.

      The _ reaction components a) can be obtained on the methylol ethers in a known manner by the action of the higher molecular weight organic compounds mentioned, which contain at least one reactive hydrogen atom which is bonded to a hetero atom which is not an amine nitrogen atom.

   To represent the reaction component a), both those methylol aminotriazine ethers in which all methylol groups are etherified by low molecular weight alcohols and those which still contain free methylol groups can be used.

   Among the higher molecular weight organic compounds that contain at least one reactive hydrogen atom that is bonded to a heteroatom that is not an amine nitrogen atom, there are mainly aliphatic compounds that have a carbon chain of at least 7 carbon atoms and at least one reactive hydrogen atom contain an oxygen, sulfur or amide-like stick material atom bound, into consideration.

    Suitable compounds with an amide-like stem atom are acid amides, including urethanes; Examples include amides from ammonia or from primary amines, such as methyl, ethyl, dodecyl 1, octa decyl or cy elohexylamine, on the one hand and from carboxylic acids such as vinegar, chloroacetic, butter, caprine -, laurine, stearine,

    Tremoric or oleic acid, on the other hand; also substituted ureas, such as vonododecylurea; Urethanes, such as those obtainable, for example, from the chloroformic acid esters of higher molecular weight alcohols with ammonia or primary amines, such as octadecyltyrethane; also secondary amides such as dilaurinamide or X N'-diacylated alkylene or. Arylene diamines, e.g.

   B. Methy lendistearinamide. Compounds that contain a reactive hydrogen atom bound to a sulfur atom include mereaptanes, such as dodecyl or octadecyl mercaptan, as well as esters of higher molecular weight alcohols with mercaptocarboxylic acids, such as esters of thiol glycol.



  As compounds that bind a reactive hydrogen atom to a satiety atom. contain carboxylic acids, alcohols and N-11 ethylol compounds. Among the carboxylic acids which have a carbon chain of at least 7 carbon atoms, capric, lauric, stearic, earthquake, oleic, ricinoleic or montanic acid may be mentioned.

   Primary, secondary or tertiary alcohols can be used as alcohols. which can be either straight-chain or branched-chain, such as, for example, lauric alcohol, cetyl alcohol, oetadecyl alcohol, 2 butyl octanol.

   Furthermore, condensation products of polyglycols or alkylene oxides, preferably of ethylene oxide, with alcohols, amines, amides or carboxylic acids are to be considered, such as the product of 1 mole of ethylene oxide with 1 mole of octadecyl alcohol or 1 mole of Oetadec @ - 1- amin.



  The N-methylol compounds are preferably 1 \ T-Tllethy lolverbindLingen of amides or amide-like compounds, as mentioned above, z. B. @lethylolurethane.



  Of the higher molecular weight, organic compounds mentioned with at least one reactive hydrogen atom which is bonded to a heteroatom that is not an amine nitrogen atom, those are preferably used which have at least one carbon chain of 18 carbon atoms, in particular stearic acid, oetadecyl alcohol or oxyäthy- Lated Oetadecylamine. A suitable reaction component a.)

      is, for example, the condensation product that consists of 1 mol of a highly methylated. Hexamethylolmelamine and 1 to 2 moles of stearic acid is available.



  For the process according to the invention, N-methylolamides, which contain a non-aromatic hydrocarbon radical with at least 11 carbon atoms, are used as reaction component b). Such connec tions are also known or can easily be made by known methods.

   For example, the N-lletliylolamides of lauric, palmitic, stearic, oleic, behenic, linoleic, myrieic acid or of fatty acids which are obtained by oxidation of paraffin may be mentioned. Very effective end substances are obtained when starting from methylol compounds of urethanes, e. B. of N-methylol-oetadecyhirethane.



  Inorganic and organic acids or substances which give acids during the reaction or which act analogously to acids such as acids can serve as catalysts of an acidic nature, which may be used in the reaction. B. acid anhydrides or Friedel-Crafts catalysts. They are advantageously selected on the basis of practical considerations (yen, such as removability, price, influence on the end product. So that the reaction can be carried out under practically anhydrous conditions, anhydrous catalysts will be used as far as possible.

   Advantageous catalysts are, for example, concentrated hydrochloric acid, sulfuric acid, phosphoric acid, hypophosphorous acid, phthalic acid or plithalic anhydride, maleic anhydride, acetic acid, chloroacetic acid, formic acid, etc. The catalysts are generally hardeners for the products used as reaction component a) as well as for the End products.

   It has therefore proven advantageous not to use excessive amounts of these catalysts. Usually a few per mille to percent are sufficient, calculated on the total reaction mixture. In order to obtain stable, neutral to weakly basic end products, it is advantageous to use catalysts which, after the reaction has taken place, i.e. before further processing of the reaction mixture, by simple measures such as distilling off, neutralizing and, if necessary, filtering off \ the excreted salts, washing out with water or solvents,

   can be removed from the reaction mass. This is especially true when using strong acids as catalysts, which have to be neutralized with particular care. These measures to remove the catalysts are intended. may not have a negative impact on the end products.



  The reaction components a.) And b) are reacted at elevated temperature, preferably at temperatures above 100, e.g. B. at 120 to 200. The reactants can be fused in a simple manner, or they can be reacted in the presence of an inert organic solvent. It can be useful to carry out the reaction under reduced pressure in order to remove the volatile products, that is, the low molecular weight alcohols, from the reaction mixture.



  The] Hol ratio between the components to be used depends mainly on the number of methylol ether groups present in component ca). Advantageously, 1 to 2 moles of a compound under b) are reacted per mole of a compound under a).



  The new products are generally waxy bodies and are insoluble or sparingly soluble in water and often also in lower alcohols, but readily soluble in solvents with a more pronounced organic character, such as esters, ketones, higher alcohols and especially hydrocarbons aromatic and aliphatic in nature.

    They are generally compatible with fatty oils, which are soluble in solvents with pronounced organic character, and with a large number of natural and synthetic resins such as rosin and its derivatives, rosin-phenolic resins, soluble phenolic resins, maleic acid esters, Ko - Palen in the melted state, alkyd resins, styrenated oils, condensation resins soluble in organic solvents, z.

   B. urea and aminotriazine resins, also with soluble ketone and vinyl resins, resins containing epoxy groups, u. a. The solubility or compatibility is strongly influenced by the type and number of the higher molecular groups introduced in the nice products.



  The products obtained according to the present invention can, if they were made from suitable starting materials. u. a. as auxiliary materials, for example in the textile, leather and paper industries, are used.

   In particular, they are suitable as agents for making textiles made of cotton, regenerated cellulose, cellulose ester, wool, silk, polyamide or polyaeryl nitrile fibers or as constituents of such agents.



  In the following examples, unless otherwise noted, parts are parts by weight.



  <I> Example 1 </I> 324 parts by weight (11101) of finely powdered hexamethylolmelamine are mixed with stirring at room temperature in 2000 parts by volume of 3-methyl alcohol> of the 100 parts by volume of conc. Contains hydrochloric acid. After 10 minutes, the 1-ethoxide compound has dissolved. The solution will come up immediately. Mix about 160 parts by weight of pure soda until it reacts neutrally to litmus. The deposited salt will.

         filtered off and the solution evaporated to a syrup in vacuo. The syrup, diluted to about 9911 / a, is then filtered hot to remove the remaining salt.



  39 parts of this practically completely niethylated hexamethylolmelamine are heated together with 54 parts of technical grade octadecyl alcohol in the course of 3 hours at a pressure of 15 mm from 100 to 200 ° C., and then the melt is further heated. Held at 200 hours. A re-etherification takes place with the elimination of nethanol. After cooling the reac tion good you get a hard, waxy product, which z.

   B. is clearly soluble in molten paraffin, and which melts rich from 43 to 47 in Be.



  30 parts of N-mononiethylol stearic acid amide [component b) 1 are added to 43 parts of the product [component a)] obtained in this way and the mixture is heated at a pressure of .about.0 mm initially to 120 for 1 hour, then to 120 for 2 hours ? 00 and keeps the boiling melt at 200 for a further hour. Umä.therung takes place with elimination of methanol.

   After complete cooling, a hardenable, wax-like condensation product with a greasy feel is obtained, which, apart from some impurities such. B. is soluble in molten paraffin.



  <I> Example </I> 1 part of the practically fully methylated hexamethylolmelamine obtained according to Example 1, first paragraph, is heated to 180 to 200 with 1.3 parts of stearic acid at a pressure of 10 to 20 mm until the acid number of the product has dropped to 5 to 8 ..



  30 parts of N-hlonomethylol-stearic acid amide [component b)] are fused with 45 parts of the ester thus obtained from hochmethy lated methylolmelamine and stearic acid [component a)] and at a pressure of 20 mm initially for 1 hour to 1.20, then in? Heated to 200 hours and heated at 200 for a further hour. Umetheration takes place with elimination of methanol. The reaction product solidifies into a hard, brittle, hardenable, wax-like mass, which z.

   B. is soluble in molten paraffin.



       Example <I> 3 </I> The procedure given in Example 2 is followed, using 34 parts of N-monomethylol stearic acid amide instead of N-monomethylol stearic acid amide. The product is. a waxy, hardenable mass that z. B. is soluble in ± 2 molten paraffin.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von härtbaren, höhermolekulare Reste aufweisenden Deriva ten von Formaldehy dkondensationsprodukten von mindestens 2 NH-Gruppen enthaltenden Amino-1,3,5-triazinen, dadurch gekennzeich net, dass man a) Formaldehvdkondensations- produkte von mindestens 2 N II-Gruppen auf- weisenden Amino-1,3,5-triazinen, PATENT CLAIM Process for the production of curable, higher molecular radicals containing derivatives of formaldehyde condensation products of at least 2 NH groups containing amino-1,3,5-triazines, characterized in that a) formaldehyde condensation products of at least 2 N II groups containing amino-1,3,5-triazines, in welchen Formaldehy dkondensationsprodukten pro Mo lekül durchschnittlich mindestens zwei Oxy- methylgruppen mit einem niederen, höchstens 4 Kohlenstoffatome aufweisenden Alkohol veräthert sind, und in welchen Formal.Aehy d- kondensationsprodukten ferner pro lIolekül durchschnittlich mindestens eine Oxy methy 1 grnppe mit einer höhermolekularen, In which formaldehyde condensation products per molecule, on average, at least two oxymethyl groups are etherified with a lower alcohol with a maximum of 4 carbon atoms, and in which formaldehyde condensation products per molecule, on average, at least one oxymethyl group with a higher molecular weight, orga.ni- sehen Verbindung kondensiert ist, welche min destens ein reaktionsfähiges Wasserstoffatom aufweist, das an ein Heteroatom, welches kein Aminstickstoffatom ist, gebunden ist, mit b) \-llethvlolamiden, die einen nichtaroma tischen Kohlenwasserstoffrest mit mindestens 11 Kohlenstoffatomen enthalten, in der Wärme unter praktisch wasserfreien Bedin gungen unter Abspaltung von niedrigem, höchstens 4 Kohlenstoffatome aufweisendem Alkohol umäthert. UNTERANSPRÜCHE 1. orga.ni- see compound is condensed, which has at least one reactive hydrogen atom that is bonded to a heteroatom that is not an amine nitrogen atom, with b) \ -llethvlolamiden, which contain a non-aromatic hydrocarbon radical with at least 11 carbon atoms, in the Umäthert heat under practically anhydrous conditions with elimination of low alcohol containing at most 4 carbon atoms. SUBCLAIMS 1. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass man auf 1 Mol der Reaktionskomponente a) 2 Mol der Reaktions- komponente b) verwendet und die Umsetzung bei 100 bis 200 unter vermindertem Druck vornimmt. 2. Process according to patent claim, characterized in that 2 moles of reaction component b) are used for 1 mole of reaction component a) and the reaction is carried out at 100 to 200 under reduced pressure. 2. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass man als Reaktions komponente a) ein Formaldehydkondensa- tionsprodukt verwendet, in welchem pro Mole kül durchschnittlich mindestens eine Oxy- methyIgruppe mit einer höhermolekularen, nichtaromatischen Carbonsäure verestert ist. 3. Process according to patent claim, characterized in that a formaldehyde condensation product is used as reaction component a) in which, on average, at least one oxymethyl group per mole is esterified with a higher molecular weight, non-aromatic carboxylic acid. 3. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass man als Reaktions komponente a) ein Formaldehy dkondensa- tionsprodukt verwendet, in welchem pro Mole kül durchschnittlich mindestens eine Oxv.. methylgruppe mit einem höhermolekularen Alkohol v eräthert ist. 4. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass man die Um setzung in Gegenwart eines Katalysators sau rer Natur vornimmt. 5. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass man nach der Umsetzung das Reaktions gemisch vom Katalysator befreit. Process according to patent claim, characterized in that a formaldehyde condensation product is used as reaction component a) in which on average at least one oxymethyl group is etherified per mole with a higher molecular weight alcohol. 4. The method according to claim, characterized in that the implementation is carried out in the presence of a catalyst acidic nature. 5. The method according to claim and dependent claim 4, characterized in that the reaction mixture is freed from the catalyst after the reaction.
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