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BE701667A - - Google Patents

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Publication number
BE701667A
BE701667A BE701667DA BE701667A BE 701667 A BE701667 A BE 701667A BE 701667D A BE701667D A BE 701667DA BE 701667 A BE701667 A BE 701667A
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BE
Belgium
Prior art keywords
sep
reaction
sodium
liters
irradiation
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Application number
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French (fr)
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Publication date
Application filed filed Critical
Publication of BE701667A publication Critical patent/BE701667A/fr

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C303/00Preparation of esters or amides of sulfuric acids; Preparation of sulfonic acids or of their esters, halides, anhydrides or amides
    • C07C303/02Preparation of esters or amides of sulfuric acids; Preparation of sulfonic acids or of their esters, halides, anhydrides or amides of sulfonic acids or halides thereof
    • C07C303/14Preparation of esters or amides of sulfuric acids; Preparation of sulfonic acids or of their esters, halides, anhydrides or amides of sulfonic acids or halides thereof by sulfoxidation, i.e. by reaction with sulfur dioxide and oxygen with formation of sulfo or halosulfonyl groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)

Description

  

   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 



  Prooddd de préparation d'acides sulton1quee d'h14roearb- ree aliphatiques ou. 1,.b,a^.,s saturée possédant au moius 9 atomes de carbone. 
 EMI1.2 
 



  La présent. invent104  e rpcyte proodd4 4* pr4paration acides aulfon1qu68 à'hy4rooaPbw*s ipMti-" que. ou oyoloaliphatiquea aaiura au :#J}iX\iD atomea de 0)Mc'b9ae, par 1''ao1;101'1 de cou i!y4yeoa?b!M?&N *"0 de l t anhydride euJ.:f'w.'8u et de l'oxygbnef, de l' 1.11' ou 9 trou gaz contenant de 1'oxygénoi le prooddd est caraotizi.ed en ce qu'on effectue la réaction en présenoe dc1de .;i%;.i- que, de nitrates, de nitrîtes ou de sas nitreux. ooncernant les nitrates ou ni tri te s, ïl s'agit de composas minéraux ou. organiques, en 01 tant  ar exemple 141 nitrate de sodium, le nitrite de sodium, le ailira'59 d'6m1 le, le nitrite dolooomyle et le nitrite de cyolohoxyle; comme Cas nitreux on envisage l'oxyde d'acte, le diozy,12 d'azote et leurs mélangea.

   Les qUGn3ités nécessaire sent aisément établies par des essaie préliminaires; quand en effectue la réaotion en discontinu t elles se si tUiJ.'1 pcep 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 les nitrates et les nitriles en général entre 0,5 et 2% et pour l'acide   nitrique   ainsi que pour les gaz ni très en 
 EMI2.2 
 tre 0#3 et 1%# par rapport au poids des hydrocarbures! en cas d'opération en continu, des quantifia plus réduites tlu:

  t", fisent 
 EMI2.3 
 Comme hydrocarbures eatur6a ayant au moîne 9 atoisis de oarbone on citera par exemple les suivants t les rû o MfH1 ayant 9 à 24 atomea de carbone, les produîta hydrogén6u ±Jr mélsngea hydrocarbonés obtenue dans la synthèse FU'oho'!*- Bropaoht bouillant au-dessus de 180*Ce ainat que le H-   paraffinas   bouillant au-dessus de   18000,   qui peuvent ie 
 EMI2.4 
 isolées à partir des fractions do pétrole au moys)'1 t'if' 'Id)} a molôculaire ou d'urée, et les paraffines x3rzcs d"",CLI à d4parRlfinago de fractions de pétrole h point ,: ' 4buJ' ? 41 :-rmrae 1,,-lr exemple le tùtooh des r,..y,...,.r,, t \lÂo\ les produits hydrogénés des mélanges, contenue dan.- lt' fraotions de pétrole, d'hydrocarbures al1phe.t:1.qu",a al-',' aliphatiques et aromatiques possédant au moins 9 61l,'a"l' de carbone. 



  Pour la mise en oeuvre du procède oonl'o'Dle i 1.'f   ''i'.c7zs on prévoit ü'r''3ttnlAÎa' t9aâ,.(:a. w'  . " H}\' 
 EMI2.5 
 des hydrocarbures avec l'anhydride sultureut ot l'Jays;<;,;= l'air ou. autres gaz contenant dalfOX1&Îne tout d'abord de maniére connue en %ci par irradiation avec de la lumlêve photoactiyo - par exemple par irradiation avec une 3,amps de quartz au   mercure.   Dès que la réaction   s'est   amorcée 
 EMI2.6 
 - Il en est généralement ainsi après environ 20 aînuteîi - à peut interrompre   'irradiation,   étant donné que, dans le   prooédé   selon l'invention, chose surprenante, la résction 
 EMI2.7 
 se poursuit également sans irradiation.

   On obtient :,J '}1"i.I les acides sulfoniquea des hydrocarbures en moins de t8rop que ce qui est possible dans le cas du procédé connu effec tué Y"*T' 1 '!""":!diat1on avec dù la lumière pho tOfia ti v'8 1 l'absence d'acide nitrique, de nitrates, de nitrites ou   @   

 <Desc/Clms Page number 3> 

 de gaz nitrés. En outre, il ne se forme pas dans le pro- cédé conforme à l'invention des produits de décomposition comme ceux que l'on observe dans le procédé connu mention- né.

   Si on le désire, on peut effectuer aussi le procédé   conforme     à   l'invention tout en maintenant   l'irradiation   avec de la lumière   photoaotive;   on obtient alors il est vrai un rendement   un   peu plus élevé en acides   sulfoniques   que sana irradiation, mais en même temps augmente la quantité de l'acide sulfurique formé comme sous-produit et la   coloration   des acides sulfoniques formés peut être influencée défavorablement.

   Les nitrates et nitrites ou respectivement l'acide nitrique sont avantageusement mé- langés dès le début aux hydrocarbures à traiter, tandis que les gaz nitreux sont ajoutée avantageusement, conjoin- tement avec l'oxygène, aveo l'air ou avec les autres gaz contenant de l'oxygène, à la charge de réaction dans la première moitié de la durée du traitement. 



   Par rapport au procédé connu de préparation des acides   sulfoniques   d'hydrocarbures aliphatiques ou   oyolo-   aliphatiques saturés possédant au moine 9 atomes de car- bone par réaction de ces hydrocarbures avec de l'anhydride sulfureux et de   l'oxygène,   de l'air ou d'autres gaz con- tenant de l'oxygène   en   présence d'anhydride acétique, le procédé cofonrme à l'invention se   distingue   par le fait que les quantités nécessaires d'acide nitrique, nitrates,   ni frites   ou oxydes d'azote sont considérablement moindres que les quantités   d'anhydride   acétique indispensables dans le procédé connu.

   De même, les quantités d'acide sulfuri- que qui se forme comme produit   secondaire   indésirable, sont plus faibles dans le procédé conforme à l'invention. 



   Un autre avantage du procédé de la présente   inven-   tion par rapport au procédé connu cité est' rechercher dans le fait que le procédé conforme à l'invention est àgalement exécutable avec des mélanges gazeux contenant 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 de l'anhydride sulfure= et de l'oxygène qui sont obtenue quand on brûle du soufre ou dois pyrites et quand on élimina, du gaz de grillage formé, l'anhydride sulfurique et l'acide sulfurique,   ces   aélanges gazeux, dans le pro- cède   connu,   ne   conduisent   pas à un résultat exploitable. les acides sulfouniques obtenus onfermément à l'invention peuvent être utilisés de manière oonnue en soi nous forme de leurs sels   alcaline   comme agents tensio- actifs. 



  Exemple 1 - ON ajoute tout en agitnat 25 g de nitrite de so- dium finement pulvérisé à 500 g d'une fraction hydrogénée de Kogazin bouillant à 18-230 C dans   un   pait récipient de quartz cylindrique (diamètre 70 mm., hauteur 300 mm.), muni d'un serpentin de refroidissement   et d'un   agitateur. 



  Puis, on fait passer par une plaque en verre fritte, mon- tée   à   l'extrémité inférieure du réoipient de quartz, un mélange de 18 litres d'anhydride sulfureux et de 7,5 li- tres d'oxygène par heure. Au cours des 25 premières mi- nutes, on laisse la réaction progresser tout en irradiant avec une lampe de quartz au mercure.   A   un moment donné, la quantité en acides sulfoniques est   d'environ   2% par rapport à la quantité de kogazin hydrogénée employée. On interrompt alors l'irradiation. Par la suite, la vitesse de réaction augmente considérablement, ce que l'on cons- tate par un dégagement de chaleur croissant.

   Par   refroi-        dissement on maintient la température à 25-30 C,   Apres   
2 heures, la quantité d'acides sulfjniques est d'environ 
17% par rapport à la quantité de   Kogazin   hydrogénée mise en jeu. Après un temps de réaction en tout de 4 heures, on interrompt la réaction et on sépare par filtration le mélange de réaction. 



   Pour la détermination du rendement,   on   neutralise le mélange de réaction, qui   contient   les acides   sulfoni-   

 <Desc/Clms Page number 5> 

 ques formée, avec de la soude caustique, à 105 on sépare la kogazin hydrogénée qui n'a paa. réagi et qui se décante   d'avec   la coche aqueues contenant les sulfonates, et on   concentre   la solution des sulfonates par évaporation.

   La   Kogazin   hydrogénée encore contenue dans le   aulfonate   est éliminée avec de;la vapeur d'eau nous   vide à   150 c On   obtient les rendements suivants @   
 EMI5.1 
 
<tb> - <SEP> kogazn <SEP> hydrogénée <SEP> n'ayant <SEP> pas <SEP> réagi <SEP> 1 <SEP> 396 <SEP> g
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> - <SEP> alcoyli-sulfnate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> : <SEP> 160 <SEP> g
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> - <SEP> sulfate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> :

   <SEP> 28 <SEP> g
<tb> 
 Exemple 2 - 
On mélange avec 4 g de nitrite   d'isoamyle,   dans l'appareil décrit à l'exemple 1, 500 g d'une fraction de n-paraffines séparée au moyen de tamis moléculaires à partir d'une fraction de pétrole, ayant un intervalle d'ébullition de   230-30000.   Puis, on fait passer par heure u mélange de 18 litres d'anhydride sulfureux, 38 litres d'air et   38   litres d'azote. Pendant les 40 premières minu- tes, on laisse la réaotion progresser tout en irradiant avec une lampe de quartz au meroure, ensuite on poursuit la réaction pendant encore 3 heures sans irradiation. La dé- termination du rendement se fait comme à l'exemple 1.

   On obtient les rendements   suivants !   
 EMI5.2 
 
<tb> - <SEP> n-paraffine <SEP> n'ayant <SEP> pas <SEP> réagi <SEP> : <SEP> s <SEP> 370 <SEP> g
<tb> 
<tb> - <SEP> alcoyl-sulfonate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 1 <SEP> 181 <SEP> g
<tb> 
<tb> - <SEP> sulfate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> : <SEP> 24 <SEP> g
<tb> 
   Exemple 3 -    
On mélange   500   g d'une fraction de   n-paraffines   séparée   à   partir d'une fraction de pétrole, ayant un in- tervalle d'ébullition de 190 à 300 C, avec 3 g de nitrate de sodium dans l'appareil décrit à l'exemple 1. Puis, on fait passer par heure un mélange de 18 litres d'anhydride sulfureux et de 42 litres d'air.

   La réaotion est   effec-   tuée pendant 4 heures avec irradiation au moyen d'une 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 lampe de quarts au mercure. La détermination du rendement se fait comme à l'exemple 1. On obtient les rendements suivants : 
 EMI6.1 
 
<tb> n-apraffifne <SEP> n'ayant <SEP> pas <SEP> réagi <SEP> : <SEP> 339 <SEP> g
<tb> 
<tb> alcoyl-sulfonate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> : <SEP> 222 <SEP> g
<tb> 
<tb> sulfate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> : <SEP> 45 <SEP> g
<tb> 
 Exemple 4 - 
On mélange 500 g d'hexadécans dans l'appareil dé- orit à l'exemple 1 avec 2 g d'acide nitrique concentré (à 99%) Puis, on fait passer par heure un mélange de 18 litres d'anhydride sulfrueux 38 litres d'air et 50 li- tres d'azote.

   Pendant les 20 premières minutes, on laisse la réaction progresser avec irradiation au moyen d'une lampe de quartz au   meroure,   ensuite on poursuit la réac- tion pendant encore 3 heures sans irradiation. On obtient les rendements suivants : 
 EMI6.2 
 
<tb> - <SEP> hexadécane <SEP> n'ayant <SEP> pas <SEP> réagi <SEP> : <SEP> 348 <SEP> g
<tb> 
<tb> - <SEP> hexadécyl-sulfonate <SEP> de <SEP> sodiums <SEP> 210 <SEP> g
<tb> 
<tb> - <SEP> sulfate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> : <SEP> 24 <SEP> g
<tb> 
   Exemple 5 **    
Dans 500 g de gatach de paraffine hydrogène PROVO- nant d'une fraction de pétrole, ayant un poids moléculaire moyen de 310, se trouvant dans l'appareillage décrit à l'exemple 1, on fait passer par heure un mélange de 18 litres d'anhydride sulfureux et de 38 litres d'air.

   Avec de l'air on fai t passer aussi au cours de la première heure simultanément dans le mélange de réaction, 2 g de gaz nitreux qui ont été obtenus par réaction du nitrite de sodium avec de l'acide sulfurique. Pendant la première demi heure on irradie le mélange de réaction avec une lampe de quartz au meroure, puis la réaction a lieu pen- dans 3 1/2 heures sans irradiation. 



   Pour la détermination du rendement, on neutralise le mélange de réaction avec de la soude caustique à 10%   @   

 <Desc/Clms Page number 7> 

 et on sépare le gatsch de paraffine n'ayant pas réagi 
 EMI7.1 
 d'avec la solution de sultanats à 10000. Le satach de pa raffine hydrogéné dissous da-is la solutîoi de sultoa1 est eddimentd par addition de 400 om3 de méthanol et la séiution qui s'en sépare aat conzentrée par dvapora. tion.

   On obtient les reridemonta suivants 1 
 EMI7.2 
 g!\taoh de paraffine hydrogéné n'ayant pas r40:;1 1 3?1: à alooyl+sulfonata de sodiua 1 152 g - aultate de 150d1 u.m s 4^j 
 EMI7.3 
 ExaBtLa.,6 - Dans l'appareil déorit à l'exemple Il on m±lang> 500 g d'une fraction de pétrole hydrogênde sux un ua%a7iy... aeur niokel-sulfite de tungotêne 4 30000 sous 200 &tmC8'- phares, ayant un intervalle d'zÎbuJ-Iition de 230-320mfl, l.'."1f60 4 d lia nitrate d t 1soamyl5' -,zti3g on passer par heure un mélange de 18 litres d'anhydride sulfureux et de 
 EMI7.4 
 38 litres d'air.

   On effootitre la réaction pendant 4 heures avec irradiation au moyen d'une lampe de quartz au mercure La détermination du rendement zo fait comme l'axemple 1* On obtlont 1:} rendement a suivante t 
 EMI7.5 
 
<tb> - <SEP> pétrole <SEP> hydrogéné <SEP> n'ayant <SEP> pas <SEP> réag <SEP> t <SEP> 438 <SEP> g
<tb> 
 
 EMI7.6 
 - àooyl-culfonate de sodium 2 88 g 
 EMI7.7 
 
<tb> - <SEP> sulfate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> :

   <SEP> 32 <SEP> g
<tb> 
 
 EMI7.8 
 x!'w:ele 1 - A 900 e d'une fraction de n-paraffines obtenue airec de l'urée à partir d'une fraction de pétrole, 9 un intervalle d'ébullition de 220-30000, dans zn poe%1% récipient de quartz cylindrique   (diamètre   70 mm hauteur . 300 mm) pourvu d'un serpentin de refroidissement et 
 EMI7.9 
 d'un agitateur et possédant en outre à l'extrémité supé- rieure un trop-plein latéral, on ajoute   sous     agitation   8g de nitrate de sodium finement pulvérisé.Puis on fait passer par heure un mélange de 18 litres d'anhydride   sultan   
 EMI7.10 
 l'eux, 43 lit. d'air et: 75 litres d'azote.

   Au. cours de la pre      

 <Desc/Clms Page number 8> 

 
 EMI8.1 
 mitre 1/2 heure on baissa la réaction progrs6a8l" sous irradiation avec une lampe de quarts au mercure< Â!tl"èe 2   hêtres,   on poursuit la réaction en continu en ajoutant par heure 150 g de la fraction de n-paraffines goutte à goutte 
 EMI8.2 
 au mélange de rëaotîon et en laissant s'éoouler sjnià.tmiô- ment une quantité correspondante du mélange de réaction par le trop-plein latéral supérieur.   Apres   une durée de résction en tout de 8 heures, on interrompt la réaction. 



   Pour la détermination du rendement, on neutralise 
 EMI8.3 
 le produit de réaction total oonjointemet aveo le produit resté dans le récipient de réaction au moyen de soude caustique 10%, on sépare -la fraction de n-paraffine n'ayant pas réagi qui s'est décantée, on oonoentre par   évaporation   la solution de sulfonate et on élimine par 
 EMI8.4 
 distillation sous vjdz à la valeur d'eau à 1600f' I.n n-. paraffine demeurée dans le eùlfonate obtenu.

   On <'htiaut les rendements   suivants !   
 EMI8.5 
 - n-paraffine n'ayant pas réagi rênupêrêo t 1423 g - alocyl-aulfonate de sodium s 545 g 
 EMI8.6 
 
<tb> - <SEP> sulfata <SEP> de <SEP> sodium <SEP> : <SEP> 72 <SEP> g <SEP> 
<tb> 
 
 EMI8.7 
 11 À S U M 3 L'invention a pour objet 1 Un pxtooéàé de préparation di aoides eulfonïquen d'hydrooarburea aliphatiques ou cycloalïphatîques ea-turde possédant au moins 9 atones de carbone, par réaction de ces   hydrocarbures   avec de l'anhydride   sulfureux   et de 
 EMI8.8 
 l'oxygène, de l'air on d'autres gaz contenant du l'owgifiw, 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.



   <Desc / Clms Page number 1>
 
 EMI1.1
 



  Prooddd of preparation of sulton1quee acids of aliphatic h14roearb- ree or. Saturated 1, .b, a ^., S having at least 9 carbon atoms.
 EMI1.2
 



  The present. invent104 e rpcyte proodd4 4 * preparation acids aulfon1qu68 à'hy4rooaPbw * s ipMti- "que. or oyoloaliphatiquea aaiura au: #J} iX \ iD atomea de 0) Mc'b9ae, by 1''ao1; 101'1 de cou i ! y4yeoa? b! M? & N * "0 of lt anhydride euJ.:f'w.'8u and of oxygenbnef, of the 1.11 'or 9 hole gas containing 1'oxygénoi the prooddd is caraotizi.ed in that the reaction is carried out in the presence of i% of nitrates, nitrites or nitrates. ooncernant nitrates or ni tri te s, it is mineral compounds or. organic, such as sodium nitrate, sodium nitrite, sodium nitrite, ammonium chloride, dolooomyl nitrite and cyolohoxyl nitrite; as nitrous case we consider act oxide, diozy, nitrogen 12 and their mixtures.

   The necessary quantities are easily established by preliminary tests; when the reaction is carried out discontinuously, they are so tUiJ.'1 pcep

 <Desc / Clms Page number 2>

 
 EMI2.1
 nitrates and nitriles in general between 0.5 and 2% and for nitric acid as well as for gases not very
 EMI2.2
 be 0 # 3 and 1% # relative to the weight of the hydrocarbons! in case of continuous operation, more reduced quantifia:

  t ", do
 EMI2.3
 As hydrocarbons eatur6a having at least 9 atoisis oarbone we will cite for example the following t the rû o MfH1 having 9 to 24 atomea of carbon, the hydrogenated products ± Jr melsngea hydrocarbons obtained in the FU'oho 'synthesis! * - Bropaoht boiling at -above 180 * This so that the H- paraffins boiling above 18000, which can be
 EMI2.4
 isolated from petroleum fractions by means) '1 t'if' 'Id)} a molecular or urea, and paraffins x3rzcs d "", CLI to d4parRlfinago of petroleum fractions h point,:' 4buJ '? 41: -rmrae 1 ,, - lr example the tùtooh of r, .. y, ...,. R ,, t \ lÂo \ the hydrogenated products of mixtures, contained in.- lt 'fraotions of petroleum, hydrocarbons al1phe.t: 1.qu ", a al- ',' aliphatics and aromatics having at least 961l, 'a" l' of carbon.



  For the implementation of the procedure oonl'o'Dle i 1.'f '' i'.c7zs one foresees ü'r''3ttnlAÎa 't9aâ,. (: A. W'. "H} \ '
 EMI2.5
 hydrocarbons with the anhydride sultureut ot the Jays; <;,; = air or. other gases containing alfOX1 & ne first in known manner in% ci by irradiation with photoactiyo lumle - for example by irradiation with 3 amps of mercury quartz. As soon as the reaction has started
 EMI2.6
 - This is generally the case after about 20 years - the irradiation can be interrupted, since, in the process according to the invention, surprisingly, the reduction
 EMI2.7
 also continues without irradiation.

   One obtains:, J '} 1 "iI sulfonic acids and hydrocarbons in less amount than what is possible in the case of the known process carried out Y" * T' 1 "!" "":! Diat1on with light pho tOfia ti v'8 1 the absence of nitric acid, nitrates, nitrites or @

 <Desc / Clms Page number 3>

 nitrated gases. In addition, in the process according to the invention, decomposition products such as those observed in the known process mentioned are not formed.

   If desired, the process according to the invention can also be carried out while maintaining the irradiation with photoactive light; a somewhat higher yield of sulphonic acids is then obtained than without irradiation, but at the same time the quantity of sulfuric acid formed as a by-product increases and the coloring of the sulphonic acids formed can be adversely affected.

   The nitrates and nitrites or respectively nitric acid are advantageously mixed from the start with the hydrocarbons to be treated, while the nitrous gases are advantageously added, together with oxygen, with air or with the other gases containing. oxygen, to the reaction charge in the first half of the treatment period.



   Compared to the known process for the preparation of sulphonic acids of saturated aliphatic or oyolo-aliphatic hydrocarbons having at least 9 carbon atoms by reaction of these hydrocarbons with sulfur dioxide and oxygen, air or other gases containing oxygen in the presence of acetic anhydride, the method of the invention is distinguished by the fact that the necessary quantities of nitric acid, nitrates, fries or nitrogen oxides are considerably less than the quantities of acetic anhydride essential in the known process.

   Likewise, the amounts of sulfuric acid which forms as an undesirable side product are lower in the process according to the invention.



   Another advantage of the process of the present invention over the known process cited is that the process according to the invention can also be carried out with gas mixtures containing

 <Desc / Clms Page number 4>

 sulphide anhydride = and oxygen which are obtained when we burn sulfur or pyrites and when we eliminate, from the roasting gas formed, sulfuric anhydride and sulfuric acid, these gaseous mixtures, in the pro - known yields, do not lead to an exploitable result. the sulphounic acids obtained according to the invention can be used in a manner known per se from their alkaline salts as surfactants.



  Example 1 - 25 g of finely powdered sodium nitrite are added while stirring to 500 g of a hydrogenated fraction of Kogazin boiling at 18-230 C in a small cylindrical quartz vessel (diameter 70 mm., Height 300 mm. .), fitted with a cooling coil and an agitator.



  Then, a mixture of 18 liters of sulfur dioxide and 7.5 liters of oxygen per hour is passed through a sintered glass plate mounted at the lower end of the quartz container. During the first 25 minutes, the reaction is allowed to proceed while irradiating with a mercury quartz lamp. At a given time, the amount of sulfonic acids is about 2% relative to the amount of hydrogenated kogazin employed. The irradiation is then interrupted. Subsequently, the reaction rate increases considerably, as can be seen by increasing heat development.

   By cooling the temperature is maintained at 25-30 C, after
2 hours, the amount of sulfuric acids is approximately
17% based on the amount of hydrogenated Kogazin involved. After a total reaction time of 4 hours, the reaction is stopped and the reaction mixture is filtered off.



   To determine the yield, the reaction mixture, which contains the sulfonic acids, is neutralized.

 <Desc / Clms Page number 5>

 ques formed with caustic soda, at 105 we separate the hydrogenated kogazin which has paa. reacted and which decanted from the aqueous coche containing the sulfonates, and the solution of the sulfonates was concentrated by evaporation.

   The hydrogenated Kogazin still contained in the aulfonate is eliminated with; the water vapor empties us to 150 ° C. The following yields are obtained @
 EMI5.1
 
<tb> - <SEP> kogazn <SEP> hydrogenated <SEP> not having <SEP> <SEP> reacted <SEP> 1 <SEP> 396 <SEP> g
<tb>
<tb>
<tb>
<tb> - <SEP> sodium <SEP> alkyl sulfnate <SEP> <SEP>: <SEP> 160 <SEP> g
<tb>
<tb>
<tb>
<tb>
<tb> - <SEP> <SEP> sodium <SEP> sulfate <SEP>:

   <SEP> 28 <SEP> g
<tb>
 Example 2 -
In the apparatus described in Example 1, 4 g of isoamyl nitrite are mixed with 500 g of an n-paraffin fraction separated by molecular sieves from a petroleum fraction having an interval boiling point of 230-30000. Then, a mixture of 18 liters of sulfur dioxide, 38 liters of air and 38 liters of nitrogen is passed per hour. During the first 40 minutes the reaction is allowed to progress while irradiating with a quartz meroure lamp, then the reaction is continued for a further 3 hours without irradiation. The yield is determined as in Example 1.

   We obtain the following returns!
 EMI5.2
 
<tb> - <SEP> n-paraffin <SEP> having <SEP> not <SEP> reacted <SEP>: <SEP> s <SEP> 370 <SEP> g
<tb>
<tb> - <SEP> sodium <SEP> alkyl sulfonate <SEP> <SEP> 1 <SEP> 181 <SEP> g
<tb>
<tb> - <SEP> <SEP> sodium <SEP> sulfate <SEP>: <SEP> 24 <SEP> g
<tb>
   Example 3 -
500 g of an n-paraffin fraction separated from a petroleum fraction, having a boiling range of 190 to 300 C, are mixed with 3 g of sodium nitrate in the apparatus described in 1. Example 1. Then, a mixture of 18 liters of sulfur dioxide and 42 liters of air is passed per hour.

   Reaction is carried out for 4 hours with irradiation by means of a

 <Desc / Clms Page number 6>

 mercury quarter lamp. The yield is determined as in Example 1. The following yields are obtained:
 EMI6.1
 
<tb> n-apraffifne <SEP> not having <SEP> <SEP> reacted <SEP>: <SEP> 339 <SEP> g
<tb>
<tb> <SEP> sodium <SEP> sodium <SEP> alkyl-sulfonate <SEP>: <SEP> 222 <SEP> g
<tb>
<tb> <SEP> sodium <SEP> sulfate <SEP>: <SEP> 45 <SEP> g
<tb>
 Example 4 -
500 g of hexadecans are mixed in the apparatus de- ored in Example 1 with 2 g of concentrated nitric acid (99%). Then, a mixture of 18 liters of sulphurous anhydride 38 liters is passed per hour. of air and 50 liters of nitrogen.

   During the first 20 minutes the reaction is allowed to progress with irradiation by means of a quartz meroure lamp, then the reaction is continued for a further 3 hours without irradiation. The following yields are obtained:
 EMI6.2
 
<tb> - <SEP> hexadecane <SEP> having <SEP> not <SEP> reacted <SEP>: <SEP> 348 <SEP> g
<tb>
<tb> - <SEP> hexadecyl-sulfonate <SEP> of <SEP> sodium <SEP> 210 <SEP> g
<tb>
<tb> - <SEP> <SEP> sodium <SEP> sulfate <SEP>: <SEP> 24 <SEP> g
<tb>
   Example 5 **
In 500 g of hydrogen paraffin gatach from a petroleum fraction, having an average molecular weight of 310, found in the apparatus described in Example 1, a mixture of 18 liters of oil is passed per hour. sulfur dioxide and 38 liters of air.

   During the first hour, 2 g of nitrous gas, which were obtained by reaction of sodium nitrite with sulfuric acid, were also passed with air simultaneously through the reaction mixture. During the first half hour the reaction mixture is irradiated with a quartz lamp with meroure, then the reaction takes place for 3 1/2 hours without irradiation.



   To determine the yield, the reaction mixture is neutralized with 10% caustic soda @

 <Desc / Clms Page number 7>

 and we separate the slack wax from unreacted paraffin
 EMI7.1
 from the sultanate solution to 10,000. The hydrogenated refined pa satach dissolved in the sultoa1 solution is diluted by the addition of 400 om3 of methanol and the seiution which separates therefrom conzenté by dvapora. tion.

   We obtain the following reridemonta 1
 EMI7.2
 g! \ taoh of hydrogenated paraffin not having r40:; 1 1 3? 1: to alooyl + sulfonata of sodiua 1 152 g - aultate of 150d1 u.m s 4 ^ j
 EMI7.3
 ExaBtLa., 6 - In the apparatus deorit in Example II,> 500 g of a fraction of hydrogenated petroleum are mixed with a ua% a7iy ... aeur niokel-sulfite de tungotene 4 30,000 under 200 & tmC8'- headlamps, having a build-up interval of 230-320 mfl, l. "160 4 dt solamyl nitrate -, zti3g a mixture of 18 liters of sulfur dioxide and
 EMI7.4
 38 liters of air.

   The reaction is carried out for 4 hours with irradiation by means of a mercury quartz lamp The determination of the yield zo is carried out as in axample 1 * We obtain 1:} yield a following t
 EMI7.5
 
<tb> - <SEP> petroleum <SEP> hydrogenated <SEP> having <SEP> not <SEP> react <SEP> t <SEP> 438 <SEP> g
<tb>
 
 EMI7.6
 - sodium aooyl-sulfonate 2 88 g
 EMI7.7
 
<tb> - <SEP> <SEP> sodium <SEP> sulfate <SEP>:

   <SEP> 32 <SEP> g
<tb>
 
 EMI7.8
 x! 'w: ele 1 - A 900 e of a fraction of n-paraffins obtained with urea from a fraction of petroleum, 9 a boiling range of 220-30000, in zn poe% 1 % cylindrical quartz vessel (diameter 70 mm height 300 mm) provided with a cooling coil and
 EMI7.9
 8 g of finely pulverized sodium nitrate are added with stirring and also having at the top end a side overflow, then a mixture of 18 liters of sultan anhydride is passed through per hour.
 EMI7.10
 them, 43 lit. of air and: 75 liters of nitrogen.

   At. pre course

 <Desc / Clms Page number 8>

 
 EMI8.1
 miter 1/2 hour we lowered the reaction progrs6a8l "under irradiation with a quarter lamp mercury <Â! tl" ee 2 beeches, the reaction is continued continuously by adding per hour 150 g of the fraction of n-paraffins drop by drop. drop
 EMI8.2
 reaction mixture and allowing a corresponding amount of the reaction mixture to flow through the upper side overflow. After a total reaction time of 8 hours, the reaction is stopped.



   To determine the yield, neutralize
 EMI8.3
 the total reaction product is joined with the product remaining in the reaction vessel by means of 10% caustic soda, the unreacted fraction of n-paraffin which has settled is separated off, the solution of sulfonate and eliminated by
 EMI8.4
 distillation under vjdz to the value of water at 1600f 'I.n n-. paraffin remained in the elfonate obtained.

   The following yields are expected!
 EMI8.5
 - unreacted n-paraffin recovered 1423 g - sodium alocyl sulfonate 545 g
 EMI8.6
 
<tb> - <SEP> sulfata <SEP> of <SEP> sodium <SEP>: <SEP> 72 <SEP> g <SEP>
<tb>
 
 EMI8.7
 11 A S U M 3 The subject of the invention is 1 A pxtooéàé of preparation of eulfonïquen aoides of aliphatic or cycloalïphatic hydrooarburea ea-turde having at least 9 carbon atoms, by reaction of these hydrocarbons with sulfur dioxide and
 EMI8.8
 oxygen, air or other gases containing owgifiw,

** ATTENTION ** end of DESC field can contain start of CLMS **.

 

Claims (1)

caractérise en ce qu'on effeotue la réaotion en présence d'acide nitrique, de nitrates, de nitrites ou de gaz nik- treux **ATTENTION** fin du champ CLMS peut contenir debut de DESC **. characterized in that the reaction is carried out in the presence of nitric acid, nitrates, nitrites or nitrogenous gas ** CAUTION ** end of field CLMS may contain start of DESC **.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2578252A1 (en) * 1985-03-04 1986-09-05 Dumas Inchauspe IMPROVED PROCESS FOR THE PHOTOSULFOXIDATION OF N-PARAFFINS AND METHYLIC ESTERS

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2578252A1 (en) * 1985-03-04 1986-09-05 Dumas Inchauspe IMPROVED PROCESS FOR THE PHOTOSULFOXIDATION OF N-PARAFFINS AND METHYLIC ESTERS
EP0194201A1 (en) * 1985-03-04 1986-09-10 Dumas Et Inchauspe Process for the photosulfoxydation of N-paraffins and fatty-acid methyl esters

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