JPH06287064A - 窒化ケイ素系焼結体およびその製造方法 - Google Patents
窒化ケイ素系焼結体およびその製造方法Info
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- JPH06287064A JPH06287064A JP5073358A JP7335893A JPH06287064A JP H06287064 A JPH06287064 A JP H06287064A JP 5073358 A JP5073358 A JP 5073358A JP 7335893 A JP7335893 A JP 7335893A JP H06287064 A JPH06287064 A JP H06287064A
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- halogen element
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 焼結密度や機械的強度を低下させることな
く、低温での焼結を可能にした窒化ケイ素系焼結体およ
びその製造方法を提供する。 【構成】 適量の焼結助剤を含有し、残部がハロゲン元
素を0.05〜 1重量% の範囲で含む窒化ケイ素粉末からな
る混合物を、成形、焼成してなる窒化ケイ素系焼結体、
すなわち焼結体中のハロゲン元素含有量が0.05〜 1重量
% の窒化ケイ素系焼結体である。上記窒化ケイ素系焼結
体は、例えばハロゲン元素を含む窒化ケイ素粉末に、適
量の焼結助剤を添加、混合して原料粉末を調製し、この
原料粉末を所望形状に成形すると共に、1700℃以下の温
度で焼成することにより得られる。
く、低温での焼結を可能にした窒化ケイ素系焼結体およ
びその製造方法を提供する。 【構成】 適量の焼結助剤を含有し、残部がハロゲン元
素を0.05〜 1重量% の範囲で含む窒化ケイ素粉末からな
る混合物を、成形、焼成してなる窒化ケイ素系焼結体、
すなわち焼結体中のハロゲン元素含有量が0.05〜 1重量
% の窒化ケイ素系焼結体である。上記窒化ケイ素系焼結
体は、例えばハロゲン元素を含む窒化ケイ素粉末に、適
量の焼結助剤を添加、混合して原料粉末を調製し、この
原料粉末を所望形状に成形すると共に、1700℃以下の温
度で焼成することにより得られる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、低温での焼結が可能な
窒化ケイ素系焼結体およびその製造方法に関する。
窒化ケイ素系焼結体およびその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】セラミックス系の構造用材料としては、
従来から、主として窒化ケイ素系焼結体、炭化ケイ素系
焼結体、 Si-Al-O-Nを主構成元素とするサイアロン系焼
結体等が使用されてきた。中でも、窒化ケイ素系焼結体
は、炭化ケイ素系焼結体やサイアロン系焼結体に比べて
高い室温強度を示し、さらに破壊靭性値に優れる等の特
徴を有することから、自動車部品用部材、ガスタービン
翼等を始めとして、各種の高強度耐熱構造用材料への応
用が試みられている。
従来から、主として窒化ケイ素系焼結体、炭化ケイ素系
焼結体、 Si-Al-O-Nを主構成元素とするサイアロン系焼
結体等が使用されてきた。中でも、窒化ケイ素系焼結体
は、炭化ケイ素系焼結体やサイアロン系焼結体に比べて
高い室温強度を示し、さらに破壊靭性値に優れる等の特
徴を有することから、自動車部品用部材、ガスタービン
翼等を始めとして、各種の高強度耐熱構造用材料への応
用が試みられている。
【０００３】ところで、窒化ケイ素自身は焼結性が極め
て悪いため、従来より各種の焼結方法が試みられてお
り、現状では添加物による液相焼結が主に用いられてい
る。上記した窒化ケイ素の焼結助剤として働く添加物と
しては、希土類元素の酸化物、酸化マグネシウム、酸化
アルミニウム、窒化アルミニウム等や、ハフニウム、タ
ンタル、ニオブ等の酸化物、炭化物、ケイ化物等が挙げ
られ、単独またはこれらの組合せにより使用されてい
る。
て悪いため、従来より各種の焼結方法が試みられてお
り、現状では添加物による液相焼結が主に用いられてい
る。上記した窒化ケイ素の焼結助剤として働く添加物と
しては、希土類元素の酸化物、酸化マグネシウム、酸化
アルミニウム、窒化アルミニウム等や、ハフニウム、タ
ンタル、ニオブ等の酸化物、炭化物、ケイ化物等が挙げ
られ、単独またはこれらの組合せにより使用されてい
る。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上述し
たような焼結助剤を添加して、窒化ケイ素の焼結を行っ
たとしても、焼結体を十分に緻密化するためには、焼結
温度を1700〜1900℃と高温に設定しなければならず、こ
れによって様々な問題を招いている。
たような焼結助剤を添加して、窒化ケイ素の焼結を行っ
たとしても、焼結体を十分に緻密化するためには、焼結
温度を1700〜1900℃と高温に設定しなければならず、こ
れによって様々な問題を招いている。
【０００５】すなわち、1700℃を超えるような高温で焼
成を行うと、焼成炉の炉部材等の損傷が激しくなり、製
造コストの増大等を招いている。また、単に焼成温度を
引き下げたのでは焼結体の緻密化が図れない。一方、焼
結助剤量を増量する等によって、焼成温度を引き下げる
ことも試みられてはいるが、強度低下を招く等、良好な
特性が得られないと共に、高価な焼結助剤を多く使用す
るために製造コストの増大を招いてしまう。このような
ことから、焼結体密度や機械的強度等をあまり低下させ
ることなく、焼結温度の低下を図ることを可能にした窒
化ケイ素系焼結体が強く望まれている。
成を行うと、焼成炉の炉部材等の損傷が激しくなり、製
造コストの増大等を招いている。また、単に焼成温度を
引き下げたのでは焼結体の緻密化が図れない。一方、焼
結助剤量を増量する等によって、焼成温度を引き下げる
ことも試みられてはいるが、強度低下を招く等、良好な
特性が得られないと共に、高価な焼結助剤を多く使用す
るために製造コストの増大を招いてしまう。このような
ことから、焼結体密度や機械的強度等をあまり低下させ
ることなく、焼結温度の低下を図ることを可能にした窒
化ケイ素系焼結体が強く望まれている。
【０００６】本発明は、このような課題に対処するため
になされたもので、焼結体密度や機械的強度を低下させ
ることなく、低温焼結を可能にした窒化ケイ素系焼結体
およびその製造方法を提供することを目的としている。
になされたもので、焼結体密度や機械的強度を低下させ
ることなく、低温焼結を可能にした窒化ケイ素系焼結体
およびその製造方法を提供することを目的としている。
【０００７】
【課題を解決するための手段と作用】本発明の窒化ケイ
素系焼結体は、焼結体中のハロゲン元素含有量が0.05〜
1重量% の範囲であることを特徴としており、また適量
の焼結助剤を含有し、残部がハロゲン元素を0.05〜 1重
量% の範囲で含む窒化ケイ素粉末からなる混合物を、成
形、焼成してなることを特徴としている。
素系焼結体は、焼結体中のハロゲン元素含有量が0.05〜
1重量% の範囲であることを特徴としており、また適量
の焼結助剤を含有し、残部がハロゲン元素を0.05〜 1重
量% の範囲で含む窒化ケイ素粉末からなる混合物を、成
形、焼成してなることを特徴としている。
【０００８】また、本発明の窒化ケイ素系焼結体の製造
方法は、ハロゲン元素を含む窒化ケイ素粉末に、適量の
焼結助剤を添加、混合し、原料粉末を作製する工程と、
前記原料粉末を所望形状に成形すると共に、1700℃以下
の温度で焼成する工程とを具備することを特徴としてい
る。
方法は、ハロゲン元素を含む窒化ケイ素粉末に、適量の
焼結助剤を添加、混合し、原料粉末を作製する工程と、
前記原料粉末を所望形状に成形すると共に、1700℃以下
の温度で焼成する工程とを具備することを特徴としてい
る。
【０００９】本発明の窒化ケイ素系焼結体の主原料とな
る窒化ケイ素は、ハロゲン元素を0.05〜 1重量% の範囲
で含むものである。このように、窒化ケイ素自体が適量
のハロゲン元素を有することによって、焼結助剤により
主として形成される粒界相の低融点化、すなわち低温で
液相化することができると共に、形成される液相の粘性
を低下させることができる。これらによって、1700℃以
下というような低温焼成においても、焼結助剤の機能を
十分に発揮させることができ、高密度の焼結体を得るこ
とが可能となる。
る窒化ケイ素は、ハロゲン元素を0.05〜 1重量% の範囲
で含むものである。このように、窒化ケイ素自体が適量
のハロゲン元素を有することによって、焼結助剤により
主として形成される粒界相の低融点化、すなわち低温で
液相化することができると共に、形成される液相の粘性
を低下させることができる。これらによって、1700℃以
下というような低温焼成においても、焼結助剤の機能を
十分に発揮させることができ、高密度の焼結体を得るこ
とが可能となる。
【００１０】窒化ケイ素粉末中のハロゲン元素量が0.05
重量% 未満であると、上記効果を十分に得ることができ
ず、また 1重量% を超えると、窒化ケイ素系焼結体の本
来の特性を損うおそれが大きい。ハロゲン元素量のより
好ましい範囲は 0.1〜 0.5重量% である。また、上記ハ
ロゲン元素としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素等、
特に限定されるものではないが、これらの中でも特にフ
ッ素は上記効果が顕著であり、 0.1重量% 以下、0.05重
量% までの少量でも十分な効果が得られるため、その使
用が好ましい。
重量% 未満であると、上記効果を十分に得ることができ
ず、また 1重量% を超えると、窒化ケイ素系焼結体の本
来の特性を損うおそれが大きい。ハロゲン元素量のより
好ましい範囲は 0.1〜 0.5重量% である。また、上記ハ
ロゲン元素としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素等、
特に限定されるものではないが、これらの中でも特にフ
ッ素は上記効果が顕著であり、 0.1重量% 以下、0.05重
量% までの少量でも十分な効果が得られるため、その使
用が好ましい。
【００１１】また、窒化ケイ素粉末中におけるハロゲン
元素の存在形態は、特に限定されるものではないが、上
記効果をより顕著に得る上で、窒化ケイ素粒子の表面に
付着させておくことが好ましい。
元素の存在形態は、特に限定されるものではないが、上
記効果をより顕著に得る上で、窒化ケイ素粒子の表面に
付着させておくことが好ましい。
【００１２】本発明に用いる焼結助剤成分としては、一
般に窒化ケイ素の焼結助剤として使用されている各種の
化合物、すなわち希土類酸化物、例えば酸化イットリウ
ムや酸化イッテルビウム等、酸化アルミニウム、窒化ア
ルミニウム、酸化マグネシウム、ハフニウム、タンタ
ル、ニオブ等の酸化物、あるいは焼成後に酸化物となる
各種化合物等を用いることが可能である。
般に窒化ケイ素の焼結助剤として使用されている各種の
化合物、すなわち希土類酸化物、例えば酸化イットリウ
ムや酸化イッテルビウム等、酸化アルミニウム、窒化ア
ルミニウム、酸化マグネシウム、ハフニウム、タンタ
ル、ニオブ等の酸化物、あるいは焼成後に酸化物となる
各種化合物等を用いることが可能である。
【００１３】また、本発明においては、上記ハロゲン元
素による粒界相の低温での液相化および液相の低粘性化
等の効果によって、焼結助剤の添加量を減量、例えば従
来の1/2〜 1/3程度まで減量することができる。すなわ
ち、比較的少量の焼結助剤によっても、十分に窒化ケイ
素焼結体を高密度化することができる。これは、強度の
向上や製造コストの低減に寄与する。焼結助剤の添加量
は、窒化ケイ素粉末におけるハロゲン元素量にもよる
が、実用的には窒化ケイ素粉末に対し 2〜10重量% の範
囲とすることが好ましい。
素による粒界相の低温での液相化および液相の低粘性化
等の効果によって、焼結助剤の添加量を減量、例えば従
来の1/2〜 1/3程度まで減量することができる。すなわ
ち、比較的少量の焼結助剤によっても、十分に窒化ケイ
素焼結体を高密度化することができる。これは、強度の
向上や製造コストの低減に寄与する。焼結助剤の添加量
は、窒化ケイ素粉末におけるハロゲン元素量にもよる
が、実用的には窒化ケイ素粉末に対し 2〜10重量% の範
囲とすることが好ましい。
【００１４】本発明の窒化ケイ素系焼結体は、例えば以
下のようにして製造される。
下のようにして製造される。
【００１５】すなわち、まず所定のハロゲン元素を含む
窒化ケイ素粉末を用意する。ハロゲン元素は、例えば窒
化ケイ素粉末をフッ酸や塩酸等のハロゲン元素を含む酸
で処理し、その後乾燥することによって、窒化ケイ素粉
末に付着させることができる。ハロゲンによる処理は、
窒化ケイ素粉末の製造工程中に行うこともできる。
窒化ケイ素粉末を用意する。ハロゲン元素は、例えば窒
化ケイ素粉末をフッ酸や塩酸等のハロゲン元素を含む酸
で処理し、その後乾燥することによって、窒化ケイ素粉
末に付着させることができる。ハロゲンによる処理は、
窒化ケイ素粉末の製造工程中に行うこともできる。
【００１６】次に、上記したような窒化ケイ素粉末に適
量の焼結助剤粉末を添加し、十分に混合した後、所要の
形状に成形する。この後、上記成形体を、不活性雰囲気
中、1700℃以下の温度、具体的には1400〜1700℃程度の
温度で焼成することによって、本発明の窒化ケイ素系焼
結体が得られる。なお、焼結方法としては、常圧焼結
法、雰囲気加圧焼結法、ホットプレス法、熱間静水圧焼
結法（ＨＩＰ）、またはこれらの組合せ等、種々の方法
を採用することが可能である。
量の焼結助剤粉末を添加し、十分に混合した後、所要の
形状に成形する。この後、上記成形体を、不活性雰囲気
中、1700℃以下の温度、具体的には1400〜1700℃程度の
温度で焼成することによって、本発明の窒化ケイ素系焼
結体が得られる。なお、焼結方法としては、常圧焼結
法、雰囲気加圧焼結法、ホットプレス法、熱間静水圧焼
結法（ＨＩＰ）、またはこれらの組合せ等、種々の方法
を採用することが可能である。
【００１７】
【実施例】以下、本発明を実施例によって説明する。
【００１８】実施例１〜５、比較例１〜３ まず、表１に示すように、種々のハロゲン元素量のSi3
N 4 粉末（平均粒径：0.6μm ）を用意した。なお、表
１中の比較例はハロゲン元素量を本発明の範囲外とした
Si3 N 4 粉末であり、本発明との比較として掲げたもの
である。
N 4 粉末（平均粒径：0.6μm ）を用意した。なお、表
１中の比較例はハロゲン元素量を本発明の範囲外とした
Si3 N 4 粉末であり、本発明との比較として掲げたもの
である。
【００１９】上記したような各Si3 N 4 粉末に対して、
それぞれ平均粒径 1.0μm の Y2 O3 粉末を 3重量% 、
および平均粒径 0.5μm のAl2 O 3 粉末を 2重量% 配合
し、ボールミルにて十分に混合を行って、それぞれ原料
粉末を調整した。
それぞれ平均粒径 1.0μm の Y2 O3 粉末を 3重量% 、
および平均粒径 0.5μm のAl2 O 3 粉末を 2重量% 配合
し、ボールミルにて十分に混合を行って、それぞれ原料
粉末を調整した。
【００２０】次に、上記各原料粉末に適量のバインダを
添加し、さらに十分に混合して乾燥した後、プレス成形
によってそれぞれ50×50×5mm の板状成形体を作製し
た。このような各成形体を、それぞれ窒素ガス雰囲気中
にて脱脂処理した後、窒素ガス雰囲気中にて、表１に示
す焼結温度で 1時間焼成し、それぞれ窒化ケイ素系焼結
体を得た。
添加し、さらに十分に混合して乾燥した後、プレス成形
によってそれぞれ50×50×5mm の板状成形体を作製し
た。このような各成形体を、それぞれ窒素ガス雰囲気中
にて脱脂処理した後、窒素ガス雰囲気中にて、表１に示
す焼結温度で 1時間焼成し、それぞれ窒化ケイ素系焼結
体を得た。
【００２１】このようにして得た各窒化ケイ素系焼結体
の焼結密度を、JIS R 1601に準拠して測定した。また、
上記各窒化ケイ素系焼結体から 3× 4×40mmの試験片を
切り出し、常温にて 3点曲げ強度を測定した。これらの
結果を表１にまとめて示す。
の焼結密度を、JIS R 1601に準拠して測定した。また、
上記各窒化ケイ素系焼結体から 3× 4×40mmの試験片を
切り出し、常温にて 3点曲げ強度を測定した。これらの
結果を表１にまとめて示す。
【００２２】
【表１】 表１から明らかなように、各実施例による窒化ケイ素焼
結体は、1700℃以下と比較的低温で焼結しているにもか
かわらず、良好な焼結密度が得られており、これによっ
て強度特性的にも優れていることが分かる。
結体は、1700℃以下と比較的低温で焼結しているにもか
かわらず、良好な焼結密度が得られており、これによっ
て強度特性的にも優れていることが分かる。
【００２３】また、実施例１による窒化ケイ素焼結体
と、比較例４による窒化ケイ素焼結体の転がり疲労を、
転がり疲労試験機により、油中にてセラミックス平板上
に鋼球を 3個セットし、荷重400kgf、回転数1500rpm
で、これらを回転させて寿命を測定したところ、転がり
寿命が実施例１では107 回を満足したのに対し、比較例
４では106 回で破損した。本発明による窒化ケイ素焼結
体は、ハロゲン元素によって粒界相が非晶質化してお
り、この非晶質粒界相がクッション層的な役割を果たす
ことによって、転がり寿命の向上を図ることが可能とな
る。
と、比較例４による窒化ケイ素焼結体の転がり疲労を、
転がり疲労試験機により、油中にてセラミックス平板上
に鋼球を 3個セットし、荷重400kgf、回転数1500rpm
で、これらを回転させて寿命を測定したところ、転がり
寿命が実施例１では107 回を満足したのに対し、比較例
４では106 回で破損した。本発明による窒化ケイ素焼結
体は、ハロゲン元素によって粒界相が非晶質化してお
り、この非晶質粒界相がクッション層的な役割を果たす
ことによって、転がり寿命の向上を図ることが可能とな
る。
【００２４】
【発明の効果】以上説明したように本発明によれば、17
00℃以下というような低温焼結においても、良好な焼結
体密度および機械的強度を有する窒化ケイ素系焼結体を
得ることが可能となる。
00℃以下というような低温焼結においても、良好な焼結
体密度および機械的強度を有する窒化ケイ素系焼結体を
得ることが可能となる。
【００２５】
Claims (3)
- 【請求項１】 焼結体中のハロゲン元素含有量が0.05〜
1重量% の範囲であることを特徴とする窒化ケイ素系焼
結体。 - 【請求項２】 適量の焼結助剤を含有し、残部がハロゲ
ン元素を0.05〜 1重量% の範囲で含む窒化ケイ素粉末か
らなる混合物を、成形、焼成してなることを特徴とする
窒化ケイ素系焼結体。 - 【請求項３】 ハロゲン元素を含む窒化ケイ素粉末に、
適量の焼結助剤を添加、混合し、原料粉末を作製する工
程と、 前記原料粉末を所望形状に成形すると共に、1700℃以下
の温度で焼成する工程とを具備することを特徴とする窒
化ケイ素系焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5073358A JPH06287064A (ja) | 1993-03-31 | 1993-03-31 | 窒化ケイ素系焼結体およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5073358A JPH06287064A (ja) | 1993-03-31 | 1993-03-31 | 窒化ケイ素系焼結体およびその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06287064A true JPH06287064A (ja) | 1994-10-11 |
Family
ID=13515873
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5073358A Pending JPH06287064A (ja) | 1993-03-31 | 1993-03-31 | 窒化ケイ素系焼結体およびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06287064A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2005123876A1 (ja) * | 2004-06-18 | 2005-12-29 | National Institute For Materials Science | α型サイアロン及びα型サイアロン蛍光体並びにその製造方法 |
-
1993
- 1993-03-31 JP JP5073358A patent/JPH06287064A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2005123876A1 (ja) * | 2004-06-18 | 2005-12-29 | National Institute For Materials Science | α型サイアロン及びα型サイアロン蛍光体並びにその製造方法 |
| US7906040B2 (en) | 2004-06-18 | 2011-03-15 | National Institute For Materials Science | α-Sialon, α-sialon phosphor and method for producing the same |
| JP4762892B2 (ja) * | 2004-06-18 | 2011-08-31 | 独立行政法人物質・材料研究機構 | α型サイアロン及びその製造方法 |
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