AT527315B1 - Process for the production of hydrogen by steam reforming of water and methanol - Google Patents
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Abstract
Es wird ein Verfahren zur Gewinnung von Wasserstoff durch eine Dampfreformierung von Wasser und Methanol beschrieben, wobei aus dem Reaktionsgas aus Wasserstoff und Kohlendioxid nach einem Auswaschen des Kohlendioxids mithilfe eines flüssigen Sorptionsmittels in einem Absorber (11) der Wasserstoff gasförmig abgeführt und das Kohlendioxid aus dem Sorbat des Absorbers (11) in einem Desorber (14) ausgetrieben wird, während das Sorptionsmittel im Kreislauf dem Absorber (11) wieder zugeleitet wird. Um vorteilhafte Verfahrensbedingungen zu schaffen, wird vorgeschlagen, dass das im Desorber (14) abgeschiedene, einem Niedertemperaturspeicher (17) zugeführte Kohlendioxid im Wärmeaustausch mit verflüssigtem Kohlendioxid des Niedertemperaturspeichers (17) gekühlt und verflüssigt wird, dass das im Niedertemperaturspeicher (17) anfallende gasförmige Kohlendioxid abgezogen, in einem Kühlkreis (21) über den Betriebsdruck des Absorbers (11) verdichtet, gekühlt und nach einer Entspannung auf den Betriebsdruck des Niedertemperaturspeichers (17) diesem wieder zugeführt wird und dass das Sorptionsmittel vor der Zuführung zum Absorber (11) im Wärmeaustausch mit dem flüssigen Kohlendioxid im Niedertemperaturspeicher (17) gekühlt wird.A process for producing hydrogen by steam reforming water and methanol is described, wherein the hydrogen is removed in gaseous form from the reaction gas of hydrogen and carbon dioxide after the carbon dioxide has been washed out using a liquid sorbent in an absorber (11) and the carbon dioxide is expelled from the sorbate of the absorber (11) in a desorber (14), while the sorbent is fed back to the absorber (11) in the circuit. In order to create advantageous process conditions, it is proposed that the carbon dioxide separated in the desorber (14) and fed to a low-temperature storage tank (17) is cooled and liquefied in heat exchange with liquefied carbon dioxide from the low-temperature storage tank (17), that the gaseous carbon dioxide accumulating in the low-temperature storage tank (17) is withdrawn, compressed in a cooling circuit (21) above the operating pressure of the absorber (11), cooled and, after being released to the operating pressure of the low-temperature storage tank (17), fed back to the latter, and that the sorbent is cooled in heat exchange with the liquid carbon dioxide in the low-temperature storage tank (17) before being fed to the absorber (11).
Description
[0001] Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Gewinnung von Wasserstoff durch eine Dampfreformierung von Wasser und Methanol, wobei aus dem Reaktionsgas aus Wasserstoff und Kohlendioxid nach einem Auswaschen des Kohlendioxids mithilfe eines flüssigen Sorptionsmittels in einem Absorber der Wasserstoff gasförmig abgeführt und das Kohlendioxid aus dem Sorbat des Absorbers in einem Desorber ausgetrieben wird, während das Sorptionsmittel im Kreislauf dem Absorber wieder zugeleitet wird. [0001] The invention relates to a process for producing hydrogen by steam reforming of water and methanol, wherein the hydrogen is removed in gaseous form from the reaction gas of hydrogen and carbon dioxide after washing out the carbon dioxide using a liquid sorbent in an absorber and the carbon dioxide is expelled from the sorbate of the absorber in a desorber, while the sorbent is fed back to the absorber in the circuit.
[0002] Bei einem bekannten Verfahren dieser Art (EP 1 278 700 B1) wird die Abwärme einer mit dem gewonnenen Wasserstoff betriebenen Wärmekraftkraftmaschine zur energieeffizienten Aufspaltung eines Wasser-Methanolgemischs in Wasserstoff und Kohlendioxid durch eine Dampfreformierung genützt, wobei das Kohlendioxid aus dem Reaktionsgas durch flüssiges Methanol als Sorptionsmittel in einem Absorber ausgewaschen und der gasförmige Wasserstoff aus dem Absorber der Wärmekraftmaschine zugeführt wird. Das im Methanol gelöste Kohlendioxid aus dem Absorber wird in einem nachfolgenden Desorber verdampft und in einem Kompressor verdichtet, bevor es nach einer Kühlung unter einem entsprechenden Druck in einem Behälter gespeichert wird. Das kalte, flüssige Methanol aus dem Desorber wird wieder als Sorptionsmittel zum Absorber gepumpt. Da dem heißen Reaktionsgas aus Kohlendioxid und Wasserstoff frisches Methanol zur raschen Abkühlung und damit zur Vermeidung unerwünschter Nebenreaktionen zugemischt wird, muss dieses Methanol wieder aus dem Reaktionsgas durch eine Kondensierung abgeschieden werden, bevor das Kohlendioxid im Absorber zur Gewinnung des Wasserstoffs aus dem Reaktionsgas ausgewaschen werden kann. Neben der aufwendigen Kühlung des Reaktionsgases ist bei diesem bekannten Verfahren vor allem nachteilig, dass die Betriebstemperatur für den Absorber nur nach einer Einlaufzeit der Anlage sichergestellt werden kann und in weiterer Folge einen kontinuierlichen Betrieb mit einem weitgehend gleichbleibenden Wasserstoffbedarf voraussetzt. [0002] In a known process of this type (EP 1 278 700 B1), the waste heat of a heat engine operated with the hydrogen obtained is used for the energy-efficient splitting of a water-methanol mixture into hydrogen and carbon dioxide by steam reforming, whereby the carbon dioxide from the reaction gas is washed out by liquid methanol as a sorbent in an absorber and the gaseous hydrogen from the absorber is fed to the heat engine. The carbon dioxide dissolved in the methanol from the absorber is evaporated in a subsequent desorber and compressed in a compressor before it is stored in a container after cooling under an appropriate pressure. The cold, liquid methanol from the desorber is pumped back to the absorber as a sorbent. Since fresh methanol is added to the hot reaction gas consisting of carbon dioxide and hydrogen for rapid cooling and thus to avoid undesirable side reactions, this methanol must be separated from the reaction gas again by condensation before the carbon dioxide can be washed out of the reaction gas in the absorber to extract the hydrogen. In addition to the complex cooling of the reaction gas, the main disadvantage of this known process is that the operating temperature for the absorber can only be ensured after a run-in period of the system and subsequently requires continuous operation with a largely constant hydrogen requirement.
[0003] Der Erfindung liegt somit die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Gewinnung von Wasserstoff durch eine Dampfreformierung von Wasser und Methanol so auszugestalten, dass den jeweiligen Anforderungen entsprechende Wasserstoffmengen weitgehend verzögerungsfrei zur Verfügung gestellt werden können. [0003] The invention is therefore based on the object of designing a process for producing hydrogen by steam reforming of water and methanol in such a way that hydrogen quantities corresponding to the respective requirements can be made available largely without delay.
[0004] Ausgehend von einem Verfahren der eingangs geschilderten Art löst die Erfindung die gestellte Aufgabe dadurch, dass das im Desorber abgeschiedene, einem Niedertemperaturspeicher zugeführte Kohlendioxid im Wärmeaustausch mit verflüssigtem Kohlendioxid des Niedertemperaturspeichers gekühlt und verflüssigt wird, dass das im Niedertemperaturspeicher anfallende gasförmige Kohlendioxid abgezogen, in einem Kühlkreis über den Betriebsdruck des Absorbers verdichtet, gekühlt und nach einer Entspannung auf den Betriebsdruck des Niedertemperaturspeichers diesem wieder zugeführt wird und dass das Sorptionsmittel vor der Zuführung zum Absorber im Wärmeaustausch mit dem flüssigen Kohlendioxid im Niedertemperaturspeicher gekühlt wird. [0004] Starting from a method of the type described at the outset, the invention solves the problem set by cooling and liquefying the carbon dioxide separated in the desorber and fed to a low-temperature storage tank in heat exchange with liquefied carbon dioxide from the low-temperature storage tank, withdrawing the gaseous carbon dioxide accumulating in the low-temperature storage tank, compressing it in a cooling circuit above the operating pressure of the absorber, cooling it and, after being released to the operating pressure of the low-temperature storage tank, feeding it back to the latter, and cooling the sorbent in heat exchange with the liquid carbon dioxide in the low-temperature storage tank before being fed to the absorber.
[0005] Das Vorsehen eines Niedertemperaturspeichers für das aus dem Sorptionsmittel ausgetriebene Kohlendioxid und das Einbinden dieses Niedertemperaturspeichers in einen Kühlkreis mit dem Kohlendioxid als Kältemittel ermöglichen eine einfache Bereitstellung der Kühlleistung, die für die Kühlung des hinsichtlich seines Durchsatzes vom jeweiligen Wasserstoffbedarf und damit vom jeweiligen Reaktionsgasanfall abhängigen Sorptionsmittels auf die Betriebstemperatur des Absorbers erforderlich ist. Der beim Abkühlen des gasförmigen Kohlendioxids aus dem Desorber im Wärmeaustausch mit dem kalten, flüssigen Kohlendioxids des Niedertemperaturspeichers verdampfende Anteil des kalten, flüssigen Kohlendioxids wird aus dem Niedertemperaturspeicher abgezogen und im angeschlossenen Kühlkreis zunächst über den Betriebsdruck des Absorbers verdichtet und erwärmt, um nach einer Abkühlung auf den Betriebsdruck des Niedertemperaturspeichers entspannt und dabei auf die Betriebstemperatur des Niedertemperaturspeichers gekühlt zu werden, die an die Betriebstemperatur des Absorbers angepasst ist, sodass das Sorptionsmittel im Wärmeaustausch mit dem flüssigen Kohlendioxid im Niedertemperatur-[0005] The provision of a low-temperature storage device for the carbon dioxide expelled from the sorbent and the integration of this low-temperature storage device into a cooling circuit with the carbon dioxide as a coolant enable a simple provision of the cooling capacity required for cooling the sorbent, whose throughput depends on the respective hydrogen requirement and thus on the respective reaction gas production, to the operating temperature of the absorber. The portion of the cold, liquid carbon dioxide that evaporates when the gaseous carbon dioxide from the desorber is cooled in heat exchange with the cold, liquid carbon dioxide of the low-temperature storage device is withdrawn from the low-temperature storage device and is initially compressed and heated in the connected cooling circuit above the operating pressure of the absorber, in order to be expanded after cooling to the operating pressure of the low-temperature storage device and thereby cooled to the operating temperature of the low-temperature storage device, which is adapted to the operating temperature of the absorber, so that the sorbent can exchange heat with the liquid carbon dioxide in the low-temperature storage device.
speicher entsprechend den Betriebsbedingungen des Absorbers abgekühlt werden kann. Als Betriebstemperatur des Absorbers ist in diesem Zusammenhang somit die Solltemperatur zu verstehen, mit der das Sorptionsmittel in den Absorber eingespritzt werden soll. storage can be cooled according to the operating conditions of the absorber. In this context, the operating temperature of the absorber is the target temperature at which the sorbent is to be injected into the absorber.
[0006] Wird der Kühlkreis so ausgelegt, dass dessen Kälteleistung den zeitlichen Mittelwert des Kältebedarfs für die Kühlung einerseits des Niedertemperaturspeichers und anderseits des Sorptionsmittels übersteigt, braucht die Spitzenbelastung, für die der Absorber ausgelegt ist, aufgrund des im Niedertemperaturspeicher gespeicherten flüssigen Kohlendioxids nicht für die Bemessung des Kühlkreises berücksichtigt zu werden. Der Niedertemperaturspeicher übernimmt somit die Aufgabe eines Puffers, um im dynamischen Betrieb auftretende unterschiedliche Kälteanforderungen auszugleichen. [0006] If the cooling circuit is designed in such a way that its cooling capacity exceeds the time average of the cooling requirement for cooling the low-temperature storage tank on the one hand and the sorbent on the other hand, the peak load for which the absorber is designed does not need to be taken into account for the dimensioning of the cooling circuit due to the liquid carbon dioxide stored in the low-temperature storage tank. The low-temperature storage tank thus takes on the role of a buffer in order to compensate for different cooling requirements that arise during dynamic operation.
[0007] Obwohl das Kohlendioxid aus dem Desorber in einem gesonderten Wärmetauscher mit dem kalten flüssigen Kohlendioxid aus dem Niedertemperaturbehälter gekühlt werden kann, ergeben sich einfachere Betriebsbedingungen, wenn das gasförmige Kohlendioxid aus dem Desorber zur Kühlung und Verflüssigung direkt in das kalte flüssige Kohlendioxid des Niedertemperaturbehälters eingeleitet wird. [0007] Although the carbon dioxide from the desorber can be cooled in a separate heat exchanger with the cold liquid carbon dioxide from the low-temperature vessel, simpler operating conditions result if the gaseous carbon dioxide from the desorber is introduced directly into the cold liquid carbon dioxide of the low-temperature vessel for cooling and liquefaction.
[0008] Da der Druck im Niedertemperaturspeicher die Temperatur im Niedertemperaturspeicher und somit auch die Betriebstemperatur für das Abscheiden des Kohlendioxids aus dem Reaktionsgas bestimmt, kann in einfacher Weise eine Temperaturregelung dadurch erreicht werden, dass das aus dem Niedertemperaturspeicher abgezogene, gasförmige Kohlendioxid in Abhängigkeit vom Druck im Niedertemperaturspeicher verdichtet wird, sodass von einem weitgehend konstanten Druck im Niedertemperaturbehälter ausgegangen werden kann. [0008] Since the pressure in the low-temperature storage tank determines the temperature in the low-temperature storage tank and thus also the operating temperature for separating the carbon dioxide from the reaction gas, temperature control can be achieved in a simple manner by compressing the gaseous carbon dioxide withdrawn from the low-temperature storage tank depending on the pressure in the low-temperature storage tank, so that a largely constant pressure in the low-temperature container can be assumed.
[0009] Um dem Absorber ein weitgehend nur aus Wasserstoff und Kohlendioxid bestehendes Reaktionsgas zuführen zu können, können aus dem Reaktionsgas der Umwandlung des WasserMethanolgemischs Wasser- und Methanolreste durch Kondensation ausgeschieden werden. Die Kondensationstemperaturen von Wasser und Methanol sind ja erheblich höher als die von Wasserstoff und Kohlendioxid. [0009] In order to be able to supply the absorber with a reaction gas consisting largely only of hydrogen and carbon dioxide, water and methanol residues can be separated from the reaction gas from the conversion of the water-methanol mixture by condensation. The condensation temperatures of water and methanol are considerably higher than those of hydrogen and carbon dioxide.
[0010] Wird ein Teil des Kohlendioxids aus dem Kühlkreis nach seiner Kühlung auf den Betriebsdruck des Absorbers entspannt und dem Absorber zugeführt, was durch ein direktes Einleiten in den Absorber oder durch ein Zumischen zum Reaktionsgas aus der Umwandlung erfolgen kann, so werden mit dem aus dem Kühlkreis ausgeschiedenen Kohlendioxid auch allfällige andere Gasanteile ausgetragen, was einer Aufkonzentrierung solcher Gasanteile entgegenwirkt und insbesondere im Hinblick auf eine Wasserstoffkonzentration von Bedeutung ist. [0010] If a portion of the carbon dioxide from the cooling circuit is expanded after cooling to the operating pressure of the absorber and fed to the absorber, which can be done by direct introduction into the absorber or by mixing it with the reaction gas from the conversion, any other gas components are also discharged with the carbon dioxide separated from the cooling circuit, which counteracts a concentration of such gas components and is particularly important with regard to a hydrogen concentration.
[0011] Wird das Sorbat des Absorbers vor dem Desorber auf dessen Betriebsdruck entspannt, so kann bereits ein Teil des Kohlendioxids aus dem Sorbat gelöst und damit die Desorption unterstützt werden. [0011] If the sorbate of the absorber is expanded to its operating pressure before the desorber, a part of the carbon dioxide can already be dissolved from the sorbate and thus the desorption can be supported.
[0012] Zur effizienten Behandlung des Sorptionsmittels kann das im Desorber abgeschiedene Sorptionsmittel nach einer Abkühlung mit dem Betriebsdruck des Absorbers beaufschlagt und im Wärmeaustausch mit dem entspannten Sorbat des Absorbers vorgekühlt werden, bevor es im Niedertemperaturspeicher auf die Betriebstemperatur des Absorbers gekühlt wird. Die bei der Vorkühlung des Sorptionsmittels vom entspannten Sorbat aufgenommene Wärme unterstützt wiederum dessen Desorption. [0012] For efficient treatment of the sorbent, the sorbent separated in the desorber can be subjected to the operating pressure of the absorber after cooling and pre-cooled in heat exchange with the expanded sorbate of the absorber before it is cooled to the operating temperature of the absorber in the low-temperature storage tank. The heat absorbed by the expanded sorbate during the pre-cooling of the sorbent in turn supports its desorption.
[0013] Wird ein Teil des im Kreislauf geführten Sorptionsmittels durch ein frisches, unbelastetes Sorptionsmittel ersetzt, so kann die Anforderung an die Desorption herabgesetzt und trotzdem eine hohe Reinheit des Sorptionsmittels sichergestellt werden. [0013] If part of the sorbent in the circuit is replaced by a fresh, uncontaminated sorbent, the requirement for desorption can be reduced and a high purity of the sorbent can still be ensured.
[0014] Obwohl grundsätzlich jedes für das Auswaschen des Kohlendioxids aus dem Reaktionsgas geeignete Sorptionsmittel, beispielsweise Monoethanolamin, eingesetzt werden kann, ergeben sich vorteilhafte Rahmenbedingungen für das Verfahren, wenn als Sorptionsmittel für den Absorber Methanol eingesetzt wird, das ja für das Verfahren bereits zur Verfügung steht. Mit Methanol als Sorptionsmittel ist es auch vorteilhaft möglich, das aus dem Kreislauf ausgeschiedene Sorptionsmittel wieder der Dampfreformierung zuzuführen. [0014] Although in principle any sorbent suitable for washing out the carbon dioxide from the reaction gas, for example monoethanolamine, can be used, advantageous conditions for the process arise if methanol is used as the sorbent for the absorber, which is already available for the process. Using methanol as the sorbent also makes it possible to advantageously return the sorbent eliminated from the cycle to the steam reforming.
[0015] Der aus dem Absorber austretende, beispielsweise für den Betrieb einer Wärmekraftmaschine oder einer Brennstoffzelle benötigte Wasserstoff kann vorteilhaft zur Kühlung des dem Absorber zugeführten Reaktionsgases genützt werden. [0015] The hydrogen emerging from the absorber, for example required for the operation of a heat engine or a fuel cell, can advantageously be used to cool the reaction gas supplied to the absorber.
[0016] Anhand der Zeichnung wird das erfindungsgemäße Verfahren näher erläutert, und zwar wird eine Anlage zur Gewinnung von Wasserstoff durch eine Dampfreformierung von Wasser und Methanol in einem schematischen Blockschaltbild gezeigt. [0016] The process according to the invention is explained in more detail with reference to the drawing, namely a plant for producing hydrogen by steam reforming of water and methanol is shown in a schematic block diagram.
[0017] Die dargestellte Anlage zum Bereitstellen von Wasserstoff für den Betrieb eines Energiewandlers, beispielsweise einer Wärmekraftmaschine oder einer Brennstoffzelle, weist eine an einen Methanoltank 1 und einen Wassertank 2 angeschlossene Mischkammer 3 auf, in der Wasser und Methanol gemäß der Reaktionsgleichung CH3OH + H:O — CO» + 3H2 in einem für die Umsetzung des Wasser-Methanolgemischs zu Wasserstoff und Kohlendioxid erforderlichen molaren Wasser-Methanolverhältnis von beispielsweise 1,2 bis 2 gemischt werden, bevor dieses WasserMethanolgemisch durch eine Pumpe 4 unter einem Druck von beispielsweise 50 bar zu einem Vorwärmer 5 zur Vorwärmung des flüssigen Wasser-Methanolgemischs auf 80 - 160 °C gefördert wird. Das vorgewärmte Wasser-Methanolgemisch wird dann in einem Verdampfer 6 verdampft und auf eine Temperatur im Bereich von 280 - 360 °C überhitzt, um anschließend in einem beheizten Katalysator 7 großteils zu Wasserstoff und Kohlendioxid umgesetzt zu werden. Die kataIytische Umwandlung ist allerdings nicht zwingend. Die Beheizung des Vorwärmers 5, des Verdampfers 6 und des Katalysators 7 kann vorteilhaft mithilfe der Abwärme des durch den gewonnenen Wasserstoff betriebenen Energiewandlers erfolgen. [0017] The system shown for providing hydrogen for operating an energy converter, for example a heat engine or a fuel cell, has a mixing chamber 3 connected to a methanol tank 1 and a water tank 2, in which water and methanol are mixed according to the reaction equation CH3OH + H:O — CO» + 3H2 in a molar water-methanol ratio of, for example, 1.2 to 2 required for the conversion of the water-methanol mixture to hydrogen and carbon dioxide, before this water-methanol mixture is pumped by a pump 4 under a pressure of, for example, 50 bar to a preheater 5 for preheating the liquid water-methanol mixture to 80 - 160 °C. The preheated water-methanol mixture is then evaporated in an evaporator 6 and superheated to a temperature in the range of 280 - 360 °C, in order to then be largely converted to hydrogen and carbon dioxide in a heated catalyst 7. However, catalytic conversion is not mandatory. The heating of the preheater 5, the evaporator 6 and the catalyst 7 can advantageously be carried out using the waste heat from the energy converter operated by the hydrogen obtained.
[0018] Das den Katalysator 7 verlassende Reaktionsgas enthält aber nicht nur den umgesetzten Wasserstoff und das Kohlendioxid, sondern auch im Allgemeinen nicht vernachlässigbare Anteile des nicht umgesetzten Wasser-Methanolgemischs. Da die Kondensationstemperaturen von Wasser und Methanol deutlich über den Kondensationstemperaturen der übrigen Bestandteile des Reaktionsgases liegen, kann der Großteil des restlichen Wasser-Methanolgemischs in einem Kondensator 8 aus dem Reaktionsgas ausgeschieden werden. Das kondensierte Wasser-Methanolgemisch wird vorzugsweise über eine Rückleitung 9 für eine neuerliche Dampfreformierung in die Mischkammer 3 zurückgefördert. [0018] The reaction gas leaving the catalyst 7 contains not only the converted hydrogen and carbon dioxide, but also generally not negligible amounts of the unreacted water-methanol mixture. Since the condensation temperatures of water and methanol are significantly higher than the condensation temperatures of the other components of the reaction gas, the majority of the remaining water-methanol mixture can be separated from the reaction gas in a condenser 8. The condensed water-methanol mixture is preferably fed back into the mixing chamber 3 via a return line 9 for further steam reforming.
[0019] Das beispielsweise im Kondensator 8 auf Umgebungstemperatur abgekühlte Reaktionsgas aus Wasserstoff und Kohlendioxid wird in einem Kühler 10 für die anschließende Absorption des Kohlendioxids unter Freisetzung des Wasserstoffs in einem Absorber 11 auf beispielsweise -10 °C gekühlt, der durch eine Beaufschlagungsleitung 12 mit Methanol als Sorptionsmittel beaufschlagt wird, und zwar mit einem dem Druck des Reaktionsgases entsprechenden Druck. Zur einfacheren Darstellung werden im Ausführungsbeispiel anlagenbedingte Druckverluste nicht berücksichtigt, sodass der Druck des Reaktionsgases dem Druck der Pumpe 4 entspricht und demnach auch das Sorptionsmittel, das auf eine Temperatur von z.B. -40 °C gekühlt wurde, mit einem Druck von 50 bar in den Absorber 11 gespritzt wird. [0019] The reaction gas consisting of hydrogen and carbon dioxide, cooled to ambient temperature in the condenser 8, for example, is cooled to -10 °C in a cooler 10 for the subsequent absorption of the carbon dioxide with the release of hydrogen in an absorber 11, which is supplied with methanol as a sorbent through a supply line 12, at a pressure corresponding to the pressure of the reaction gas. To simplify the illustration, system-related pressure losses are not taken into account in the exemplary embodiment, so that the pressure of the reaction gas corresponds to the pressure of the pump 4 and accordingly the sorbent, which has been cooled to a temperature of e.g. -40 °C, is also injected into the absorber 11 at a pressure of 50 bar.
[0020] Im Absorber 11 wird somit das Kohlendioxid aus dem Reaktionsgas bei einem von der Pumpe 4 bereitgestellten Betriebsdruck von etwa 50 bar mithilfe des Methanols ausgewaschen und der verbleibende gasförmige Wasserstoff aus dem Absorber 11 über eine Versorgungsleitung 13 zur Beaufschlagung eines Energiewandlers abgezogen. Da der abgezogene Wasserstoff im Absorber 11 nur mäßig, beispielsweise auf etwa -15 °C, erwärmt wird, kann der Kühler 10 für das Reaktionsgas vorteilhaft mit dem Wasserstoff aus dem Absorber 11 beaufschlagt werden. Der vergleichsweise hohe, dem Betriebsdruck des Absorbers 11 entsprechende Druck des Wasserstoffs von beispielgemäß etwa 50 bar sichert eine gute Nutzbarkeit des Wasserstoffs. [0020] In the absorber 11, the carbon dioxide is thus washed out of the reaction gas using the methanol at an operating pressure of about 50 bar provided by the pump 4, and the remaining gaseous hydrogen is withdrawn from the absorber 11 via a supply line 13 to supply an energy converter. Since the withdrawn hydrogen is only moderately heated in the absorber 11, for example to about -15 °C, the cooler 10 for the reaction gas can advantageously be supplied with the hydrogen from the absorber 11. The comparatively high pressure of the hydrogen, for example about 50 bar, corresponding to the operating pressure of the absorber 11, ensures good usability of the hydrogen.
[0021] Das mit etwa -15 °C dem Absorber 11 flüssig entnommene Sorbat aus in Methanol gelöstem Kohlendioxid wird zur Abtrennung des Kohlendioxids in einem nachfolgenden Desorber 14 zunächst mithilfe einer Drossel 15 entspannt, beispielsweise auf einen Druck von 10 bar, und dann in einem Wärmetauscher 16 auf z.B. Umgebungstemperatur vorgewärmt, wodurch die nachfolgende Austreibung des Kohlendioxids unterstützt wird. Im Desorber 14 wird das Kohlendioxid unter Wärmezufuhr aus dem Methanol ausgetrieben und in einem Niedertemperaturspeicher 17 flüssig gelagert. Zu diesem Zweck wird das mit einer Temperatur von beispielsweise 110 [0021] The sorbate from carbon dioxide dissolved in methanol, which is removed from the absorber 11 in liquid form at about -15 °C, is first expanded using a throttle 15 in order to separate the carbon dioxide in a subsequent desorber 14, for example to a pressure of 10 bar, and then preheated in a heat exchanger 16 to e.g. ambient temperature, which supports the subsequent expulsion of the carbon dioxide. In the desorber 14, the carbon dioxide is expelled from the methanol by adding heat and stored in liquid form in a low-temperature storage tank 17. For this purpose, the sorbate is heated to a temperature of e.g. 110
°C aus dem Desorber 14 abgezogene Kohlendioxid mittels eines Kühlers 18 auf Umgebungstemperatur abgekühlt, bevor es in bereits verflüssigtes, gekühltes Kohlendioxid im Niedertemperaturspeicher 17 eingetragen und dadurch vorzugsweise auf die Betriebstemperatur des Absorbers 11 von beispielsweise -40 °C gekühlt und verflüssigt wird. °C from the desorber 14 is cooled to ambient temperature by means of a cooler 18 before it is introduced into already liquefied, cooled carbon dioxide in the low-temperature storage 17 and thereby preferably cooled and liquefied to the operating temperature of the absorber 11 of, for example, -40 °C.
[0022] Dies ist möglich, weil der Niedertemperaturspeicher 17, der aus mehreren Speicherbehältern 19, 20 bestehen kann, in einem Kühlkreis 21 eingebunden ist, der einen Verdichter 22, einen Kühler 23 und eine Drossel 24 umfasst. Das beim Kühlen und Verflüssigen des aus dem Desorber 14 in den Speicherbehälter 19 gasförmig eingetragenen Kohlendioxids im Speicherbehälter 19 verdampfende Kohlendioxid wird aus dem Speicherbehälter 19 abgezogen und durch den Verdichter 22 auf einen über dem Betriebsdruck des Absorbers 11 liegenden Druck von beispielsweise 80 bis 100 bar verdichtet und dabei auf 140 bis 160 °C erwärmt. Nach einer Kühlung im Kühler 23 auf Umgebungstemperatur wird das Kohlendioxid durch die Drossel 24 auf den Betriebsdruck des Niedertemperaturspeichers 17 von etwa 10 bar entspannt und dabei auf die Betriebstemperatur des Absorbers 11 von etwa -40 °C abgekühlt bevor das Kohlendioxid zweiphasig wieder in den Speicherbehälter 19 rückgeführt wird. [0022] This is possible because the low-temperature storage unit 17, which can consist of several storage tanks 19, 20, is integrated into a cooling circuit 21 which comprises a compressor 22, a cooler 23 and a throttle 24. The carbon dioxide evaporating in the storage tank 19 during cooling and liquefaction of the carbon dioxide introduced into the storage tank 19 in gaseous form from the desorber 14 is withdrawn from the storage tank 19 and compressed by the compressor 22 to a pressure above the operating pressure of the absorber 11, for example 80 to 100 bar, and heated to 140 to 160 °C. After cooling in the cooler 23 to ambient temperature, the carbon dioxide is expanded by the throttle 24 to the operating pressure of the low-temperature storage tank 17 of approximately 10 bar and cooled to the operating temperature of the absorber 11 of approximately -40 °C before the carbon dioxide is returned to the storage tank 19 in two phases.
[0023] Um ein Aufkonzentrieren von unerwünschten Gasanteilen, insbesondere von Wasserstoff, im Bereich des Kühlkreises 21 zu vermeiden, kann ein Teil des Kohlendioxids aus dem Kühlkreis 21 ausgeschieden und dem Absorber 11 zugeführt werden, beispielsweise indem der ausgeschiedene Teil dem Reaktionsgas zugemischt wird, bevor das Reaktionsgas in den Absorber 11 eintritt. Zu diesem Zweck ist an den Kühlkreis 21 zwischen dem Kühler 23 und der Drossel 24 eine mit einer Drossel 25 versehenen Abzweigleitung 26 angeschlossen, die in der Reaktionsgasleitung 27 mündet. Mithilfe der Drossel 25 kann das aus dem im Kühler 23 vorgekühlten Kohlendioxidstrom abgezweigte Kohlendioxid auf den Druck in der Reaktionsgasleitung 27 von etwa 10 bar entspannt und entsprechend abgekühlt werden, um mit den Belastgasanteilen dem Absorber 11 zugeführt zu werden. [0023] In order to avoid a concentration of undesirable gas components, in particular hydrogen, in the area of the cooling circuit 21, a portion of the carbon dioxide can be separated from the cooling circuit 21 and fed to the absorber 11, for example by mixing the separated portion with the reaction gas before the reaction gas enters the absorber 11. For this purpose, a branch line 26 provided with a throttle 25 is connected to the cooling circuit 21 between the cooler 23 and the throttle 24, which branch line opens into the reaction gas line 27. With the aid of the throttle 25, the carbon dioxide branched off from the carbon dioxide stream pre-cooled in the cooler 23 can be expanded to the pressure in the reaction gas line 27 of approximately 10 bar and cooled accordingly in order to be fed to the absorber 11 with the load gas components.
[0024] Das als Sorptionsmittel eingesetzte Methanol wird nach der Desorption des Kohlendioxids aus dem Desorber 14 flüssig ausgetragen und mittels eines Kühlers 28 auf Umgebungstemperatur abgekühlt, bevor es durch eine Pumpe 29 vom Betriebsdruck des Desorbers 14 von etwa 10 bar auf einen dem Betriebsdruck des Absorbers 11 entsprechenden Druck von beispielsgemäß etwa 50 bar gebracht wird, um dann im Kreislauf wieder dem Absorber 11 zugeführt zu werden. Hierfür ist das Sorptionsmittel allerdings noch auf die Betriebstemperatur des Absorbers, also auf etwa -40 °C zu kühlen, was vorteilhaft im Wärmeaustausch mit dem gekühlten Kohlendioxid im Niedertemperaturspeicher 17 erfolgt, der zu diesem Zweck mit Kühlschlangen 30 im Speicherbehälter 19 versehen ist, an die die Beaufschlagungsleitung 12 des Absorbers 11 angeschlossen ist. Zur Vorkühlung des Sorptionsmittels kann der Wärmetauscher 16 mit dem hochgespannten Sorptionsmittel beaufschlagt werden, das im Wärmetauscher 16 einen Teil seiner Wärme an das Sorbat aus dem Absorber 11 abgibt und dadurch auf beispielsweise -15 °C abgekühlt werden kann. [0024] The methanol used as a sorbent is discharged in liquid form from the desorber 14 after the carbon dioxide has been desorbed and cooled to ambient temperature by means of a cooler 28 before it is brought by a pump 29 from the operating pressure of the desorber 14 of approximately 10 bar to a pressure corresponding to the operating pressure of the absorber 11, for example approximately 50 bar, in order to then be fed back into the absorber 11 in the circuit. For this purpose, however, the sorbent must still be cooled to the operating temperature of the absorber, i.e. to approximately -40 °C, which is advantageously carried out in heat exchange with the cooled carbon dioxide in the low-temperature storage tank 17, which is provided for this purpose with cooling coils 30 in the storage tank 19, to which the supply line 12 of the absorber 11 is connected. For pre-cooling of the sorbent, the heat exchanger 16 can be charged with the highly stressed sorbent, which in the heat exchanger 16 releases part of its heat to the sorbate from the absorber 11 and can thus be cooled to, for example, -15 °C.
[0025] Um die Anforderungen an die Desorption im Desorber 14 vergleichsweise gering zu halten und trotzdem für das Sorptionsmittel einen hohen Reinheitsgrad sicherzustellen, kann ein Teil des im Kreislauf geführten Sorptionsmittels aus dem Kreislauf ausgeschieden und durch frisches, reines Methanol ersetzt werden. Dies wird gemäß der beispielhaft dargestellten Anlage dadurch erreicht, dass aus dem Methanoltank 1 durch eine Pumpe 31 ein entsprechender Methanolstrom in die Rückleitung 32 des Sorptionsmittelkreises gepumpt wird, während das durch das zugepumpte, frische Methanol ersetzte, belastete Methanol durch eine Austragsleitung 33 der Mischkammer 3 zugeführt wird, nachdem es durch eine Drossel 34 auf den Betriebsdruck der Mischkammer 3 entspannt wurde. [0025] In order to keep the requirements for desorption in the desorber 14 comparatively low and still ensure a high degree of purity for the sorbent, part of the sorbent in the circuit can be removed from the circuit and replaced by fresh, pure methanol. According to the system shown as an example, this is achieved by pumping a corresponding methanol stream from the methanol tank 1 into the return line 32 of the sorbent circuit by a pump 31, while the contaminated methanol replaced by the pumped-in fresh methanol is fed to the mixing chamber 3 through a discharge line 33 after it has been expanded to the operating pressure of the mixing chamber 3 by a throttle 34.
[0026] Durch den in einen Kühlkreis 21 eingebundenen Niedertemperaturspeicher 17 kann in einfacher Weise auch bei raschen Lastwechseln der Anlage und dem damit verbundenen wechselnden Wasserstoffbedarf eine ausreichende Kälteleistung für die Kühlung des Sorptionsmittels und für die Verflüssigung des aus dem Sorptionsmittel gelösten Kohlendioxids zur Verfügung gestellt werden. Außerdem ist die Abscheidung des Kohlendioxids aus dem Reaktionsgas aus-[0026] The low-temperature storage tank 17 integrated into a cooling circuit 21 makes it possible to provide sufficient cooling capacity for cooling the sorbent and for liquefying the carbon dioxide dissolved from the sorbent in a simple manner, even in the event of rapid load changes in the system and the associated changing hydrogen demand. In addition, the separation of the carbon dioxide from the reaction gas is possible.
x hes AT 527 315 B1 2025-01-15 x hes AT 527 315 B1 2025-01-15
8 NN 8 NN
schließlich über den Druck im Niedertemperaturspeicher regelbar. Der Druck des Kohlenstoffdioxids im Niedertemperaturspeicher 17 bestimmt ja die Speichertemperatur und somit auch die Betriebstemperatur des Absorbers 11. Zur Temperaturregelung ist somit lediglich die Drehzahl des Verdichters 22 in Abhängigkeit vom Druck im Speicherbehälter 19 so zu regeln, dass mit einem weitgehend konstanten Druck im Niedertemperaturspeicher 17 gerechnet werden kann. finally, it can be regulated via the pressure in the low-temperature storage tank. The pressure of the carbon dioxide in the low-temperature storage tank 17 determines the storage temperature and thus also the operating temperature of the absorber 11. To regulate the temperature, it is therefore only necessary to regulate the speed of the compressor 22 as a function of the pressure in the storage tank 19 in such a way that a largely constant pressure can be expected in the low-temperature storage tank 17.
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