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BE847558A - IMPROVED POLYMER DESALKYLATION PROCESS, - Google Patents

IMPROVED POLYMER DESALKYLATION PROCESS,

Info

Publication number
BE847558A
BE847558A BE171725A BE171725A BE847558A BE 847558 A BE847558 A BE 847558A BE 171725 A BE171725 A BE 171725A BE 171725 A BE171725 A BE 171725A BE 847558 A BE847558 A BE 847558A
Authority
BE
Belgium
Prior art keywords
polymer
acid
weight
emi
sulfonic acid
Prior art date
Application number
BE171725A
Other languages
French (fr)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from US05/589,643 external-priority patent/US4048237A/en
Application filed filed Critical
Publication of BE847558A publication Critical patent/BE847558A/en

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G65/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming an ether link in the main chain of the macromolecule
    • C08G65/02Macromolecular compounds obtained by reactions forming an ether link in the main chain of the macromolecule from cyclic ethers by opening of the heterocyclic ring
    • C08G65/32Polymers modified by chemical after-treatment
    • C08G65/329Polymers modified by chemical after-treatment with organic compounds
    • C08G65/334Polymers modified by chemical after-treatment with organic compounds containing sulfur
    • C08G65/3344Polymers modified by chemical after-treatment with organic compounds containing sulfur containing oxygen in addition to sulfur

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Description

       

  "Procédé amélioré de désalkylation de polymères"

  
La présente invention est relative à un procédé amélioré pour séparer des groupes de butyle tertiaire ou d'amyle tertiaire à partir des groupes d'éther butylique tertiaire ou d'éther amylique tertiaire d'homopolymères et de copolymères d'oxyalkylène.

  
Vanlerberghe, dans son brevet britannique 1.267.259, a  décrit la préparation de polymères polyhydroxylés, comportant des  ossatures de polyoxyalkylène, par séparation de groupes de butyle

  
 <EMI ID=1.1> 

  
lation est réalisée de la meilleure manière par mise en contact de la matière de départ avec une quantité catalytique d'un acide sul-

  
 <EMI ID=2.1> 

  
de la matière de départ polymère.

  
Ce brevet antérieur décrit un procédé amélioré pour la séparation d&#65533;au moins un groupe -R, oÙ -R est du butyle tertiaire ou de l'amyle tertiaire, à partir d'un polymère comprenant un ou plusieurs maillons représentés par la formule:

  

 <EMI ID=3.1> 


  
en mettant en contact le polymère avec un acide sulfonique, l'amélioration suivant l'invention consistant par contre à mettre en contact le polymère avec l'acide sulfonique sous des conditions essentiellement anhydres. Dans une forme de réalisation préférée de l'invention, un homopolymère de (I) et de l'acide isethionique, le poids de cet acide étant d'environ 1% du poids de l'homopolymère,

  
 <EMI ID=4.1> 

  
environ 0,25 heure. Le produit polymère polyhydroxylé résultant est intéressant comme réactif avec un polyisocyanate pour préparer une résine de polyuréthanne intéressante pour des enrobages ou revêtements et pour des objets façonnés.

  
Les polymères au départ desquels au moins un groupe -R tertiaire sera séparé comprennent un ou plusieurs maillons représentés par la formule (I). Ces polymères peuvent être des homopolymères ou des copolymères de (I) et on peut les obtenir par homopolymérisation d'éther t-butyl ou t-amyl glycidylique ou par copolymérisation d'éther glycidylique avec d'autres monomères contenant un groupe fonctionnel d'oxirane. Des comonomères appropriés contenant une fonctionnalité d'oxirane sont les copolymères tels que l'oxyde d'éthylène, l'oxyde de propylène, l'oxyde de 1,2-butylène, l'oxyde de 2,3-butylène, le 1,2-époxy hexane, l'oxyde de styrène, le glycidol, les épihalohydrines, ou des mélanges de ces composés.

  
La polymérisation de matières contenant des groupes fonctionnels d'oxirane est bien connue en pratique et est menée d'une façon générale en mettant en contact des monomères avec un

  
 <EMI ID=5.1> 

  
base, telle qu'un hydroxyde de métal alcalin ou une amine tertiaire. Un agent approprié d'amorçage de chaîne, tel qu'un alcool aliphatique, un polyol, un phénol, un thiol ou un polythiol, de l'eau ou une autre matière comportant des groupes d'hydrogène actif, peut s'utiliser pour obtenir des polymères ayant le poids moléculaire et la structure que l'on désire.

  
Les groupes -R tertiaires sont séparés des polymères décrits ci-dessus par mise en contact de ceux-ci avec un acide sulfonique. Les acides sulfoniques convenant pour l'utilisation dans le cadre de la présente invention sont les acides sulfoniques aliphatiques, comme les esters d'acides gras sulfonés, les alcools gras sulfonés et les éthers en dérivant, les alkanes sulfonés à chaîne droite ou à chaîne ramifiée, les hydroxyalkanes sulfonés,

  
et lorsqu'une certaine estérification du produit final n'est pas préjudiciable, les acides gras sulfonés eux-mêmes; les acides sulfoniques aromatiques, en particulier ceux qui comportent une base

  
 <EMI ID=6.1> 

  
sulfonées.

  
Des exemples d'acides sulfoniques que l'on peut utiliser dans le cadre de l'invention sont l'acide para-toluènesulfonique, que l'on désigne souvent par PTSA; l'acide benzènesulfonique;

  
l'acide isethionique (acide 2-hydroxyéthanesulfonique); l'huile de ricin sulfonée; le tall-oil sulfoné; le dodécane sulfoné; le sté-  arate de butyle sulfoné; l'alcool laurylique sulfoné; et des perles  de copolymères de styrène-divinylbenzène sulfonés. Peur l'utilisation dans le cadre de la présente invention, on préfère le PTSA

  
et l'acide isethionique. 

  
L'acide sulfonique et le polymère sont mis en contact

  
de façon convenable en des quantités telles que le poids de l'acide sulfonique soit d'environ 0,01 à environ 20% du poids du polymère,

  
Le poids de l'acide sulfonique est de préférence d'environ 0,05 à environ 5%, de préférence d'environ 0,1 à environ 1% du poids du polymère employé. On peut prévoir des quantités atteignant 100-

  
200% mais les considérations économiques sont naturellement en faveur de l'utilisation de plus petites quantités.

  
Des polymères comprenant un maillon (I), où -R est du t-butyle, ont été précédemment mis en contact avec des acides sul-  foniques; toutefois, les procédés antérieurs ont été mis en oeuvre

  
 <EMI ID=7.1> 

  
polymère prévu (brevet britannique de Vanlerberghe). En fait, Vanlerberghe a signalé que la présence d'eau est nécessaire pour provoquer l'"hétérolyse" des groupes butoxy tertiaires se trouvant sur le polymère. La demanderesse a par contre trouvé qu'en mettant en contact l'acide sulfonique et le polymère sous des con-  ditions essentiellement anhydres, on peut ùbtenir des rendements  quantitatifs du polymère dont les groupes -R tertiaires ont été sé-  parés. De plus, ce procédé de désalkylation est mené de façon plus rapide sous des conditions essentiellement anhydres et à des températures élevées, supérieures à environ 130[deg.]C. 

  
Bien qu'il soit habituellement avantageux de séparer  pratiquement tous les groupes -R tertiaires se trouvant dans les polymères, il est possible de diriger le procédé suivant la quantité d'isobutylène ou de 2-méthylbutène dégagée, et d'arrêter la réaction à n'importe quel stade désiré par refroidissement du mélange de réaction et séparation de l'acide sulfonique à partir de celui-ci.

  
Telle qu'on l'utilise ici, l'expression "essentiellement anhydre'' signifie que la quantité d'eau présente dans le mélange de réaction est inférieure à environ 8%, de préférence inférieure à environ 2%, et plus particulièrement encore inférieure à environ

  
1%, par rapport au poids du polymère.

  
Le polymère et l'acide sulfonique choisi peuvent être

  
mis en contact dans n'importe quel récipient approprié mais, comme

  
il est normalement désirable de récupérer les sous-produits gazeux

  
de la réaction, formés par l'isobutylène ou le 2-méthylbutène, la mise en contact se fait de la manière la plus commode dans un récipient fermé duquel on peut enlever les sous-produits. Le polymère

  
et l'acide sulfonique sont de préférence mis en contact tandis qu'ils sont tous deux en phase liquide.

  
Le polymère et l'acide sulfonique sont mis en contact de façon convenable à une température supérieure à environ 90[deg.]C. La  réaction au-dessus d'environ 100[deg.]C se développe plus rapidement et

  
on préfère une température d'environ 130 à environ 160[deg.]C. On peut utiliser une température supérieure à 160[deg.]C si le produit n'est pas trop dégradé de la sorte. La température de réaction la plus commode dépend du poids moléculaire du polymère; lorsqu'on utilise des polymères de poids moléculaires de moins d'environ 20.000, on préfère des températures d'environ 130 à environ 140[deg.]C et, lorsqu'on utilise des polymères de poids moléculaires supérieurs à 20.000,

  
on préfère des températures d'environ 140 à environ 160[deg.]C. Si le polymère à désalkyler est- d'un poids moléculaire tel qu'il existe  sous forme.d'une masse solide, d'une cire ou d'un liquide très  visqueux sous les conditions de réaction, ce polymère peut être dissous dans un solvant anhydre approprié, tel que du benzène, du to-luène, de l'éthylbenzène ou du chlorobenzène, pour que le polymère puisse être maintenu en phase liquide. Lorsqu'on utilise un solvant, la réaction est de préférence menée sous des conditions de reflux.

  
Le polymère et l'acide sulfonique sont mis en contact de façon appropriée jusqu'à ce que la réaction soit terminée, ce qui suppose habituellement environ 0,25 à environ 3 heures. Comme, au fur et à mesure que la réaction se développe, il y a production d'isobutylène, de 2-méthylbutène ou de 2-méthylbutène-2 et que l'achèvement de la réaction est aisément déterminé, le gaz sousproduit cessera de se dégager lorsque la réaction se sera arrêtée.

  
Dans une forme de réalisation préférée de l'invention, le dégagement du sous-produit gazeux est favorisé en faisant barboter un gaz inerte, tel que de l'azote ou de l'argon, à travers le mélange de réaction qui est en phase liquide. Suivant une autre forme de réalisation préférée, le polymère et l'acide sulfonique sont mis en contact sous une pression inférieure à la pression atmosphérique. Ceci favorise également le dégagement du sous-produit et entratne la réaction jusqu'à son achèvement. Suivant une autre forme de réalisation encore, le polymère et l'acide sont tous deux en phase liquide.

  
Le produit polymère désalkylé comprenant des maillons de (I) est récupéré et séparé, de façon appropriée, de l'acide sulfonique par neutralisation de cet acide et filtration du sel résultant au départ du mélange produit. L'eau est séparée par des moyens appropriés par exemple par formation d'un azéotrope avec le benzène, puis le benzène et tout solvant quelconque sont séparés par un chauffage supplémentaire. Comme les sous-produits  sont des matières gazeuses sous les conditions de réaction, ils

  
se sépareront naturellement à partir du mélange de réaction en phase liquide et ils pourront être récupérés ou rejetés suivant les désirs.

Exemple 1

  
On a préparé des homopolymères de poids moléculairespon-

  
 <EMI ID=8.1> 

  
t-butyl glycidylique avec un éthérate de trifluorure de bore en présence de traces d'eau à titre d'agent initiateur. Des échantillons de ces polymères, qui sont des liquides à la température ambiante, ont été dissous dans un excès de raonochlorobenzène à titre de solvant et on les a mis en contact avec l'acide sulfonique

  
 <EMI ID=9.1> 

  
équipé d'un condenseur à reflux et d'un agitateur. Le mélange a ensuite été chauffé au reflux et maintenu aux environs de la température de reflux au cours de la réaction.

  
On a observé une libération d'isobutylène et on a suivi le développement de cette réaction en observant le dégagement de ce gaz. Lorsque le dégagement a cessé et qu'on a laissé refroidir le mélange, on ajoute une base au mélange de réaction pour neutraliser l'acide sulfonique, et le sel formé est séparé par filtration. Le filtrat est alors transformé en azéotrope avec le benzène pour chasser toute eau quelconque présente et on le chauffe ensuite encore pour chasser tout excès de benzène et tout solvant quelconque.

  
Les produits finals ont été réalisés par une spectroscopie dans l'infrarouge (IR) pour déterminer la présence de groupes de butyle tertiaire, et par une spectroscopie de résonance magnétique ultérieure (RMN).

  
Traitement 1 - Acide para-toluènesulfonique L'homopolymère d'un poids moléculaire d'environ 410 est mis en contact avec environ 1% de son poids de PTSA. L'eau totale présente dans le mélange de réaction est d'environ 0,1% du poids de l'homopolymère réagissant. La température de réaction est d'en- <EMI ID=10.1> 

  
viron 110 à environ 130[deg.]C, la température tombant au départ lorsque l'isobutylène commence à se dégager et s'élevant lorsque la

  
 <EMI ID=11.1> 

  
montré une désalkylation pratiquement totale après développement de la réaction sur environ 90 minutes, ceci étant mis en évidence par l'absence de bandes de t-butyle dans les spectres.

  
Traitement 2 - Acide isethionique

  
L'homopolymère d'un poids moléculaire d'environ 370 a

  
 <EMI ID=12.1> 

  
que (solution aqueuse à 78%). L'eau totale présente dans le mélange de réaction était d'environ 1,4% du poids de l'homopolymère réa-

  
 <EMI ID=13.1> 

  
on observe un dégagement énergique d'isobutylène, faisant tomber la température jusqu'à environ 90[deg.]C. Après environ 15 minutes, la température s'élevait jusqu'à environ 110[deg.]C. Le produit récupéré était essentiellement exempt de groupes de t-butyle, ce qui est  prouvé par une analyse RMN. '

  
Le produit obtenu avec l'acide isethionique comporte,  d'après ce que l'on a trouvé, moins de produits de dégradation,  ce qui est mis en évidence par la couleur plus claire du produit. Ce produit peut être purifié en le faisant passer sur un lit de charbon activé, si on le désire.

Exemple 2 

  
Les traitements suivants ont été réalisés pour permet-  tre une comparaison avec les enseignements de Vanlerberghe dans le brevet britannique 1.267.L59. Les traitements ont été faits en utilisant un homopolymère d'éther t-butyl glycidylique d'un poids moléculaire pondéral moyen d'environ 1000, qui a été préparé de la manière décrite dans l'Exemple 1. Au cours de chaque traitement, on a chauffé 150 g de l'homopolymère jusqu'à environ 100[deg.]C et on

  
a mis cet homopolymère en contact avec environ 1% de son poids  d'acide isethionique (1,997 g d'une solution aqueuse à 75%), en

  
 <EMI ID=14.1> 

  
équipé d'un condenseur à reflux, d'un agitateur et d'un entonnoir d'addition. On ajoute alors de l'eau goutte à goutte puisque Vanlerberghe signale que cette eau est nécessaire pour éviter une séparation de phases et ce jusqu'à ce que le pourcentage en poids établi d'eau ait été atteint. L'acide isethionique contenait environ 25% d'eau dans l'état où on le recevait, cette eau étant incluse dans les pourcentages en poids cités pour l'eau. Dans le traitement 7, on a ajouté une quantité suffisante d'eau pour se rapprocher du pourcentage de 8,5% présent dans l'Exemple 9B de Vanlerberghe, à la page 7 du brevet britannique précité.

  
Dans les traitements 3 à 6, on a entretenu les mêmes conditions de réaction, sauf que la quantité d'eau ajoutée a été modifiée. Dans le traitement 8, sous des conditions essentiellement anhydres, la température du mélange de réaction a été élevée jusqu'à environ 130-140[deg.]C, ce qui montre les effets avantageux de la température élevée.

  
Tous les traitements, sauf le traitement 8, ont été mis en oeuvre en chauffant à 100[deg.]C pendant 105 minutes, c'est-à-dire le temps nécessaire pour une complète désalkylation dans le traitement 3 sous les conditions essentiellement anhydres, la source de chaleur étant ensuite enlevée. Le pourcentage de désalkylation a été déterminé par une analyse RMN d'échantillons du produit final, par comparaison avec l'analyse RMN de l'homopolymère d'éther tbutyl glycidylique de départ. 

  

 <EMI ID=15.1> 


  

 <EMI ID=16.1> 




  "Improved process for dealkylation of polymers"

  
The present invention relates to an improved process for separating tertiary butyl or tertiary amyl groups from tertiary butyl ether or tertiary amyl ether groups of homopolymers and copolymers of oxyalkylene.

  
Vanlerberghe, in his British patent 1,267,259, described the preparation of polyhydroxylated polymers, comprising polyoxyalkylene backbones, by separation of butyl groups

  
 <EMI ID = 1.1>

  
The reaction is best carried out by contacting the starting material with a catalytic amount of a sulfur acid.

  
 <EMI ID = 2.1>

  
polymeric starting material.

  
This prior patent describes an improved process for the separation of at least one -R group, where -R is tertiary butyl or tertiary amyl, from a polymer comprising one or more links represented by the formula :

  

 <EMI ID = 3.1>


  
by bringing the polymer into contact with a sulfonic acid, the improvement according to the invention, on the other hand, consisting in bringing the polymer into contact with the sulfonic acid under essentially anhydrous conditions. In a preferred embodiment of the invention, a homopolymer of (I) and isethionic acid, the weight of this acid being about 1% of the weight of the homopolymer,

  
 <EMI ID = 4.1>

  
about 0.25 hour. The resulting polyhydric polymer product is useful as a reactant with a polyisocyanate to prepare a polyurethane resin useful for coatings or coatings and for shaped articles.

  
The polymers from which at least one tertiary -R group will be separated comprise one or more links represented by formula (I). These polymers can be homopolymers or copolymers of (I) and can be obtained by homopolymerization of t-butyl or t-amyl glycidyl ether or by copolymerization of glycidyl ether with other monomers containing an oxirane functional group. . Suitable comonomers containing oxirane functionality are copolymers such as ethylene oxide, propylene oxide, 1,2-butylene oxide, 2,3-butylene oxide, 1, 2-epoxy hexane, styrene oxide, glycidol, epihalohydrins, or mixtures of these compounds.

  
Polymerization of materials containing oxirane functional groups is well known in the art and is generally carried out by contacting monomers with a polymer.

  
 <EMI ID = 5.1>

  
base, such as an alkali metal hydroxide or a tertiary amine. A suitable chain initiator, such as an aliphatic alcohol, a polyol, a phenol, a thiol or a polythiol, water or other material having active hydrogen groups, can be used to obtain polymers having the desired molecular weight and structure.

  
The tertiary -R groups are separated from the polymers described above by contacting them with a sulfonic acid. Sulfonic acids suitable for use in the context of the present invention are aliphatic sulfonic acids, such as sulfonated fatty acid esters, sulfonated fatty alcohols and ethers derived therefrom, sulfonated straight chain or branched chain alkanes , sulfonated hydroxyalkanes,

  
and where some esterification of the final product is not detrimental, the sulfonated fatty acids themselves; aromatic sulfonic acids, in particular those which have a base

  
 <EMI ID = 6.1>

  
sulfonated.

  
Examples of sulfonic acids which can be used in the context of the invention are para-toluenesulfonic acid, which is often denoted by PTSA; benzenesulfonic acid;

  
isethionic acid (2-hydroxyethanesulfonic acid); sulfonated castor oil; sulfonated tall oil; sulfonated dodecane; sulfonated butyl stearate; sulphonated lauryl alcohol; and beads of sulfonated styrene-divinylbenzene copolymers. Fear the use in the context of the present invention, PTSA is preferred

  
and isethionic acid.

  
The sulfonic acid and the polymer are brought into contact

  
suitably in amounts such that the weight of the sulfonic acid is from about 0.01 to about 20% of the weight of the polymer,

  
The weight of the sulfonic acid is preferably about 0.05 to about 5%, more preferably about 0.1 to about 1%, of the weight of the polymer employed. We can expect quantities up to 100-

  
200% but economic considerations naturally favor the use of smaller quantities.

  
Polymers comprising a link (I), where -R is t-butyl, have previously been contacted with sulphonic acids; however, the prior methods have been implemented

  
 <EMI ID = 7.1>

  
intended polymer (British patent to Vanlerberghe). In fact, Vanlerberghe reported that the presence of water is necessary to cause "heterolysis" of the tertiary butoxy groups on the polymer. On the other hand, the Applicant has found that by bringing the sulfonic acid and the polymer into contact under essentially anhydrous conditions, it is possible to obtain quantitative yields of the polymer from which the tertiary -R groups have been separated. In addition, this dealkylation process is carried out more rapidly under essentially anhydrous conditions and at elevated temperatures, above about 130 [deg.] C.

  
Although it is usually advantageous to separate substantially all of the tertiary -R groups found in polymers, it is possible to run the process according to the amount of isobutylene or 2-methylbutene evolved, and to stop the reaction at n any stage desired by cooling the reaction mixture and separating the sulfonic acid therefrom.

  
As used herein, the term "substantially anhydrous" means that the amount of water present in the reaction mixture is less than about 8%, preferably less than about 2%, and more particularly still less. around

  
1%, based on the weight of the polymer.

  
The polymer and the sulfonic acid chosen can be

  
contacted in any suitable container but, as

  
it is normally desirable to recover gaseous by-products

  
of the reaction, formed by isobutylene or 2-methylbutene, the contacting takes place most conveniently in a closed container from which the by-products can be removed. The polymer

  
and sulfonic acid are preferably contacted while they are both in the liquid phase.

  
The polymer and sulfonic acid are suitably contacted at a temperature above about 90 [deg.] C. The reaction above about 100 [deg.] C develops faster and

  
a temperature of about 130 to about 160 [deg.] C is preferred. One can use a temperature higher than 160 [deg.] C if the product is not too degraded in this way. The most convenient reaction temperature depends on the molecular weight of the polymer; when using polymers of molecular weights of less than about 20,000, temperatures of about 130 to about 140 [deg.] C are preferred, and when using polymers of molecular weights greater than 20,000,

  
temperatures of about 140 to about 160 [deg.] C are preferred. If the polymer to be dealkylated is of such molecular weight as to exist as a solid, wax or highly viscous liquid under the reaction conditions, that polymer can be dissolved in a solid mass, wax or liquid which is highly viscous under the reaction conditions. a suitable anhydrous solvent, such as benzene, toluene, ethylbenzene or chlorobenzene, so that the polymer can be maintained in the liquid phase. When using a solvent, the reaction is preferably carried out under reflux conditions.

  
The polymer and sulfonic acid are suitably contacted until the reaction is complete, which usually involves about 0.25 to about 3 hours. As, as the reaction proceeds, there is production of isobutylene, 2-methylbutene or 2-methylbutene-2 and the completion of the reaction is readily determined, the byproduct gas will cease to collect. clear when the reaction has stopped.

  
In a preferred embodiment of the invention, the evolution of the gaseous by-product is promoted by bubbling an inert gas, such as nitrogen or argon, through the reaction mixture which is in the liquid phase. . According to another preferred embodiment, the polymer and the sulfonic acid are contacted under a pressure below atmospheric pressure. This also promotes the release of the by-product and continues the reaction to completion. In yet another embodiment, the polymer and the acid are both in the liquid phase.

  
The dealkylated polymeric product comprising links of (I) is recovered and separated, suitably, from the sulfonic acid by neutralization of this acid and filtration of the resulting salt from the product mixture. The water is separated by suitable means, for example by forming an azeotrope with benzene, then the benzene and any solvent are separated by additional heating. As the by-products are gaseous materials under the reaction conditions, they

  
will separate naturally from the liquid phase reaction mixture and can be collected or discarded as desired.

Example 1

  
Homopolymers of molecular weights were prepared

  
 <EMI ID = 8.1>

  
t-butyl glycidyl with boron trifluoride etherate in the presence of traces of water as initiating agent. Samples of these polymers, which are liquids at room temperature, were dissolved in excess raonochlorobenzene as a solvent and contacted with sulfonic acid.

  
 <EMI ID = 9.1>

  
equipped with a reflux condenser and a stirrer. The mixture was then heated to reflux and maintained at around reflux temperature during the reaction.

  
A release of isobutylene was observed and the development of this reaction was followed by observing the evolution of this gas. When evolution has ceased and the mixture has been allowed to cool, a base is added to the reaction mixture to neutralize the sulfonic acid, and the salt formed is filtered off. The filtrate is then transformed into an azeotrope with the benzene to remove any water present and is then further heated to remove any excess benzene and any solvent.

  
The final products were made by infrared (IR) spectroscopy to determine the presence of tertiary butyl groups, and by subsequent magnetic resonance (NMR) spectroscopy.

  
Treatment 1 - Paratoluenesulfonic acid The homopolymer with a molecular weight of approximately 410 is contacted with approximately 1% of its weight of PTSA. The total water present in the reaction mixture is about 0.1% by weight of the reacting homopolymer. The reaction temperature is of- <EMI ID = 10.1>

  
around 110 to about 130 [deg.] C, with the temperature initially dropping when isobutylene begins to evolve and rising when the

  
 <EMI ID = 11.1>

  
showed almost complete dealkylation after the reaction had run over about 90 minutes, this being evidenced by the absence of t-butyl bands in the spectra.

  
Treatment 2 - Isethionic acid

  
Homopolymer with a molecular weight of approximately 370 has

  
 <EMI ID = 12.1>

  
than (78% aqueous solution). The total water present in the reaction mixture was about 1.4% by weight of the homopolymer produced.

  
 <EMI ID = 13.1>

  
a vigorous evolution of isobutylene is observed, causing the temperature to drop to about 90 [deg.] C. After about 15 minutes, the temperature rose to about 110 [deg.] C. The recovered product was essentially free of t-butyl groups, which is proven by NMR analysis. '

  
The product obtained with isethionic acid comprises, from what has been found, less degradation products, which is evidenced by the lighter color of the product. This product can be purified by passing it through a bed of activated charcoal, if desired.

Example 2

  
The following treatments were carried out for comparison with the teachings of Vanlerberghe in British Patent 1,267,159. The treatments were carried out using a homopolymer of t-butyl glycidyl ether with an average weight molecular weight of about 1000, which was prepared as described in Example 1. During each treatment, one was prepared. heated 150 g of the homopolymer to about 100 [deg.] C and

  
brought this homopolymer into contact with about 1% of its weight of isethionic acid (1.997 g of a 75% aqueous solution), by

  
 <EMI ID = 14.1>

  
equipped with reflux condenser, stirrer and addition funnel. Water is then added dropwise since Vanlerberghe reports that this water is necessary to avoid phase separation until the established weight percentage of water has been reached. The isethionic acid contained about 25% water as it was received, this water being included in the weight percentages cited for water. In process 7, a sufficient amount of water was added to approximate the 8.5% percentage present in Example 9B of Vanlerberghe, on page 7 of the aforementioned British patent.

  
In Treatments 3 to 6, the same reaction conditions were maintained except that the amount of water added was changed. In Process 8, under essentially anhydrous conditions, the temperature of the reaction mixture was raised to about 130-140 [deg.] C, showing the beneficial effects of the elevated temperature.

  
All the treatments, except the treatment 8, were carried out by heating at 100 [deg.] C for 105 minutes, that is to say the time necessary for a complete dealkylation in the treatment 3 under the essentially anhydrous conditions. , the heat source then being removed. Percent dealkylation was determined by NMR analysis of samples of the final product, compared to NMR analysis of the starting tbutyl glycidyl ether homopolymer.

  

 <EMI ID = 15.1>


  

 <EMI ID = 16.1>



    

Claims (1)

Exemple 3 - Désalkylation d'un copolymère Example 3 - Dealkylation of a copolymer On a préparé un copolymère désordonné en faisant réagir 2707 g d'oxyde de propylène et 293 g d'éther t-butyl glycidylique en utilisant un agent d'amorçage de tripropylène glycol. A disordered copolymer was prepared by reacting 2707 g of propylene oxide and 293 g of t-butyl glycidyl ether using a tripropylene glycol initiator. Le copolymère produit avait un poids moléculaire pondéral moyen d'environ 3300, environ 9% en poids de ce copolymère étant composés de maillons monomères: <EMI ID=17.1> The copolymer produced had an average molecular weight of about 3300, with about 9% by weight of this copolymer being composed of monomeric links: <EMI ID = 17.1> Le produit polymère a été désalkylé par mise en contact avec 66,3 g d'acide isethionique (sous forme d'une solution aqueuse à 78%), dont 32,4 g étaient nécessaires pour neutraliser le sodium basique provenant de l'agent d'amorçage. Les 33,9 g d'acide disponibles pour la désalkylation forment 1% du poids total du polymère. Il \- avait 18,7 g d'eau présents dans le polymère qui étaient mis en contact avec l'acide ou environ 0,57;' par rapport The polymeric product was dealkylated by contacting with 66.3 g of isethionic acid (as a 78% aqueous solution), of which 32.4 g was required to neutralize the basic sodium from the agent. 'priming. The 33.9 g of acid available for dealkylation form 1% of the total weight of the polymer. There was 18.7 g of water present in the polymer which was contacted with the acid or about 0.57; ' compared au poids total du polymère. to the total weight of the polymer. Le polymère et l'acide isethionique ont été mis en contact pendant environ 2 heures à 125-127[deg.]C, période durant laquelle on a récupéré 107 g d'isobutylène (85% du rendement théorique) dans un collecteur à carboglace. La température a ensuite été élevée <EMI ID=18.1> The polymer and isethionic acid were contacted for about 2 hours at 125-127 [deg.] C, during which time 107 g of isobutylene (85% of theoretical yield) were recovered in a dry ice collector. The temperature was then raised <EMI ID = 18.1> en 1 heure, c'est-à-dire une désalkylation de 99% par rapport aux 2,25 moles d'éther t-butyl glycidylique polymérisé à l'origine. in 1 hour, that is to say a dealkylation of 99% relative to the 2.25 moles of t-butyl glycidyl ether originally polymerized. REVENDICATIONS 1. Procédé de séparation CI'-du moins un groupe -R, où 1. A process for separating CI'-at least one -R group, where -R est le butyle tertiaire ou l'amyle tertiaire, au départ d'un polymère comprenant un ou plusieurs maillons représentés par la formule: -R is tertiary butyl or tertiary amyl, starting from a polymer comprising one or more links represented by the formula: <EMI ID=19.1> par mise en contact, au-dessus de 90[deg.]C,'du polymère ci-dessus qui est en phase liquide, avec un acide sulfonique, caractérisé en ce qu'il comprend la mise en contact de ce polymère avec l'acide sulfonique sous des conditions essentiellement anhydres. <EMI ID = 19.1> by contacting, above 90 [deg.] C, the above polymer which is in the liquid phase, with a sulfonic acid, characterized in that it comprises bringing this polymer into contact with the sulfonic acid under essentially anhydrous conditions. 2. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que le poids de l'eau présente est inférieur à 2%. 2. Method according to claim 1, characterized in that the weight of the water present is less than 2%. 3. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que l'acide sulfonique et le polymère sont mis en contact à une 3. Method according to claim 1, characterized in that the sulfonic acid and the polymer are contacted at a <EMI ID=20.1> <EMI ID = 20.1> 4. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que la température est de 130 à 160[deg.]C. 4. Method according to claim 1, characterized in that the temperature is 130 to 160 [deg.] C. 5. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que l'acide sulfonique est l'acide para-toluènesulfonique. 5. Method according to claim 1, characterized in that the sulfonic acid is para-toluenesulfonic acid. 6. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que l'acide sulfonique est l'acide isethionique. 6. Method according to claim 1, characterized in that the sulfonic acid is isethionic acid. 7. Procédé suivant la revendication 1, dans lequel le polymère est un homopolymère comprenant le maillon répétitif CI), dans lequel -R est un groupe de butyle tertiaire. 7. The method of claim 1, wherein the polymer is a homopolymer comprising the repeating link C1), wherein -R is a tertiary butyl group. 8. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en 8. The method of claim 1, characterized in - ce que le polymère est un copolymère.comprenant le maillon répétitif (I) , où -R est un groupe de butyle tertiaire. - that the polymer is a copolymer including the repeating link (I), where -R is a tertiary butyl group. 9. Procédé suivant 'la revendication 1, caractérisé en ce que -R est un groupe de butyle tertiaire et le polymère a un poids moléculaire inférieur à 20.000. 9. A method according to claim 1, characterized in that -R is a tertiary butyl group and the polymer has a molecular weight of less than 20,000. 10. Procédé suivant la revendication 9, caractérisé en ce que l'acide est l'acide isethionique et le poids de l'acide isethionique est d'environ 1% du poids du polymère,-, le polymère et l'acide isethionique sont mis en contact à environ 130-140[deg.]C, et le poids de l'eau présente est inférieur à 1% du poids du polymère. 10. The method of claim 9, characterized in that the acid is isethionic acid and the weight of isethionic acid is about 1% of the weight of the polymer, -, the polymer and isethionic acid are put in contact at about 130-140 [deg.] C, and the weight of water present is less than 1% of the weight of the polymer.
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