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AT408226B - Kristalliner 7-(2-(2-formylaminothiazol-4-yl)-2 - Google Patents

Kristalliner 7-(2-(2-formylaminothiazol-4-yl)-2 Download PDF

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AT408226B
AT408226B AT0079999A AT79999A AT408226B AT 408226 B AT408226 B AT 408226B AT 0079999 A AT0079999 A AT 0079999A AT 79999 A AT79999 A AT 79999A AT 408226 B AT408226 B AT 408226B
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AT0079999A
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Eduard Dr Grill
Julia Greil
Hans Dr Ludescher
Klaus Dr Totschnig
Siegfried Wolf
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Biochemie Gmbh
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Priority to CN00807217A priority patent/CN1349539A/zh
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D501/00Heterocyclic compounds containing 5-thia-1-azabicyclo [4.2.0] octane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. cephalosporins; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring
    • C07D501/14Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7
    • C07D501/16Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7 with a double bond between positions 2 and 3
    • C07D501/187-Aminocephalosporanic or substituted 7-aminocephalosporanic acids
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Die Erfindung betrifft N-Formyl-Cefpodoxim-Proxetil als Diastereomerengemisch der Formel (* bedeutet das asymmetrische Zentrum) 
 EMI1.1 
 in kristalliner Form, Verfahren zu dessen Herstellung und dessen Verwendung zur Herstellung von Cefpodoxim-Proxetil der Formel 
 EMI1.2 
 Cefpodoxim-Proxetil ist ein modernes, oral verfügbares Cephalosporinantibiotikum mit einem guten, breiten Wirkungsspektrum sowohl im grampositiven als auch gramnegativen Bereich. Um es oral applizieren zu können, liegt der Wirkstoff als   1-(lsopropoxycarbonyl)oxyethylester   (Proxetil) vor (siehe Koichi Fujimoto et al., Journal of Antibiotics, Vol XL, No 3, Seiten 370 ff, 1987). Die Handelsform ist ein amorphes Diastereomerengemisch mit einem Diastereomerenverhältnis B/(A+B) von 0. 5 bis 0. 6.

   B ist das apolarere Diastereomer (analysiert beispielsweise nach der im Pharmacopeial Forum Vol 23, Nr 4, Seite 4388, July-August 1997 publizierten HPLC Methode). Der Grund für ein Einhalten eines begrenzten Bereiches für das Diastereomerenverhältnis liegt in der unterschiedlichen Bioverfügbarkeit der einzelnen Diastereomeren (siehe EP 531 875). 



   Eine der bevorzugten Herstellungsmethoden für Cefpodoxim-Proxetil ist die Acylierung von 7Amino-3-methoxymethyl-3-cephem-4-carbonsäure-1-(isopropoxycarbonyloxy)ethylester der Formel 
 EMI1.3 
 mit einem reaktiven Derivat der Z-2-(Methoxyimino)-2-(2-formylaminothiazol-4-yl)essigsäure (siehe z. B. Journal of Antibiotics, Vol XL, Nr 3, Seite 370 ff, 1987 und Eiji Nakayama et al., Annu. Rep. 



  Sankyo Res. Lab. 44,83-92, 1992) zu der Verbindung der Formel 1 und anschliessender Abspaltung der Formylgruppe (siehe auch JP Kokai 03/031 286) zu der Verbindung der Formel 11. 



   Bei der Durchführung des Verfahrens ist es wünschenswert, zur Herstellung des Wirkstoffs der Formel II dessen Vorstufe, die Verbindung der Formel I, in grösstmöglicher Reinheit, geeignetem Diastereomerenverhältnis und auch guter Stabilität nach leicht in den technischen Massstab übertragbaren Bedingungen zu erzeugen. Den oben definierten Anforderungen wird am besten durch Kristallisation der Verbindung der Formel II entsprochen, da bekannterweise durch den   Knstallisa-   tionsschritt Reinigungseffekte erzielt werden, und kristalline Formen üblicherweise stabiler als nichtkristalline Formen sind. 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 



   Diastereomerengemische sind jedoch unter Erzielung eines mehr oder weniger annähernd ausgeglichenen Diastereomerenverhältnisses und gleichzeitigem Reinigungseffekt nur schwer zu kristallisieren. In der Regel kristallisiert eines der Diastereomeren bevorzugt und das andere bleibt in Lösung oder bei relativ ausgeglichenem Diastereomerenverhältnis erhält man amorphe oder kristalline Produkte mit hohem Anteil an amorphen Produkt, und der erwünschte Reinigungseffekt tritt nicht ein. 



   Überraschenderweise gelingt es nach der gegenständlichen Erfindung, N-Formyl-Cefpodoxim-   Proxetil   der Formel I nach den oben definierten Anforderungen in kristalliner Form zu erhalten. Die Erfindung betrifft ein kristallines Diastereomerengemisch von N-Formyl-Cefpodoxim-Proxetil in hoher Reinheit mit einem für die Herstellung des Wirkstoffs Cefpodoxim-Proxetil geeigneten Diastereomerenverhältnis, einem Diastereomerenverhältnis von B/(A+B) von 0. 4 bis 0. 7 vorzugsweise von 0. 5 bis 0. 6. B ist wiederum das apolarere der beiden Diastereomeren, wenn man nach obiger Referenz analysiert. 



   Kristallines N-Formyl-Cefpodoxim-Proxetil der Formel I mit einem Diastereomerenverhältnis B/(A+B) von 0. 4 bis 0. 7, vorzugsweise im Bereich von 0. 5 bis 0. 6 ist neu. Folgt man der publizierten Methode des oben zitierten Sankyo Res. Lab Reports, isoliert man die Verbindung der Formel aus Isopropylether in amorpher Form. Isoliert man die Verbindung der Formel I aus einem Gemisch aus Wasser und einem Alkohol, wird diese ebenfalls in amorpher Form erhalten. 



   Die Kristallisation von N-Formyl-Cefpodoxim-Proxetil der Formel I gelingt überraschenderweise aus einem Nitril, beispielsweise Acetonitril, Propionitril oder Butyronitril, in Kombination mit Wasser, oder einem Keton, beispielsweise Aceton oder Methylethylketon, in Kombination mit Wasser. Die bevorzugten Lösungsmittel sind Acetonitril und Aceton. 



   Man verfährt bei der Kristallisation von N-Formyl-Cefpodoxim-Proxetil der Formel 1 wie folgt:
Man suspendiert bzw. löst N-Formyl-Cefpodoxim-Proxetil in einem der oben genannten Lösungsmittel, wobei die Verbindung der Formel I kristallisiert, und setzt dann langsam Wasser zu, um das Diastereomerenverhältnis in die richtige Richtung zu lenken. 



   Oder man löst N-Formyl-Cefpodoxim-Proxetil in einem organischen Amid oder Harnstoff, vorzugsweise einem organischen Amid, beispielsweise in N,N-Dimethylformamid, oder in einem organischen Amid in Kombination mit einem Keton, beispielsweise einem der oben genannten Ketone, beispielsweise Aceton, oder in Kombination mit einem Nitril, beispielsweise Acetonitril, in Kombination mit einem Ester, beispielsweise Essigsäureethylester, oder in Kombination mit einem halogenierten Kohlenwasserstoff, beispielsweise Dichlormethan, gibt - wenn nicht als Colösungsmittel bereits vorhanden - eines der oben erwähnten Nitrile oder Ketone zu und tropft dann dieser Lösung langsam Wasser zu, wobei die Verbindung der Formel I in kristalliner Form anfällt. 



   Das Verhältnis Wasser/organisches Lösungsmittel ist kritisch sowohl für das erforderliche Dia-   stereomerenverhältnis als auch für den Reinigungseffekt : mehr organisches Lösungsmittel,   umso grösser ist das Diastereomerenverhältnis B/(A+B). Aus reinem Acetonitril wurde die Verbindung der Formel I beispielsweise mit einem Diastereomerenverhältnis B/(A+B) von 0.63 erhalten. Aufgrund der unterschiedlichen Bioverfügbarkeit der beiden Diastereomeren für CefpodoximProxetil ist es naheliegend, ein Diastereomerenverhältnis für die Verbindung der Formel zu erzeugen, welches dem Diastereomerenverhältnis der Handelsform des Wirkstoffs B/(A+B) = 0.53 entspricht, da das Diastereomerenverhältnis sich bei der Herstellung des Wirkstoffs der Formel II aus der Verbindung der Formel I durch Abspaltung der Formylgruppe praktisch nicht oder nur minimal ändert.

   Verwendet man zuviel Antilösungsmittel Wasser, ist der Reinigungseffekt im Kristallisationsschritt nur mehr gering. 



   Bevorzugte Lösungsmittelverhältnisse zur Kristallisation der Verbindung der Formel 1 sind 2 bis 15 ml vorzugsweise 3 bis 10 ml Nitril, vorzugsweise Acetonitril, und 5 bis 80 ml vorzugsweise 10 bis 50 ml Wasser bezogen auf 1 g zu kristallisierender Verbindung der Formel I, abhängig auch von der Menge an anwesendem organischen Amid, beispielsweise N,N-Dimethylformamid, welches als Solvens zur Lösungsbereitung von N-Formyl-Cefpodoxim-Proxetil dienen kann. Setzt man zur Lösebereitung der zu kristallisierenden Verbindung der Formel beispielsweise N,N-Dimethylformamid zu, verwendet man 1 bis 20 ml, vorzugsweise 1 bis 15 ml N,N-Dimethylformamid bezogen auf 1 g zu kristallisierender Verbindung der Formel I. 



   Kristallisiert man die Verbindung der Formel 1 aus Aceton und Wasser, sind die bevorzugten Mengenverhältnisse Aceton und Wasser 3 bis 15 ml Aceton, vorzugsweise 3 bis 10 ml Aceton und 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 10 bis 40 ml Wasser, vorzugsweise 15 bis 30 ml Wasser pro g zu kristallisierender Verbindung der Formel I. Setzt man zur Lösebereitung der zu kristallisierenden Verbindung der Formel I beispielsweise N,N-Dimethylformamid zu, beträgt der Zusatz 1 bis 20 ml N,N-Dimethylformamid, vorzugsweise 2 bis 15 ml N,N-Dimethylformamid bezogen auf 1 g zu kristallisierender Verbindung der Formel
Die Kristallisationsbedingungen sind auch zur Kristallisation von N-Formyl-Cefpodoxim-Proxetil aus Syntheselösungen geeignet.

   So gelingt es beispielsweise nach oben beschriebenem Reaktionschema hergestelltes N-Formyl-Cefpodoxim-Proxetil in sehr guter Reinheit und geeignetem Diastereomerenverhältnis zu erhalten. 



   Man verestert dabei 7-Amino-3-methoxymethyl-3-cephem-4-carbonsäure der Formel 
 EMI3.1 
 mit einer Verbindung der Formel 
X-CH-(CH3)-O-CO-O-CH(CH3)2 V wobei X eine Abgangsgruppe, beispielsweise Jodid bedeutet, in Aceton, Acetonitril, N,N-Dimethylacetamid oder Dichlormethan in Gegenwart eines   Amidms,   beispielsweise 1,5-Diazabicyclo(4,3,0)non-5-en (DBN) oder 1,8-Diazabicyclo(5,4,0)undec-7-en (DBU) oder einem Guanidin, beispielsweise Tetramethylguanidin, nach bekannten Methoden.

   Die Verbindung der Formel III wird nach Isolierung oder bevorzugt in situ mit einem reaktiven Derivat der (2-N-Formylaminothiazol-4-yl)-methoxy-imino)-essigsäure, beispielsweise dem isolierten Saurechlorid-Hydrochlorid, oder durch in situ Aktivierung der entsprechenden   Säure   nach der bekannten   Vilsmeiertechnologie   in einem Ester, beispielsweise Essigsäureethylester, oder einem halogenierten Kohlenwasserstoff, beispielsweise Dichlormethan, zu der Verbindung der Formel I umgesetzt, das organische Lösungsmittel in der Acylierungsreaktion durch Eindampfen nach Zugabe eines organischen Amids oder Harnstoffs, beispielsweise N,N-Dimethylformamid, entfernt und dann das Produkt der Formel nach oben definierten Bedingungen in guter Reinheit und passendem Diastereomerenverhältnis kristallisiert.

   Oder man führt die Acylierungsreaktion in Dichlormethan durch, setzt vor oder während des grössten Teils des Lösungsmittels vor der Kristallisation eines der oben erwähnten Nitrite oder Ketone zu, und kristallisiert das Produkt wie oben beschrieben. 



    Die Temperatur bei der Kristallisation ist nicht kritisch. So kann die Verbindung der Formel I   unter oben erwähnten Bedingungen bei Raumtemperatur als auch bei hohen Temperaturen beispielsweise 60 bis 70 C kristallisiert werden. Bevorzugt sind Temperaturen von 20 bis 40 C. Auch tiefe Temperaturen, z. B. Nachrühren des Kristallsuspension unter Kühlung im Eisbad, ändern nichts an Kristallinität, Reinheit oder Diastereomerenverhältnis. 



   In den folgenden Beispielen, die die Erfindung erläutern sollen, ohne jedoch den Umfang einzuschränken, erfolgen alle Temperaturangaben in Celsiusgraden. 



   Beispiel 1: Kristallisation von N-Formyl-Cefpodoxim-Proxetil aus Aceton/Wasser 
3 g amorpher 7-[2-(2-Formylaminothiazol-4-yl)-2-(Z)-(methoxyimino)acetamido]-3-methoxy- methyl-3-cephem-4-carbonsäure-1-(isopropoxycarbonyloxy)ethylester (N-Formyl-Cefpodoxim-
Pro-xetil) mit einem   Diastereomerenverhaltnis   B/(A+B) von 0. 51 und einer HPLC-Reinheit von
97 % werden in einem Gemisch aus 6 ml N,N-Dimethylformamid und 18 ml Aceton gelöst. Die
Lösung wird auf 40  erwärmt und zur Lösung werden langsam 20 ml Wasser zugetropft. An- schliessend werden Impfkristalle der Titelverbindung zugegeben und das Gemisch 30 Minuten bei 40  gerührt. Anschliessend werden innerhalb 70 Minuten weitere 40 ml Wasser zugetropft.
Nach beendeter Zugabe wird noch 15 Minuten bei 40  nachgerührt, das Kristallisat abfiltriert und im Vakuumtrockenschrank bei 40  getrocknet.

   Man erhält die hochkristalline Titelverbin- dung mit einem Diastereomerenverhältnis von B/(A+B) = 0.58. 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 Beispiel 2 : Kristallisation von N-Formyl-Cefpodoxim-Proxetil aus Acetonitril/Wasser 
 EMI4.1 
 methyl-3-cephem-4-carbonsäure-1-(isopropoxycarbonyloxy)ethylester (N-Formyl-Cefpodoxim-Proxetil) mit einer HPLC Reinheit von 97% und einem Diastereomerenverhältnis B/(A+B) von 0.51 werden in 6 ml N,N-Dimethylformamid und 15 ml Acetonitril gelöst. Der Lösung werden bei Raumtemperatur langsam innerhalb 10 Minuten 20 ml Wasser zugetropft. Nach Zugabe von Impfkristallen entsteht innerhalb ca. 25 Minuten eine dicke Suspension. Man tropft während 30 Minuten weitere 30 ml Wasser zu, rührt anschliessend die Suspension für weitere 15 Minuten, isoliert dann das Produkt über eine Nutsche und trocknet es im Vakuumtrockenschrank bei 40  über Nacht.

   Man erhält die hochkristalline Titelverbmdung mit einem Diastereomerenverhältnis B/(A+B) = 0.56. 



    HPLC Reinheit : %   
 EMI4.2 
 methyl-3-cephem-4-carbonsäure-1-(isopropoxycarbonyloxy)ethylester (N-Formyl-Cefpodo- xim-Proxetil) mit einer HPLC Reinheit von 97 % und einem Diastereomerenverhältnis
B/(A+B) von 0. 51 werden in 3 ml N,N-Dimethylformamid und 10 ml Acetonitril gelöst. Der
Lösung werden bei Raumtemperatur langsam innerhalb 15 Minuten 12 ml Wasser zuge- tropft. Nach Zugabe von Impfkristallen entsteht innerhalb ca. 10 Minuten eine dicke
Suspension. Man tropft während 25 Minuten weitere 38 ml Wasser zu, rührt anschliessend die Suspension für weitere 15 Minuten, isoliert dann das Produkt über eine Nutsche und trocknet es im Vakuumtrockenschrank bei 40  über Nacht. Man erhält die hochkristalline
Titelverbindung mit einem Diastereomerenverhältnis B/(A+B) = 0.53. 



   HPLC Reinheit: 98.1% Beispiel 3 : Kristallisation von N-Formyl-Cefpodoxim-Proxetil aus Reaktionslösungen 
 EMI4.3 
 nyloxy) ethylester 
Eine Suspension von 50 g 7-Amino-3-methoxymethyl-3-cephem-4-carbonsäure in 1000 ml
Aceton wird mit 28,8 g DBU versetzt und 15 Minuten bei Raumtemperatur gerührt. Die so erhaltene Lösung wird auf 0  gekühlt und innerhalb von 15 Minuten mit 437 g einer
14%igen Toluollösung von 1-Jodethylisopropylcarbonat versetzt. Nach einer Reaktionszeit von 4 Stunden bei 0  wird die Suspension filtriert und der Rückstand mit 100 ml Toluol nachgewaschen. Das Filtrat wird auf eine Mischung von 1000 ml Wasser und 33 ml HCI konz. ausgeladen und der pH-Wert auf 1,0 korrigiert. Die organische Phase wird 2 x mit je
200 ml Wasser extrahiert und die vereinigten Wasser-Phasen mit 200 ml Toluol nachextra- hiert.

   Zur so erhaltenen wässrigen Produktlösung gibt man 1000 ml Essigester und stellt mit
5N NaOH einen pH-Wert von 8,2 ein. Nach der Extraktion der Wasser-Phase mit 200 ml
Essigester werden die vereinigten organischen Phasen mit je 250 ml ges.   NaHC03-Lösung   und Wasser extrahiert, über MgS04 getrocknet und filtriert. Man erhält 1100 ml einer
Essigester-Lösung der Titelverbindung mit einem Gehalt von 5. 7% und einem Diastereo- merenverhältnis B/(A+B) = 0.49. b) Aktivierung von (2-N-Formylaminothiazol-4-yl)-2-(Z)-(methoxyimino)-essigsäure 
Ein Gemisch aus 21.4 ml Essigsäureethylester, 5.8 ml   N,N-Dimethylformamid   und 2. 82 g   (2-N-Formylaminothiazol-4-yl)-2-(Z)-(methoxyimino)-essigsäure   werden auf -10  gekühlt. 



   Man gibt 1.13 ml Phosphoroxychlorid zu und rührt das Gemisch eine Stunde bei -10 . 



   Anschliessend wird die Lösung auf -25  gekühlt. 
 EMI4.4 
 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 4. 29 g KHCO3 werden in 41. 1 ml Eiswasser gelöst. Man gibt dieser Lösung 93 ml (enthält 
 EMI5.1 
 oxy)-ethylester) aus a) zu und lässt die in 2b) erhaltene, -25  kalte Aktivierungslösung lang- sam innerhalb 35 Minuten zufliessen, sodass die Temperatur des Gemisches unter externer
Kühlung bei ca. 5  bleibt. Man rührt das Gemisch bei ca. 5  weitere 30 Minuten. Die
Phasen werden anschliessend getrennt.

   Man gibt dann der Essigesterlösung 20 ml Wasser zu, stellt den pH-Wert mit gesättigter KHCO3 Lösung auf 7. 1, rührt das Gemisch für 10
Minuten, trennt die Phasen, setzt der Essigesterphase erneut 20 ml Wasser zu und stellt den pH-Wert mit 1.07 ml 5 m H2S04 auf 1. 3, rührt das Gemisch für 15 Minuten, trennt die
Phasen und wäscht die Essigesterlösung noch zweimal mit je 20 ml Wasser. Man gibt dann 6.3 ml N,N-Dimethylformamid zu und dampft den grössten Teil des Essigesters am
Rotavapor bei 40  und 100 mbar ab. Der Eindampfrückstand wird anschliessend mit 23 ml
Acetonitril versetzt und auf 40  erwärmt. Zur Lösung tropft man innerhalb ca. 10 Minuten
27 ml Wasser zu, gibt dann Impfkristalle zu und tropft nach 20 Minuten der Suspension weitere 90 ml Wasser bei 40  zu (Dauer 50 Minuten).

   Man rührt die Kristallsuspension noch weitere 15 Minuten bei 40  nach, isoliert die Kristalle über eine Nutsche und wäscht sie in zwei Portionen mit insgesamt 50 ml Wasser und trocknet das Produkt bei 40  im
Vakuumtrockenschrank über Nacht. Man erhält die hochkristalline Titelverbindung mit einem Diastereomerenverhältnis B/(A+B) = 0.50. 



    HPLC Reinheit : %   Beispiel 4 : Kristallisation von N-Formyl-Cefpodoxim-Proxetil aus Reaktionslösungen 
 EMI5.2 
 nyloxy) ethylester Eine Suspension von 50 g   7-Amino-3-methoxymethyl-3-cephem-4-carbonsäure   in 500 ml Dichlormethan wird mit 28,8 g DBU versetzt und 20 Minuten bei Raumtemperatur gerührt. Die so erhaltene Lösung wird auf 0  gekühlt und innerhalb von 15 Minuten mit 437 g einer 14%igen Toluollösung von 1-Jodethylisopropylcarbonat versetzt. Nach 4 Stunden bei 0  wird die Reaktionsmischung mit 1000 ml Toluol versetzt und filtriert Das Filtrat wird analog Beispiel 3a aufgearbeitet.

   Man erhält eine Essigesterlösung der Titelverbindung mit einem Gehalt von 5. 8% und einem Diastereomerenverhältnis B/(A+B) = 0 49. 
 EMI5.3 
 60 g (2-N-Formylaminothiazol-4-yl)-2-(Z)-(methoxyimino)-essigsäure werden in 600 ml Dichlormethan suspendiert und die Suspension wird auf -10  gekühlt. Innerhalb 35 Minuten werden 60 g feines PCl5 in mehreren Portionen unter gutem Rühren zugegeben, wobei man die Temperatur nicht über -5  steigen lässt. Die Suspension wird dann noch 90 Minuten bei -5  bis 0  gerührt, das Produkt anschliessend unter Feuchtigkeitsausschluss über eine Nutsche isoliert und mit insgesamt 250 ml -5  kaltem Dichlormethan gewaschen Nach Trocknen über Nacht erhält man die Titelverbindung 
 EMI5.4 
 2. 73 g KHC03 werden in 46.6 ml Eiswasser gelöst.

   Man gibt dieser Lösung 89.2 ml (enthält 0. 0124 mol 7-Amino-3-methoxymethyl-3-cephem-4-carbonsäure-1-(isopropoxycarbonyl-   oxy)-ethylester)   aus a) zu, verdünnt das Gemisch mit 8.6 ml Essigsäureethylester und gibt 3. 45 g (2-N-Formylaminothiazol-4-yl)-methoxyimino)-essigsäurechlorid-hydrochlorid, hergestellt nach 2b), portionsweise innerhalb 40 Minuten zu, sodass die Temperatur des Gemisches unter externer Kühlung bei ca. 5  bleibt Man rührt das Gemisch bei ca. 5  weitere 30 Minuten Die Phasen werden anschliessend getrennt Man gibt dann der Essigesterlösung 23. 3 ml Wasser und 0.5 ml N,N-Dimethylformamid zu, stellt den pH-Wert mit 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 gesättigter KHCO3 Lösung auf 7. 5, trennt die Phasen, setzt der Essigesterphase erneut
23. 3 ml Wasser und 0.5 ml N,N-Dimethylformamid zu und stellt den pH-Wert mit 1.24 ml
5 m H2S04 auf 1.

   5, rührt das Gemisch 15 Minuten, trennt die Phasen und wäscht die
Essigesterlösung noch zweimal mit je einem Gemisch aus 23.3 ml Wasser und 0.5 ml N,N-
Dimethylformamid. Man gibt dann 6.3 ml N,N-Dimethylformamid zu und dampft den gröss- ten Teil des Essigesters am Rotavapor bei 40  und 100 mbar ab. Der Eindampfrückstand wird anschliessend mit 6. 3 ml N,N-Dimethylformamid und 45 ml Acetonitril versetzt und auf
35  erwärmt. Zur Lösung gibt man innerhalb ca. 3 Minuten 55 mi Wasser zu, gibt dann
Impfkristalle zu und lässt das Produkt langsam während 30 Minuten bei dieser Temperatur kristallisieren. Man tropft anschliessend innerhalb 40 Minuten der Suspension weitere
179 ml Wasser bei 35  zu.

   Man rührt die Kristallsuspension noch eine weitere Stunde bei
20  nach, isoliert die Kristalle über eine Nutsche, wäscht sie in zwei Portionen mit insge- samt 50 ml Wasser und trocknet das Produkt bei 40  im Vakuumtrockenschrank über
Nacht. Man erhält die hochkristalline Titelverbindung mit einem Diastereomerenverhältnis   B/(A+B) = 0.51.    



   HPLC Reinheit 98. 0 % Beispiel 5 : Herstellung von 7-[2-(2-Aminothiazol-4-yl)-2-(Z)-(methoxyimino)acetamido]-3-   methoxymethyl-3-cephem-4-carbonsäure-1-(isopropoxycarbonyloxy)ethyl-   ester 20 ml Methanol und 0.48 ml konz. H2S04 werden gut gemischt. 4. 0 g 7-[2-(2-Formylaminothiazol-4-yl)-2-(Z)-(methoxyimino)acetamido]-3-methoxymethyl-3-cephem-4-carbonsäure-1- (isopropoxycarbonyloxy)ethylester aus Beispiel 3c) werden in die Mischung eingetragen. Nach ca. 5 Minuten wird eine Lösung erhalten. Die Lösung wird bei Raumtemperatur weitere 85 Minuten gerührt. Die Lösung wird dann langsam unter Rühren innerhalb 45 Minuten einer Lösung von 2 g KHC03 in 200 ml Wasser zugetropft, wobei die Titelverbindung ausfällt. Man rührt die Suspension noch 1 Stunde bei Raumtemperatur nach und isoliert das Produkt über eine Nutsche.

   Es wird mit insgesamt 40 ml Wasser gewaschen und im Vakuumtrockenschrank bei 40  getrocknet. Man erhält Cefpodoxim-Proxetil mit einem Diastereomerenverhältnis B/(A+B) = 0.51. 



    HPLC-Reinheit   97. 4% 
PATENTANSPRÜCHE : 1. Kristalliner 7-[2-(2-Formylaminothiazol-4-yl)-2-(Z)-(methoxyimino)acetamido]-3-methoxy- methyl-3-cephem-4-carbonsäure-1-(isopropoxycarbonyloxy)ethylester der Formel 
 EMI6.1 
 als Diastereomerengemisch der Formel I (* bedeutet das asymmetrische Zentrum). 
 EMI6.2 
 methyl-3-cephem-4-carbonsäure-1-(isopropoxycarbonyloxy)ethylester der Formel I mit einem Diastereomerenverhältnis von B/(A+B), wobei B das apolarere der beiden Diaste- reomeren bedeutet, von 0. 4 bis 0.6.

Claims (1)

  1. 3. Verfahren zur Herstellung des kristallinen Diastereomerengemisches der Formel I nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man das Diastereomerengemisch aus Wasser und einem C1-C4 Nitril kristallisiert. <Desc/Clms Page number 7> 4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass man das Diastereomerenge- misch der FormelI aus Wasser und Acetonitril kristallisiert.
    5. Verfahren zur Herstellung des kristallinen Diastereomerengemisches der FormelI nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man das Diasteremerengemisch aus Wasser und einem C3 bis C5 Keton kristallisiert.
    6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass man das Diastereomerenge- misch der Formel1 aus Wasser und Aceton kristallisiert.
    7. Verfahren zur Herstellung eines kristallinen Diastereomerengemisches der Formelnach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel EMI7.1 mit einem reaktiven Derivat der (2-N-Formylaminothiazol-4-yl)-2-(Z)-(methoxyimino)-essig- säure acyliert und die Verbindung der Formel I nach einem der Ansprüche 3 bis 6 kristalli- siert.
    8. Verfahren zur Herstellung eines kristallinen Diastereomerengemisches der Formel I nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel EMI7.2 durch Reaktion einer Verbindung der Formel EMI7.3 mit einer Verbindung der I- ormel X-CH-(CH3)-O-CO-O-CH(CH3)2 V worin X eine Abgangsgruppe bedeutet, in Gegenwart einer Base erzeugt, die Verbindung der Formel III mit einem reaktiven Derivat der (2-N-Formylaminothiazol-4-yl)-2-(Z)- (methoxyimino)-essigsäure zum Erhalt einer Verbindung der Formel I acyliert, und die Verbindung der FormelI nach einem der Ansprüche 3 bis 6 kristallisiert.
    9. Verwendung des kristallinen Diastereomerengemisches der Formel I zur Herstellung von 7-[2-(2-Aminothiazol-4-yl)-2-(Z)-(methoxyimino)acetamido]-3-methoxymethyl-3-cephem-4- carbonsäure-1-(isopropoxycarbonyloxy)ethylester (Cefpodoxim-Proxetil).
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Families Citing this family (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
AT413383B (de) * 1998-01-09 2006-02-15 Sandoz Ag Verfahren zur isolierung eines diastereoisomerengemisches von cefpodoxim proxetil
US7045618B2 (en) 2001-02-27 2006-05-16 Ranbaxy Laboratories Limited Cefpodixime proxetil
EP1408024B1 (de) * 2001-07-13 2010-10-20 Kaneka Corporation Verfahren zum kristallisieren von reduziertem coenzym q10 aus wässriger lösung
WO2004048387A1 (en) * 2002-11-22 2004-06-10 Orchid Chemicals & Pharmaceuticals Ltd An improved process for the preparation of cefpodoxime proxetil
US7280627B2 (en) * 2002-12-09 2007-10-09 The Johns Hopkins University Constrained data-adaptive signal rejector
AU2002368494A1 (en) * 2002-12-20 2004-07-14 Lupin Limited A process for the preparation of cefpodoxime proxetil
EP1583764A1 (de) * 2003-01-06 2005-10-12 Lupin Limited Verfahren zur herstellung von cefpodoxime proxetil

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0531875A2 (de) * 1991-09-07 1993-03-17 Hoechst Aktiengesellschaft Diastereomere des 3-Cephem-4-carbonsäure-1-(-isopropoxycarbonyloxy)ethylesters und Verfahren zu deren Herstellung
WO1999035149A1 (en) * 1998-01-09 1999-07-15 Biochemie Gesellschaft Mbh Process for the preparation of cefpodoxime proxetil diastereoisomers

Family Cites Families (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4486425A (en) * 1980-09-30 1984-12-04 Sankyo Company Limited 7-[2-(2-Aminothiazol-4-yl)-2-(syn)-methoxyiminoacetamido]-3-methoxymethyl-3-cephem-4-carboxylates
JPS5759894A (en) * 1980-09-30 1982-04-10 Sankyo Co Ltd Cephalosporin for oral administration
JPS604189A (ja) * 1983-06-20 1985-01-10 Sankyo Co Ltd β−ラクタム系化合物の製造法
JPS6067483A (ja) * 1983-09-24 1985-04-17 Sankyo Co Ltd チアゾリオメチル置換基を有するセフアロスポリン誘導体
DE3804841A1 (de) * 1988-02-17 1989-08-31 Hoechst Ag Cephalosporinderivate und verfahren zu ihrer herstellung
DE3919259A1 (de) * 1989-06-13 1990-12-20 Hoechst Ag Kristalline cephem-saeureadditionssalze und verfahren zu ihrer herstellung
JPH0331286A (ja) * 1989-06-27 1991-02-12 Sankyo Co Ltd ホルミル基の脱離法
JP2961927B2 (ja) * 1991-02-12 1999-10-12 富士ゼロックス株式会社 ドラム周辺ユニットの通信エラー防止装置
YU48484B (sh) * 1991-05-24 1998-09-18 Hoechst Aktiengesellschaft Kristalne kiselinske adicione soli diastereomerno čistih 1-(2,2-dimetilpropioniloksi)-etilestara 3-cefem-4-karbonske kiseline
JP3031286B2 (ja) * 1997-04-24 2000-04-10 日本電気株式会社 印刷物の検査方法
IN191496B (de) * 1999-07-30 2003-12-06 Ranbaxy Lab Ltd
KR100342944B1 (ko) * 1999-11-08 2002-07-02 민경윤 고순도 세프포독심 프록세틸의 제조방법

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0531875A2 (de) * 1991-09-07 1993-03-17 Hoechst Aktiengesellschaft Diastereomere des 3-Cephem-4-carbonsäure-1-(-isopropoxycarbonyloxy)ethylesters und Verfahren zu deren Herstellung
WO1999035149A1 (en) * 1998-01-09 1999-07-15 Biochemie Gesellschaft Mbh Process for the preparation of cefpodoxime proxetil diastereoisomers

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
ABSTRACT, PUBMED MEDINE QUERY & J. ANTIBIOT. (TOKYO)), 1987, MAR.,40(3),370-84 *

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