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BE637078A - - Google Patents

Info

Publication number
BE637078A
BE637078A BE637078DA BE637078A BE 637078 A BE637078 A BE 637078A BE 637078D A BE637078D A BE 637078DA BE 637078 A BE637078 A BE 637078A
Authority
BE
Belgium
Prior art keywords
acid
mol
diamine
saccharic
converted
Prior art date
Application number
Other languages
French (fr)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Publication of BE637078A publication Critical patent/BE637078A/fr
Priority claimed from FR946828A external-priority patent/FR1381328A/en

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G69/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic amide link in the main chain of the macromolecule
    • C08G69/02Polyamides derived from amino-carboxylic acids or from polyamines and polycarboxylic acids
    • C08G69/26Polyamides derived from amino-carboxylic acids or from polyamines and polycarboxylic acids derived from polyamines and polycarboxylic acids

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Polyamides (AREA)

Description

       

   <Desc/Clms Page number 1> 
 procédé de fabrication de polyamides à   propriété$     hydrophiles   
L'invention concerne la fabrication de polyamides formant des   libres,     d'un   genre   nouvel,   qui ae distinguent par leurs propriétés de haute valeur, 
On   connaît   depuis tout   un   tempe les polyamides hautement   moléculaires   qui servent à la   fabrioation   de fils et de fibres   synthétique..   On les fabrique en polycondensant un sel,

   préalablement formé et   isolé$   d'une diamine primaire et d'un acide bioarbonique dans une atmosphère   inerte à   des   températures   allant jusqu'à   300*0.   Ces polycondensats ont un 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 poids moléculaire de plus do   10.000.   ces polycondensats 
 EMI2.1 
 permettent de fabriquer des file par filature par fusioa qui .'):

  '1 sont soumis à une orientation par étirage, ce qui permet - >','.   d'augmenter   les propriétés de   résistance,   
 EMI2.2 
 Quoique les polyamide$ occupent une plees importante dans la production totale des fibres,   Il    ont quelques défauts résultant du fait qu'ils ont un pouvoir d'absorption d'eau relativement bas* Le pouvoir d'absorption d'eau des   polymères   formant des fibres   est   cependant très important au point de vue   des;   propriétés   physiologiques     d'habillement   des textiles 
 EMI2.3 
 fabriqués à l'aide de ces fibres.

   La légère charge éleotrosta- tique qui rend la fibre désagréable au   toucher   est en carrela** tion avec le faible pouvoir d'absorption d'eau, 
Le but de l'invention, par contre,est de fabriquer 
 EMI2.4 
 des polyamides par polyoondensation d'une diamine aliphatique, j aromatique ou aliphatique-aromatique, de préférence Primaire avec de l'acide saccharique-D  
L'acide saccharique-D peut être obtenu de plusieurs manières.

   S'il est fabriqué par oxydation de l'amidon par de 
 EMI2.5 
 l'acide nitrique, on obtient un acide 8aoohr1quoftD sous forme cristalline à 3,6 lactones, ayant la constitution suivante} 
 EMI2.6 
 
 EMI2.7 
 On a trouva que l' 801d..aocharique peut <tre ai s , ' en oeuvre sous cette forme pour la fabrication du po17aa1de, Car le cycle des lactone*, stable en milieu acide, se d18800ie dans la gamme faiblement alcaline, par ex. avec les aaintt ea formant des amides d'acide aacoharique. 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 



  D'après l'invention, les nouveaux polyamides   sont'   
 EMI3.1 
 fabriqués de préférence par co-pol70on4an..tion d'un mélange1* d'acide saccharique-D-3, 6 lactones et d'un acide bt-oarbonîque, alipbatique - de préférence dans un rapport moléculaire de . 5gb mol. d'acide saccharique-D-3,6 lactones à 95-79% mol* d'acide bicarbonique aliphatique - avec une d1am1n8 aliphatique, aromatique ou aliphatique-aromatique. 



   Ici, il est avantageux dans   certains   cas, de faire 
 EMI3.2 
 réagir de façon primaire, l'acide saccharique-D ou l'acide saccharique-D-3,6 lactones avec la diamine. 



   Cette première réaction peut avoir lieu aussi bien dans des dissolvante organique., par ex. dans   l'aloool,   ou dana   l'eau.   que directement dans la fusion de diamine   à   des températures entre 40 C et   100*0,   en l'absence   d'un   dissolvant, 
 EMI3.3 
 Ensuite on ajoute un acide bicarbon1que aliphatique dans le rapport stoechiométrique des groupe* amino libres, au mélange de réaction. 



   Quand on procède à la première opération de réaction      avec un dissolvant organique, le sel correspondant est précipité après une ajoute d'acide   bioarbonique.   



   Si   l'on   procède   à   la première opération de réaction sans employer de dissolvant, on ajoute une solution aqueuse d'acide bioarbonique aliphatique au mélange de réaction, Le sel qui se forme alors peut être, comme décrit,   .'paré.   séché, 
 EMI3.4 
 puis poloonden8é dans un dissolvant organique indifférent, à ébullition élevée, tel que le diphényle ou l'éther d1phé11qU8t ou bien immédiatement après l'évaporation du dissolvant, 
Il est nécessaire de   faire   tous les travaux en atmosphère inerte, par ex. en atmosphère d'azote ou de   gaz   noble. 



   Lors de la   polycondensation   dont question   ci-avant,   
 EMI3.5 
 on obtient tout d'abord un polroondensat comparativement bas-moléculaire par chauffage à 140'0-170'C nous pression 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
 EMI4.1 
 normale, Ensuite on continue la poly-condensatien en chauffant sous une pression moins élevée (environ 30 Hg et Moins)* La formation des poly-oondensats hautement moléculaires désirés est obtenue à des températures de 240-260*0 et à des pressions de 0,01 à 0,001  m Es. 



  De plue, on a constaté qu'on obtient un résultat particulièrement avantageux quand on ajoute de 18h*xo 6tbylèa*-* diamine à l'acide saccharique-D-3,6 lactones et de telle manière que les deux groupes carboxyles de l'acide saccharique-D réa- gieeent chacun avec une molécule d'hoxamétk7.ènt-diaa.na nous formation d'une liaison de carbonomide. La combinaison ainsi obtenue est polycondensée avec la quantité atoeohioaetrique d'acide adipique et donne un mélange de polyamide ou un oo-polyamide qui renferme alternativement les deux acides bioarboniquea (acide saccharique-D et acide bioarbonique ali'* . phatique) dans le rapport de 1:1. 



   Dans cette façon de   procéder,   il est avantageux   de   maintenir chaque fois un groupe aminé de diamine bloqué par   un ,   
 EMI4.2 
 groupe de protection, pendant la réaction de l'acide aaoohari" que-D-3,6 lactonon avec l'hexaméthylène-diam,ine, 35n tant que groupe de protection, l'invention prévoit de préférence le V carbobenzoxy-réaidu. Celui-ci est lié par enz ,'hsxambtir,nrr, diamine du fait que l'ester de benzyle d'acide formique de chlore est transformé avec un excès d'hexam6tbylène-dîamint, Après la transformation de la diamine bloquée, le carbobonsoxz". résidu est évacué par dissociation hydrogénée avec de l'acide   saccharique-D.   
 EMI4.3 
 



  Les polyamides produits suivant cette forme de r4alt.* nation de l'invention sont excellents   grâce     à   la disposition alternée de l'acide   saccharique   dans la molécule, ce qui permet d'obtenir des propriétés hydrophiles particulièrement bonnes. 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 
 EMI5.1 
 



  On a été surpris de 'voir que, aatacriszs# A 1  supposition que les groupes dror3.sa de lient à l'éther dans le tnolécule d'acide eaooharique-'D eux conditions de réactions données par séparation d'eau intermoléculaire ou intrmroléoulai- re, les polyamides ont une structure linéaire et non pas en croix (atae*üxCi). Ceci résulte de leurs pointe de fusion relativement bien déterminée, ainsi que de leur bonne solubili- te dans l'acide formique et dans le suif oxyde de diméthyle chaud et la for mide diaathylique. Par le séparation du résidu d'acide saccharique dans les polyamides de l'invention, à l'aide d'acide per-iodiquet on a pu prouver qu'il existait des groupes   hydroxyle*     libres.   



   Les polyamides obtenue suivant le procédé de   l'inven-   
 EMI5.2 
 tion peuvent être facilement tissés au départ de la fusion, Zes fils obtenue peuvent être étirés de 400 à 500% à la température 
 EMI5.3 
 ambiante, Leur résistance à la rupture (teneile atrength) de même que leurs viscosités réduites   (réd.)   et par suite les poids   moléculaires   se situent dans la gamme des valeurs trouvées pour les   polyamides   habituels* 
 EMI5.4 
 Les polyamides produite suivant l'invention ne dintin* guent sur base des groupes hydroxyles renfermés dans la moléou" le,par un pouvoir d'absorption d'eau plus   élevé   et par une charge électrostatique moindre, en comparaison avec les poly-   amides     habituels.   De plus,

   on peut les   teindre   très bien avec des colorante tels que ceux   choyée   dans la teinturerie du coton. 



   En raison de   ces     propriétés,   les   polyamides   fabriquée suivant   l'invention   conviennent bien à la fabrication de fibres   employées   pour la confection de   vêtements,     Exemple   1 
 EMI5.5 
 A une solution de 0,1 mol d'hexamitityléne-diamine fraîoheaent distillée dans un peu de méthanol, on z ajouté 0,005 mol d'acide enocharique-D-396-lactontue Ensuite, la 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 
 EMI6.1 
 mélange a été réchauffé pendant 2 heures dan< le con4annour F.. reflux, puis mélangé avec 0,095 mol d'acide adipique dissous dans du méthane! absolu, après quoi on a obtenu le sel oorraw" pondant.

   Le dissolvant a été distillé$ et la résidu incolore */# été chauffé lentement à 170*0 en milieu d'abotte Après une '#'*# heure de chauffage à cette température, et en diminuant prc-, greanivement la pression à 30 mm Hg, on a obtenu un polymère )* bas-moléculaire, La poly-oondenaation a été continuée à 260'<? et 0)01 à 0,001 aoni Hg. Après trois heures on a obtenu un poly- > condensât à haute viscosité. Les fila fabriqués au départ de ;'St. la fusion claire et visqueuse ont pu être étirée à froid, à la"' 
 EMI6.2 
 température ambiante à 540 % pour donner des fibres ayant une 
 EMI6.3 
 résistance à la rupture de 42 kg/mm2 ou 4,08 S/don. Le polyamide fond à 254¯255 0, La viscosité réduite**,) mesurée dans de l'acide formique, a ! 20*0 était de 1,46.

   Il est bien soluble dans l'acide 
 EMI6.4 
 formique ainsi que dans le suif oxyde diméthylique et le forma- 
 EMI6.5 
 mide diméthylique chauds, 
 EMI6.6 
 Exemple 
 EMI6.7 
 Une solution de 0,1 mol d'bexam6thyl6ne-dimîne fraîchement distillé et de 0,01 mol d'acide saccharique-D-3t6. laotones en méthanol absolu a été réchauffée pendant une heure jusqu'à ébullition, puis mélangée avec 0,09 mol d'acide adipi" que dissout dans du méthanol absolu, La précipitation du sol a 
 EMI6.8 
 été complétée par l'addition d'éther absolu, Après filtration 
 EMI6.9 
 et séchage du sel, celui-ci a été chauffé lentement à 180*0 en atmosphère d'azote, la pression étant ramenée à la fin à 15 sus. 
 EMI6.10 
 
 EMI6.11 
 



  Hg, Le produit bas-moléculaire obtenu a été chauffé ensuite pendant trois heures à 250*0 nous une pression de 0801, a Est 
 EMI6.12 
 puis la condensation a été arrêtée. La fusion hautement 
 EMI6.13 
 +) Viscosité réduite s4z réd. ta durée d'écoulement de la 
 EMI6.14 
 
<tb> - <SEP> solution
<tb> 
 
 EMI6.15 
 te 1 to . durée dtéooulement du 5#- dissolvant a m concentration en &1100 on  

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 visqueuse était facile à filer, Les fila obtenus ont pu être 
 EMI7.1 
 étiré  à froid à 530 6 pour donner des fibres ayant une rl6si.a.. tance à la rupture de 39 kg/mx2. Le polyamide fond A 243-245*0, possède une viscosité réduite de 1,1 et est   soluble   dans les dissolvant$   cités   dans l'exemple 1. 



  Exemple 3 
 EMI7.2 
 0,015 mol d'acide saccharique-D-',6-1aotonea et 0,085 mol d'acide adipique ont été ajoutée à une solution aqueuse de 0,1 sol dshexaméthylène-diamine. Le brai aqueux de ael obtenu a été réchauffé lentement à   200*0   en atmosphère d'azote pour faire évaporer l'eau, et le sel a formé un   polymère   bas. Après un réchauffage   subséquent   pendant deux heures à 250 C à une pression de 0,1 à 0,01 mm   HG   on a obtenu un polymère hautement moléculaire.

   Le polyamide avait un point de fusion de   242     à     244*0,   une résistance à la rupture de 31   kg/am2,   une viscosité réduite de   1,68   et il était bien soluble dans l'acide forai que, 
 EMI7.3 
 le crésol-2 et le suif oxyde d.mthgïique" Exemple 4 0,1 mol d'hex8mét1ne-di.a1ne, 0,02 mol d'acide aaooharique-D-3,6-laotones et 0,08 mol d'acide adipique ont été   polycondenaéa   aux conditions citées à l'exemple 1. On a obtenu 
 EMI7.4 
 un poly-condennat qui fondait à 240-244*0, avait une résistance à la rupture de   30   kg/mm2, bien soluble dans le   aulf oxyde   diméthylique et qui avait une   viscosité   réduite de 0,9. 



  Exemple 5 
 EMI7.5 
 A une solution de 7,1' parties de mono-carbobonnozy.   hexaméthylène-diamine   dans 5 parties de   diméthyle   tormamide exempt d'eau, on ajoute lentement 2,71 Parties d'acide saccha- 
 EMI7.6 
 rique-D-3$6-lactonon en atmosphère d'azote, après quoi le mélange se réchauffe. Ensuite on chauffe la solution claire à 80 C pendant une demi-heure. Vers la fin de cette durée, on 
 EMI7.7 
 obtient un produit finement oristallin. Après ce chauffage, les parties volatiles sont distillées dans le vide.

   Le résidu 

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 jaune donne un produit incolore, finement   cristallin,     par   oris- 
 EMI8.1 
 tallisation dans l'éthanol, Celui-ci commence à frotter à 142d"-" et à fondre à.17200,, Sa teneur en carbone, en hydrogène et en 4 azote correspond à la formule QHOII, 
De ce produit, on dissocie l'eau par   cuisson   durant 6 heures dans du xylène que l'on sépare de la partie de   xylene   dans un séparateur   d'eau.   La   combinaison   finement   cristalline        ainsi obtenue ot séchée puis   cristallisée   dans une solution   de \   
 EMI8.2 
 for mide dimétbylique, Jtlle fond nettement à 1S5 5*O et son analyse quant à la teneur en carbone,

     hydrogéné   et azote cor- 
 EMI8.3 
 reapond à la formule OHpIlt4 Pour la séparation du rente de aarbobonsaxy.-t on dissout 10 parties du produit dans 100 parties d'acide acétique 
 EMI8.4 
 que l'on hydrate à 50*0 en présence de 1,5 parties de palladium sur charbon actif pendant 3 heures, sous   vibrations,     La   réaction est terminée dès que la formation de gaz carbonique   cesse,  On laisse la réaction se faire encore pendant 30 minutes environ, puis on distille le dissolvant dans le   vide.   En traitant le résidu à l'acide chlorhydrique   méthanolique   on peut le réduire 
 EMI8.5 
 par cristallisation dans le méthanol vers 7,' hrdoahloe, Le #.* combinaison incolore, finement cristalline ainsi obtenue fond nettement à 164*0.

   Les analyses d'azote et de chlore correspon- dent à. la formule Cl8Fi8i4 , 2 HOL "Si 1 mol de cette combinaison est polycondensé avec 1 api d'acide adipique suivant les procédés décrits dans les exemples précédents, après séparation de l'acide chlorhydrique (par ex. avec du NaOH),



   <Desc / Clms Page number 1>
 process for manufacturing polyamides with hydrophilic properties
The invention relates to the manufacture of free-forming polyamides of a new kind, which are distinguished by their high-value properties,
High molecular polyamides have been known for a long time which are used in the production of yarns and synthetic fibers. They are produced by polycondensing a salt,

   previously formed and isolated from a primary diamine and a bioarbonic acid in an inert atmosphere at temperatures up to 300 ° 0. These polycondensates have a

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 molecular weight of more than 10,000. these polycondensates
 EMI2.1
 allow yarns to be made by spinning by fusioa which. '):

  '1 are subjected to stretch orientation, which allows ->', '. increase resistance properties,
 EMI2.2
 Although polyamide $ occupies an important part in the total production of fibers, they have some shortcomings resulting from the fact that they have a relatively low water absorption capacity * The water absorption capacity of the polymers forming fibers is however very important from the point of view of; physiological clothing properties of textiles
 EMI2.3
 made using these fibers.

   The slight electrostatic charge which makes the fiber unpleasant to the touch is tiled with low water absorption capacity,
The object of the invention, on the other hand, is to manufacture
 EMI2.4
 polyamides by polyoondensation of an aliphatic, aromatic or aliphatic-aromatic diamine, preferably Primary with saccharic acid-D
Saccharic acid-D can be obtained in several ways.

   If it is made by oxidation of starch by
 EMI2.5
 nitric acid, an 8aoohr1quoftD acid is obtained in crystalline form containing 3.6 lactones, having the following constitution}
 EMI2.6
 
 EMI2.7
 It has been found that 801d ... aocharic can be used in this form for the manufacture of po17aa1de, because the lactone ring *, stable in acidic medium, d18800ie in the weakly alkaline range, for example. . with the aaintt ea forming amides of aacoharic acid.

 <Desc / Clms Page number 3>

 



  According to the invention, the new polyamides are '
 EMI3.1
 preferably made by co-pol70on4an..tion of a mixture of 1 * saccharic acid-D-3, 6 lactones and a bt-arbonic acid, alipbatical - preferably in a molecular ratio of. 5gb mol. Saccharic Acid-D-3,6 Lactones 95-79 mol% * of aliphatic bicarbonic acid - with an aliphatic, aromatic or aliphatic-aromatic d1am1n8.



   Here it is advantageous in some cases to do
 EMI3.2
 react in a primary manner, saccharic acid-D or saccharic acid-D-3,6 lactones with the diamine.



   This first reaction can take place both in organic solvents, e.g. in alcohol, or in water. than directly in the diamine fusion at temperatures between 40 C and 100 * 0, in the absence of a solvent,
 EMI3.3
 Then an aliphatic bicarbonate acid in the stoichiometric ratio of free amino groups is added to the reaction mixture.



   When the first reaction step is carried out with an organic solvent, the corresponding salt is precipitated after adding bioarbonic acid.



   If the first reaction step is carried out without the use of a solvent, an aqueous solution of aliphatic bioarbonic acid is added to the reaction mixture. The salt which then forms can be, as described, removed. dried,
 EMI3.4
 then poloonden8é in an indifferent organic solvent, at high boiling point, such as diphenyl or d1phé11qU8t ether or else immediately after evaporation of the solvent,
It is necessary to do all work in an inert atmosphere, eg. in a nitrogen or noble gas atmosphere.



   During the polycondensation mentioned above,
 EMI3.5
 a comparatively low-molecular polroondensate is first obtained by heating to 140'0-170'C pressing us

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 EMI4.1
 normal, Then the poly-condensate is continued by heating under a lower pressure (about 30 Hg and Less) * The formation of the highly molecular poly-oondensates desired is obtained at temperatures of 240-260 * 0 and at pressures of 0 , 01 to 0.001 m Es.



  Moreover, it has been found that a particularly advantageous result is obtained when 18h * xo 6tbylèa * - * diamine is added to saccharic acid-D-3,6 lactones and in such a way that the two carboxyl groups of the saccharic acid-D each reacts with a molecule of hoxamétk7.ènt-diaa.na form a carbonomide bond. The combination thus obtained is polycondensed with the atoohioaetric quantity of adipic acid and gives a mixture of polyamide or an oo-polyamide which alternately contains the two bioarbonic acidsa (saccharic acid-D and bioarbonic acid ali '*. Phatic) in the ratio of 1: 1.



   In this way of proceeding, it is advantageous to maintain each time an amino group of diamine blocked by a,
 EMI4.2
 protecting group, during the reaction of aaoohari "que-D-3,6 lactonon with hexamethylene-diam, ine, 35n as a protecting group, the invention preferably provides V-carbobenzoxy-reaidu. -ci is linked by enz, 'hsxambtir, nrr, diamine because the formic acid benzyl ester of chlorine is converted with an excess of hexam6tbylene-dîamint, After transformation of the blocked diamine, carbobonsoxz ". residue is removed by hydrogenated dissociation with saccharic acid-D.
 EMI4.3
 



  The polyamides produced according to this form of salt of the invention are excellent due to the alternating arrangement of saccharic acid in the molecule, which makes it possible to obtain particularly good hydrophilic properties.

 <Desc / Clms Page number 5>

 
 EMI5.1
 



  We were surprised to see that, aatacriszs # A 1 suppose that the dror3.sa groups bind to the ether in the molecule of eaooharic acid - these reaction conditions given by separation of intermolecular or intrmroléoulai water. re, polyamides have a linear structure and not a cross (atae * üxCi). This results from their relatively well defined melting point, as well as their good solubility in formic acid and in hot tallow dimethyl ether and diaathyl form. By separating the saccharic acid residue in the polyamides of the invention, using periodic acid, it was possible to prove that there were free hydroxyl groups *.



   The polyamides obtained according to the process of the invention
 EMI5.2
 tion can be easily woven from the melt, the resulting yarns can be drawn from 400 to 500% at temperature
 EMI5.3
 ambient, Their tensile strength (teneile atrength) as well as their reduced viscosities (red.) and therefore the molecular weights are within the range of values found for the usual polyamides *
 EMI5.4
 The polyamides produced according to the invention do not discriminate on the basis of the hydroxyl groups contained in the moléou "le, by a higher water absorption capacity and by a lower electrostatic charge, in comparison with the usual polyamides. Furthermore,

   we can dye them very well with dyes such as those cherished in the cotton dyeing.



   Owing to these properties, the polyamides produced according to the invention are well suited to the manufacture of fibers used for making clothes, Example 1
 EMI5.5
 To a solution of 0.1 mol of freshly distilled hexamititylene diamine in a little methanol, 0.005 mol of enocharic-D-396-lactontue acid is added.

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 EMI6.1
 The mixture was warmed for 2 hours under reflux, then mixed with 0.095 mol of adipic acid dissolved in methane! absolute, after which the oorraw "laying salt" was obtained.

   The solvent was distilled off and the colorless residue * / # was slowly heated to 170 * 0 in the middle of abotte After one '#' * # hour of heating at this temperature, and gradually decreasing the pressure to 30 mm Hg, a low molecular polymer was obtained. The polyondenaation was continued at 260 '<? and 0) 01 to 0.001 aoni Hg. After three hours a high viscosity polycondensate was obtained. The fila made from; 'St. the clear and viscous fusion could be cold drawn, at the "'
 EMI6.2
 room temperature at 540% to give fibers having a
 EMI6.3
 tensile strength of 42 kg / mm2 or 4.08 S / don. The polyamide melts at 254¯255 0, The reduced viscosity **,) measured in formic acid, a! 20 * 0 was 1.46.

   It is well soluble in acid
 EMI6.4
 formic as well as in tallow dimethyl oxide and forma-
 EMI6.5
 hot dimethyl mide,
 EMI6.6
 Example
 EMI6.7
 A solution of 0.1 mol of freshly distilled bexamine-ethylene dimin and 0.01 mol of saccharic-D-3t6 acid. laotones in absolute methanol was heated for one hour until boiling, then mixed with 0.09 mol of adipi "acid that dissolved in absolute methanol. The precipitation of the sol was
 EMI6.8
 was completed by the addition of absolute ether, After filtration
 EMI6.9
 and drying the salt, this was slowly heated to 180 ° 0 in a nitrogen atmosphere, the pressure being finally reduced to 15 plus.
 EMI6.10
 
 EMI6.11
 



  Hg, The obtained low-molecular product was then heated for three hours at 250 ° 0 at a pressure of 0801, a Is
 EMI6.12
 then the condensation was stopped. Highly fusion
 EMI6.13
 +) Reduced viscosity s4z red. your duration of the
 EMI6.14
 
<tb> - <SEP> solution
<tb>
 
 EMI6.15
 te 1 to. 5 # flow time - solvent at m concentration in & 1100 on

 <Desc / Clms Page number 7>

 viscous was easy to spin, The resulting fila could be
 EMI7.1
 cold drawn at 530 6 to give fibers having a tensile strength of 39 kg / mx2. The polyamide melts A 243-245 * 0, has a reduced viscosity of 1.1 and is soluble in the solvents $ mentioned in Example 1.



  Example 3
 EMI7.2
 0.015 mol of saccharic acid-D- ', 6-1aotonea and 0.085 mol of adipic acid were added to an aqueous solution of 0.1 sol dshexamethylenediamine. The resulting aqueous ael pitch was slowly warmed to 200 ° 0 in a nitrogen atmosphere to evaporate the water, and the salt formed a low polymer. After a subsequent reheating for two hours at 250 ° C. at a pressure of 0.1-0.01 mm HG a highly molecular polymer was obtained.

   The polyamide had a melting point of 242 to 244 * 0, a tensile strength of 31 kg / am2, a reduced viscosity of 1.68 and it was well soluble in normal acid.
 EMI7.3
 cresol-2 and tallow d.mthgïic oxide "Example 4 0.1 mol of hex8metin-di.a1ne, 0.02 mol of aaooharic-D-3,6-laotones and 0.08 mol of acid adipic were polycondenaea under the conditions mentioned in Example 1. We obtained
 EMI7.4
 a poly-condenate which melted at 240-244 * 0, had a tensile strength of 30 kg / mm2, well soluble in dimethyl sulfoxide and which had a reduced viscosity of 0.9.



  Example 5
 EMI7.5
 Has a solution of 7.1 'parts of mono-carbobonnozy. hexamethylenediamine in 5 parts of water-free dimethyltormamide, 2.71 parts of saccha acid are slowly added.
 EMI7.6
 Rique-D-3 $ 6-lactonon in a nitrogen atmosphere, after which the mixture warms up. Then the clear solution is heated to 80 ° C. for half an hour. Towards the end of this period, we
 EMI7.7
 obtains a finely oristalline product. After this heating, the volatile parts are vacuum distilled.

   The residue

 <Desc / Clms Page number 8>

 yellow gives a colorless, finely crystalline product, or
 EMI8.1
 tallization in ethanol, This one begins to rub at 142d "-" and to melt at.17200 ,, Its carbon, hydrogen and nitrogen content corresponds to the formula QHOII,
From this product, water is dissociated by cooking for 6 hours in xylene which is separated from the xylene portion in a water separator. The finely crystalline combination thus obtained is dried and then crystallized from a solution of \
 EMI8.2
 dimetbylic form, Jtl melts clearly at 1S5 5 * O and its analysis for carbon content,

     hydrogen and nitrogen cor-
 EMI8.3
 responds to the formula OHpIlt4 For the separation of the rent of aarbobonsaxy. 10 parts of the product are dissolved in 100 parts of acetic acid
 EMI8.4
 which is hydrated at 50 ° 0 in the presence of 1.5 parts of palladium on activated carbon for 3 hours, under vibration, The reaction is terminated as soon as the formation of carbon dioxide ceases, The reaction is allowed to continue for 30 minutes, then the solvent is distilled in a vacuum. By treating the residue with methanolic hydrochloric acid it can be reduced
 EMI8.5
 by crystallization from methanol at about 7, the colorless, finely crystalline combination thus obtained melts clearly at 164 ° 0.

   Nitrogen and chlorine analyzes correspond to. the formula Cl8Fi8i4, 2 HOL "If 1 mol of this combination is polycondensed with 1 api of adipic acid according to the methods described in the preceding examples, after separation of the hydrochloric acid (eg with NaOH),


    

Claims (1)

EMI9.1 EMI9.1 Revendication* EMI9.2 3.) Procéda de fabrication de polyamide à poid< 0140ul*izl éleva, dans lequel une diamine est transfor 4* par un acide polyhydrcxybicarbonique en atmosphère inerte et à température élevée, caractérisée en ce que la diagne est amenés à réagir , avec de l'acide saaat.er:que-D, 2) Procédé suivant revendication 1 caractérisé en ce que l'on transforme d'abord la diamine avec de l'acide aocharique-D et! EMI9.3 que le produit de réaction eat transformé ensuite au moyen EMI9.4 d'un dicarbonique toi que l'acide adipique. Claim* EMI9.2 3.) Process for the manufacture of polyamide with a high weight <0140ul * izl, in which a diamine is converted by a polyhydrcxybicarbonic acid in an inert atmosphere and at high temperature, characterized in that the diagne is reacted, with l 'saaat.er:que-D acid, 2) A method according to claim 1 characterized in that the diamine is first converted with aocharic acid-D and! EMI9.3 that the reaction product is then transformed by means of EMI9.4 of a dicarbonic you than adipic acid. 3) Procède suivant revendication 1 ou 2 caractâri84 en ce que l'acide saccharique-D est employé nous e'a forme de 3,6 lactones, EMI9.5 4) Procédé suivant revendications 2 et 3 caractérisé en ce que EMI9.6 l'on emploie de 1'hexaméthy7ns-diamiae à la place de la diamine et que l'on transforme 2 mol avec 1 mol d'acide saccharique-D-5,6 lactonea, 5) Procède suivant revendication 1 ou 3, caractérisé en ce que la diamine est transformée par un mélange d'acide saccharique-D et d'acide bicarbonique aliphatique, tel que l'acide adipique, 6) Procédé suivant revendication 2 ou 3t caractérisé en ce que la transformation de la diamine avec de l'acide aaooharique-D EMI9.7 est opérée de telle manière que l'on réchauffe un mélange de EMI9.8 2 mol de mono-carbobentoxy-hexaméthylène-diaxîn* et de 1 mol d'acide saacharique-D...3, 3) Process according to claim 1 or 2 caractâri84 in that the saccharic acid-D is used us e'a form of 3,6 lactones, EMI9.5 4) Process according to claims 2 and 3 characterized in that EMI9.6 hexamethy7ns-diamiae is used instead of diamine and 2 mol is converted with 1 mol of saccharic acid-D-5,6 lactonea, 5) Method according to claim 1 or 3, characterized in that the diamine is transformed with a mixture of saccharic acid-D and aliphatic bicarbonic acid, such as adipic acid, 6) Process according to claim 2 or 3, characterized in that the transformation of the diamine with aaooharic acid-D EMI9.7 is operated in such a way that a mixture of EMI9.8 2 mol of mono-carbobentoxy-hexamethylene-diaxîn * and 1 mol of saacharic-D-acid ... 3, lactonon dans des dissolvante inertes EMI9.9 convenables et que l'on traite ensuite le produit de la réaction au moyen d'hydrogène sous fission du groupe carbobensoxyde, EMI9.10 7) Procédé suivant revendication 2, 3 ou 5, oaraatéri$6 en ce que la quantité totale des acides bioarboniquea soumis à la co-polyoondensation contient 1-30 % mol d'acide .pacoharique-Dt tt l l m r f .4% r5 ¯ lactonon in inert solvents EMI9.9 suitable and that the reaction product is subsequently treated with hydrogen under fission of the carbobensoxide group, EMI9.10 7) A method according to claim 2, 3 or 5, oaraatéri $ 6 in that the total amount of bioarbonic acids subjected to the co-polyoondensation contains 1-30% mol of .pacoharic-Dt tt l l m r f. 4% r5 ¯
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