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DE68925382T2 - Behandlung von Dieselabgas - Google Patents

Behandlung von Dieselabgas

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DE68925382T2
DE68925382T2 DE68925382T DE68925382T DE68925382T2 DE 68925382 T2 DE68925382 T2 DE 68925382T2 DE 68925382 T DE68925382 T DE 68925382T DE 68925382 T DE68925382 T DE 68925382T DE 68925382 T2 DE68925382 T2 DE 68925382T2
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catalyst
gas
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exhaust gas
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Application number
DE68925382T
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English (en)
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DE68925382D1 (de
Inventor
Barry John Cooper
Hyun Jong Jung
James Edmund Thoss
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Johnson Matthey Inc
Original Assignee
Johnson Matthey Inc
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Publication date
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Publication of DE68925382D1 publication Critical patent/DE68925382D1/de
Publication of DE68925382T2 publication Critical patent/DE68925382T2/de
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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft bestimmte Verbesserungen bei der Entfernung von Teilchen aus Dieselabgasen.
    • Allgemeiner Stand der Technik
  • Nach dem Stand der Technik ist es üblich, Abgase aus Dieselmotoren durch einen Filter zu leiten, um Teilchen (Ruß oder andere kohlenstoffhaltige Feststoffe) im Gas zu entfernen, bevor das Gas in die Atmosphäre entlassen wird. Dies wird im allgemeinen durchgeführt, indem ein Filter zur Verfügung gestellt wird, z.B. ein Drahtgewebe aus rostfreiem Stahl, welches für gewöhnlich einen Katalysator beinhaltet, wobei es der Zweck des Katalysators ist, die Verbrennung der auf dem Filter gesammelten Teilchen zu erleichtern.
  • Zum Beispiel offenbart GB-A 1014498 das Filtern und Reinigen von Abgasen aus Verbrennungsmotoren, indem die Abgase durch einen ersten Filter aus einem pelletartigen Oxidationskatalysator geleitet werden, welcher ausgelegt ist, um größeres teilchenförmiges Material zurückzuhalten, und dann die Gase durch einen zweiten Filter geleitet werden, welcher den ersten Filter umgibt und ausgelegt ist, Teilchen kleinerer Größe zurückzuhalten. Das partikuläre Material, in der Mauptsache Ruß, wird verbrannt, um das Zusetzen der Filter zu verhindern.
  • Eine derartige Verbrennung ist wünschenswert, um Filterverstopfung und die Bildung eines unerwünschten Gegendrucks, als ein Ergebnis des Sammelns von Ruß oder dergleichen Teilchen auf dem Filter, zu verhindern.
  • Filtersysteme nach dem Stand der Technik litten unter einer Anzahl von Nachteilen. So besteht zum Beispiel bei den zur Zeit verfügbaren Systemen ein Problem der wirksamen Verbrennung von Dieselteilchen bei normalen Gastemperaturen von 300ºC oder weniger. Da die Temperatur von Dieselabgas bis zu 500ºC betragen kann, sie ist im allgemeinen merklich geringer, z.B. 300ºC oder weniger, und wie angemerkt, sind herkömmliche Filteranordnungen nicht besonders wirksam bei der Verbrennung von Teilchen bei derart niedrigen Temperaturen. Es können Mittel zur Verfügung gestellt werden, um die Temperatur des Abgases auf über 300ºC zu erhöhen, um die Verbrennung der gesammelten Teilchen zu erleichtern, dies schafft jedoch andere Schwierigkeiten. Zusätzlich litten vorgeschaltete Anordnungen an der umfangreichen Bildung von Schwefelsäure, welche wiederum kondensiert, um unerwünschte Sulfatteilchen zu bilden.
  • Die Hauptaufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zur wirksamen Verbrennung und Entfernung von auf dem Filter gesammelten Dieselteilchen sogar bei niedrigen Temperaturen, z.B. 225 - 300ºC, zur Verfügung zu stellen. Eine weitere Aufgabe ist es, die Bildung von Schwefelsäure und Sulfatteilchen zu minimieren. Andere Aufgaben werden nachfolgend ebenfalls augenscheinlich.
    • Allgemeine Beschreibung der Erfindung
  • Wie allgemein dargelegt, beabsichtigt die Erfindung auf dem Filter gefangene Teilchen mit NO&sub2;-Gas zu kontaktieren, so daß eine Verbrennung der Teilchen und ihre konsequente Entfernung vom Filter bewirkt wird. Folglich stellt die Erfindung ein Verfahren zur Verfügung, um auf einem in einem Dieselabgassystem angeordneten Filter abgelagerte Teilchen durch Verbrennen zu entfernen, dadurch gekennzeichnet, daß das NO enthaltende Abgas zuerst ohne Filtern über einen Katalysator geleitet wird, um das NO im Abgas zu NO&sub2; umzuwandeln, vor dem Filtern zum Entfernen von Teilchen, und daß das NO&sub2; enthaltende Abgas dann zum Verbrennen der auf dem Filter eingefangenen Teilchen verwendet wird, wobei die Menge an zu NO&sub2; umgewandeltem NO ausreicht, es zu ermöglichen, die Verbrennung der auf dem Filter eingefangenen Teilchen bei einer Temperatur von weniger als 400ºC fortzusetzen.
    • Ausführliche Beschreibung der Erfindung
  • Das zur Verbrennung der Teilchen auf dem Filter verwendete oxidierende NO&sub2;-Gas kann auf eine Vielzahl von Wegen katalytisch hergestellt werden. Dies wird jedoch erreicht, indem das Dieselabgas zuerst durch einen katalytischen Umwandler geleitet wird, welcher stromaufwärts vom Filter angeordnet ist. Das Abgas beinhaltet für gewöhnlich eine signifikante Menge an NO, O&sub2;, CO, CO&sub2;, H&sub2;O und SO&sub2;, ebenso wie nichtverbrannte Kohlenwasserstoffe und kohlenstoffhaltige Teilchen. Die wichtige Komponente ist jedoch NO, welches gemäß der Erfindung zu dem NO&sub2;- Oxidationsmittel umgewandelt wird, welches für die Verbrennung der Teilchen auf dem Filter notwendig ist. Die Menge an NO&sub2; in dem Gas wie es dem Filter zugeführt wird, wird vorzugsweise im Bereich von 100 - 2000 ppm liegen, obwohl eingeschätzt wird, daß der NO&sub2;-Gehalt innerhalb und außerhalb dieses Bereiches in weitem Umfang variieren kann. Der wichtigste Punkt ist, daß genügend NO&sub2; in dem, dem Filter zugeführten Gas enthalten ist, um den abgelagerten Kohlenstoffruß und ähnliche Teilchen wirksam zu verbrennen.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform wird das Dieselabgas durch einen Katalysatormonolith mit geringem Druckabfall (z.B. ein keramischer Wabenkörper) geleitet, welcher mit Platin (Pt) oder einem anderen Platingruppenmetall (PGM) beschichtet ist, wobei NO im Abgas durch Umsetzung mit Sauerstoff katalytisch zu NO&sub2; umgewandelt wird. Das auf diese Weise behandelte Gas wird dann stromabwärts durch einen Drahtgewebeteilchenf ilter geleitet, welcher, falls gewünscht, einen Katalysator enthält. Dieser Katalysator kann einfach einen herkömmlichen Aluminiumoxid- Washcoat umfassen. Alternativ können Nichtedelmetall- Katalysatoren verwendet werden. Besonders brauchbare Ergebnisse werden erhalten, wenn der Filter einen Hochtemperatur-Teilchenverbrennungskatalysator enthält, üblicherweise ein Katalysator, welcher Lanthan, Cäsium und Vanadiumpentoxid (La/Cs/V&sub2;O&sub5;) oder dergleichen umfaßt, um auf dem Filter gesammelte Teilchen zu verbrennen. Es ist verständlich, daß das katalytisch erzeugte Oxidationsmittel nicht notwendigerweise nur NO&sub2; ist. Es kann als Ganzes oder teilweise N&sub2;O&sub5;, N&sub2;O oder ein gleichwertiges aus NO im Dieselabgas abgeleitetes Oxidationsmittel sein. Für einen vereinfachten Bezug wird das Oxidationsmittel jedoch hier vereinfacht als NO&sub2; bezeichnet. Dieses Gas bewirkt offensichtlich die Verbrennung der Rußteilchen auf dem Filter, gemäß der folgenden Umsetzungen:
  • Es sei angemerkt, daß die Kombination der Umsetzungen (a) und (c) die Entfernung von NO aus dem Dieselabgas bereitstellen, ebenso wie sie das für die Rußentfernung benötigte NO&sub2; zur Verfügung stellen.
  • Wie bereits früher angemerkt, werden besonders brauchbare Ergebnisse realisiert, wenn die Verbrennung in Gegenwart von geringen Mengen an zugesetztem Wasser (z.B. 0,5% bis 10% bezogen auf das Gesamtvolumen des Gases) durchgeführt wird. Man glaubt, daß das Wasser einen Teil des NO&sub2; zu HNO&sub3; umwandelt, welches scheinbar ebenfalls die Verbrennung oder Entfernung von Teilchen vom Filter erleichtert.
  • Die Erfindung basiert auf der Theorie, daß wenn geringe Mengen an NO&sub2; und/oder HNO&sub3; im Dieselabgas vor dem Dieselteilchenfilter bereitgestellt werden können, das NO&sub2; und/oder HNO&sub3; von den Kohlenstoffilterrückständen absorbiert wird, welche sich dann entzünden und als unschädliches N&sub2; und H&sub2;O wirksamer und bei einer niedrigeren Temperatur als sonst der Fall sein könnte entfernt werden.
  • Für die Erzeugung des NO&sub2;-Oxidationsmittels für die vorliegende Zwecke können bekannte Katalysatoren zur Herstellung von NO&sub2; aus NO und O2 verwendet werden. Solche Katalysatoren werden in breitem Umfang bei der katalytischen Umwandlung von Automobilabgasen verwendet. Dies schließt zum Beispiel Pt, Pd, Ru, Rh oder deren Kombinationen, Platingruppenmetalloxide wie RhO&sub3; und dergleichen ein. Herkömmlicherweise wird der Katalysator auf einen Monolithträger, z.B. einem keramischen Wabenkörper, aufbeschichtet. Der Katalysator kann jedoch ebenfalls in Form von Perlen oder Teilchen verwendet werden.
  • Der Filter kann von herkömmlicher Form und Struktur sein. Dies umfaßt typischerweise ein oder mehrere Drahtgewebe aus geeignetem Metall (z.B. rostfreier Stahl oder dergleichen), durch welche das Gas geleitet wird. Wie früher angemerkt, kann das Gewebe oder Äquivalent eine Beschichtung wie Aluminiumoxid, welche das Einfangen der Teilchen erleichtert, oder eine Beschichtung, welche eine Verbrennung bei höherer Temperatur erleichtert, z.B. Vanadiumoxid oder vorzugsweise La/Cs/V&sub2;O&sub5;, enthalten. Es wird jedoch angenommen, daß die Erfindung nicht abhängig ist von der Verwendung eines Drahtgewebefilters, und daß andere verfügbare Teilchenfilteralternativen, z.B. ein keramischer Durchflußflächenfilter oder ein Keramikschwammfilter, verwendet werden können.
  • Gemäß einer bevorzugten Art der Durchführung der Erfindung wird Dieselabgas durch einen platinbeschichteten Monolithkatalysator mit geringem Druckabfall (keramischer Wabenkörper), welcher eine katalytisch wirksame Menge an Platin enthält, bei einer Raumgeschwindigkeit von zum Beispiel bis ungefähr 60 000 geleitet, um aus der Kombination von NO und O&sub2; im Abgas NO&sub2; zu bilden. Das auf diese Weise erzeugte Gas wird dann durch einen herkömmlichen, stromabwärts des Monolith befindlichen Drahtgewebe-Dieselteilchenfilter geleitet, welcher einen Aluminiumoxid-Washcoat oder einen Teilchenverbrennungskatalysator, vorzugsweise La/Cs/V&sub2;O&sub5;, enthält. Das durch den Filter geleitete Gas bewirkt wirksam die Verbrennung von auf dem Filter abgelagertem Ruß oder ähnlichen kohlenstoffhaltigen Teilchen.
  • Die Raumgeschwindigkeit des Gases durch den NO&sub2;-bildenden Katalysator und durch den Filter kann abhängig von anderen Betriebsbedingungen, z.B. der Natur des Katalysators, in weitem Umf ang variiert werden. Allgemein gesprochen können jedoch zur Bildung des NO&sub2; Raumgeschwindigkeiten von bis zu 200 000 pro Stunde verwendet werden, während durch den Filter Raumgeschwindigkeiten von bis zu 100 000 pro Stunde verwendet werden.
  • Das System kann so angeordnet werden, daß der Schritt der Bildung des Oxidationsmittels während des Betriebs des Motors kontinuierlich abläuft oder lediglich periodisch abläuft, wenn sich Ruß hinter einem gewünschten Punkt des Filters ansammelt. Es kann eine geeignete Vorrichtung zum Umgehen des NO&sub2; erzeugenden Katalysators zur Verfügung gestellt werden, wenn der Oxidationsmittel-erzeugende Schritt lediglich periodisch durchgeführt wird. Dies kann in dem Fall wünschenswert sein, wo mehr Sulfat gebildet wird als erwünscht ist.
  • Die Erfindung wird in den beiliegenden Zeichnungen veranschaulicht, worin die Zahl (1) im allgemeinen einen keramischen, wabenförmigen Monolith mit herkömmlicher Zusammensetzung bezeichnet, dessen Zellen mit einem Aluminiumoxid-Washcoat beschichtet sein können, welche zum Beispiel einen Pt-Katalysator tragen. Für den Empfang von aus (1) austretendem Gas ist ein Teilchenfilter oder eine Falle (3) mit herkömmlichem Design über einen Verbindungsdurchlaß (2) angeschlossen. Wie früher angemerkt können die Oberflächen von (3), welche mit dem Gas in Kontakt sind, einen geeigneten Katalysator tragen. Für diesen Zweck wird für gewöhnlich ein Nichtedelmetallkatalysator verwendet, insbesondere ein Katalysator vom Schwefel- oder Sulfat-absorbierenden Typ.
  • Im Betrieb tritt das Dieselabgas durch den Einlaß (4) in das System ein, wird in (1) verarbeitet, um darin aus NO katalytisch NO&sub2; zu bilden, das erhaltene Gas mit dem angereicherten NO&sub2;-Gehalt wird dann durch den Filter (3) geführt, nach welchem es durch (5) ausgestoßen wird. Im Filter (3) werden Ruß oder ähnliche kohlenstoffhaltige Teilchen bei einer Temperatur im allgemeinen in der Größenordnung von 250 - 400ºC, oder falls erwünscht auch höher, verbrannt, um Kohlenstoffrückstände zu flüchtigem CO und/oder CO&sub2; umzuwandeln. Der Filter dient auch wirksam zum Einfang jeglichen im System gebildeten H&sub2;SO&sub4; oder Sulfat.
  • Es kann ausreichend Wasser im Gas enthalten sein, welches in (1) verarbeitet wird, um zur Steigerung der Verbrennung auf dem Filter die gewünschte Menge an H&sub2;O zur Verfügung zu stellen. Es kann jedoch an (1) oder an einem beliebigen Punkt bevor das Gas den Filter (3) betritt zugegeben werden.
  • Die Erfindung wird durch die nachfolgenden Beispiele veranschaulicht, jedoch nicht eingeschränkt.
    • Beispiel 1
  • Die nachfolgenden Versuchsreihen wurden durchgeführt, um die Auswirkung von verschiedenen Gasen auf die Niedertemperatur- (< 400ºC) Gasphasenoxidation von Ruß, welcher auf einer Dieselteilchenfalle gesammelt wurde, zu bestimmen. Vorangegangene Versuche zeigten, daß Sauerstoff allein unterhalb 400ºC nicht wirksam genug war.
  • Die Versuche wurden unter Verwendung einer Durchflußreaktor-Laboranlage (SCAT-Aktivitätstest für synthetische Katalysatoren) durchgeführt. Dieses System wird verwendet, um ein synthetisches Abgas unter Verwendung von reinen, verdichteten Gasanteilen zu mischen, und ist in der Lage, die erhaltene Gasmischung vor und nachdem sie durch eine kleine Versuchs-Katalysatorprobe geleitet wurde zu analysieren.
  • Für diese Versuche wurden zwei Elemente in dem SCAT Durchflußreaktorsystem installiert. Das erste Element war ein herkömmlicher Keramikmonolith-gestützter Katalysator, welcher ungefähr 80 g/ft³ Platin enthält. Der Monolithkern, welcher einen Durchflußstrom von 20 1/min verwendet, war 1" im Durchmesser und 2,23" lang, was eine Raumgeschwindigkeit von ungefähr 42 000 h&supmin;¹ zur Verfügung stellt.
  • Das zweite, ungefähr 1" stromabwärts des Monolith plazierte Element war ein 1" im Durchmesser mal ein 1" langer Drahtgewebestopfen. Die so verwendeten Stopfen wurden aus demselben rostfreien Stahlgewebe hergestellt, welches für Blöcke in Originalgröße verwendet wird, und wurden mit einem herkömmlichen Aluminiumoxid-Washcoat beschichtet. Auf diese Stopfen wurde kein Edelmetall oder irgendein anderer Katalysator angewendet. Auf diese Stopfen wurde Ruß abgeschieden, indem diese in eine spezielle Halterung eingebaut wurden, welche dann in das Abgassystem eines in einer Motorleistungs-Prüfzelle laufenden Automobildieselmotors eingebaut wurde.
  • Der SCAT Durchflußreaktor, welcher den Platinmonolith gefolgt von einem stark verrußten Stopfen enthält, wurde dann in einem fließenden Stickstoffstrom auf 300ºC erhitzt. Die Druckdifferenz über dem Stopfen (gemessen in Inches an Wasser) wurde als ein Maß für die Rußbeladung des Stopfens verwendet, und die Geschwindigkeit der Abnahme der Druckdifferenz (in Inches an H&sub2;O pro Stunde) wurde als ein Indikator für die Verbrennungsgeschwindigkeit der eingefangenen Teilchen verwendet.
  • Zahlreiche Kombinationen von Gasen wurden dann in den Durchflußreaktor geleitet und die Geschwindigkeit der Abnahme des Druckabfalls wurde gemessen. Die Konzentration eines jeden Gases (nachfolgend aufgeführt) wurde über diese Versuchsreihen konstant gehalten.
  • Sauerstoff 12%
  • Wasser 4,5%
  • Kohlenmonoxid 200ppm
  • Stickstoffmonoxid 400ppm
  • Schwefeldioxid 5oppm
  • Stickstoff Ausgleich
  • Es wurden 3 Versuchsreihen durchgeführt, welche als SCAT-Serien der Nummern 6797, 6802 und 6803 bezeichnet wurden. Die Ergebnisse dieser Versuche sind in den Tabellen 1, 2 und 3 aufgeführt. Tabelle 1 VERSUCH # N&sub2; AUSGLEICH GESCHWINDIGKEIT START Tabelle 2 SCAT-Serie # 6802 VERSUCH N&sub2; AUSGLEICH GESCHWINDIGKEIT START Tabelle 3 SCAT-Serie # 6803 VERSUCH N&sub2; AUSGLEICH GESCHWINDIGKEIT START
  • Es wird angenommen, daß die Druckdifferenz über dem Filter, wie in den Tabellen 1 - 3 in der zweiten Spalte von rechts aufgeführt, den anfänglichen Druckabfall über dem Filter repräsentiert. Die mit "Geschwindigkeit" überschriebene rechte Spalte in den Tabellen 1 - 3 zeigt die Verringerung des Druckabfalls aufgrund der Verwendung der angegebenen Gase. Je größer der in dieser Spalte aufgeführte Wert der Verringerung, desto größer ist die Verbrennungswirkung des verwendeten Gases.
  • Die folgenden Schlußfolgerungen können auf der Basis der in den vorangegangenen Versuchen erhaltenen Ergebnisse gezogen werden:
  • 1. Sauerstoff allein ist nicht in der Lage, die eingefangenen Teilchen bei 300ºC mit einer merklichen Geschwindigkeit zu oxidieren;
  • 2. eine Kombination aus Stickstoffmonoxid und Sauerstoff, wenn über den Platinkatalysator geleitet, erzeugt ein Gasphasenoxidationsmittel (voraussichtlich NO&sub2;), welches bei 300ºC ein wirksames Teilchenoxidationsmittel ist;
  • 3. die Zugabe von Wasser (zusammen mit NO&sub2; und O&sub2;) verstärkt die Geschwindigkeit der Verringerung des Druckabfalls wesentlich;
  • 4. die Geschwindigkeit der Verbrennung der Teilchen, wie durch die Geschwindigkeit der Druckänderung angezeigt, nimmt ab, wenn die Teilchenbeladung abnimmt.
    • Beispiel 2
  • Beispiel 1 wurde mit den folgenden Änderungen wiederholt:
  • 1. reines NO&sub2; wurde in das Gas eingeleitet;
  • 2. Sauerstoff wurde aus einer von zwei abwechselnden Quellen zur Verfügung gestellt:
  • a. normale Industriedruckluft, welche ungefähr 0,3% Wasser enthält; oder
  • b. Reinstluft (zero grade air) aus einer handelsüblichen Druckgasflasche, welche weniger als 3 ppm Wasser enthält.
  • 3. Es wurden lediglich nicht katalysierte Stopfen mit abgeschiedenem Dieselruß verwendet, d.h. der im Beispiel 1 verwendete Platinmonolith-Katalysator wurde in zwei der Versuche (bezeichnet als 7169 und 7174) des vorliegenden Beispiels nicht verwendet. Ein Versuch (7176) wurde mit einem Pt-Monolith stromaufwärts des Teilchenfilters durchgeführt und eher NO als NO&sub2; im Gasstrom verwendet.
  • Es wurden drei Versuchsreihen durchgeführt, bezeichnet als SCAT-Serien der Nummern 7169, 7174 und 7176. Die Ergebnisse dieser Versuche sind in den Tabellen 4, 5 und 6 aufgeführt. Die Geschwindigkeit der Abnahme der Druckdifferenz wurde durch die Zugabe von Sauerstoff (Industrieluft) zu dem NO&sub2; der ersten Versuchsreihe (# 7169) gesteigert. Dies zeigt an, daß Wasser eine Schlüsselrolle in der NO&sub2;/Rußreaktion spielt.
  • Die zweite Versuchsreihe war darauf ausgerichtet, das Einbringen von Wasser in das System zu verzögern. Es wird erachtet, daß die in der ersten Versuchsreihe (36" H&sub2;O/h) beobachtete höhere Geschwindigkeit der Reaktion mit nur NO&sub2;, verglichen mit der in der zweiten Reihe gemessenen niedrigeren Geschwindigkeit von 13" H&sub2;O/h vom Restwasser im System während der ersten Versuchsreihe verursacht wurde. die Wirkung des Wassers wurde in der dritten Versuchsreihe bestätigt, wo der Platinmonolith verwendet wurde, um durch Umsetzung von NO und Sauerstoff NO&sub2; herzustellen, wobei die Reaktion durch den Wassergehalt des Zuge führten Sauerstoffstroms gefördert wurde. Tabelle 4 SCAT-Serie # 7169 VERSUCH # N&sub2; AUSGLEICH GESCHWINDIGKEIT Tabelle 5 SCAT-Serie # 7174 VERSUCH # N&sub2; AUSGLEICH GESCHWINDIGKEIT Tabelle 6 Pt-Monolith stromaufwärts eines Aluminiumoxid-beschichteten Filters SCAT-Serie # 7176 VERSUCH # N&sub2; AUSGLEICH REINSTLUFT (> 3ppm H&sub2;O) INDUSTRIELUFT (o.3% H&sub2;O) GESCHWINDIGKEIT
  • Die aus den vorhergehenden Ergebnissen erhaltenen Schlußfolgerungen beinhalten folgendes:
  • 1. NO&sub2; allein ist nicht notwendigerweise ausreichend, um eine signifikante Abnahme des Druckabfalls zu bewirken;
  • 2. Wasser und Stickstoffdioxid zusammen bewirken einen schnellen Abfall im Druck;
  • 3. Stickstoffmonoxid (NO) inhibiert die NO&sub2;/H&sub2;O/Ruß-Reaktion;
    • Beispiel 3
  • Der Zweck des in diesem Beispiel beschriebenen Versuchs war es, darzulegen, daß ein auf einem keramischen Monolith aufgebrachter Katalysator stromaufwärts des nicht katalysierten Dieselfilters in der Lage ist, die Gleichgewichtstemperatur eines nichtkatalysierten Teilchenfilters merklich zu verringern.
  • Die Gleichgewichtstemperatur für eine Dieselteilchenverbrennung wird im Zusammenhang mit einem festen Motorprüfverfahren als die Temperatur definiert, bei welcher die Zunahme der Druckdifferenz über ein Bauteil stehen bleibt. Das heißt, die Geschwindigkeit der Teilchenoxidation gleicht die Geschwindigkeit der Teilchenansammlung auf dem Filtersystem aus. Unterhalb der Gleichgewichtstemperatur nimmt der Druckabfall über dem Filter zu, und oberhalb der Gleichgewichtstemperatur nimmt der Druckabfall ab, wenn die Teilchen verbrennen.
  • Die Dieselfilterkomponente der beiden getesteten Systeme war identisch. Jede umfaßte 6 normale Drahtgewebeblöcke, welche lediglich mit einem Aluminiumoxid- Washcoat beschichtet waren, ohne jeglichen Katalysator. Das erste System war nur die nichtkatalysierte Falle. Das zweite System wurde aus einer identischen, nichtkatalysierten Falle aufgebaut, vorgelagert von einem katalytischen Konverter, welcher drei 45 in³ keramische Monolithblöcke enthält, wobei jeder ungefähr 2 Gramm Platin enthält.
  • Diese Systeme wurden auf einem 2,5 Liter Peugeot Dieselmotor getestet, welcher in einer Motorleistungs- Prüfzelle aufgebaut war. Es wurden normale Gleichgewichtsversuche durchgeführt, indem die Motorgeschwindigkeit konstant gehalten wurde, und die Abgastemperatur durch Erhöhung der Belastung des Motors schrittweise erhöht wurde (4ºC/min). Die Druckdifferenz über dem Filter wurde als eine Funktion der Fallen-Einlaßtemperatur unter Verwendung eines X-Y-Schreibers aufgezeichnet.
  • Die Ergebnisse der beiden Gleichgewichtsversuche sind in den Figuren 2 und 3 aufgeführt. Wie aus den Zeichnungen ersichtlich, ergibt die Falle allein (Figur 2) eine Gleichgewichtstemperatur von 410ºC, wohingegen das System Platinmonolith plus Falle (Figur 3) eine Gleichgewichtstemperatur von 275ºC erzeugte. Diese Versuche belegen die Durchführbarkeit der Trennung des Katalysators vom Dieselteilchenfilter, wie hierin beabsichtigt. Diese Versuche bestätigen auch SCAT-Ergebnisse und belegen ferner, daß die Erfindung in einer Dieselabgasumgebung funktionsfähig ist. Dieses System kann weiter verbessert werden, indem ein Katalysator (Edelmetall, Nichtedelmetall oder andere) auf die Oberfläche des Filtermediums aufgebracht wird.
    • Beispiel 4
  • Beispiel 3 wurde wiederholt, mit der Ausnahme daß die Filter wie folgt ausgetauscht wurden:
  • a. es wurde kein Pt-Monolithkatalysator stromaufwärts eines platinkatalysierten Filters verwendet;
  • b. es wurde ein Pt-Monolithkatalysator stromaufwärts eines Aluminiumoxid-beschichteten Filters verwendet; und
  • c. ein Pt-Monolithkatalysator wurde stromaufwärts eines La/Cs/V&sub2;O&sub5;-beschichteten Filters verwendet.
  • Der Motor lief dann über Versuchsreihen im stationären Zustand und die Geschwindigkeit der Zunahme (+) oder Abnahme (-) des Druckabfalls über dem Filter wurde bei verschiedenen Filtereinlaßtemperaturen mit den folgenden Ergebnissen gemessen: Rate der Druckänderung (in H&sub2;O Filtereinlaß System
  • Zusätzlich ergaben sich für die Gleichgewichtstemperaturen und H&sub2;SO&sub4;-Emissionen, welche bei 450ºC für die drei Systeme gemessen wurden, die folgenden Ergebnisse: System Gleichgewichtstemp. ºC
  • Die erhaltenen Ergebnisse zeigen, daß die Kombination eines Pt-katalysierten Monoliths zur Erzeugung von NO&sub2; stromaufwärts von einem Nichtedelmetall-katalysierten Teilchenfilter eine hervorragende Kombination von niedriger Gleichgewichtstemperatur, b) niedriger Geschwindigkeit der Druckzunahme über dem Filter bei niedrigen Temperaturen und einer hohen Geschwindigkeit des Druckabfalls bei hohen Temperaturen, und c) die Verringerung der Schwefelsäureemissionen unterhalb der, mit einem Pt-katalysierten Filter erhaltenen Niveaus, ergibt.
  • Wie früher angemerkt, wird angenommen, daß die Anwesenheit von H&sub2;O, durch dessen Zugabe zu dem Gas oder durch dessen dem Gas eigenen Anwesenheit unter den verwendeten Bedingungen, zur Bildung von HNO&sub3; im Auspuffgas führt. Bei der Herstellung von Aktivkohle wird Salpetersäure für gewöhnlich zum Oxidieren und Abbrennen des Kohlenstoffs verwendet, und es hat den Anschein, daß das in dem Auspuffgas vor dem Filter durch die Umsetzung zwischen dem katalytisch gebildeten NO&sub2; und Wasserdampf gebildete HNO&sub3; im vorliegenden Fall auf eine ähnliche Weise wirkt, um die Entzündung und Entfernung von Kohlenstoffruß oder ähnlicher auf dem Filter gesammelter Teilchen zu erleichtern.
  • Aus dem vorangegangenen wird angenommen, daß die Erfindung die katalytische Bildung des Oxidationsmittels NO&sub2; beinhaltet, welches stromabwärts zu einem Filter transportiert wird, auf welchem Dieselteilchen eingefangen sind, welche das Oxidationsmittel angreift und die Teilchen verbrennt und damit den Druckabfall über dem Filter verringert. Der Filter wirkt ebenfalls als eine Falle für jegliches gebildetes Sulfat, so daß die Sulfatemissionen verringert werden. Der Filter kann ebenfalls einen Hochtemperaturkatalysator einschließen, um die Verbrennung oberhalb von 300ºC zu erleichtern. Als eine weitere Alternative, kann der Filter mit einem Katalysator zur katalytischen Bildung des Oxidationsmittels NO&sub2; in situ mit den Teilchen ausgestattet werden. Vorzugsweise wird der NO&sub2; bildende Katalysator jedoch stromaufwärts des Filters angeordnet, um die Verschmutzung des NO&sub2; bildenden Katalysators durch Dieselteilchen zu minimieren.
  • Wie festgestellt wird, bietet die Erfindung eine Anzahl von Vorteilen und insbesondere die Möglichkeit der wirksamen Entfernung von kohlenstoffhaltigen Teilchenablagerungen vom Filter in einem Dieselabgassystem bei niedrigen Temperaturen. Ein weiterer Vorteil ist jedoch, daß das vorliegende Verfahren die wirksame NO-Entfernung aus dem Auspuffgas ermöglicht. Es wurde zuvor nicht für möglich erachtet, den NO-Gehalt in einem Dieselabgas ohne gesteigerte Teilchenablagerung zu verringern. Die Erfindung stellt Mittel zur Verfügung, zur Verringerung sowohl des NO-Gehalts im Gas als auch der Kohlenstoffablagerung auf dem Filter.
  • Figur 4 zeigt graphisch, daß das vorliegende Verfahren sowohl die Teilchen und NO-Entfernung als auch die Verringerung der CO und Kohlenwasserstoffemission zur Verfügung stellt. Die in Figur 4 aufgeführten Ergebnisse wurden mit einem Pt-katalysierten Metallmonolith gefolgt von einer La/Cs/V&sub2;O&sub5; Drahtgewebefalle unter Verwendung eines Cummins' L10 Hochleistungs-Dieselmotors erzeugt. Die spezifischen Daten des Versuchsystems waren wie folgt
  • Motorkapazität 10 Liter
  • Monolithvolumen 825 in³, enthaltend 38 g Pt
  • Fallenvolumen 49 ringförmige Drahtgewebeblöcke, 4½ Außendurchm., 2½" Innendurchm. x 3" lang
  • Diese Ergebnisse wurden verglichen mit den mit einem ähnlichen System, jedoch ohne Platinmonolith und mit der mit einem 35% Rh/Pt-Katalysator katalysierten Falle, erhalten. Das System der Erfindung zeigte eine geringere CO, HC und Teilchenentfernung, bei ungefähr dem gleichen Niveau der NO-Entfernung.
  • Die in Figur 4 dargestellten Ergebnisse wurden mit dem Bundesprüfverfahren für Hochleistungs-Dieselmotoren auf einem wechselnden Testgelände erhalten.
  • Figur 5 zeigt graphisch die Wirkung der Falle bei der Verringerung der H&sub2;SO&sub4;-Emission. Die aufgeführten Ergebnisse wurden erhalten, indem Abgas nacheinander über den Platinmonolith und das La/Cs/V&sub2;O&sub5;-Drahtgewebe geschickt wurde, welches niit 225ºC, 450ºC, 300ºC und nochmals mit 450ºC gemessen wurde. Der Versuch wurde wie in Beispiel 3 auf dem Peugeot-Motor durchgeführt, wobei die Abgastemperaturen auf jeden dieser Punkte gehalten wurden. Bei 225ºC befand sich die Falle unterhalb der Gleichgewichtstemperatur und sammelte Teilchen an. Bei dieser geringen Temperatur erzeugte der Motor sehr wenig Sulfat. Nach dem Monolith stieg der Sulfatgehalt leicht an, nach der Falle war der Sulfatgehalt jedoch niedriger. Bei Erhöhung der Abgastemperatur auf 450ºC stieg das Motor-Sulfat leicht an, und es gab eine dramatische Zunahme des Sulfats über dem Monolith, jedoch das Sulfatniveau nach der Falle war wiederum verringert. In diesem Zustand begann die Falle sich zu regenerieren.
  • Nachdem das Motorabgas auf 300ºC eingestellt wurde (oberhalb der Regenerationstemperatur) sah man ein ähnliches Muster der Ergebnisse mit einer geringeren Sulfatemission nach der Falle als nach dem Monolith. Das Motorabgas wurde dann auf 450ºC erhöht und die Falle vollständig gereinigt. In diesem Fall waren die Emissionen nach der Falle etwas höher als nach dem Monolith, wahrscheinlich aufgrund der abgesättigten Fähigkeit der Fallen zur Entfernung des Sulfats. Alternativ dazu könnte möglicherweise eine Reaktion zwischen den Teilchen auf der Falle und dem Sulfat stattfinden, welche die Entfernung oder Umwandlung des Sulfats zu SO&sub2; bewirkt, und, wenn die Falle einen vollkommen reinen Zustand erreicht, dann bleiben keine Teilchen über, um mit dem Sulfat zusammenzutreffen.

Claims (8)

1. Verfahren zum Entfernen durch Verbrennen von Teilchen, welche auf einem in einem Diesel-Abgassystem angeordneten Filter (3) abgelagert sind, dadurch gekennzeichnet, daß NO-enthaltendes Abgas zuerst ohne Filtern über einen Katalysator (1) geleitet wird, um das NO im Abgas zu NO&sub2; umzuwandeln, vor dem Filtern zum Entfernen von Teilchen, und daß das NO&sub2;-enthaltende Abgas dann zum Verbrennen der auf dem Filter (3) eingefangenen Teilchen verwendet wird, wobei die Menge an zu NO&sub2; umgewandeltem NO ausreicht, es zu ermöglichen, die Verbrennung der auf dem Filter (3) eingefangenen Teilchen bei einer Temperatur von weniger als 400ºC fortzusetzen.
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das NO&sub2;-enthaltende Gas ebenfalls Wasserdampf enthält.
3. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator ein Platingruppenmetall umfaßt.
4. Verfahren gemäß irgendeinem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator ein Platingruppenmetall auf einem Wabenmonolith (I) umfaßt.
5. Verfahren gemäß irgendeines vorangehenden Anspruchs, dadurch gekennzeichnet, daß der Filter (3) einen Katalysator einschließt, welcher die Teilchenverbrennung erleichtert.
6. Verfahren gemäß Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Filterkatalysator ein Nichtedelmetall umfaßt.
7. Verfahren gemäß Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Filterkatalysator eine Kombination aus Lanthan, Cäsium und Vanadiumpentoxid umfaßt.
8. System zur Verarbeitung von Dieselabgas unter Verwendung des Verfahrens gemäß irgendeines vorangehenden Anspruchs, umfassend einen Wabenmonolith (1), welcher einen Katalysator zum Oxydieren von NO im Gas zu NO&sub2; enthält; Mittel zum Durchführen des Abgases durch diese Zone, so daß NO-Gas zu NO&sub2; umgewandelt wird; und ein Mittel (3) zum Filtern von Teilchen, welches stromabwärts der Zone für den Erhalt von NO&sub2;-enthaltendem Gas aus dieser Zone angeordnet ist.
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