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KR20010005911A - 온도가 조절되는 우레아 분사에 의해 엔진으로부터 ＮＯｘ 방출물을 감소시키는 방법 - Google Patents

온도가 조절되는 우레아 분사에 의해 엔진으로부터 ＮＯｘ 방출물을 감소시키는 방법 Download PDF

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KR20010005911A
KR20010005911A KR1019997008988A KR19997008988A KR20010005911A KR 20010005911 A KR20010005911 A KR 20010005911A KR 1019997008988 A KR1019997008988 A KR 1019997008988A KR 19997008988 A KR19997008988 A KR 19997008988A KR 20010005911 A KR20010005911 A KR 20010005911A
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exhaust gas
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exhaust
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KR1019997008988A
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KR100535784B1 (ko
Inventor
제레미 디. 피터-호블라인
에릭 엔. 발레스
존 이. 호프만
테오도르 제이. 타라불스키
Original Assignee
찰스 더블유. 그린넬
클린 디젤 테크놀로지스, 인코포레이티드
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
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Publication date
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Abstract

본 발명은 수용액중의 우레아를 사용하여 린번 내부 연소 엔진으로부터 NOx방출물을 감소시키기 위한 안전하고 신뢰성 있는 SCR 시스템에 관한 것이다. 용액의 과열 및 가수분해가 우레아 용액의 온도를 충분히 낮게 유지시키므로써 방지되어 우레아를 가수분해시켜 어느 정도로 고체가 침전되는 상승된 온도에서의 시간을 충분하지 않게 한다. 바람직한 일 구체예에서, 연료 분사에 사용되는 시스템과 유사한 분사 시스템은 분사기로의 일정한 공급 및 귀환 라인을 제공한다. 공급 및 분사는 NOx환원을 위해 충분한 우레아 및 공급 및 분사 시스템에 충분한 냉각력을 제공하도록 제어되어 가수분해 및 가수분해 생성물의 침착을 피하도록 할 수 있다.

Description

온도가 조절되는 우레아 분사에 의해 엔진으로부터 ＮＯｘ 방출물을 감소시키는 방법 {REDUCING NOx EMISSIONS FROM AN ENGINE BY TEMPERATURE-CONTROLLED UREA INJECTION}
SCR 촉매가 디젤 엔진로부터 NOx의 방출을 제한하는데 사용되는 경우, 대부분의 조건하에서 암모니아에 대한 위험 또는 촉매를 오염시킬 위험이 다루어져야 한다[참조: R.J. Hulterman; A Selective Catalytic Reduction Of NOxfrom Diesel Engines Using Injection of Urea; Ph.D. thesis, September 1995]. 훌터만은 분무기(atomizer)의 클로깅(clogging), 분해 문제 및 시스템 동력을 포함하는 다수의 기술적 문제를 기술하고 있다. 유사하게, SAE 논문(Paper No. 970185, 제목: "Transient Performance of a Urea DeNOxCatalyst for Low Emissions Heavy-Duty Disel Engines"에서는 분사 노즐이 과도한 열로부터 보호되어야 함을 시사하고 있다.
디젤 엔진용으로 우레아 SCR을 사용하고자 하는 제한된 시도에는 헉(Hug) 등의 미국 특허 제 5,431,893호에 기술된 바와 같이 우레아 도입 시점 이후에 대형의 피롤화 챔버 또는 그 밖의 장치를 사용할 것이 요구된다. 이러한 유형의 장치는 우레아를 사용하는 공지된 문제점을 두드러지게 한다. 디젤 배기물에 도입되는 경우, 우레아는 붕괴되는 데 시간이 걸려, 통상적으로 제기되어 있으며 상기 문헌에도 제안되어 있는 바와 같이 노즐 플러깅(plugging)을 일으킬 수 있다. 오염으로부터 촉매를 보호하기 위해, 헉 등은 대형 장치를 제안하고 있다. 또한, 상기 문헌은 노즐을 통과하기 전에 분해를 방지하기 위해 100℃ 미만의 온도에서 우레아 용액을 유지시켜야 한다고 강조하고 있다. 상기 발명자들은 우레아를 공급할 때에 적당한 우레아 압력을 사용할 것을 제안하고 있으며, 플러깅되는 경우에 고압 공기를 공급 라인에 도입하기 위한 또 다른 수단이 필요함을 발견하였다. 헉 등에 의해 사용되는 노즐은 적합하게 미세한 분무를 생성시킬 수 있는 것으로 여겨지며, 이러한 분산은 보조 공기에 의해 보조되나, 점적은 대형의 피롤화 채널을 필요로 할 정도로 여전히 크다[참조: WO 97/01387 및 유럽 특허 출원 487,886 A1].
특히 이동상 공급원을 위한 SCR 시스템과 함께 우레아를 사용하는 어려움에 대한 상기 문헌에 의해 주의가 요망되는 각각의 견해는 당분야에 당면해 있었던, 그리고 계속되고 있는 문제점을 지적하고 있다.
당해 기술은 SCR 공정에 우레아를 간단하고, 신뢰성있으며, 경제적이고 안전하게 사용하도록 하는 방법 및 장치를 개발을 고대하고 있다.
본 발명은 질소 산화물(NOx)을 안전하고 신뢰성있게 감소시키면서 디젤 또는 기타 린번(lean-burn) 엔진이 효율적으로 작동하도록 하는 수단 및 방법에 관한 것이다.
디젤 및 린번 가솔린 엔진은 연료 절감에 있어 이점을 제공하나 정상 작업 동안에 NOx및 미립자를 발생시킨다. 일차적인 조치(연소 공정 자체에 영향을 미치는 작동, 예를 들어 배기 가스 재순환 및 엔진 타이밍 조정)가 취해져 어느 하나가 감소되면, 보통 다른 하나는 증가한다. 따라서, 미립자로부터의 오염을 감소시키고 우수한 연료 절감을 획득하기 위해 선택되는 연소 조건은 NOx를 증가시키는 경향이 있다.
최근 제안된 규정은 제조업자에게 우수한 연료 절감, 및 미립자 및 NOx를 감소시킬 것으로 요구하고 있다. 린번 엔진은 연료 절감 목적을 달성하는 데 필요할 것이나, 배출물 중의 고농도 산소가 일반적인 배기 가스 촉매 시스템의 NOx환원을 비효율적이 되게 한다.
SCR(선택적 촉매적 환원: selective catalytic reduction)은 NOx를 감소시키기 위해 일부 경우에서 수년 동안 이용되어 왔다. 그러나, 현재까지 SCR은 암모니아의 사용에 의존하고 있는데, 이는 저장 및 운송과 관련하여 안정성의 문제를 가지고 있다. 우레아가 보다 안전하기는 하나, 많은 SCR 응용, 특히 이동상 NOx공급원에 대해서는 이를 고형 또는 수성형으로부터 활성의 기체류, 일반적으로 NHj및 HNCO 라디칼로 전환시키는 데 어려움이 있기 때문에 실용적이지 않다.
따라서, SCR과 관련된, 특히 이동상 엔진 및 기타 린번 엔진과 관련된 문제점에 대해 안전하고, 경제적이며 효과적인 해결책이 요구되고 있는 실정이다.
본 발명은 하기 설명 이후에, 특히 첨부되는 도면과 관련하여 숙지되는 경우에 보다 잘 이해되고, 그 이점이 보다 명백해질 것이다.
도 1은 본 발명의 일 구체예의 주요 구성 성분을 보여주는 흐름도이다.
바람직한 구체예의 상세한 설명
본 명세서에서, 용어 "린번 엔진"은 탄화수소 연료의 화학량론적(또는 화학적으로 정확한) 연소에 요구되는 양보다 더 높은 유입구의 산소 농도, 예를 들어, 1중량% 이상의 과잉 산소로 작동될 수 있는 엔진을 포함함을 의미한다.
용어 "엔진"은 광범위한 의미로 열을 제공하는 탄화수소 연료를 연소시키는, 예를 들어 직접 또는 간접적으로 기계적 또는 전기적 에너지로 전환시키기 위한 모든 연소기를 포함함을 의미한다. 오토(Otto), 디젤 및 터빈 형 뿐만 아니라 버너 및 로의 내부 연소 엔진이 포함되며 본 발명에 유리할 수 있다. 그러나, 디젤 엔진의 신뢰성 있는 NOx감소의 성공적 성취의 문제점 및 이점은 너무도 명백하기 때문에, 디젤 엔진은 전체적으로 본 명세서에서 예시의 목적으로 사용된다. 고정상 및 이동상 엔진이 고려된다.
용어 "디젤 엔진"은 이동상(수상 포함) 및 고정상 동력 플랜트 및 2행정 사이클(two-stroke per cycle), 4행정 사이클(four-stroke per cycle) 및 회전형에 대한 모든 압축 점화 엔진을 포함함을 의미한다.
용어 "탄화수소 연료"는 "증류 연료" 또는 "석유"로부터 제조된 모든 연료를 포함함을 의미한다. 가솔린, 분사 연료, 디젤 연료 및 다양한 그 밖의 증류 연료가 포함된다. 용어 "증류 연료"는 석유 또는 석유 분획 및 잔류물의 증류에 의해 제조된 모든 생성물을 의미한다. 용어 "석유"는 통상적인 의미로 탄화수소 물질을 포함하여 점도에 무관하게 화석 연료로부터 회수되는, 용어 본 의미내에 일반적으로 포함되는 공급원과 무관하게 모든 물질을 포함함을 의미한다.
용어 "디젤 연료"는 전체적으로 증류물로 이루어지는 것이 아니더라도 알코올, 에테르, 유기-니트로 화합물 등(예를 들어, 메탄올,에탄올, 디에틸 에테르, 메틸 에틸 에테르, 니트로메탄)을 포함할 수 있는, 디젤 연료 또는 이외 연료에 대한 ASTM 정의에 부합하는 디젤 연료를 포함하는 "증류 연료"를 의미한다. 또한, 본 발명의 범주내에서, 옥수수, 알파파, 쉐일 및 석탄과 같은 식물성 또는 광물성 공급원으로부터 유도된 에멀션 및 액체 연료가 포함된다. 이들 연료는 또한 염료, 세탄 증진제, 산화방지제(예컨대, 2,6-디-3차-부틸-4-메틸페놀), 부식 억제제, 녹 억제제(예컨대, 알킬화 숙신산 및 무수물), 세균발육저지제, 검 억제제, 금속 탈활성화제, 상층 실린더 윤활제, 항빙제 등을 포함하는 당해 기술자들에게 공지된 기타 첨가제를 함유할 수 있다.
용어 "우레아"는 암멜리드; 암멜린; 탄산암모늄; 중탄산암모늄; 암모늄 카바메이트; 암모늄 시아네이트; 황산 및 인산을 포함하는 무기산의 암모늄염; 포름산 및 아세트산을 포함하는 유기산의 암모늄 염; 뷰렛; 시아누산; 이소시안산; 멜라민 및 트리시아노우레아를 함유하는 것들을 포함하는, 모든 시판되는 형태의 우레아를 포함하는 것을 의미한다.
우레아 수용액은 용해도 한계치 이하로 사용될 수 있다. 일반적으로, 수용액은 용액의 중량을 기준으로 하여 약 2 내지 약 65%의 시제를 함유할 것이다. 진한 우레아 용액을 사용가능하도록 하는 것이 본 발명의 이점이다. 종래 기술에서는 분해 생성물의 침전 문제를 피하기 위해 희석된 우레아 용액이 필요한 것으로 설명하고 있다. 본 발명은 통상의 암모니아에 대한 문제 또는 라인 및 노즐 플러깅에 대한 문제 없이 우레아를 최대한 유리하게 사용할 수 있도록 한다. 진한 용액이 바람직한데, 그 이유는 진한 용액이 저장, 수송, 증기화되어야 하고 겨울에 냉동으로부터 보호받아야 하는 물의 양을 제한하기 때문이다. 일반적인 우레아의 농도 범위는 약 25 내지 약 50%, 예를 들어 약 35%이다.
우레아는 캐니스터(canister)내에서 용액 또는 무수 형태로 저장될 수 잇다. 무수 상태로 저장되는 경우에, 물은 필요에 따라 우레아와 접촉하도록 공급되어 용액을 제조한다. 이러한 방식으로, 용액 농도는 포화에 가깝게(물의 저장 및 사용을 최소화시키기 위해) 또는 비히클 또는 고정상 설비에 적합한 농도로 변화할 수 있다. 몇몇 경우에서는 물 및/또는 우레아 용액의 저장을 위해 히터를 공급하여 동결을 예방하거나 가스화 시간을 감소시키는 것이 바람직할 것이다. 유사하게, 부동 물질을 사용하는 것이 유용할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 구체예를 개략적인 형태로 도시한 것이다. 요약하면, 디젤 엔진(10)은 라인(12) 및 분사기(13)를 통해 연료가 공급된다. 엔진은 NOx를 함유하는 배기 가스를 발생시키며, 배기 가스는 배기 파이프(20)를 통과하게 된다. 우레아 용액은 용기(30)에서 분사기(32)와 같이 하나 이상의 분사기에 의해 배기 라인(12)으로 공급된다. 배기 가스는 이후 SCR 반응기 유닛(34)을 통과하게 된다. 이 공정은 바람직하게는 제어기(40)에 의해 제어되며, 이 제어기(40)는 엔진 관리 시스템(EMS)과 결합될 수 있어, 이로써 추가의 제어기에 대한 필요성을 피한다. 미도시된 구체예에서는, 우레아 용액이 엔진의 배기 밸브와 터보방출 배기 터빈 사이의 배출물에 도입된다.
본 발명은 우레아 가수분해 생성물의 침착물에 의한 분사 시스템과 용액 공급의 플러깅을 피하거나 촉매상의 고체 침착물의 습윤화 또는 형성을 피하는 방식으로 SCR NOx환원을 위해 암모니아 대신에 우레아 수용액을 이용할 수 있는 것이다.
시제공급 시스템의 침착물 억제와 관련된 이점은 공급 시스템에서 가수분해가 일어나지 않도록 보장하므로써 달성된다. 촉매상의 침착물 억제와 관련된 이점은 용액을 배기 가스에 도입한 후에 우레아의 신속한 분해를 조장하므로써 달성된다. 본 발명이 낮은 우레아 농도에 의존하지 않아 공급 라인에서의 분해를 피한다는 점이 배출물내 우레아의 분해율을 증가시킨다. 또한, 특히 배기 가스에 도입되는 냉각 공기를 다량 사용하므로써 달성되는 경우, 100℃ 미만의 낮은 온도로, 희석된 우레아 용액을 냉각시키는데 공기를 사용할 필요가 없어, 배기 가스에 의한 우레아의 분해를 지연시킬 수 있다.
도면은 공급 라인, 예를 들어 공동 레일(31)을 사용하고 누설 라인(33)을 거쳐 공급부에 귀환하는 시제 분사 시스템을 도시하고 있다. 이 시스템은 저장 용기(30)와 분사기(32) 간의 시제 흐름을 지속적으로 유지시킨다. 용어 분사기는 본원에서 레일(31)에서 배기 가스로의 우레아 용액의 흐름을 제어할 수 있는 장치를 기술한 것으로 사용된다. 분사기는 고압 또는 저압 장치중 어느 하나일 수 있다.
저압 장치 중에는, 분사 페인트에 사용되는 유형의 기계식 분무기, 음파 분무기, 미세 분무를 제공하기 위해 다수개의 구멍을 포함하는 분산 장치를 가지는 튜브에 연장되는 단순 밸브, 분사 패턴을 조정할 수 있는 핀틀 조절식 노즐 등과 같은 이용가능한 저압 액체 분배 수단이 있다. 공기 동력 노즐이 사용될 수 있지만, 장치의 비용을 절감시키기 위해 최소의 공기로 작용하고 공기는 배출물을 냉각시키는 효과를 가지는 것이 바람직하다. 공기 공급과 냉각 효과가 모두 디자인 절충안에 허용될 수 없는 경우에, 공기는 분사기를 냉각시키고/시키거나 우레아 용액의 분사를 보조하기 위해 사용될 수 있다.
고압 분사기 중에는, 연료 주입에 사용되는 유형의 분사 장치가 있으며, 이 장치는 1000 내지 10,000psig에서 돌발적으로 개방되며, 약 50,000psig 이하에서 최대 동력 분사압을 갖는다. 핀틀형 분사기는 상기 언급된 압력 범위내에서 작동하며, 스크래핑(scraping), 자가 세정 특징의 부가되는 이점을 제공하여 노즐 출구에서의 분사기 침착물을 최소화시킬 수 있다. 이 밖의 분사기가 작동 압력에 무관하게 사용될 수 있으며, 예를 들어, 어느 것은 30psig 정도의 압력에서 작동한다.
인라인(in-line) 혼합 수단은 배기 가스내 우레아 용액의 양호한 분배를 보장하기 위해, 특히 저압 분사기가 사용되는 경우에 사용되는 것이 바람직하다. 고농도의 우레아는 편재된 냉각을 유발시킬 수 있고, 이것은 물 방울 또는 우레아 입자 또는 피롤분해 생성물을 잔류하게 할 수 있어 SCR 촉매에 영향을 미칠 수 있다. 한 적합한 장치가 프로펠러(46)로서 도시되어 있다. 다르게는, 소공체, 미스트 제거기, 정적 혼합기, 미립물질 트랩 또는 혼합 능력을 갖는 기타 유사 장치가 사용될 수 있다. 도면에는 또한 SCR 반응기(34)의 촉매와 접촉하는 것으로부터 액체 또는 고체 우레아 또는 우레아 잔류물에 대한 방호물로서 작용하는 배기 파이프(20)에 굴곡부(21)를 도시되어 있다.
도면에 도시된 구체예에는 레일압 센서(35) 및 압력 조절 밸브(36)를 포함한다. 밸브(36) 및 펌프(37)에 의한 레일 및 귀환 라인내 압력은 제어기(40)에 의해 제공되는 대조군 시그날에 반응한다. 가압된 라인(31, 31' 및 31")이 비가압된 귀환 라인(33 및 33')보다 진하게 도면에 도시된다. 임의로, 열교환기(50)가 라인(33)에 사용되어 과열되는 경우에 우레아 용액을 냉각시킬 수 있다. 펌프(37)와 용기(30) 사이의 라인(38 및 38')은 필요에 따라 우레아 용액을 교반시킨다.
제어기(40)는 바람직하게는 엔진(10)용 EMS와 결합되어 수개의 다른 제어기에 대한 필요성을 피하고, 존재하는 배선 장구 및 센서를 가능한 정도로 이용한다. 다양한 센서가 도시되어 있으며, 여러 작동 매개변수를 감지하는 기능을 하며, 감지된 매개변수를 나타내는 작동 시그날을 발생시킨다. 작동 시그날은 제어기에 보내져, 기준값과 비교되고, 하나 이상의 대조군 시그날을 계산하여 제어되는 하나 이상의 장치에 대조군 시그날을 보낸다.
도면에는 엔진용 센서(41), 배기 가스 온도용 센서(42), 용기(30)의 우레아 수준에 대한 센서(43) 및 귀환 라인(33)의 우레아 용액 온도용 센서(44)가 도시되어 있다. 연료 유량, 엔진 속도, 조절판(throttle) 위치 또는 분사 시스템 셋팅과 같은 하나 이상의 적합한 매개변수에 의해 표시되는 바와 같은 엔진 부하는 중요한 매개변수이며, 이들중 하나 또는 유사한 인자가 발생되는 NOx의 양, 가열 유닛으로의 시제 공급 필요성 또는 배기 가스에 공급되는 가수분해 생성물을 측정하도록 모니터링될 수 있다. 잔류 NOx농도용 센서(45)와 같은 임의의 센서가 실용적일 정도로 피드백 제어를 위해 사용될 수 있다. 도면은 또한 점선에서 제어기에 보내지는 작동 시그날과 제어 장치에 보내지는 대조군 시그날을 도시하고 있다.
시스템 전체를 통한 우레아 용액의 온도는 충분히 낮은 값으로 유지되어 우레아를 고체가 침전할 정도로 가수분해시키는 고온(예를 들어, 약 140℃ 미만)에서 충분한 시간을 허용하지 않게 한다. 분사기(32)는 일부 엔진에 대해 고부하에서 약 300 내지 약 650℃내에서 작동된 후 배기 가스의 온도가 상승함에 따라 가열되는 경향이 있을 것이다. 예방 조치가 취해지지 않는 경우, 높은 온도는 분사전에 우레아의 가수분해를 유발하여 우레아보다 낮은 용해도로 인해 가수분해 생성물을 침전시킬 수 있을 것이다. 본 발명은 용기(30)으로부터 라인(31 및 33)(및 관련 라인, 제어됨)을 통해 지속적으로 우레아 용액을 순환시켜 분사기를 냉각시킨다. 시스템이 관련 온도에 대해 포화 수증압으로 가압되는 경우에 용액의 온도를 105 내지 130℃가 되도록 적합하게 제어하는 것이 도움이 된다. 누설 라인 상의 체류 시간이 짧기 때문에, 우레아 용액은 가수분해 생성물에 대한 용해도 한계에 도달하지 않고 보다 높은 온에 도달하게 될 수 있다. 보조 가열 수단(미도시됨)이 용기(30) 또는 공급 또는 귀환 시스템에 사용되어 목적하는 온도를 달성할 수 있다.
본 발명의 명백한 이점은 배기 가스에 대한 공기 냉각 효과로 인해 장비의 비용을 절감시키고, 감소되는 효율을 미연에 방지하는 온도 제어를 달성하는 데 공기가 전혀 필요하지 않다는 점이다. 또한, 본 발명의 이점은 귀환 라인을 가지는 고압 분사기 장비가 압력 방출시 우레아 용액의 분무화, 바람직하게는 적어도 어느 정도의 가스화에 영향을 미치기에 충분히 높은 압력을 작동시키도록 설계될 수 있다는 점이다. 이러한 특징은 SCR 반응기(34)와 상기 분사기의 밀접 결합을 보다 가능하게 할 수 있다.
그러나, 또 다른 구체예에서, 귀환 라인(33 및 33')은 사용되지 않거나 온도 조절을 위한 유일한 수단이 아니다. 이러한 구체예에서, 공기 또는 엔진 냉각제와 같은 열교환 유체는 분사기와의 열교환 접촉부에 제공될 수 있다. 허용가능하게, 이러한 구체예에서, 우레아 용액의 온도는 우레아 용액이 100℃를 넘는 온도에서 포화 증기압을 초과하는 압력으로 유지되는 한 상기 온도를 초과하여 상승되도록 허용될 수 있다.
하나 이상의 배기 시스템 구성부품 상의 피복물로서 또는 별도의 성분으로서 우레아의 가수분해 및/또는 피롤화를 촉진시키는 촉매를 제공할 수 있다. 예를 들어, 배기 파이프(20) 상에, 특히 굴곡부(21)에 피복될 수 있다. 또한, 혼합 장치(46) 상에 사용될 수 있다. 이러한 유형의 피복물은 작동 시스템을 깨끗하게 유지시키고, 우레아의 기체화를 증진시킨다는 이중의 이점을 갖는다. 적합한 가수분해 촉매중에는 인산 및 산 인산염, 알칼리 금속 수산화물 및 탄산염, 예를 들어, 수산화나트륨, 수산화칼륨, 탄산나트륨, 탄산칼륨, 알칼리 금속 규산염, 알칼리 토금속 수산화물 및 산화물, 수산화알루미늄 및 산화물, 이들 두가지 이상의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 물질을 포함하는 것이 있다[참조: Hofmann 등의 미국 특허 제 4,997,631호, von Harpe 등의 PCT 출원 WO 92/02291, Hofmann, Sun and Luftglass의 미국 특허 제 5,139,754호, Jones의 미국 특허 제 5,281,403호, 촉매 및 기술의 추가 기재에 대한 Ebina의 JP HEI 2-191,528, EP 615,777(디젤 배기물중의 우레아를 분해시킬 수 있는 혼합된 산화물 촉매, Al2O3-TiO2-SiO2-ZrO2가 기재됨)].
사용되는 SCR 촉매는 암모니아의 존재하에 유출되는 질소 산화물 농도를 감소시킬 수 있는 것이다. 이러한 촉매에는 예를 들어, 활성화 탄소, 목탄 또는 코우크, 제올라이트, 산화바나듐, 산화텅스텐, 귀금속(백금, 팔라듐, 로듐 및 이리듐과 같은 백금 군 금속) 및 이들의 혼합물이 포함된다. 또한, 당 분야에 통상적이며, 당해 기술자들에게 익숙한 이외의 SCR 촉매 물질이 사용될 수 있다. 이러한 SCR 촉매 물질은 금속, 세라믹, 제올라이트 또는 균질 모노라이트와 같은 지지체 상에 제공되며, 그 밖에 공지된 지지체 또한 사용될 수 있다.
유용한 SCR 촉매에는 하기 기재되는 대표적인 종래 방법들이 있다. NOx를 감소시키기 위한 선택적 촉매적 환원 방법이 널리 공지되어 있으며, 다수의 촉매제를 사용한다. 예를 들어, 유럽 특허 출원 WO 210,392(Eichholtz 및 Weiler)에는 촉매로서 암모니아를 첨가하면서 활성화 목탄 또는 활성화 코우크를 사용하여 질소 산화물을 촉매에 의해 제거하는 방법이 기재되어 있다. 카토(Kato) 등의 미국 특허 제 4,138,469호 및 헨케(Henke)의 미국 특허 4,393,031호에는 백금 군 금속 및/또는 티탄, 구리, 몰리브덴, 바나듐, 텅스텐 또는 이들의 산화물과 같은 그 밖의 금속을 사용하면서 암모니아를 첨가하여 NOx를 촉매적으로 환원시켜 목적하는 촉매적 환원을 달성하는 방법이 기재되어 있다[참조: EP 487,886(220 내지 280℃의 작동 범위를 가지는 V2O5/WO3/TiO2촉매가 명시되어 있음)]. 백금을 기재로 하는 그 밖의 촉매는 보다 낮은 온도, 예를 들어 약 180℃로 낮은 작동 온도를 가질 수 있다.
또 다른 촉매적 환원 방법은 카나다 특허 1,100,292호(Knight)에 기재되어 있으며, 이는 내화성 산화물에 침착된 백금 군 금속, 금 및/또는 은 촉매의 사용에 관한 것이다. 미국 특허 제 4,107,272호(Mori)는 바나듐, 크롬, 망간, 철, 구리 및 니켈의 옥시황, 술페이트 또는 술파이트 화합물을 사용하면서 암모니아 가스를 첨가하여 NOx를 촉매적으로 환원시키는 방법이 기재되어 있다.
미국 특허 제 4,268,488호(Ginger)의 다단계 촉매 시스템은 유출물을 함유하는 질소 산화물을 암모니아의 존재하에서 담체상에 황산구리와 같은 구리 화합물을 포함하는 제 1 촉매, 및 바나듐 및 철 또는 텅스텐 및 철의 황산염과 같은 금속 배합물을 포함하는 제 2 촉매에 노출시키는 방법을 기술하고 있다.
우레아가 도입되는 유출물은 바람직하게는 SCR 촉매 상으로 공급되고 이동안 유출물은 적합하게 높은 온도, 일반적으로는 약 180 내지 약 650℃, 예를 들어 약 300℃ 이상에 있게 된다. 이러한 방식으로, 우레아 용액의 가수분해 및 가스화로 인한 유출물에 존재하는 활성 성분은 매우 효과적으로 질소 산화물의 촉매적 환원을 용이하게 한다. 유출물은 과량의 산소를 함유할 것이다. 상기 SCR 촉매(구체적으로 참고 문헌으로 인용된 설명)를 사용하는 본 발명의 사용으로 다량의 암모니아 또는 암모니아수의 수송, 저장 및 취급 요건이 감소되거나 제거된다.
본 발명은 이 밖의 방출 감소 및 연료 절감 기술과 상용할 수 있기 때문에, 엔진 설계사, 비히클 생산자 및 레트로핏 마켓(retrofit market)에 이용될 수 있다. 예를 들어, 연료는 적합한 백금 군 금속 첨가제 및/또는 나트륨, 리튬, 칼륨, 칼슘, 마그네슘, 세륨, 철, 구리, 망간의 화합물 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 보조 촉매 조성물로 촉매화될 수 있다. 상기 화합물 중에는, 예를 들어 본원에서 참고 문헌으로 인용되는 선행 미국 특허 제 4,892,562호 및 제 4,891,050호(Bowers and Sprague), 제 5,034,020호(Epperly and Sprague), 제 5,215,652호(Epperly, Sprague, Kelso and Bowers), 및 제 5,266,083호(Peter-Hoblyn, Epperly, Kelso and Sprague), WO 90/07561(Epperly, Sprague, Kelso and Bowers), 미국 특허 출원 제 08/597,517호(1996년 1월 31일자 출원, Peter-Hoblyn, Valentine and Sprague)에서 기재된 것들이 있다. 허용되는 경우에, 이들 화합물의 혼합물은 비누, 아세틸 아세토네이트, 알코올레이트, β-디케토네이트 및 술포네이트, 예를 들어 하기 보다 상세히 기재될 유형과 같은 하나 이상의 그 밖의 백금 군 금속 화합물과 함께 사용될 수 있다.
백금 군 금속 촉매 및/또는 그 밖의 촉매는 의도하는 목적에 효과적인 방법으로, 예를 들어 대규모 저장시 연료에 첨가하거나, 엔진과 관련된 탱크에 있는 연료에 첨가하거나, 적합한 계량 장치에 의해서와 같이 엔진에 도달되는 연료 라인에 지속적이거나 간헐적인 첨가에 의해서나, 증기, 기체 또는 에어로졸 형태로 공기 흡입부, 트랩 전의 배기 가스, 트랩 다음 엔진으로의 재순환 전의 배기 가스, 또는 배기 가스가 유입 공기와 혼합되는 혼합 챔버 또는 동등 수단에 첨가될 수 있다.
특히 미립자 트랩과 결합되어 사용되는 경우에 백금 군 금속 촉매 조성물은 연료 부피(ppm)에 대해 2중량부 미만의 백금 군 금속 농도로 사용되는 것이 바람직하다. 이러한 설명을 위해, 모든 "ppm" 수치는 중량 대 부피 기준, 즉, g/106cm2(또한, mg/l로 표현될 수 있다)이며, %는 다르게 명시하지 않는 한 중량에 의한 것이다. 보조 촉매가 의도하는 목적에 효과적인 수준, 바람직하게는 사용되는 연료의 1 내지 100ppm 수준, 예를 들어, 10 내지 60ppm으로 사용된다.
상기 설명은 당해 통상의 기술자에 본 발명의 실시 방법을 설명하고자 하는 것이며, 본 명세서를 숙지한 후 자명하게 될 명백한 변경 및 변형을 모두 상세히 설명하고자 하는 것은 아니다. 그러나, 이러한 명백한 변경 및 변형은 하기 청구범위에 의해 제한되는 본 발명의 범주내에 포함되는 것으로 의도된다. 본 청구범위는 특별하게 대조되는 내용을 명시하지 않는 한, 본 발명에서 의도하는 목적에 부합하는 데 적합한 모든 배열 및 순서의 지시된 성분 및 단계를 포함한다.
본 발명의 목적은 내부 연소 엔진으로부터 NOx방출물을 감소시키기 위한 안전하고, 신뢰성있는 SCR 시스템을 제공하는 데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 이동상 용도를 위한 암모니의 저장 및 취급과 관련된 안정성 문제를 해소시키는 데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 우레아의 가수분해로 인한 공급 라인의 플러깅 없이 SCR NOx환원에 우레아를 사용할 수 있게 하는 데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 SCR에 대해 우레아를 사용하여 촉매의 습윤화 또는 촉매상의 고체 침착을 피하는 데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 디젤 엔진에 나타나는 일시적인 조건에 부합하도록 반응 시간이 신속할 수 있는 단순하고, 강력한 SCR 시스템을 제공하는 데 있다.
본 발명의 또 다른 특이적인 목적은 180 내지 650℃의 온도에서 배기 가스를 처리할 수 있는 SCR 시스템에 우레아를 사용하고자 하는 데 있다.
본 발명의 또 다른 특이적인 목적은 엔진 관리 시스템(EMS)와 결합될 수 있어 추가의 제어기를 필요로 하지 않는, SCR 시스템에 우레아를 사용하고자 하는 데 있다.
본 발명의 또 다른 특이적인 목적은 상기 목적을 달성하고, 시제 분사 수단과 SCR 촉매의 친밀한 커플링을 가능하도록 하는 단순한 기계적 장치를 제공하는 데 있다.
상기 목적 및 이외의 목적은 NOx환원을 위한 개선된 방법 및 장치를 제공하는 본 발명에 의해 달성된다.
본 발명의 방법은 NOx를 함유하는 배기 가스를 선택적 촉매적 NOx환원에 효과적인 반응기에 운반하기 위한 배출 통로를 가지는 배기 시스템과 연관된 린번 엔진으로부터 NOx방출을 감소시키는 것이며, 일 구체예에서는 우레아 수용액을 라인을 통해 저장 용기로부터 분사기에 공급하는 단계; 분사기로부터의 우레아 용액을 저장 용기에 귀환시키는 단계로서, 공급율과 귀환율이 NOx환원을 위해 배기 가스에 요구되는 우레아를 공급하는 데 충분하며, 우레아 용액의 온도를 충분히 낮게 유지시켜 우레아가 가수분해되어 어느 정도 고형물이 침전하게 되는 고온(예를 들어, 약 140℃ 미만)에서의 시간이 충분하지 않도록 하는 단계; SCR 에 대해 충분한 배기 가스온도에서 우레아 용액을 배기 가스에 분사시키는 단계 및 배기 가스를 SCR 반응기를 통과시키는 단계를 포함한다.
또 다른 구체예에서, 귀환 단계는 사용되지 않거나 우레아 용액의 온도 유지를 위한 유일 수단이 아니다. 이 구체예에서, 공기 또는 엔진 냉각제와 같은 열교환 유체는 분사기와 접촉하는 열교환부에 공급될 수 있다. 이 구체예에서, 우레아 용액의 온도는 우레아 용액이 상기 온도에서 포화 증기압을 초과하는 압력에서 유지되는 한 100℃를 초과하여 상승되도록 할 수 있다.
상기 방법의 바람직한 면 중에는, 예를 들어, 약 25중량%의 우레아를 함유하는 농축 우레아 용액의 사용하는 것이 있다. 바람직하게는, 우레아는 배기 가스의 온도가 약 180 내지 약 650℃인 경우에 분사된다.
일 구체예에서, 본 발명의 장치는 우레아 수용액을 저장 용기로부터 라인을 통해 분사기에 공급하기 위한 수단; 우레아 용액을 분사기로부터 저장 용기에 귀환시키기 위한 수단으로서, 공급율과 귀환율이 NOx환원을 위해 배기 가스에 요구되는 우레아를 공급하는 데 충분하며, 우레아 용액의 온도를 충분히 낮게 유지시켜 우레아가 가수분해되어 어느 정도 고형물이 침전하게 되는 고온(예를 들어, 약 140℃ 미만)에서의 시간이 충분하지 않도록 하는 수단; SCR에 효과적인 배기 가스 온도에서 우레아 용액을 배기 가스에 분사시키기 위한 분사 수단; 및 분사 수단으로부터 SCR 반응기로 유도하는 배기 통로 수단을 포함한다.
또한, 본 발명의 장치의 바람직한 구체예에는 배기 가스에 대한 온도를 감지하는 수단; 감지된 배기 가스 온도를 표시하는 시그날을 발생시키는 수단; 엔진 부하를 감지하는 수단; 감지된 엔진 부하를 표시하는 시그날을 발생시키는 수단; 우레아 용액에 대한 온도를 감지하는 수단; 감지된 우레아 용액 온도를 표시하는 시그날을 발생시키는 수단 및 우레아 공급, 분사 및 귀환을 제어하기 위해 기준값에 대해 발생된 시그날을 비교하고, 대조군 시그날을 발생시키는 수단을 추가로 포함한다.

Claims (14)

  1. NOx를 함유하는 배기 가스를 선택적 촉매적 NOx환원에 효과적인 반응기에 운반하는 배기 통로를 가지는 배기 시스템과 연관된 린번 엔진으로부터 NOx방출을 감소시키는 방법에 있어서,
    우레아 수용액을 저장 용기로부터 라인을 통해 분사기에 공급하는 단계,
    분사기로부터의 우레아 용액을 저장 용기에 귀환시키는 단계로서, 공급율과 귀환율이 NOx환원을 위해 배기 가스에 요구되는 우레아를 공급하는 데 충분하며, 우레아 용액의 온도를 충분히 낮게 유지시켜 우레아가 가수분해되어 어느 정도의 고형물이 침전하게 되는 고온에서의 시간이 충분하지 않도록 하는 단계,
    SCR에 대해 충분한 배기 가스 온도에서 우레아 용액을 배기 가스에 분사시키는 단계 및
    배기 가스를 SCR 반응기를 통과시키는 단계를 포함함을 특징으로 하는 방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 우레아 용액이 약 25 중량% 이상의 우레아를 함유함을 특징으로 하는 방법.
  3. 제 1 항에 있어서, 배기 가스 온도가 약 180 내지 약 650℃의 범위내에 있음을 특징으로 하는 방법.
  4. 제 1 항에 있어서, 우레아 용액이 약 140℃ 미만의 온도에서 유지됨을 특징으로 하는 방법.
  5. 제 1 항에 있어서, 우레아 용액이 약 30psi 이상의 압력에서 배기 가스에 분사됨을 특징으로 하는 방법.
  6. 제 1 항에 있어서, 우레아 용액이 전체적으로 또는 부분적으로 보조 가열 수단에 의해 가열됨을 특징으로 하는 방법.
  7. 제 1 항에 있어서, 우레아 용액이 배출물로부터의 열전달에 의해 전체적으로 또는 부분적으로 가열됨을 특징으로 하는 방법.
  8. 제 1 항에 있어서, 우레아 용액이 엔진의 배기 밸브와 터보방출 배기 터빈 사이의 배출물에 도입됨을 특징으로 하는 방법.
  9. 제 1 항에 있어서, 우레아 용액이 SCR 촉매와 밀접 결합 관계로 배기물에 도입됨을 특징으로 하는 방법.
  10. 제 1 항에 있어서, 우레아 용액의 배기물로의 도입이 엔진 관리 시스템과 결합되어 있는 제어기에 의해 제어됨을 특징으로 하는 방법.
  11. NOx를 함유하는 배기 가스를 선택적 촉매적 NOx환원에 효과적인 반응기에 운반하는 배기 통로를 가지는 배기 시스템과 연관된 린번 엔진으로부터 NOx방출을 감소시키는 방법에 있어서,
    우레아 수용액을 저장 용기로부터 라인을 통해 분사기에 공급하는 단계,
    라인 및/또는 분사기와 접촉하는 열교환부에 열교환 유체를 공급하는 단계로서, 우레아 용액의 공급율과 열교환 유체의 공급율이 NOx환원을 위해 배기 가스에 요구되는 우레아를 공급하는 데 충분하며, 우레아 용액의 온도를 충분히 낮게 유지시켜 우레아가 가수분해되어 어느 정도의 고형물이 침전하게 되는 고온에서의 시간이 충분하지 않도록 하는 단계,
    SCR에 대해 충분한 배기 가스 온도에서 우레아 용액을 배기 가스에 분사시키는 단계 및
    배기 가스를 SCR 반응기를 통과시키는 단계를 포함함을 특징으로 하는 방법.
  12. 제 11 항에 있어서, 우레아 용액의 온도가 100℃를 초과하여 상승되도록 하고, 이 용액을 상기 용액 온도에서 포화 증기압을 초과하는 압력에서 유지시킴을 특징으로 하는 방법.
  13. 선택적 촉매적 NOx환원에 효과적인 SCR 반응기로 유도되는 배기 통로를 가지는 배기 시스템과 연관된 린번 엔진으로부터 NOx방출을 감소시키기 위한 장치에 있어서,
    우레아 수용액을 저장 용기로부터 라인을 통해 분사기에 공급하기 위한 수단;
    우레아 용액을 분사기로부터 저장 용기에 귀환시키기 위한 수단으로서, 공급율과 귀환율이 NOx환원을 위해 배기 가스에 요구되는 우레아를 공급하는 데 충분하며, 우레아 용액의 온도를 충분히 낮게 유지시켜 우레아가 가수분해되어 어느 정도 고형물이 침전하게 되는 고온에서의 시간이 충분하지 않도록 하는 수단;
    SCR에 충분한 배기 가스 온도에서 우레아 용액을 배기 가스에 분사시키기 위한 분사 수단; 및
    분사 수단으로부터 SCR 반응기로 유도하는 배기 통로 수단을 포함함을 특징으로 하는 장치.
  14. 제 13항에 있어서,
    배기 가스에 대한 온도를 감지하는 수단;
    감지된 배기가스 온도를 나타내는 시그날을 발생시키는 수단;
    엔진 부하를 감지하는 수단;
    감지된 엔진 부하를 표시하는 시그날을 발생시키는 수단;
    우레아 용액에 대한 온도를 감지하는 수단;
    감지된 우레아 용액 온도를 표시하는 시그날을 발생시키는 수단 및
    우레아 공급, 분사 및 귀환을 제어하기 위해 기준값에 대해 발생된 시그날을 비교하고, 대조군 시그날을 발생시키는 수단을 추가로 포함함을 특징으로 하는 장치.
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