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CN110706996B - 用于改进电离的碰撞表面 - Google Patents

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CN110706996B
CN110706996B CN201911004563.7A CN201911004563A CN110706996B CN 110706996 B CN110706996 B CN 110706996B CN 201911004563 A CN201911004563 A CN 201911004563A CN 110706996 B CN110706996 B CN 110706996B
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丹尼尔·绍洛伊
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马特·亨德森
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Abstract

公开了用于进行环境电离质谱和/或离子迁移率谱的设备。该设备包括基本上圆柱形、管状、棒状、线圈状、螺旋状或螺旋形的碰撞组件；以及第一装置，其被安装并适于将分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气引导到所述碰撞组件上。

Description

用于改进电离的碰撞表面
本申请为2017年11月2日提交的申请号为201680025657.0且发明名称为“用于改进电离的碰撞表面”的专利申请的分案申请。
相关申请的交叉引用
本申请要求于2015年3月6日提交的英国专利申请号1503876.3、2015年3月6日提交的英国专利申请号1503864.9、2015年10月16日提交的英国专利申请号1518369.2、2015年3月6日提交的英国专利申请号1503877.1、2015年3月6日提交的英国专利申请号1503867.2、2015年3月6日提交的英国专利申请号1503863.1、2015年3月6日提交的英国专利申请号1503878.9、2015年3月6日提交的英国专利申请号1503879.7和2015年9月9日提交的英国专利申请号1516003.9的优先权和权益。这些申请的全部内容通过引用并入本文。
技术领域
本发明一般涉及质谱和/或离子迁移率谱，并且特别涉及用于改进样品电离的设备。实施方式方式涉及快速蒸发电离质谱和/或离子迁移率谱；质谱仪和/或离子迁移率谱仪；分离器或分析仪；快速蒸发电离质谱(“REIMS”)的方法；质谱和/或离子迁移率谱的方法；电外科手术的方法和电外科手术设备。
背景技术
快速蒸发电离质谱(“REIMS”)是一种最近开发用于实时鉴定底物(例如用于在外科手术干预中鉴定生物组织)的技术。生物组织的REIMS分析已经显示产生了具有高组织学和组织病理学特异性的磷脂分布图，类似于基质辅助激光解吸电离(“MALDI”)、二次离子质谱(“SIMS”)和解吸电喷雾电离(“DESI”)成像。
REIMS技术与手持取样设备的联合已经产生了iKnife取样技术，其可以提供术中组织鉴定。通过提供可以帮助外科医生最小化除去的健康组织的量同时有助于切除目标组织的信息，该技术允许外科医生术中更有效地切除目标组织如肿瘤。iKnife取样技术还可以被非手术操作者用于非外科手术以从体外底物中分离目标物质。
在已知的iKnife取样系统中，通过使底物经受射频交变电流，导致局部焦耳加热和细胞破坏以及带电和中性粒子的解吸，获得质谱信号。将所得气溶胶(例如“手术烟雾”)直接引入大气压电离质谱仪的大气接口中进行在线质谱分析。该气溶胶含有足够数量的电离分子，以允许生物组织的直接质谱指纹分析。
样品中中性分子的蒸发后电离可用于增强离子产率。在这方面，测试了电喷雾和电离后电晕放电方法。二次电喷雾电离、熔融液滴电喷雾电离和萃取电喷雾电离已被用于提高离子产率。这三种技术在带电溶剂液滴与气相中的气溶胶颗粒融合并且所得到的熔融液滴经历电喷雾样电离过程的意义上是类似的。然而，这些技术经受以下各项的精细化：电喷雾设置，由DESI样现象引起的样品遗留效应，对溶剂类型和流速的电喷雾相关的限制，以及由于这些技术中涉及的高电压而导致的人类干涉环境中的患者安全考虑。
通过促进质谱仪的真空区域中的气溶胶颗粒与碰撞表面的碰撞来增强电离也是可能的。WO 2013/098642(Medimass)开发并公开了一种碰撞离子发生器方法，其中气溶胶颗粒在大气接口处进入分析仪并在自由喷射状态下加速到分析仪的真空区域中。然后将通过自由射流而加速的气溶胶颗粒引导到碰撞表面上，导致离子产率增强。
然而，尽管这种增强，但仍然存在许多问题。例如，该技术的电离产率依然相对较低。此外，当在凝结模式中使用电外科透热法时，可能缺乏电离或抑制分析物离子形成。此外，当解剖具有高甘油三酸酯含量的组织(例如，在乳腺癌的情况下)时，可能缺乏电离。
期望的是提供改进的设备和方法。
发明内容
从第一方面，本发明提供了用于进行环境电离质谱和/或离子迁移率谱的设备，该设备包括：
基本上圆柱形、管状、棒状、线圈状、螺旋状(helical)或螺旋形(spiral-shaped)的碰撞组件；以及
第一装置，被安装并适于将分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气引导到所述碰撞组件上。
该烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气包含分析物。
已经发现，特别是具有圆形表面的圆柱形和管状碰撞组件提供了相对较大的分析物撞击面积，同时保持相对较高的离子信号。线圈状、螺旋状(helical)或螺旋形(spiral-shaped)的碰撞组件也被发现提供相对较高的离子信号。此外，这些伸长的碰撞表面可以相对容易地在电阻加热线圈上方形成或通过电阻加热线圈形成，并且如果需要加热，则可以容易地加热。
然而，可以使用其它形状的碰撞表面。因此，从另一方面，本发明提供了用于进行环境电离质谱和/或离子迁移率谱的设备，该设备包括：
碰撞组件；以及
第一装置，被安装并适于将分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气引导到所述碰撞组件上。
该碰撞表面可以是网状物，如金属丝网。
该碰撞表面可以是球形、半球形、泪滴形、板形、凹形、盘形或圆锥形。
该碰撞组件可以具有第一纵向轴线，并且该第一装置可以被布置并适于将分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气沿着第二轴线引导到所述碰撞组件上，该第二轴线基本上正交于所述第一轴线。
可替代地，该碰撞组件可以具有第一纵向轴线，并且该第一装置可以被布置并适于将分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气沿着所述第一轴线引导到所述碰撞组件上。
本发明还提供了一种用于电离气溶胶、烟雾或蒸气的设备，该设备包括：
具有进口和出口的中空碰撞组件，其中所述碰撞组件的内部横截面面积：(i)基本上恒定；或(ii)在从所述进口到所述出口的方向上减小；或(iii)在从所述进口到所述出口的方向上增加。
还发现，与中空漏斗状碰撞组件或中空圆柱形碰撞组件有关的实施方式导致高离子产率(或提高的电离效率)外加信噪比的显著改善。此外，这些实施方式还可以导致碰撞组件和下游离子光学器件被不具有分析意义的背景簇污染较少。
可以布置进口以接收所述气溶胶。
气溶胶可以被布置以撞击在所述碰撞组件的内表面上。
气溶胶可以被布置以撞击在所述内表面上，以便形成或释放分析物离子。
分析物离子可以被布置以经由所述出口从所述碰撞组件出来。
该碰撞组件可以包含漏斗形碰撞组件。
可替代地，该碰撞组件可以包含管状或圆柱形碰撞组件。
该设备可以包含第一装置，其被布置并适于将所述气溶胶沿着与所述碰撞组件的纵向轴线基本上同轴的轴线引导到所述碰撞组件中。
该碰撞组件可以由螺旋结构(coiled structure)或由连续的管状或圆锥形结构形成。
本文描述的各种设备可以包括用于加热所述碰撞组件的加热器或加热线圈。
该加热器或加热线圈可以是碰撞组件，分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气可以被引导到所述碰撞组件上。已经发现使用加热线圈作为碰撞表面以具有特别稳定的热分布。
该加热器或加热线圈可以被碰撞组件包围或嵌入在碰撞组件内。
该碰撞组件可以包括其中的孔，使得该加热器或加热线圈可以被该孔暴露于烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气。
该设备可以包括用于向所述加热器或所述加热线圈供应电源的一个或多个电极。
该设备可以被配置为向该加热器或加热线圈供应电流用于加热碰撞组件，其中电流选自：约≥0.5A；≥约1A；约≥1.5A；约≥2A；约≥2.5A；约≥3A；约≥3.5A；约≥4A；约≥4.5A；以及约≥5A。
该加热器或加热线圈可以被布置以将所述碰撞组件加热至选自下列的温度：(i)约<100℃；(ii)约100℃-200℃；(iii)约200℃-300℃；(iv)约300℃-400℃；(v)约400℃-500℃；(vi)约500℃-600℃；(vii)约600℃-700℃；(viii)约700℃-800℃；(ix)约800℃-900℃；(x)约900℃-1000℃；(xi)约1000℃-1100℃；和(xii)约>1100℃。
该加热器或加热线圈可以被布置并配置以从被分析的样品中烧掉沉积在该碰撞组件上的污染物。
该碰撞组件可以是或可以包括外部碰撞表面，其为：陶瓷，非陶瓷，玻璃，玻璃-陶瓷，石英，金属如钢或镍，或金属合金如铁-铬-铝(FeCrAl)合金、Kanthal、Nikrothal或Nichrome。该分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气可以沿轴线被引导到具有与所述轴线正交的选自下列的最大或最小尺寸的碰撞组件的区域上：约≥1mm；约≥2mm；约≥3mm；约≥4mm；约≥5mm；约≥6mm；约≥7mm；以及约≥8mm；和/或被引导到具有与所述轴线正交的选自下列的最大或最小尺寸的碰撞组件的区域上：约≤8mm；约≤7mm；约≤6mm；约≤5mm；约≤4mm；以及约≤3mm。
该设备可以包括在碰撞组件周围布置的鞘管，烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气可以在使用中穿行通过该鞘管。
该鞘管可以在碰撞组件的上游和/或下游延伸。
该设备可以包括一个或多个用于保持碰撞组件和鞘管之间的电位差的电压源。
该设备可以包括用于将烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气递送到所述碰撞组件上的毛细管或样品管。
该毛细管或样品管的出口孔可以布置在碰撞组件的碰撞表面上游的选自下列的距离：约0mm；约≤1mm；约1-2mm；约2-3mm；约3-4mm；约4-5mm；约5-6mm；约6-7mm；约7-8mm；约8-9mm；约9-10mm；以及约≥10mm。可替代地，或另外地，该毛细管或样品管可以被接收在孔中并且可以包括附接到其上的且从其外表面径向向外延伸用于啮合该设备的另一部分的移动限制构件，以限制该毛细管或样品管移动到该孔中的程度，以将该毛细管或样品管的出口定位在与碰撞表面预定的固定距离处。例如，该移动限制构件可以包括在该毛细管或样品管周围布置的圆盘。
该移动限制构件可以例如通过焊接不变地固定到毛细管或样品管，或者可以沿该毛细管或样品管选择性地移动以选择该毛细管或样品管的出口与碰撞表面之间的距离。
该设备可以包括用于加热该毛细管或样品管的加热器。
该加热器可以被配置以将该毛细管或样品管加热到选自下列的温度：(i)约<100℃；(ii)约100℃-150℃；(iii)约150℃-200℃；(iv)约200℃-250℃；(v)约250℃-300℃；(vi)约300℃-350℃；(vii)约>350℃。
该设备可以包括用于支撑所述碰撞组件的第一支架。
该第一支架可以由陶瓷或非陶瓷形成。
用于向所述加热器或加热线圈供应电源的一个或多个电极可以穿过所述第一支架。
该设备可以包括主加热器组件或单元壳体。
该第一支架可以被可移除地安装到所述主加热器组件或单元壳体。
该主加热器组件或单元壳体可以包括穿过其中的孔和用于选择性地关闭所述孔的第一隔离阀；任选地，其中所述第一隔离阀包括球阀。
该第一隔离阀可以被布置并配置成当一个或多个毛细管或样品管插入所述孔中时打开。
当所述一个或多个毛细管或样品管至少部分地或完全从所述孔移除时，该第一隔离阀可被布置成关闭。
该设备可以包括所述一个或多个毛细管或样品管，它们在使用中延伸或定位穿过所述孔，用于将分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气供应到所述碰撞组件上。
该一个或多个毛细管或样品管可以在使用中延伸通过所述第一支架。
该一个或多个毛细管或样品管可以具有出口，所述出口在使用中基本上邻近所述碰撞组件或面向所述碰撞组件而布置。
该设备可以包括一个或多个屏(shield)，所述一个或多个屏至少部分地围绕所述碰撞组件处于延伸位置用于保护所述碰撞组件。
例如，当所述主加热器组件插入到源壳体内或以其它方式与源壳体连接(即在完全连接之前)时，该屏可处于延伸位置。
该一个或多个屏可以从所述延伸位置至少部分地或完全地能缩回到缩回位置，在缩回位置中，该碰撞组件的至少一部分不被该一个或多个屏包围。
例如，一旦该主加热器组件已被插入到所述源壳体内或以其它方式与所述源壳体连接，该屏可处于缩回位置。
该一个或多个屏可以被偏置朝向所述延伸位置。
该设备可以包括源壳体。
该源壳体可以包括第二隔离阀。
该主加热器或可移除的单元壳体组件可以插入到所述源壳体内或者可与所述源壳体连接，并且其中在使用中，所述主加热器组件或可移除的单元壳体然后可以另外地从第一旋转位置旋转到第二旋转位置。
所述主加热器组件或可移除的单元壳体从所述第一位置到所述第二位置的旋转可以被布置并适于在使用中将所述第二隔离阀从第一操作位置移动到第二操作位置。
第一操作位置的所述第二隔离阀可以基本上是关闭的。
第二操作位置的所述第二隔离阀可以基本上是打开的。
该第一装置(device)或所述设备(apparatus)可以构成或形成环境离子或电离源的一部分；或所述第一装置或设备可以被配置以从待分析的目标产生气溶胶、烟雾或蒸气，并且所述气溶胶、烟雾或蒸气包含离子或者随后被环境离子或电离源或其它电离源电离。
例如，该第一装置或设备可以被配置以从目标产生包含分析物和/或分析物离子的气溶胶、烟雾或蒸气，并且气溶胶、烟雾或蒸气可以与碰撞组件碰撞以形成或释放分析物离子。
该目标可以包含天然或未改性的目标材料。
该天然或未改性的目标材料可以未通过添加基质或试剂而改性(即，不添加基质或试剂)。
该第一装置或设备可以被布置并适于从所述目标的一个或多个区域产生气溶胶、烟雾或蒸气，而在制备前不需要所述目标。
该第一装置或设备可以包括或者形成选自由以下各项组成的组的装置或离子源的一部分：(i)快速蒸发电离质谱(“REIMS”)离子源；(ii)解吸电喷雾电离(“DESI”)离子源；(iii)激光解吸电离(“LDI”)离子源；(iv)热解吸离子源；(v)激光二极管热解吸(“LDTD”)离子源；(vi)解吸电流聚焦(“DEFFI”)离子源；(vii)介电阻挡放电(“DBD”)等离子体离子源；(viii)大气固体分析探针(“ASAP”)离子源；(ix)超声辅助喷雾电离离子源；(x)简单的环境声波-喷射电离(“EASI”)离子源；(xi)解吸大气压光化电离(“DAPPI”)离子源；(xii)纸喷射(“PS”)离子源；(xiii)射流解吸电离(“JeDI”)离子源；(xiv)触摸喷射(“TS”)离子源；(xv)纳米-DESI离子源；(xvi)激光消融电喷雾(“LAESI”)离子源；(xvii)实时直接分析(“DART”)离子源；(xviii)探针电喷雾电离(“PESI”)离子源；(xix)固体探针辅助电喷雾电离(“SPA-ESI”)离子源；(xx)超声波手术抽吸器(“CUSA”)装置；(xxi)杂合型CUSA-透热装置；(xxii)聚焦或未聚焦的超声波消融装置；(xxiii)杂合型聚焦或未聚焦的超声波消融和透热装置；(xxiv)微波共振装置；(xxv)脉冲等离子体RF解剖装置；(xxvi)氩等离子体凝结装置；(xxvi)杂合型脉冲等离子体RF解剖和氩等离子体凝结装置；(xxvii)杂合型脉冲等离子体RF解剖和JeDI装置；(xxviii)手术水/盐水射流装置；(xxix)杂合型电外科和氩等离子体凝结装置；以及(xxx)杂合型氩等离子体凝结和水/盐水射流装置。
该第一装置或设备可以包括一个或多个电极，并且可以被布置并适于通过使所述目标与所述一个或多个电极接触而从所述目标的一个或多个区域产生气溶胶、烟雾或蒸气。
该一个或多个电极可以包括：(i)单极器件，其中任选地提供单独的返回电极；(ii)双极器件；或(iii)多相RF器件，其中任选地提供至少一个单独的返回电极。
该一个或多个电极可以包括快速蒸发电离质谱(“REIMS”)设备。
该设备可以包括一种设备，其被布置并适于将AC或RF电压施加到所述一个或多个电极以产生所述气溶胶、烟雾或蒸气。
用于将所述AC或RF电压施加到所述一个或多个电极的设备可以被布置以将所述AC或RF电压的一个或多个脉冲施加到所述一个或多个电极。
将所述AC或RF电压施加到所述一个或多个电极可以导致热散发到所述目标中。
该第一装置或设备可以包括用于照射所述目标的激光器。
该第一装置或设备可以被布置并适于通过焦耳加热或透热法通过直接蒸发或汽化来自所述目标的目标材料从所述目标的一个或多个区域产生气溶胶。
该第一装置或设备可以被布置并适于将超声能量引导到所述目标中。
该气溶胶可以包括不带电的水滴，任选地包括微孔材料。
由所述第一装置或设备产生并形成所述气溶胶的至少50％、55％、60％、65％、70％、75％、80％、85％、90％或95％的质量或物质可以处于液滴的形式。
该第一装置可以被布置并适于产生气溶胶，其中所述气溶胶的索特尔平均直径(Sauter mean diameter)(“SMD”，d32)在以下范围内：(i)<5μm；(ii)5-10μm；(iii)10-15μm；(iv)15-20μm；(v)20-25μm；或(vi)>25μm。
该气溶胶可以穿过具有在以下范围内的雷诺数(Reynolds number)(Re)的流动区域：(i)<2000；(ii)2000-2500；(iii)2500-3000；(iv)3000-3500；(v)3500-4000；或(vi)>4000。
基本上在产生所述气溶胶的点处，所述气溶胶可以包括具有选自下列的韦伯数(Weber number)(We)的液滴：(i)<50；(ii)50-100；(iii)100-150；(iv)150-200；(v)200-250；(vi)250-300；(vii)300-350；(viii)350-400；(ix)400-450；(x)450-500；(xi)500-550；(xii)550-600；(xiii)600-650；(xiv)650-700；(xv)700-750；(xvi)750-800；(xvii)800-850；(xviii)850-900；(xix)900-950；(xx)950-1000；以及(xxi)>1000。
基本上在产生所述气溶胶的点处，所述气溶胶可以包括具有在以下范围内的斯托克斯数(Stokes number)(Sk)的液滴：(i)1-5；(ii)5-10；(iii)10-15；(iv)15-20；(v)20-25；(vi)25-30；(vii)30-35；(viii)35-40；(ix)40-45；(x)45-50；以及(xi)>50。
基本上在产生所述气溶胶的点处，所述气溶胶可以包括具有选自下列的平均轴向速度的液滴：(i)<20m/s；(ii)20-30m/s；(iii)30-40m/s；(iv)40-50m/s；(v)50-60m/s；(vi)60-70m/s；(vii)70-80m/s；(viii)80-90m/s；(ix)90-100m/s；(x)100-110m/s；(xi)110-120m/s；(xii)120-130m/s；(xiii)130-140m/s；(xiv)140-150m/s；以及(xv)>150m/s。
该目标可以包括生物组织、生物物质、细菌菌落或真菌菌落。
该生物组织可以包括人类组织或非人类动物组织。
该生物组织可以包括体内生物组织。
该生物组织可以包括离体生物组织。
该生物组织可以包括体外生物组织。
该生物组织可以包括肾上腺组织、阑尾组织、膀胱组织、骨、肠道组织(boweltissue)、脑组织、乳腺组织、支气管、冠状组织、耳组织、食管组织、眼组织、胆囊组织、生殖器组织、心脏组织、下丘脑组织、肾组织、大肠组织、肠组织(intestinal tissue)、喉组织、肝组织、肺组织、淋巴结、口腔组织、鼻组织、胰腺组织、甲状旁腺组织、垂体组织、前列腺组织、直肠组织、唾液腺组织、骨骼肌组织、皮肤组织、小肠组织、脊髓、脾组织、胃组织、胸腺组织、气管组织、甲状腺组织、软组织、结缔组织、腹膜组织、血管组织、脂肪组织、输尿管组织、尿道组织；I级、II级、III级或IV级癌组织；转移性癌组织；混合级癌组织；亚级癌组织；健康或正常组织；或者癌性或异常组织。
该第一装置或设备可以包括即时(“POC”)诊断或手术设备。
可以将分析物或烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气引导到所述碰撞组件上，以产生或释放多个分析物离子。
本发明还提供了包含如上所述的设备的质谱仪和/或离子迁移率谱仪。
该质谱仪和/或离子迁移率谱仪可以包括谱仪(spectrometer)主壳体或组件，并且源壳体可以在使用中与所述谱仪主壳体连接。
该质谱仪和/或离子迁移率谱仪可以包括一个或多个：离子阱；离子迁移率分离(IMS)设备(例如漂移管和IMS行波设备)；和/或质量分析仪或过滤器。该一个或多个质量分析仪可以包括四极质量分析仪和/或飞行时间(TOF)质量分析仪。
该谱仪可以包括离子阱和/或离子导向器。任选地，该离子导向器可以被配置以施加将离子与中性物质分离的电场。
该谱仪可以包括一种设备，其被布置并适于将分析物离子诱捕在所述离子阱中和/或使用所述离子导向器引导分析物离子。
该谱仪可以包括用于分析分析物离子的分析仪。
该分析仪可以包括：(i)用于质量分析所述分析物离子的质量分析仪；(ii)离子迁移率或差示离子迁移率分析仪；(iii)用于分析所述分析物离子的离子横截面或碰撞横截面的分析仪；(iv)用于根据其离子迁移率或差示离子迁移率分离所述分析物离子的分离器；(v)用于在质量分析所述分析物离子之前根据其离子迁移率或差示离子迁移率分离所述分析物离子的分离器；或(vi)布置并适于根据其离子迁移率或差示离子迁移率排除或丢弃分析物离子的设备。
在使用中可以将基质供应给所述分析物、气溶胶、烟雾、蒸气或液体，同时所述分析物、气溶胶、烟雾、蒸气或液体处于气相、蒸气形式、气溶胶形式或液相。该分析物、气溶胶、烟雾、蒸气或液体，或至少气溶胶、烟雾、蒸气或液体中的分析物可以溶解在基质中，可以被基质稀释，或与基质形成簇。
如上所述，该分析物可以被基质稀释或溶解到基质中。例如，该分析物能以液滴、气溶胶或液体的形式提供，并且可以与基质融合或合并，或溶解于基质中。当与分析物接触时，该基质可以处于液滴、固体、气溶胶或液体的形式。将分析物稀释或溶解在基质中可以基本上消除或减少分析物分子之间的分子间键合。如此，当稀释或溶解的分析物液滴随后与碰撞组件碰撞时，其破碎成更小的液滴，其中任何给定的较小液滴可能含有比如果不存在基质其将含有的更少的分析物分子。这导致更有效地产生分析物离子。
认为分析物的电离主要由于分析物在溶液相中的离子解离而发生，这是由于与正在分析的样品中存在的抗衡离子的相互作用。将分析物稀释或溶解于基质中降低了每个液滴中分析物的浓度，并促进了溶液相中的离子解离，从而最终导致更大比例的分析物被电离。因此，可以使用溶解或稀释分析物的任何基质。该谱仪可以包括一种设备，其被布置并适于将基质分子供应给所述分析物、气溶胶、烟雾或蒸气并且将所述基质分子与所述分析物、气溶胶、烟雾或蒸气混合，同时所述基质处于气相中。
该谱仪可以包括一种设备，其被布置并适于将混合物从高压区域转移到低压区域使得所述气相基质冷却并冷凝成液体，并且其中至少部分所述气溶胶、烟雾或蒸气溶解在所述液体基质中以形成溶解的分析物液滴。
该基质可以选自下列：(i)针对所述分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气的溶剂；(ii)有机溶剂；(iii)挥发性化合物；(iv)极性或非极性分子；(v)水；(vi)一种或多种醇；(vii)甲醇；(viii)乙醇；(ix)异丙醇；(x)丙酮；(xi)乙腈；(xii)二甲基亚砜(DMSO)；(xiii)二醇；(xiv)1-丁醇；(xv)四氢呋喃；(xvi)乙酸乙酯；(xvii)乙二醇；(xviii)醛；(xix)酮；(xx)己烷；(xxi)氯仿；以及(xxii)丙醇。
该基质可以最初作为固体(例如粉末)被提供，并被升华或熔化并蒸发，以形成呈蒸气或气相的基质，该基质后来与分析物混合。例如，固体基质可以与分析物混合。如果分析物以液体形式混合，则可以允许该混合物干燥，例如形成晶体。然后可以将该混合物加热以升华和/或蒸发该基质和/或分析物。适合的基质的实例包括MALDI基质和其它基质，如：香豆素；9-氨基吖啶；2,5-二羟基苯甲酸；THAP；CHCA；以及槲皮素。
该基质可以掺杂一种或多种添加剂，用于增强基质中分析物的溶剂化或用于增强分析物的电离。
举例来说，对于包含极性脂质的分析物，可以将低分子量醇(例如甲醇、乙醇、异丙醇)或酮(例如丙酮)用作基质。已经显示这些基质增强了在较低强度下在不存在基质蒸气的情况下另外检测到的物质的电离。
可以使用质子性基质溶剂，例如用于脂质或甘油三酸酯的分析。可替代地，可以使用非质子或质子惰性基质溶剂，例如用于蛋白质的分析。
该基质可以掺杂酸性或碱性添加剂。例如，该基质可以掺杂甲酸、二乙胺。
该基质可以导致分析物的衍生化。例如，该基质可以导致分析物中胆固醇和类固醇的衍生化。这可以使得分析物更容易电离。
该谱仪可以包括一种设备，其被布置并适于将分析物液滴加速到所述碰撞组件上。
该谱仪可以包括一种设备，其被布置并适于保持压差以将分析物液滴加速到所述碰撞组件上。
在与碰撞组件碰撞之后，基质可以从液滴蒸发，以提供与所述基质分开的分析物离子。然后分析物离子可以在碰撞表面的下游被分析。
该方法可以包括使分析物或分析物离子在所述碰撞组件的下游经受电离。任选地，通过电离源进行电离，而不是使用碰撞表面。该谱仪可以包括分析仪，其被布置以分析由所述分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气与所述碰撞组件碰撞(和/或正在碰撞组件下游经受电离)而产生的分析物离子，其中所述谱仪可以进一步包括邻近真空室的大气接口，其中分析物液滴可以通过跨越所述大气接口的压差被加速到所述碰撞组件上。
该谱仪可以包括用于将所述基质供应给所述气溶胶、烟雾、蒸气或液体的基质引入导管。
该谱仪可以包括用于分析分析物离子的离子分析仪，其中将所述离子分析仪布置在所述基质引入导管的出口的下游。
所述基质引入导管的出口与所述离子分析仪的进口之间的距离x可以选自下列：(i)约0.1至0.5mm；(ii)约0.5-1.0mm；(iii)约1.0-1.5mm；(iv)约1.5-2.0mm；(v)约2.0-2.5mm；(vi)约2.5-3.0mm；(vii)约3.0-3.5mm；(viii)约3.5-4.0mm；(ix)约4.0-4.5mm；(x)约4.5-5.0mm；(xi)约5.0-5.5mm；(xii)约5.5-6.0mm；(xiii)约6.0-6.5mm；(xiv)约6.5-7.0mm；(xv)约7.0-7.5mm；(xvi)约7.5-8.0mm；(xvii)约8.0-8.5mm；(xviii)约8.5-9.0mm；(xix)约9.0-9.5mm；(xx)约9.5-10.0mm；(xxi)约0.1-10mm；(xxii)约0.1-7.5mm；(xxiii)约0.1-5.1mm；(xxiv)约0.5-5.1mm；以及(xxv)约0.5-5.0mm。
该谱仪可以包括用于经由基质引入导管以选自下列的流速供应所述基质的泵：(i)约5-10μl/min；(ii)约10-25μl/min；(iii)约25-50μl/min；(iv)约50-100μl/min；(v)约100-150μl/min；(vi)约150-200μl/min；(vii)约200-250μl/min；(viii)约250-300μl/min；(ix)约300-350μl/min；(x)约350-400μl/min；(xi)约400-450μl/min；(xii)约450-500μl/min；(xiii)约500-550μl/min；(xiv)约550-600μl/min；(xv)约600-650μl/min；(xvi)约650-700μl/min；(xvii)约700-750μl/min；(xviii)约750-800μl/min；(xiv)约800-850μl/min；(xx)约850-900μl/min；(xxi)约900-950μl/min；(xxii)约950-1000μl/min；(xxiii)约50μl/min至1ml/min；(xxiv)约100-800μl/min；(xxv)约150-600μl/min；以及(xxvi)约200-400μl/min。
所述基质引入导管的出口可以与离子分析仪的进口相对或同轴。
该谱仪可以包括用于分析分析物离子以获得分析物离子数据的质量和/或离子迁移率分析仪，并且其中所述质量和/或离子迁移率分析仪进一步被布置以分析锁定质量、锁定迁移率或校准离子，并且以基于从分析所述锁定质量、锁定迁移率或校准离子而获得的数据校准所述离子分析仪或调整分析物离子数据。
本发明的第一方面还提供了质谱和/或离子迁移率谱的方法，该方法包括：
提供基本上圆柱形、管状、棒状、线圈状、螺旋状(helical)或螺旋形(spiral-shaped)的碰撞组件；并且
使用第一装置来将分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气引导到所述碰撞组件上。
本发明的另一方面提供了质谱和/或离子迁移率谱的方法，该方法包括：
提供碰撞组件；并且
使用第一装置来将分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气引导到所述碰撞组件上。
该碰撞组件可以具有第一纵向轴线，并且该第一装置将分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气沿着第二轴线引导到所述碰撞组件上，该第二轴线基本上正交于所述第一轴线。
可替代地，该碰撞组件可以具有第一纵向轴线，并且该第一装置将分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气沿着所述第一轴线引导到所述碰撞组件上。
本发明的另一方面提供了一种电离气溶胶、烟雾或蒸气的方法，该方法包括：
使用第一装置引导所述气溶胶、烟雾或蒸气来撞击具有进口和出口的中空碰撞组件的内表面，其中所述碰撞组件的内部横截面面积：(i)基本上恒定；或(ii)在从所述进口到所述出口的方向上减小；或(iii)在从所述进口到所述出口的方向上增加。
该方法可以包括经由所述进口接收所述气溶胶、烟雾或蒸气。
该方法可以包括使得所述气溶胶、烟雾或蒸气撞击在所述内表面上以形成分析物离子。
该方法可以包括使得分析物离子经由所述出口从所述碰撞组件出来。
该碰撞组件可以包含漏斗形碰撞组件。
可替代地，该碰撞组件可以包含管状或圆柱形碰撞组件。
该方法可以包括将所述气溶胶、烟雾或蒸气沿着与所述碰撞组件的纵向轴线基本上同轴的轴线引导到所述碰撞组件中。
该碰撞组件可以由螺旋结构或由连续的管状或圆锥形结构形成。
本文所述的各种方法可以包括使用加热器或加热线圈加热所述碰撞组件。
该加热器或加热线圈可以是该碰撞组件的碰撞表面。
该加热器或所述加热线圈可以被碰撞组件包围或嵌入在碰撞组件内。
该碰撞组件可以包括其中的孔，使得该加热器或加热线圈被该孔暴露于烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气。
该方法可以包括经由一个或多个电极向所述加热器或所述加热线圈供应电源。
该方法可以包括向该加热器或加热线圈供应电流以加热碰撞组件，其中电流选自下列：约≥0.5A；≥约1A；约≥1.5A；约≥2A；约≥2.5A；约≥3A；约≥3.5A；约≥4A；约≥4.5A；以及约≥5A。
该方法可以包括将所述碰撞组件加热至选自下列的温度：(i)约<100℃；(ii)约100℃-200℃；(iii)约200℃-300℃；(iv)约300℃-400℃；(v)约400℃-500℃；(vi)约500℃-600℃；(vii)约600℃-700℃；(viii)约700℃-800℃；(ix)约800℃-900℃；(x)约900℃-1000℃；(xi)约1000℃-1100℃；以及(xii)约>1100℃。
该加热器或加热线圈可以从被分析的样品中烧掉沉积在该碰撞组件上的污染物。
该碰撞组件可以是或可以包括外部碰撞表面，其为：陶瓷、非陶瓷、玻璃、玻璃-陶瓷、石英、金属如钢或镍、或金属合金如铁-铬-铝(FeCrAl)合金。
该分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气可以沿轴线被引导到具有与所述轴线正交的选自下列的最大或最小尺寸的碰撞组件的区域上：约≥1mm；约≥2mm；约≥3mm；约≥4mm；约≥5mm；约≥6mm；约≥7mm；以及约≥8mm；和/或被引导到具有与所述轴线正交的选自下列的最大或最小尺寸的碰撞组件的区域上：约≤8mm；约≤7mm；约≤6mm；约≤5mm；约≤4mm；以及约≤3mm。
该方法可以包括提供在碰撞组件周围布置的鞘管，烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气可以穿行通过该鞘管。
该鞘管可以在碰撞组件的上游和/或下游延伸。
该方法可以包括保持碰撞组件和鞘管之间的电位差。
该方法可以包括提供用于将所述烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气递送到所述碰撞组件上的毛细管或样品管。
该毛细管或样品管的出口孔可以布置在碰撞表面上游的选自下列的距离：约0mm；约≤1mm；约1-2mm；约2-3mm；约3-4mm；约4-5mm；约5-6mm；约6-7mm；约7-8mm；约8-9mm；约9-10mm；以及约≥10mm。
该方法可以包括加热该毛细管或样品管。
该加热器可以将该毛细管或样品管加热到选自下列的温度：(i)约<100℃；(ii)约100℃-150℃；(iii)约150℃-200℃；(iv)约200℃-250℃；(v)约250℃-300℃；(vi)约300℃-350℃；(vii)约>350℃。
该方法可以包括使用第一支架来支撑所述碰撞组件。
该方法可以包括由陶瓷或非陶瓷形成所述第一支架。
该方法可以包括通过所述第一支架提供一个或多个电极用于向所述加热线圈供应电源。
该方法可以包括提供主加热器或可移除的单元壳体组件。
该方法可以包括将所述第一支架可移除地安装到所述主加热器组件或可移除的单元壳体。
该方法可以包括在所述主加热器组件或可移除的单元壳体中的孔内提供第一隔离阀，用于选择性地关闭所述孔；任选地，其中所述第一隔离阀包括球阀。
该方法可以包括通过将一个或多个毛细管或样品管插入穿过所述孔来打开所述第一隔离阀。
该方法可以包括通过至少部分地从所述孔移除所述一个或多个毛细管或样品管来关闭所述第一隔离阀。
该方法可以包括定位所述一个或多个毛细管或样品管以延伸穿过所述孔，用于将所述分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气供应到所述碰撞组件上。
该方法可以包括定位所述一个或多个毛细管或样品管以延伸穿过所述第一支架。
该方法可以包括将所述一个或多个毛细管或样品管的出口基本上邻近或面对所述碰撞组件而布置。
该方法可以包括提供一个或多个屏，所述一个或多个屏至少部分地围绕所述碰撞组件处于延伸位置用于保护所述碰撞组件。
该方法可以包括使所述一个或多个屏从所述延伸位置至少部分地或完全地能缩回到缩回位置，在缩回位置中，该碰撞组件的至少一部分不被该一个或多个屏包围；任选地，其中所述一个或多个屏被偏置朝向所述延伸位置。
该方法可以包括提供源壳体。
该源壳体可以包括第二隔离阀。
该方法可以包括将所述主加热器组件或可移除的单元壳体插入到所述源壳体内或以其它方式将所述主加热器组件或可移除的单元壳体与所述源壳体连接，并且将其中所述主加热器组件或可移除的单元壳体从第一旋转位置旋转到第二旋转位置。
将所述主加热器组件或可移除的单元壳体从所述第一位置旋转到所述第二位置的步骤可以将所述第二隔离阀从第一操作位置移动到第二操作位置。
第一操作位置处的所述第二隔离阀可以基本上是关闭的。
第二操作位置处的所述第二隔离阀可以基本上是打开的。
该方法可以包括提供谱仪主壳体或组件，其中所述源壳体与所述谱仪主壳体连接。
该方法可以包括提供离子阱和/或离子导向器；任选地，其中该离子导向器施加将离子与中性物质分离的电。
该方法可以包括将源自所述气溶胶、烟雾或蒸气的分析物离子诱捕在所述离子阱中和/或使用所述离子导向器引导分析物离子。
该方法可以包括使用分析仪分析源自所述气溶胶、烟雾或蒸气的分析物离子。
该分析仪可以包括：(i)用于质量分析所述分析物离子的质量分析仪；(ii)离子迁移率或差示离子迁移率分析仪；(iii)用于分析所述分析物离子的离子横截面或碰撞横截面的分析仪；(iv)用于根据其离子迁移率或差示离子迁移率分离所述分析物离子的分离器；(v)用于在质量分析所述分析物离子之前根据其离子迁移率或差示离子迁移率分离所述分析物离子的分离器；或(vi)布置并适于根据其离子迁移率或差示离子迁移率排除或丢弃分析物离子的设备。
该方法可以包括将基质供应给所述气溶胶、烟雾、蒸气或液体，同时所述气溶胶、烟雾、蒸气或液体处于气相、蒸气形式、气溶胶形式或液相。
该方法可以包括将基质分子供应给所述气溶胶、烟雾、蒸气或液体或者将所述基质分子与所述气溶胶、烟雾、蒸气或液体混合，同时所述基质处于气相中。
该方法可以包括将混合物从高压区域转移到低压区域使得所述气相基质冷却并冷凝成液体，并且其中至少部分所述气溶胶、烟雾、蒸气或液体溶解在所述液体基质中以形成溶解的分析物液滴。
该基质可以选自下列：(i)针对所述分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气的溶剂；(ii)有机溶剂；(iii)挥发性化合物；(iv)极性或非极性分子；(v)水；(vi)一种或多种醇；(vii)甲醇；(viii)乙醇；(ix)异丙醇；(x)丙酮；(xi)乙腈；(xii)二甲基亚砜(DMSO)；(xiii)二醇；(xiv)1-丁醇；(xv)四氢呋喃；(xvi)乙酸乙酯；(xvii)乙二醇；(xviii)醛；(xix)酮；(xx)己烷；(xxi)氯仿；以及(xxii)丙醇。
该方法可以包括将分析物液滴加速到所述碰撞组件上。
该方法可以包括保持压差以将分析物液滴加速到所述碰撞组件上。
该方法可以包括通过跨越大气接口的压差将分析物液滴加速到所述碰撞组件上，并且分析由所述分析物液滴与所述碰撞组件碰撞而产生的分析物离子。
该方法可以包括经由基质引入导管供应基质；以及使用离子分析仪分析所述分析物离子，其中所述离子分析仪被布置在基质引入导管的出口的下游。
所述基质引入导管的出口与所述离子分析仪的进口之间的距离x可以选自下列：(i)约0.1至0.5mm；(ii)约0.5-1.0mm；(iii)约1.0-1.5mm；(iv)约1.5-2.0mm；(v)约2.0-2.5mm；(vi)约2.5-3.0mm；(vii)约3.0-3.5mm；(viii)约3.5-4.0mm；(ix)约4.0-4.5mm；(x)约4.5-5.0mm；(xi)约5.0-5.5mm；(xii)约5.5-6.0mm；(xiii)约6.0-6.5mm；(xiv)约6.5-7.0mm；(xv)约7.0-7.5mm；(xvi)约7.5-8.0mm；(xvii)约8.0-8.5mm；(xviii)约8.5-9.0mm；(xix)约9.0-9.5mm；(xx)约9.5-10.0mm；(xxi)约0.1-10mm；(xxii)约0.1-7.5mm；(xxiii)约0.1-5.1mm；(xxiv)约0.5-5.1mm；以及(xxv)约0.5-5.0mm。
该方法可以包括经由基质引入导管以选自下列的流速将所述基质供应给所述分析物：(i)约50-100μl/min；(ii)约100-150μl/min；(iii)约150-200μl/min；(iv)约200-250μl/min；(v)约250-300μl/min；(vi)约300-350μl/min；(vii)约350-400μl/min；(viii)约400-450μl/min；(ix)约450-500μl/min；(x)约500-550μl/min；(xi)约550-600μl/min；(xii)约600-650μl/min；(xiii)约650-700μl/min；(xiv)约700-750μl/min；(xv)约750-800μl/min；(xvi)约800-850μl/min；(xvii)约850-900μl/min；(xviii)约900-950μl/min；(xiv)约950-1000μl/min；(xx)约50μl/min至1ml/min；(xxi)约100-800μl/min；(xxii)约150-600μl/min；以及(xxiii)约200-400μl/min。
该方法可以包括将基质引入导管的出口定位成与离子分析仪的进口相对或同轴。
该基质引入导管的末端和/或样品传送导管的出口端可以在下游方向上逐渐减少到更小的尺寸，或者可以包括Picotip。
该基质引入导管和/或样品传送导管可以由金属(例如不锈钢或铜)、石英或聚合物(如PEEK)制成。
该方法可以包括质量和/或离子迁移率分析源自所述气溶胶、烟雾或蒸气的分析物离子以获得分析物离子数据，分析锁定质量、锁定迁移率或校准离子，并且基于从分析所述锁定质量、锁定迁移率或校准离子而获得的数据校准离子分析仪或调整分析物离子数据。
该第一装置可以构成或形成环境离子或电离源的一部分；或所述第一装置可以从待分析的目标产生气溶胶、烟雾或蒸气，并且所述气溶胶、烟雾或蒸气包含离子或者随后被环境离子或电离源或其它电离源电离。
该目标可以包含天然或未改性的目标材料。
该天然或未改性的目标材料可以未通过添加基质或试剂而改性(即，未被修饰)。
该第一装置可以被布置并适于从所述目标的一个或多个区域产生气溶胶、烟雾或蒸气，而在制备前不需要所述目标。
该第一装置可以包括选自下列的离子源：(i)快速蒸发电离质谱(“REIMS”)离子源；(ii)解吸电喷雾电离(“DESI”)离子源；(iii)激光解吸电离(“LDI”)离子源；(iv)热解吸离子源；(v)激光二极管热解吸(“LDTD”)离子源；(vi)解吸电流聚焦(“DEFFI”)离子源；(vii)介电阻挡放电(“DBD”)等离子体离子源；(viii)大气固体分析探针(“ASAP”)离子源；(ix)超声波辅助喷雾电离离子源；(x)简单的环境声波-喷射电离(“EASI”)离子源；(xi)解吸大气压光化电离(“DAPPI”)离子源；(xii)纸喷射(“PS”)离子源；(xiii)射流解吸电离(“JeDI”)离子源；(xiv)触摸喷射(“TS”)离子源；(xv)纳米-DESI离子源；(xvi)激光消融电喷雾(“LAESI”)离子源；(xvii)实时直接分析(“DART”)离子源；(xviii)探针电喷雾电离(“PESI”)离子源；(xix)固体探针辅助电喷雾电离(“SPA-ESI”)离子源；(xx)超声波手术抽吸器(“CUSA”)装置；(xxi)杂合型CUSA-透热装置；(xxii)聚焦或未聚焦的超声波消融装置；(xxiii)杂合型聚焦或未聚焦的超声波消融和透热装置；(xxiv)微波共振装置；(xxv)脉冲等离子体RF解剖装置；(xxvi)氩等离子体凝结装置；(xxvi)杂合型脉冲等离子体RF解剖和氩等离子体凝结装置；(xxvii)杂合型脉冲等离子体RF解剖和JeDI装置；(xxviii)手术水/盐水射流装置；(xxix)杂合型电外科和氩等离子体凝结装置；以及(xxx)杂合型氩等离子体凝结和水/盐水射流装置。
使用所述第一装置从所述目标的一个或多个区域产生气溶胶、烟雾或蒸气的步骤可以进一步包括使所述目标与一个或多个电极接触。
该一个或多个电极可以包括：(i)单极器件，其中所述方法任选地进一步包括提供单独的返回电极；(ii)双极器件；或(iii)多相RF器件，其中所述方法任选地进一步包括提供一个或多个单独的返回电极。
该一个或多个电极可以包括快速蒸发电离质谱(“REIMS”)设备。
该方法可以包括将AC或RF电压施加到所述一个或多个电极以产生所述气溶胶、烟雾或蒸气。
将所述AC或RF电压施加到所述一个或多个电极的步骤可以包括将所述AC或RF电压的一个或多个脉冲施加到所述一个或多个电极。
将所述AC或RF电压施加到所述一个或多个电极的步骤可以导致热散发到所述目标中。
使用所述第一装置从所述目标的一个或多个区域产生气溶胶、烟雾或蒸气的步骤可以包括用激光器照射所述目标。
该第一装置可以被布置并适于通过焦耳加热或透热法通过直接蒸发或汽化来自所述目标的目标材料从所述目标的一个或多个区域产生气溶胶。
使用所述第一装置从所述目标的一个或多个区域产生气溶胶、烟雾或蒸气的步骤可以包括将超声能量引导到所述目标中。
该气溶胶可以包括不带电的水滴，任选地包括微孔材料。
由所述第一装置产生并形成所述气溶胶的至少50％、55％、60％、65％、70％、75％、80％、85％、90％或95％的质量或物质可以处于液滴的形式。
该第一装置可以被布置并适于产生气溶胶，其中所述气溶胶的索特尔平均直径(Sauter mean diameter)(“SMD”，d32)在以下范围内：(i)<5μm；(ii)5-10μm；(iii)10-15μm；(iv)15-20μm；(v)20-25μm；或(vi)>25μm。
该气溶胶可以穿过具有在以下范围内的雷诺数(Reynolds number)(Re)的流动区域：(i)<2000；(ii)2000-2500；(iii)2500-3000；(iv)3000-3500；(v)3500-4000；或(vi)>4000。
基本上在产生所述气溶胶的点处，所述气溶胶可以包括具有选自下列的韦伯数(Weber number)(We)的液滴：(i)<50；(ii)50-100；(iii)100-150；(iv)150-200；(v)200-250；(vi)250-300；(vii)300-350；(viii)350-400；(ix)400-450；(x)450-500；(xi)500-550；(xii)550-600；(xiii)600-650；(xiv)650-700；(xv)700-750；(xvi)750-800；(xvii)800-850；(xviii)850-900；(xix)900-950；(xx)950-1000；以及(xxi)>1000。
基本上在产生所述气溶胶的点处，所述气溶胶可以包括具有在以下范围内的斯托克斯数(Stokes number)(Sk)的液滴：(i)1-5；(ii)5-10；(iii)10-15；(iv)15-20；(v)20-25；(vi)25-30；(vii)30-35；(viii)35-40；(ix)40-45；(x)45-50；以及(xi)>50。
基本上在产生所述气溶胶的点处，所述气溶胶可以包括具有选自下列的平均轴向速度的液滴：(i)<20m/s；(ii)20-30m/s；(iii)30-40m/s；(iv)40-50m/s；(v)50-60m/s；(vi)60-70m/s；(vii)70-80m/s；(viii)80-90m/s；(ix)90-100m/s；(x)100-110m/s；(xi)110-120m/s；(xii)120-130m/s；(xiii)130-140m/s；(xiv)140-150m/s；以及(xv)>150m/s。
该目标可以包括细菌菌落、真菌菌落或生物材料如生物组织或生物液体(例如唾液、血液或脓液)。
该生物组织可以包括人类组织或非人类动物组织。
该生物组织可以包括体内生物组织。
该生物组织可以包括离体生物组织。
该生物组织可以包括体外生物组织。
该生物组织可以包括肾上腺组织、阑尾组织、膀胱组织、骨、肠道组织(boweltissue)、脑组织、乳腺组织、支气管、冠状组织、耳组织、食管组织、眼组织、胆囊组织、生殖器组织、心脏组织、下丘脑组织、肾组织、大肠组织、肠组织(intestinal tissue)、喉组织、肝组织、肺组织、淋巴结、口腔组织、鼻组织、胰腺组织、甲状旁腺组织、垂体组织、前列腺组织、直肠组织、唾液腺组织、骨骼肌组织、皮肤组织、小肠组织、脊髓、脾组织、胃组织、胸腺组织、气管组织、甲状腺组织、软组织、结缔组织、腹膜组织、血管组织、脂肪组织、输尿管组织、尿道组织；I级、II级、III级或IV级癌组织；转移性癌组织；混合级癌组织；亚级癌组织；健康或正常组织；或者癌性或异常组织。
该第一装置可以包括即时(“POC”)诊断或手术设备。
该方法可以包括使所述气溶胶、烟雾或蒸气中的至少一些电离以产生分析物离子。
该方法可以包括将所述气溶胶、烟雾或蒸气中的至少一些引导或抽吸到质谱仪和/或离子迁移率谱仪的真空室中。
该方法可以包括在所述质谱仪和/或离子迁移率谱仪的一个或所述真空室内将至少一些所述气溶胶、烟雾或蒸气电离，以产生多个分析物离子。
该方法可以包括使得所述气溶胶、烟雾或蒸气撞击任选地位于所述谱仪的真空室内的碰撞表面，以产生多个分析物离子。
该方法可以包括分析源自所述气溶胶、烟雾或蒸气的所述一个或多个分析物离子，以获得光谱数据，例如质谱数据和/或离子迁移率谱数据。
该方法可以包括分析所述光谱数据，以便：(i)区分健康组织和患病组织；(ii)区分潜在的癌组织和非癌组织；(iii)区分不同类型或等级的癌组织；(iv)区分不同类型或类别的目标材料；(v)确定所述目标中是否存在一种或多种所希望或不希望的物质；(vi)确认所述目标的身份或真实性；(vii)确定所述目标中是否存在一种或多种杂质、非法物质或不希望的物质；(viii)确定人或动物患者是否处于遭受不利结果的增加的风险下；(ix)作出或协助作出诊断或预后；以及(x)通知外科医生、护士、医师或机器人医疗、手术或诊断结果。
分析光谱数据的步骤可以包括分析一个或多个样品光谱，以对气溶胶、烟雾或蒸气样品进行分类。
分析该一个或多个样品光谱以对气溶胶、烟雾或蒸气样品进行分类可以包括该一个或多个样品光谱的无监督分析(例如，用于维数降低)和/或该一个或多个样品光谱的监督分析(例如，用于分类)。
分析该一个或多个样品光谱可以包括无监督分析(例如，用于维数降低)，随后是监督分析(例如，用于分类)。
分析该一个或多个样品光谱可以包括使用下列中的一个或多个：(i)单变量分析；(ii)多变量分析；(iii)主成分分析(PCA)；(iv)线性判别分析(LDA)；(v)最大边界标准(MMC)；(vi)基于库的分析；(vii)软独立建模分类法(SIMCA)；(viii)因子分析(FA)；(ix)递归分配(决策树)；(x)随机森林；(xi)独立成分分析(ICA)；(xii)偏最小二乘判别分析(PLS-DA)；(xiii)对潜在结构的正交(偏最小二乘)投影(OPLS)；(xiv)OPLS判别分析(OPLS-DA)；(xv)支持向量机(SVM)；(xvi)(人工)神经网络；(xvii)多层感知器；(xviii)径向基函数(RBF)网络；(xix)贝叶斯(Bayesian)分析；(xx)聚类分析；(xxi)核心化方法；和(xxii)子空间判别分析；(xxiii)k-最近邻算法(KNN)；(xxiv)二次判别分析(QDA)；(xxv)概率性主成分分析(PPCA)；(xxvi)非负矩阵因子分解；(xxvii)k-均值因子分解；(xxviii)模糊c-均值因子分解；以及(xxix)判别分析(DA)。
分析该一个或多个样品光谱以将气溶胶、烟雾或蒸气样品分类可以包括使用一个或多个参考样品光谱开发分类模型或库。
分析该一个或多个样品光谱以将气溶胶、烟雾或蒸气样品分类可以包括在进行主成分分析(PCA)(例如，用于维数降低)之后进行线性判别分析(LDA)(例如，用于分类)。
分析该一个或多个样品光谱以将气溶胶、烟雾或蒸气样品分类可以包括在进行主成分分析(PCA)(例如，用于维数降低)之后进行最大边界标准(MMC)过程(例如，用于分类)。
分析该一个或多个样品光谱以将气溶胶、烟雾或蒸气样品分类可以包括在分类模型或库内定义一个或多个类别。
分析该一个或多个样品光谱以将气溶胶、烟雾或蒸气样品分类可以包括根据一个或多个分类标准或聚类标准，在分类模型或库内手动地或自动地定义一个或多个类别。
每个类别的一个或多个分类标准或聚类标准可以基于以下中的一个或多个：在模型空间内针对参考样品光谱的一对或多对参考点之间的距离；在模型空间内针对参考样品光谱的多组参考点之间的方差值；以及在模型空间内针对参考样品光谱的一组参考点内的方差值。
该一个或多个类别可以各自由一个或多个类别定义来定义。
该一个或多个类别定义可以包括以下中的一个或多个：在模型空间内针对参考样品光谱、值、边界、线、平面、超平面、方差、体积、Voronoi单元和/或位置的一个或多个参考点的集合；以及分类层级内的一个或多个位置。
分析该一个或多个样品光谱以将气溶胶、烟雾或蒸气样品分类可以包括使用分类模型或库分类一个或多个未知样品光谱。
分析该一个或多个样品光谱以将气溶胶、烟雾或蒸气样品分类可以包括根据一个或多个分类标准手动地或自动地分类一个或多个样品光谱。
该一个或多个分类标准可以包括以下中的一个或多个：
在模型空间内针对一个或多个样品光谱的一个或多个投影采样点与在模型空间内针对一个或多个参考样品光谱、值、边界、线、平面、超平面、体积、Voronoi单元或位置的一个或多个参考点的集合之间的距离，其低于距离阈值或者是最小的这样的距离；
在模型空间内针对一个或多个样品光谱的一个或多个投影采样点的位置，其是在模型空间内针对一个或多个参考样品光谱、值、边界、线、平面、超平面、或位置的一个或多个参考点的一侧或另一侧；
模型空间内针对一个或多个样品光谱的一个或多个投影采样点的位置，其位于模型空间内的一个或多个体积或Voronoi单元内；以及
概率或分类得分，其高于概率或分类得分阈值或者是最高的这种概率或分类得分。
该碰撞组件或表面可以相对于毛细管或样品管保持在第一电位。
可替代地，或另外地，该碰撞组件或表面相对于离子分析仪的进口保持在第二电位。
可替代地，或另外地，该碰撞组件或表面相对于谱仪的接地底座保持在第三电位。
可替代地，或另外地，该碰撞组件或表面相对于离子导向器或离子阱保持在第四电位。
可替代地，或另外地，该离子分析仪的进口相对于谱仪的接地底座保持在第五电位。
该第一、第二、第三、第四和第五电位中的任一个或任何组合可以是选自下列的正电位：≥2V；2-3V；3-4V；4-5V；5-10V；10-15；15-20V；20-25V；25-30V；30-35V；35-40V；40-45V；45-50V；50-60V；60-70V；70-80V；80-90V；90-100V；100-120V；120-140V；140-160V；160-180V；180-200V；200-220V；220-240V；240-260V；260-280V；280-300V；以及≥300V。
可替代地，或另外地，该第一、第二、第三、第四和第五电位中的任一个或任何组合可以是选自下列的负电位：≥2V；2-3V；3-4V；4-5V；5-10V；10-15；15-20V；20-25V；25-30V；30-35V；35-40V；40-45V；45-50V；50-60V；60-70V；70-80V；80-90V；90-100V；100-120V；120-140V；140-160V；160-180V；180-200V；200-220V；220-240V；240-260V；260-280V；280-300V；以及≥300V。
本发明还提供了一种包括本文所述的任何一种方法的手术电外科手术方法，其中该方法包括：
使生物组织与手术或电外科手术工具接触并激活所述工具以产生所述分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气；
抽吸所述分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气；
将所述分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气引导到所述碰撞组件上以形成分析物离子；以及
质量和/或离子迁移率分析所述分析物离子。
本发明还提供了一种包括如本文所述的设备的手术或电外科手术设备，其中该手术或电外科手术设备包括：
包含一个或多个电极的手术工具或电外科手术工具；
一种设备，当所述工具在使用中与生物组织接触时，其被布置并适于激活所述工具以产生所述分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气；
一种设备，其被布置并适于抽吸所述分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气；以及
质谱仪和/或离子迁移率谱仪，其包括：(i)所述碰撞组件；(ii)所述设备，其被布置并适于将所述分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气引导到所述碰撞组件上以形成分析物离子；和(iii)质量和/或离子迁移率分析仪，用于质量和/或离子迁移率分析所述分析物离子。
本发明还提供了一种用于将分析物源与质谱仪和/或离子迁移率谱仪的真空室接合的设备，该设备包括：
壳体，其具有穿过其中的孔，用于在该孔的第一端处接收分析物，并将该分析物传送到该孔的第二端进而到真空室；和
孔中的隔离阀，其中该隔离阀被配置成当毛细管或样品管插入穿过该孔与阀接触时打开，并且被配置成当毛细管或管从孔中取出时关闭。
该设备可以包括所述毛细管或样品管。
该设备可以包括碰撞组件，其被布置在孔的第二端处用于从其上的所述孔撞击所述分析物或其它样品。
该碰撞组件可以被可移除地安装到壳体上。
该设备可以包括用于加热该碰撞组件的加热器。
该壳体可以包括一个或多个屏，其至少部分地围绕所述碰撞组件处于延伸位置用于保护所述碰撞组件。
该一个或多个屏可以从所述延伸位置至少部分地能缩回到缩回位置，在缩回位置中，该碰撞组件的至少一部分不被该一个或多个屏包围。
该一个或多个屏可以被偏置朝向所述延伸位置。
本发明还提供一种质谱仪和/或离子迁移率谱仪，其包括如上所述的设备，其中当隔离阀打开时，所述孔被布置以连接被配置为保持在第一压力下的真空室和较高压力的区域。
该设备可以包括关于本发明的第一方面描述的特征的任何一个或组合。
本发明还提供了一种用于将分析物源与质谱仪和/或离子迁移率谱仪的真空室接合的设备，该设备包括：
壳体，其具有穿过其中的孔，用于在该孔的第一端处接收分析物，并将该分析物传送到该孔的第二端进而到真空室；和
碰撞组件，其布置在该孔的第二端的邻近或下游用于从其上的所述孔撞击所述分析物或其它样品，其中该碰撞组件被可移除地安装到壳体上。
该设备可以包括用于加热该碰撞组件的加热器。
该碰撞组件可以基本上是圆柱形、管状、棒状、线圈状、螺旋状(helical)或螺旋形(spiral-shaped)、球形、半球形、泪滴形、板形、凹形、盘形或圆锥形。
该壳体可以包括一个或多个屏，其至少部分地围绕所述碰撞组件处于延伸位置用于保护所述碰撞组件。
该一个或多个屏可以从所述延伸位置至少部分地能缩回到缩回位置，在缩回位置中，该碰撞组件的至少一部分不被该一个或多个屏包围。
该一个或多个屏可以被偏置朝向所述延伸位置。
本发明还提供了一种质谱仪和/或离子迁移率谱仪，其包括如上所述的设备，其中所述壳体在所述孔的第二端处与真空室连接。
该设备可以包括关于本发明的第一方面描述的特征的任何一个或组合。
本发明还提供了一种用于将分析物源与质谱仪和/或离子迁移率谱仪的真空室接合的设备，该设备包括：
壳体，其具有穿过其中的孔，用于在该孔的第一端处接收分析物，并将该分析物传送到该孔的第二端进而到真空室；
碰撞组件，其安装到该壳体，以邻近所述孔的第二端或在所述孔的第二端的下游，用于从其上的所述孔撞击所述分析物或其它样品；并且
其中该壳体包括一个或多个屏，其被配置成能从延伸位置和缩回位置移动，在所述延伸位置中，所述屏至少部分地围绕所述碰撞组件，在所述缩回位置中，该碰撞组件的至少一部分不被该一个或多个屏包围。
该一个或多个屏可以被偏置朝向所述延伸位置。
本发明还提供了一种质谱仪和/或离子迁移率谱仪，其包括如上所述的设备，其中所述壳体在所述孔的第二端处与真空室连接。
该设备可以包括关于本发明的第一方面描述的特征的任何一个或组合。
本发明还提供了一种用于将分析物源与质谱仪和/或离子迁移率谱仪的真空室接合的设备，该设备包括：
壳体，其具有穿过其中的孔，用于在该孔的第一端处接收分析物，并将该分析物传送到该孔的第二端进而到真空室；和
隔离阀，其用于选择性地关闭所述孔或与所述孔连通的路径；其中该隔离阀偶联到所述壳体，使得该壳体关于其纵向轴线的旋转使该隔离阀在打开位置和关闭位置之间移动。
该隔离阀可以包括凸轮构件，当该阀在打开位置和关闭位置之间移动时，该凸轮构件被配置以滑过孔中的开口或与孔连通的路径。
该设备可以包括碰撞组件，其被布置在孔的第二端处，用于从其上的所述孔撞击所述分析物或其它样品。
该碰撞组件可以被可移除地安装到壳体上。
该设备可以包括用于加热该碰撞组件的加热器。
本发明还提供一种质谱仪和/或离子迁移率谱仪，其包括如上所述的设备，其中当隔离阀打开时，所述孔被布置以连接被配置为保持在第一压力下的真空室和较高压力的区域。
该设备可以包括关于本发明的第一方面描述的特征的任何一个或组合。
本文的各种实施方式可以仅在阳离子模式中操作，仅在阴离子模式中操作，或者在阳离子模式和阴离子模式两者中操作。
各种实施方式可以不在目标处产生显著的电离。相反，在目标处产生的烟雾、气溶胶或蒸气中的分析物可以在目标的下游电离。例如，可以提供与目标上的点接触或指向目标上的点的工具，以在该点处产生烟雾、气溶胶或蒸气，并且在所述点处基本上不会由该工具产生离子。可替代地，本文也预期在所述目标处可以产生大量的离子。
本文提供了用于进行快速蒸发电离质谱的设备、质谱仪和/或离子迁移率谱仪、快速蒸发电离质谱(“REIMS”)的方法、质谱和/或离子迁移率谱的方法、电外科手术的方法和电外科手术设备。
一个方面提供了用于进行快速蒸发电离质谱(“REIMS”)的设备。在示例性实施方式中，该设备包括具有第一纵向轴线的基本圆柱形的碰撞组件、用于加热碰撞组件的加热器以及第一装置，该第一装置被布置并适于将分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气沿着基本上与该第一轴线正交的第二轴线引导到该加热的碰撞组件上。
如在WO 2013/098642(Medimass)中披露的已知的碰撞离子发生器REIMS技术包括产生气溶胶液滴的样品，该气溶胶液滴由覆盖有极性脂质的水滴构成。这些水滴通过质谱仪的大气进口中的自由射流扩张物来加速，使得高速液滴撞击碰撞表面或其它气态颗粒，产生极性脂质分子的气态离子。然而，该技术的电离产率相对较低。
已经认识到，常规方法中的离子产率相对较低，这是由于液滴转化为单个分子物质的转化率差，主要由分析物分子之间的强分子间键引起。
根据示例性实施方式的布置包括已经发现基本上正交地对准于气溶胶或分析物液滴撞击方向的圆柱形碰撞表面在产生高离子产率方面是特别有利的。
在示例性实施方式中，该碰撞组件包括陶瓷圆柱体或非陶瓷圆柱体。
该碰撞组件可以进一步包括加热器或加热线圈。
该加热器或加热线圈可以位于该碰撞组件内。
该设备可以进一步包括用于向该加热器或加热线圈供应电源的一个或多个电极。
该加热器或加热线圈可以被布置以将该碰撞组件加热至选自下列的温度：(i)约<100℃；(ii)约100℃-200℃；(iii)约200℃-300℃；(iv)约300℃-400℃；(v)约400℃-500℃；(vi)约500℃-600℃；(vii)约600℃-700℃；(viii)约700℃-800℃；(ix)约800℃-900℃；(x)约900℃-1000℃；(xi)约1000℃-1100℃；和(xii)约>1100℃。
该设备可以进一步包括用于支撑该碰撞组件的第一支架。
该第一支架可以由陶瓷或非陶瓷形成。
用于向该加热器或加热线圈供应电源的一个或多个电极可以穿过该第一支架。
示例性实施方式中的设备进一步包括主加热器组件。
该第一支架可以被可移除地安装到该主加热器组件上。
该主加热器组件可以进一步包括第一隔离阀。
该第一隔离阀可以被布置成当一个或多个毛细管或样品管定位在该主加热器组件内时打开。
该第一隔离阀可以被布置成当一个或多个毛细管或样品管至少部分地或完全地从该主加热器组件移除时关闭。
该设备可以进一步包括一个或多个毛细管或样品管，它们在使用中通过主加热器组件延伸或定位。
该一个或多个毛细管或样品管可以在使用中通过该第一支架延伸。
该一个或多个毛细管或样品管可以具有在使用中基本上邻近该碰撞组件而布置的出口。
根据一个示例性实施方式，该设备可以进一步包括一个或多个屏，用于当主加热器组件插入到源壳体内或以其它方式与源壳体连接时保护该碰撞组件。
当该主加热器组件插入到源壳体内或以其它方式与源壳体连接时，该一个或多个屏可以被布置成至少部分地或完全地缩回。
该设备可以进一步包括源壳体。
该源壳体可以进一步包括第二隔离阀。
根据一个示例性实施方式，该主加热器组件能插入到源壳体内或能与源壳体连接，并且其中在使用中，该主加热器组件另外地能从第一旋转位置旋转到第二旋转位置。
该主加热器组件从该第一位置到该第二位置的旋转可以被布置并适于在使用中将该第二隔离阀从第一操作位置移动到第二操作位置。
在该第一操作位置中，该第二隔离阀基本上是关闭的。
在该第二操作位置中，该第二隔离阀基本上是打开的。
另一方面提供了包含如上所述的设备的质谱仪和/或离子迁移率谱仪。
该谱仪可以进一步包括主壳体或组件，并且其中该源壳体在使用中与主壳体连接。
该谱仪可以进一步包括离子阱和/或离子导向器。
该谱仪可以进一步包括一种设备，其被布置并适于将分析物离子诱捕在该离子阱中和/或使用该离子导向器引导分析物离子。
根据一个示例性实施方式，该谱仪进一步包括用于分析分析物离子的分析仪。
该分析仪可以包括：(i)用于质量分析这些分析物离子的质量分析仪；(ii)离子迁移率或差示离子迁移率分析仪；(iii)用于分析这些分析物离子的离子横截面或碰撞横截面的分析仪；(iv)用于根据其离子迁移率或差示离子迁移率分离这些分析物离子的分离器；(v)用于在质量分析这些分析物离子之前根据其离子迁移率或差示离子迁移率分离这些分析物离子的分离器；或(vi)布置并适于根据其离子迁移率或差示离子迁移率排除或丢弃分析物离子的设备。
在使用中可以将基质供应给该分析物，同时该分析物处于气相、蒸气形式、气溶胶形式或液相中。
该谱仪可以进一步包括一种设备，其被布置并适于将基质分子供应给该分析物并且将这些基质分子与该分析物混合，同时该基质处于气相中。
该谱仪可以进一步包括一种设备，其被布置并适于将分析物和基质的混合物从高压区域转移到低压区域，使得气相基质冷却并冷凝成液体，并且其中该分析物溶解于液体基质中以形成溶解的分析物液滴。
该基质可以选自下列：(i)针对分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气的溶剂；(ii)有机溶剂；(iii)挥发性化合物；(iv)极性分子；(v)水；(vi)一种或多种醇；(vii)甲醇；(viii)乙醇；(ix)异丙醇；(x)丙酮；以及(xi)乙腈。
该谱仪可以进一步包括被布置并适于将分析物液滴加速到该碰撞组件上的设备。
该谱仪可以进一步包括被布置并适于保持压差以将分析物液滴加速到该碰撞组件上的设备。
该谱仪可以进一步包括分析仪，其被布置以分析由该分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气与碰撞组件碰撞而产生的分析物离子，其中该谱仪进一步包括邻近真空室的大气接口，其中分析物液滴可以通过跨越该大气接口的压差被加速到该碰撞组件上。
该谱仪可以进一步包括用于将基质供应给分析物的基质引入导管。
该谱仪可以进一步包括用于分析这些分析物离子的离子分析仪，其中将该离子分析仪布置在该基质引入导管的出口的下游。
该基质引入导管的出口与该离子分析仪的进口之间的距离x可以选自下列：(i)约0.1至0.5mm；(ii)约0.5-1.0mm；(iii)约1.0-1.5mm；(iv)约1.5-2.0mm；(v)约2.0-2.5mm；(vi)约2.5-3.0mm；(vii)约3.0-3.5mm；(viii)约3.5-4.0mm；(ix)约4.0-4.5mm；(x)约4.5-5.0mm；(xi)约5.0-5.5mm；(xii)约5.5-6.0mm；(xiii)约6.0-6.5mm；(xiv)约6.5-7.0mm；(xv)约7.0-7.5mm；(xvi)约7.5-8.0mm；(xvii)约8.0-8.5mm；(xviii)约8.5-9.0mm；(xix)约9.0-9.5mm；(xx)约9.5-10.0mm；(xxi)约0.1-10mm；(xxii)约0.1-7.5mm；(xxiii)约0.1-5.1mm；(xxiv)约0.5-5.1mm；以及(xxv)约0.5-5.0mm。
该谱仪可以进一步包括用于经由基质引入导管以选自下列的流速将该基质供应给分析物的泵：(i)约50-100μl/min；(ii)约100-150μl/min；(iii)约150-200μl/min；(iv)约200-250μl/min；(v)约250-300μl/min；(vi)约300-350μl/min；(vii)约350-400μl/min；(viii)约400-450μl/min；(ix)约450-500μl/min；(x)约500-550μl/min；(xi)约550-600μl/min；(xii)约600-650μl/min；(xiii)约650-700μl/min；(xiv)约700-750μl/min；(xv)约750-800μl/min；(xvi)约800-850μl/min；(xvii)约850-900μl/min；(xviii)约900-950μl/min；(xiv)约950-1000μl/min；(xx)约50μl/min至1ml/min；(xxi)约100-800μl/min；(xxii)约150-600μl/min；以及(xxiii)约200-400μl/min。
该基质引入导管的出口可以位于离子分析仪的进口的对面或与其同轴。
该谱仪可以进一步包括用于分析分析物离子以获得分析物离子数据的质量和/或离子迁移率分析仪，并且其中该分析仪进一步被布置以分析锁定质量、锁定迁移率或校准离子，并且以基于从分析该锁定质量、锁定迁移率或校准离子而获得的数据校准该离子分析仪或调整分析物离子数据。
另一方面提供了一种快速蒸发电离质谱(“REIMS”)的方法。在示例性实施方式中，该方法包括提供具有第一纵向轴线的基本圆柱形的碰撞组件；加热该碰撞组件；以及将分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气沿着基本上与该第一轴线正交的第二轴线引导到该加热的碰撞组件上。
该碰撞组件包括陶瓷圆柱体或非陶瓷圆柱体。
该碰撞组件可以进一步包括加热器或加热线圈。
该方法可以进一步包括将该加热器或加热线圈定位在该碰撞组件内。
该方法可以进一步包括经由一个或多个电极向该加热器或加热线圈供应电源。
该方法可以进一步包括将该碰撞组件加热至选自下列的温度：(i)约<100℃；(ii)约100℃-200℃；(iii)约200℃-300℃；(iv)约300℃-400℃；(v)约400℃-500℃；(vi)约500℃-600℃；(vii)约600℃-700℃；(viii)约700℃-800℃；(ix)约800℃-900℃；(x)约900℃-1000℃；(xi)约1000℃-1100℃；以及(xii)约>1100℃。
该方法可以进一步包括使用第一支架来支撑该碰撞组件。
该第一支架可以由陶瓷或非陶瓷形成。
该方法可以进一步包括传送用于向该加热线圈供应电源的一个或多个电极穿过该第一支架。
该方法可以进一步包括提供主加热器组件。
该方法可以进一步包括将该第一支架可移除地安装到该主加热器组件上。
该方法可以进一步包括在该主加热器组件内提供第一隔离阀。
该方法可以进一步包括当一个或多个毛细管或样品管穿过该主加热器组件时打开该第一隔离阀。
该方法可以进一步包括当该一个或多个毛细管或样品管至少部分地或完全地从该主加热器组件移除时关闭该第一隔离阀。
该方法可以进一步包括定位一个或多个毛细管或样品管，以延伸穿过该主加热器组件。
该方法可以进一步包括定位该一个或多个毛细管或样品管以延伸穿过该第一支架。
该方法可以进一步包括将该一个或多个毛细管或样品管的出口基本上邻近该碰撞组件而布置。
该方法可以进一步包括提供一个或多个屏，用于当主加热器组件插入到源壳体内或以其它方式与源壳体连接时保护该碰撞组件。
该方法可以进一步包括当该主加热器组件插入到源壳体内或以其它方式与源壳体连接时，至少部分地或完全地缩回该一个或多个屏。
该方法可以进一步包括提供源壳体。
该源壳体可以进一步包括第二隔离阀。
该方法可以进一步包括将该主加热器组件插入到源壳体内或以其它方式将该主加热器组件与源壳体连接，并且将该主加热器组件从第一旋转位置旋转到第二旋转位置。
将该主加热器组件从该第一位置旋转到该第二位置的步骤可以将第二隔离阀从第一操作位置移动到第二操作位置。
在该第一操作位置中，该第二隔离阀基本上是关闭的。
在该第二操作位置中，该第二隔离阀基本上是打开的。
该方法可以进一步包括提供主壳体或组件，其中所述源壳体与该主壳体连接。
该方法可以进一步包括提供离子阱和/或离子导向器。
该方法可以进一步包括将分析物离子诱捕在该离子阱中和/或使用该离子导向器引导分析物离子。
该方法可以进一步包括使用分析仪分析所述分析物离子。
该分析仪可以包括：(i)用于质量分析所述分析物离子的质量分析仪；(ii)离子迁移率或差示离子迁移率分析仪；(iii)用于分析所述分析物离子的离子横截面或碰撞横截面的分析仪；(iv)用于根据其离子迁移率或差示离子迁移率分离所述分析物离子的分离器；(v)用于在质量分析所述分析物离子之前根据其离子迁移率或差示离子迁移率分离所述分析物离子的分离器；或(vi)布置并适于根据其离子迁移率或差示离子迁移率排除或丢弃分析物离子的设备。
该方法可以进一步包括将基质供应给该分析物，同时该分析物处于气相、蒸气形式、气溶胶形式或液相中。
该方法可以进一步包括将基质分子供应给该分析物并且将该基质分子与该分析物混合，同时该基质处于气相中。
该方法可以进一步包括将分析物和基质的混合物从高压区域转移到低压区域，使得气相基质冷却并冷凝成液体，并且其中该分析物溶解于液体基质中以形成溶解的分析物液滴。
该基质可以选自下列：(i)针对分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气的溶剂；(ii)有机溶剂；(iii)挥发性化合物；(iv)极性分子；(v)水；(vi)一种或多种醇；(vii)甲醇；(viii)乙醇；(ix)异丙醇；(x)丙酮；以及(xi)乙腈。
该方法可以进一步包括将分析物液滴加速到该碰撞组件上。
该方法可以进一步包括保持压差以将分析物液滴加速到该碰撞组件上。
该方法可以进一步包括分析由该分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气与碰撞组件碰撞而产生的分析物离子，并且通过跨越大气接口的压差将分析物液滴加速到该碰撞组件上。
该方法可以进一步包括向该分析物供应基质。
该方法可以进一步包括使用离子分析仪分析该分析物离子，其中该离子分析仪被布置在基质引入导管的出口的下游。
该基质引入导管的出口与该离子分析仪的进口之间的距离x可以选自下列：(i)约0.1至0.5mm；(ii)约0.5-1.0mm；(iii)约1.0-1.5mm；(iv)约1.5-2.0mm；(v)约2.0-2.5mm；(vi)约2.5-3.0mm；(vii)约3.0-3.5mm；(viii)约3.5-4.0mm；(ix)约4.0-4.5mm；(x)约4.5-5.0mm；(xi)约5.0-5.5mm；(xii)约5.5-6.0mm；(xiii)约6.0-6.5mm；(xiv)约6.5-7.0mm；(xv)约7.0-7.5mm；(xvi)约7.5-8.0mm；(xvii)约8.0-8.5mm；(xviii)约8.5-9.0mm；(xix)约9.0-9.5mm；(xx)约9.5-10.0mm；(xxi)约0.1-10mm；(xxii)约0.1-7.5mm；(xxiii)约0.1-5.1mm；(xxiv)约0.5-5.1mm；以及(xxv)约0.5-5.0mm。
该方法可以进一步包括经由基质引入导管以选自下列的流速将该基质供应给分析物：(i)约50-100μl/min；(ii)约100-150μl/min；(iii)约150-200μl/min；(iv)约200-250μl/min；(v)约250-300μl/min；(vi)约300-350μl/min；(vii)约350-400μl/min；(viii)约400-450μl/min；(ix)约450-500μl/min；(x)约500-550μl/min；(xi)约550-600μl/min；(xii)约600-650μl/min；(xiii)约650-700μl/min；(xiv)约700-750μl/min；(xv)约750-800μl/min；(xvi)约800-850μl/min；(xvii)约850-900μl/min；(xviii)约900-950μl/min；(xiv)约950-1000μl/min；(xx)约50μl/min至1ml/min；(xxi)约100-800μl/min；(xxii)约150-600μl/min；以及(xxiii)约200-400μl/min。
该方法可以进一步包括将基质引入导管的出口定位成与离子分析仪的进口相对或同轴。
该方法可以进一步包括质量和/或离子迁移率分析分析物离子以获得分析物离子数据，分析锁定质量、锁定迁移率或校准离子，并且基于从分析该锁定质量、锁定迁移率或校准离子而获得的数据校准离子分析仪或调整分析物离子数据。
一个另外的方面提供了一种电外科手术的方法。在示例性实施方式中，该方法包括使生物组织与快速蒸发电离质谱(“REIMS”)电外科手术工具接触并激活该电外科手术工具，以产生分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气；抽吸该分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气；提供具有第一纵向轴线的基本圆柱形的碰撞组件；加热该碰撞组件；将分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气沿着基本上与该第一轴线正交的第二轴线引导到该加热的碰撞组件上，以形成分析物离子；以及质量和/或离子迁移率分析该分析物离子。
一个另外的方面提供了电外科手术设备。在示例性实施方式中，该设备包括含有一个或多个电极的快速蒸发电离质谱(“REIMS”)电外科手术工具；一种设备，当该电外科手术工具在使用中与生物组织接触时，其被布置并适于激活该电外科手术工具以产生分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气；一种设备，其被布置并适于抽吸该分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气；以及质谱仪和/或离子迁移率谱仪，其包括：(i)具有第一纵向轴线的基本圆柱形碰撞组件；(ii)用于加热该碰撞组件的加热器；(iii)第一装置，其被布置并适于将分析物、烟雾、烟气、液体、气体、手术烟雾、气溶胶或蒸气沿着基本上与所述第一轴线正交的第二轴线引导到所述加热的碰撞组件上以形成分析物离子；以及(iv)质量和/或离子迁移率分析仪，用于质量和/或离子迁移率分析所述分析物离子。
还已经发现，将分析物溶解于基质中基本上消除了分析物分子之间的分子间键合，这产生改进的性能。当溶解的分析物随后与加热的(圆柱形)碰撞表面碰撞以碎碎成液滴时，任何给定的液滴可能含有比如果不存在基质其将含有的更少的分析物分子。
因此，根据示例性实施方式的方法导致当每个液滴中的基质蒸发时，更有效地产生离子。
将溶解的分析物液滴与(圆柱形)碰撞表面碰撞的步骤可以导致通过将分析物和基质的动能转化为热从分析物蒸发基质的步骤。
碰撞分析物液滴的步骤可以导致较小的溶解的分析物液滴产生，这些液滴中的至少一些在其中仅有一个分析物分子。这增强了电离过程。
该分析物可以例如包括极性脂质，并且该蒸气或气溶胶可以包括覆盖有所述极性脂质的水滴。
该分析物可以包括甘油三酸酯。
向其中供应基质的分析物可以包括电离的分析物分子。
该方法可以进一步包括由待分析的样品产生气相分析物、蒸气分析物、气溶胶或液体的步骤。
该气相分析物、蒸气分析物或气溶胶可以通过加热含有该分析物的样品，例如通过透热蒸发该样品来产生。
该方法可以是手术方法或非手术方法的一部分。例如，该方法可以是其中样品可以是含有分析物的人或动物组织的手术方法。该样品可以进行电外科透热蒸发或其它形式的快速蒸发，以形成气相分析物、蒸气分析物或气溶胶。仅举例来说，该设备和方法可以用于乳腺癌手术中的人体组织的鉴定。通过分析所述分析物离子，确定这些组织是否为癌性是可能的。
可替代地，该方法可以包括非手术方法。例如，可以分析不是人或动物体的一部分(即先前切除、沉积或去除)的人或动物组织，或者可以分析除人或动物组织以外的样品或生物组织。再次，通过分析所述分析物离子，确定样品的性质或组分(例如它们是否含有癌组织)是可能的。
所披露的方法可以在其它非手术方法中使用，如原产地识别、药物测试、食品安全测试(例如，乳制品)、化妆品测试、军事应用、空气污染测试、验尸分析、微生物鉴定(例如，细菌)以及自动采样。
上述披露的各种方法可用于分析非生物样品和化合物。
由样品形成的分析物可以部分带电和/或可以具有相对较高的有机物含量。
该方法可以进一步包括在第二较小溶解的分析物液滴中从分析物蒸发基质，以提供基本上与基质分离的分析物离子。
从分析物蒸发基质的步骤可以导致电荷转移到分析物或从分析物转移，以使该分析物电离形成分析物离子。
在从该分析物蒸发基质的步骤之后，该方法可以进一步包括将分析物离子诱捕到离子阱中和/或使用离子导向器引导分析物离子。
该基质可以最初作为固体(例如粉末)被提供，并被升华或熔化并蒸发，以形成呈蒸气或气相的基质，该基质与分析物混合。
可替代地，可以将基质作为液体、气溶胶或蒸气供应给该分析物并与其混合。如果该分析物和/或基质处于液体形式，则分析物和基质的混合物可能需要例如通过喷雾随后转化成第一溶解的分析物液滴。
该基质的介电常数可以足够高使得分析物的溶剂化涉及离子解离，这产生呈凝聚相的分析物的溶剂化离子。在这些情况下，碰撞表面上的撞击更有可能产生呈气相的溶剂化离子，该撞击可以最终产生由去质子化形成的离子(呈阴离子模式，即[M-H]-)、由质子化形成的离子(呈阳离子模式，即[M+H]+)和/或分子离子。
已经发现异丙醇是例如用于脂类物质的特别有利的基质。
举例来说，对于包含极性脂质的分析物，该基质可以是或可以包括低分子量醇(例如甲醇、乙醇、异丙醇)或酮(例如丙酮)。已经显示这些基质增强了在较低强度下在不存在基质蒸气的情况下另外检测到的全部物质或某些物质的电离。
分析物和基质的混合物可以是均质或异质混合物。
可以将电压施加到离子阱或离子导向器，以分别诱捕或引导离子。然后可以将离子从离子阱或离子导向器递送到离子分析仪，用于分析离子的质量和/或离子迁移率。
在进行质量分析之前，这些离子可以根据离子迁移率进行分离。然后根据其离子迁移率，可以排出或丢弃离子。
上述范围中的任何一个可以与距离x的范围列表中的任何一个范围组合。
该离子分析仪的进口可以包括将离子分析仪的真空室与离子分析仪上游的较高压力区域分离的孔或孔口。例如，该进口可以是大气压接口。
在替代方案中，该基质引入导管可以将基质直接递送到样品转移导管中，该样品转移导管执行提供分析物的步骤。
可替代地，可以提供样品转移导管，其执行提供分析物的步骤，并且可以在围绕样品转移导管的圆周的位置处提供基质引入导管的出口。可以布置气流以将基质从分析离子的离子分析仪的出口吹扫到进口。
用于蒸发样品的设备可以包括电外科手术工具，如透热设备。
该设备可以具有用于插入到样品上以使样品蒸发的末端、点或区域，并且其中该分析物进口与该末端、点或区域相邻。
该设备可以包括用于将基质化合物供应给导管的基质化合物源。
所述加速设备可以包括真空泵，其用于在第一区域和第二区域之间产生压差，用于使在这两个区域之间的第一溶解的分析物液滴加速并且到达所述碰撞表面。
该设备可以包括质谱仪和/或离子迁移率谱仪，其具有布置在该第一和第二区域之间的大气接口，其中该第二区域可以包括与真空泵连接并容纳碰撞表面的真空室。
该设备可以包括用于诱捕或引导分析物离子的离子阱或离子导向器。
该离子分析仪可以包括质量分析仪或质谱仪和/或离子迁移率分析仪或离子迁移率谱仪。
该设备可以被布置并配置以执行本文所述的方法的任何一种。
该混合区域可以提供在该离子分析仪的进口的上游，或者该混合区域可以至少部分地提供在该离子分析仪的下游。
该离子分析仪的进口可以包括将离子分析仪的真空室与离子分析仪上游的较高压力区域分离的孔或孔口。例如，该进口可以包括大气压接口。
该基质引入导管可以将基质直接递送到样品转移导管中，该样品转移导管执行提供分析物的步骤。
可替代地，可以提供样品转移导管，其执行提供分析物的步骤，并且可以在围绕样品转移导管的圆周的位置处提供基质引入导管的出口。可以布置气流以将基质从分析离子的离子分析仪的出口吹扫到进口。
该设备可以包括锁定质量、锁定迁移率或校准化合物或离子的源。
锁定质量、锁定迁移率或校准化合物/离子可以被导入基质引入导管、分析物引入导管，或者可以在单独的导管中供应。
含有该分析物的气溶胶颗粒(或气相分析物分子)可以与挥发性基质化合物一起引入到质谱仪和/或离子迁移率谱仪中，该挥发性基质化合物可以包括有机溶剂。该挥发性基质化合物可以作为固体(例如粉末)、液体、气溶胶或蒸气引入到该分析物中。分析物和基质的混合物可以通过跨越该进口到该谱仪的压差而被吸入到该谱仪中。该谱仪内的较低压力导致夹带分析物和基质膨胀的气体，引起自由射流区域的温度下降。这导致气态或汽化的分析物和/或基质冷凝，使得该分析物溶解于基质中。该基质化合物的作用可以是产生气溶胶颗粒，这些气溶胶颗粒含有超过分析物分子的基质并且掺有溶剂化形式的分析物分子。该溶剂化基本上消除了分析物分子之间的分子间次级结合力，因为每个溶解的分析物分子被基质分子完全包围。在冷凝阶段分离分析物分子增加了当气溶胶颗粒撞击碰撞表面时它们将形成每个仅含有单个分析物分子的簇的概率。该基质分子可以具有或不具有高介电常数和/或高蒸气压。
附图说明
现在将参考附图仅通过举例来描述本发明的各种实施方式，其中：
图1示出了一种快速蒸发电离质谱(“REIMS”)的方法，其中将RF电压施加到双极钳，导致产生气溶胶或手术羽流，该气溶胶或手术羽流通过双极钳的冲洗口被捕获并且然后被转移到质谱仪和/或离子迁移率谱仪用于电离和质量和/或离子迁移率分析；
图2示出了其中可以提供处于气相或汽相的分析物和基质的一个实施方式；
图3示出了其中可以提供处于液相的分析物和基质的另一实施方式；
图4A示出了不使用基质而获得的质谱，并且图4B示出了使用基质而获得的质谱；
图5A示出了包含用于将分析物气溶胶和基质引入质谱仪的文丘里(Venturi)设备的质谱仪接口的实施方式，图5B示出了图5A的展开图，并且图5C示出了取样设备在接口上的关闭；
图6A和6B示出了包括可移除的碰撞表面组件的实施方式的不同视图；
图7A示出了图6A-6B所示的组件的横截面，并且图7B示出了图7A中横截面的一部分的展开图；
图8A示出了具有处于延伸位置的可收缩屏的图6A-6B的设备，并且图8B示出了处于缩回位置的可收缩屏；
图9A示出了碰撞表面组件，并且图9B示出了该碰撞表面组件的横截面视图；
图10示出了该碰撞表面组件和相关联的陶瓷支架；
图11A示出了具有处于关闭位置的可旋转隔离阀的REIMS源组件，并且图11B示出了具有处于打开位置的真空隔离阀的该组件；
图12A-12E示出了隔离阀的部件的视图；
图13A示出了包括CAM阀密封件的REIMS源组件的分解图，图13B示出了该密封件的透视图，图13C示出了该密封件的侧截面视图，并且图13D示出了图13C中密封件的一部分的放大视图；
图14示出了根据一个实施方式的质谱仪的主加热器组件、REIMS源壳体和主组件；
图15示出了一个另外的实施方式，其中提供了漏斗形碰撞组件，并且其中布置气溶胶以撞击该碰撞组件的内表面以形成分析物离子；
图16示出了另一个实施方式，其中提供了中空圆柱形碰撞组件，并且其中布置气溶胶以撞击该碰撞组件的内表面以形成分析物离子；
图17A示出了其中该碰撞表面是球形的设备，并且图17B示出了其中该碰撞表面是线圈状的实施方式；
图18A示出了使用未加热的碰撞表面而获得的质谱，并且图18B示出了使用加热的碰撞表面而获得的质谱；
图19A示出了作为阴离子模式中针对Leu Enk的碰撞表面的最大直径的函数而得到的离子信号强度，并且图19B示出了阳离子模式中针对Leu Enk而获得的离子信号强度；
图20A示出了阴离子模式中针对脂质而获得的离子信号强度，并且图20B示出了阳离子模式中针对脂质而获得的离子信号强度；
图21示出了使用非加热的球形碰撞表面而获得的质谱；
图22示出了使用非加热的圆柱形碰撞表面而获得的质谱；
图23示出了使用加热的kathal(RTM)线圈状碰撞表面而获得的质谱；
图24示出了使用由布置在该圆柱体内的线圈加热的石英圆柱体碰撞表面而获得的质谱；
图25示出了使用由布置在该圆柱体内的线圈加热的玻璃陶瓷MACOR(RTM)圆柱体碰撞表面而获得的质谱；
图26A示出了使用由嵌入其中的加热线圈加热的陶瓷碰撞表面而获得的质谱，并且图26B示出了在600-900质量范围内的图26A的质谱；
图27A示出了使用加热的镍线圈状碰撞表面而得到的质谱，并且图27B示出了在600-900质量范围内的图27A的质谱；
图28A示出了针对样品转移毛细管的出口与kathal线圈碰撞表面之间的不同距离而检测的离子信号强度，图28B示出了在3mm距离处的质谱并且图28C示出了在5mm距离处的质谱；
图29A示出了使用锥体作为碰撞表面而获得的质谱，并且图29B示出了当锥形表面向外逐渐减小成圆柱段时而获得的质谱；
图30A和30B示出了使用盘形碰撞构件而获得的质谱；
图31A示出了使用半球形的、具有半球面向上游的平面表面的碰撞构件而获得的质谱图，图31B示出了使用半球形的、具有半球面向下游的平面表面的碰撞构件而获得的质谱图，并且图31C示出了使用具有平面上游表面和锥形下游表面的碰撞构件而获得的质谱图；
图32A示出了使用具有5mm外径的碰撞组件而获得的质谱，图32B示出了使用具有3.5mm外径的碰撞组件而获得的质谱，并且图32C示出了使用具有2mm外径的碰撞组件而获得的质谱；
图33A示出了使用不同直径的球形碰撞组件而获得的质谱，并且图33B示出了作为球形碰撞表面的外径的函数的总离子电流；
图34A示出了由在该碰撞组件周围布置圆柱形鞘管而产生的总离子电流的影响，并且图34B示出了使用该构造获得的质谱；
图35A示出了该碰撞表面和鞘管之间的不同相对电压的影响，并且图35B-35D示出了在该碰撞表面和鞘管之间的不同电压差下而获得的详细光谱；
图36A-36F示出了当将样品递送毛细管保持在不同温度下时获得的光谱；
图37A示出了在该样品毛细管出口和碰撞表面之间的不同距离下而获得的光谱，并且图37B-37D示出了这些距离中的一些的详细光谱；
图38A示出了当使用Kathal-D线圈碰撞表面分析样品同时使用各种不同的电流来加热线圈时而检测到的离子信号，图38B示出了当使用NiCrothal线圈碰撞表面分析样品同时使用不同的电流来加热线圈时而检测到的离子信号，并且图38C示出了当使用另一个线圈碰撞表面分析样品同时使用各种不同的电流来加热线圈时而检测到的离子信号；
图39示出了另一个实施方式，其中该碰撞组件包括包被在其中具有孔的基本上球形的球中的Kathal线圈；
图40A示出了另一个实施方式，其中该碰撞表面是线圈的内表面，图40B示出了使用图40A的碰撞组件针对样品毛细管出口相对于线圈的各种不同位置而测量的离子信号；并且图40C-40M示出了使用图40A的碰撞组件针对样品毛细管出口相对于线圈的各种不同位置而获得的详细光谱；
图41A示出了使用图40A的实施方式针对不同加热线圈电流而获得的总离子电流，并且图41B-41M显示了在图41A中的每个线圈电流下而获得的光谱；
图42A示出了使用另一个碰撞线圈针对样品毛细管出口相对于该线圈的各种不同位置而测量的离子信号，图42B-42G示出了使用该碰撞组件针对各种不同位置而获得的详细光谱，图42H示出了针对不同加热线圈电流而获得的总离子电流，并且图42I-42O示出了在图42H中的每个线圈电流下而获得的光谱；
图43A示出了使用另一个碰撞线圈针对样品毛细管出口相对于该线圈的各种不同位置而测量的离子信号，图43B-43F示出了针对各种不同位置而获得的详细光谱，图43G示出了针对不同加热线圈电流而获得的总离子电流，并且图43H-43L示出了在图43H中的每个线圈电流下而获得的光谱；
图44A示出了使用与样品毛细管出口轴线同轴布置的管状碰撞表面针对毛细管出口相对于该碰撞表面的各种不同位置而测量的离子信号，图44B和44C示出了使用该碰撞组件在不同质量范围上的详细光谱，并且图44D示出了针对不同加热线圈电流而获得的总离子电流；
图45A示出了使用与样品毛细管出口轴线同轴布置的另一管状碰撞表面针对毛细管出口相对于该碰撞表面的各种不同位置而测量的离子信号，图45B示出了使用该碰撞组件获得的全光谱，图45C示出了图45B中的光谱的详细部分，并且图45D示出了针对不同的加热线圈电流而获得的总离子电流；
图46A示出了使用与该毛细管出口轴线同轴布置的另一管状碰撞表面针对该样品毛细管出口相对于该碰撞表面的各种不同位置而测量的离子信号，图46B示出了使用该碰撞组件获得的全光谱，图46C示出了图46B中的光谱的详细部分，并且图46D示出了针对不同的加热线圈电流而获得的总离子电流；
图47A示出了使用与该样品毛细管出口轴线同轴布置的锥形碰撞表面针对该毛细管出口相对于该碰撞表面的各种不同位置而测量的离子信号，图47B示出了使用该碰撞组件获得的全光谱，图47C示出了图47B中的光谱的详细部分，并且图47D示出了针对不同的加热线圈电流而获得的总离子电流；
图48示出了一种分析方法，该方法包括根据各种实施方式建立分类模型；
图49示出了从两类已知参考样品获得的参考样品光谱的集合；
图50示出了具有由强度轴限定的三个维度的多变量空间，其中该多变量空间包括多个参考点，每个参考点与源自参考样品光谱的三个峰值强度值的集合对应；
图51示出了PCA模型的累积方差和各部件数量之间的一般关系；
图52示出了具有由主要部件轴限定的两个维度的PCA空间，其中该PCA空间包括复数个变换的参考点或得分，每个变换的参考点或得分对应于图50的参考点；
图53示出了具有单个维度或轴的PCA-LDA空间，其中基于图52的PCA空间进行LDA，该PCA-LDA空间包括复数个进一步变换的参考点或类别得分，每个进一步变换的参考点或类别得分对应于图52的变换参考点或得分。
图54示出了一种分析方法，该方法包括根据各种实施方式使用分类模型；
图55示出了从未知样品获得的样品光谱；
图56示出了图53的PCA-LDA空间，其中该PCA-LDA空间进一步包括源自图55的样品光谱的峰值强度值的PCA-LDA投影采样点；
图57示出了一种分析方法，该方法包括根据各种实施方式建立分类库；以及
图58示出了一种分析方法，该方法包括根据各种实施方式使用分类库。
具体实施方式
现在将在下面更详细地描述各种实施方式，其一般涉及使用环境电离离子源从目标(例如，体内组织)的一个或多个区域产生气溶胶、手术烟雾或蒸气。
然后将该气溶胶、手术烟雾或蒸气抽吸到质谱仪和/或离子迁移率谱仪的真空室中，并使其撞击在碰撞表面上，导致气溶胶、烟雾或蒸气通过撞击电离被离子化，这导致产生分析物离子。
然后将所得的分析物离子(或衍生自分析物离子的片段或产物离子)进行质量和/或离子迁移率分析，并且然后可以对所得的质量和/或离子迁移率光谱数据进行多变量分析，以实时确定该目标的一个或多个性质。
例如，该多变量分析可以使得能够关于目前被切除的组织的一部分是否是癌性的做出判定。
环境电离离子源
根据各种实施方式，使用一种设备来从目标(例如，体内组织)的一个或多个区域产生气溶胶、烟雾或蒸气。该设备可以包括环境电离离子源，其特征在于例如从天然或未改性的目标产生分析物气溶胶、烟雾或蒸气的能力。然后可以将该气溶胶、烟雾或蒸气与基质混合并抽吸到质谱仪和/或离子迁移率谱仪的真空室中。可以使该混合物撞击在碰撞表面上，导致气溶胶、烟雾或蒸气通过撞击电离被离子化，这导致产生分析物离子。然后可以将所得的分析物离子(或衍生自分析物离子的片段或产物离子)进行质量和/或离子迁移率分析，并且可以对所得的质量和/或离子迁移率光谱数据进行多变量分析或其它数学处理，以例如实时确定该目标的一个或多个性质。例如，该多变量分析可以使得能够关于目前被切除的组织的一部分是否是癌性的做出判定。
显然，向样品直接添加基质或试剂的要求阻止了对组织进行体内分析的能力，并且更一般地，阻止了对目标材料提供快速简单分析的能力。
相比之下，因此，环境电离技术是特别有利的，因为它们首先不需要添加基质或试剂(因此适合用于体内组织的分析)，而且第二因为它们能够对目标材料进行快速简单的分析。例如，其它类型的电离离子源，例如基质辅助激光解吸电离(“MALDI”)离子源需要在电离之前将基质或试剂添加到样品中。
许多不同的环境电离技术是已知的，并且旨在落入本发明的范围内。作为历史记录事件，解吸电喷雾电离(“DESI”)是第一个要开发的环境电离技术，并披露于2004年。自2004年以来，已经开发了许多其它环境电离技术。这些环境电离技术在精确的电离方法上是不同的，但它们共享直接从天然(即未处理或未改性)样品产生气相离子的相同通用能力。旨在落入本发明的范围内的各种环境电离技术的具体优点是各种环境电离技术不需要任何先前的样品制备。结果，各种环境电离技术使得能够分析体内组织和离体组织样品两者，而不需要向组织样品或其它目标材料添加基质或试剂的时间和费用。
旨在落入本发明的范围内的一系列环境电离技术在下表中给出：
根据一个实施方式，该环境电离离子源可以包括快速蒸发电离质谱(“REIMS”)离子源，其中将RF电压施加到一个或多个电极上，以通过焦耳加热产生气溶胶或手术烟雾的羽流。
然而，应当理解，也可以使用包括上面提到的那些的其它环境离子源。例如，根据另一实施方式，该环境电离离子源可以包括激光电离离子源。根据一个实施方式，该激光电离离子源可以包括中-IR激光消融离子源。例如，存在几种激光器，它们在接近2.94μm处或在2.94μm处发出辐射，其对应于吸水光谱中的峰值。根据各种实施方式，该环境电离离子源可以包括基于2.94μm处的高吸水系数的具有接近2.94μm波长的激光消融离子源。根据一个实施方式，该激光消融离子源可以包括发出2.94μm处的辐射的Er:YAG激光器。
考虑了其它实施方式，其中可以使用中红外光参量振荡器(“OPO”)来产生具有比2.94μm更长的波长的激光消融离子源。例如，可以使用Er:YAG泵送的ZGP-OPO来产生具有例如6.1μm、6.45μm或6.73μm波长的激光辐射。在一些情况下，使用具有比2.94μm更短或更长的波长的激光消融离子源可能是有利的，因为只有表面层将被消融并且可以导致较少的热损伤。根据一个实施方式，Co:MgF2激光器可以被用作激光消融离子源，其中该激光器可以从1.75-2.5μm调谐。根据另一个实施方式，可以使用由Nd:YAG激光器泵送的光参量振荡器(“OPO”)系统来产生具有在2.9-3.1μm之间的波长的激光消融离子源。根据另一个实施方式，可以使用具有10.6μm波长的CO2激光器来产生气溶胶、烟雾或蒸气。
该激光电离离子源能以不接近高吸水系数的波长，即以与水不共振的波长发出辐射。这样的激光器仍然可以从用于分析的目标产生烟雾、气溶胶或蒸气，尽管相比与水共振的激光波长，它们可以对该目标造成较小的损伤。例如，非共振激光可以仅消融目标的一个或多个表面层。
根据其它实施方式，该环境电离离子源可以包括产生随后作为气溶胶吸出的液体样品的超声消融离子源或混合电外科-超声消融源。该超声消融离子源可以包括聚焦或未聚焦的超声波(ultrasound)。
根据一个实施方式，用于从目标的一个或多个区域产生气溶胶、烟雾或蒸气的第一装置可以包括利用RF电压(例如连续RF波形)的工具。根据其它实施方式，可以使用射频组织解剖系统，其被布置以将脉冲等离子体RF能量供应给工具。该工具可以包括例如等离子刀(PlasmaBlade)(RTM)。脉冲等离子体RF工具在低于常规电外科手术工具的温度(例如40℃-170℃，c.f.200℃-350℃)下操作，从而减少热损伤深度。通过沿着薄绝缘电极的一个或多个切割边缘引入电等离子体，可以将脉冲波形和占空比用于手术的切割和凝结模式两者。根据一个实施方式，该第一装置包括手术水/盐水射流装置(例如切除设备)、这种设备与本文中任何其它设备的杂合型、电外科氩等离子体凝结装置、杂合型氩等离子体凝结和水/盐水射流装置。
考虑了其它实施方式，其中用于从目标产生气溶胶、烟雾或蒸气的第一装置可以包括氩等离子体凝结(“APC”)设备。氩等离子体凝结装置涉及使用电离的氩气(等离子体)射流，该射流通过探针引导。该探针可以穿过内窥镜。当该探针放置在离目标一定距离处时，氩等离子体凝结基本上是非接触的过程。氩气从该探针发射，并且然后通过高压放电(例如，6kV)进行电离。然后，高频电流通过气体射流引导，导致目标在射流的另一端凝结。凝结的深度通常只有几毫米。
本文的任何方面或实施方式中披露的第一装置、手术或电外科手术工具、设备或探针或其它取样设备或探针可以包括非接触式手术设备，例如水力手术设备(hydrosurgical device)、手术水射流设备、氩等离子体凝结装置、杂合型氩等离子体凝结装置、水射流设备和激光设备中的一种或多种。
非接触式手术设备可以被定义为被布置并适于在不物理接触组织的情况下解剖、破碎、液化、抽吸、电灼或以其它方式破坏生物组织的手术设备。实例包括激光设备、水力手术设备、氩等离子体凝结装置和杂合型氩等离子体凝结装置。
由于该非接触式设备可以不与该组织发生物理接触，因此该过程可被视为相对安全的并且可用于处理具有低细胞内键合的脆弱组织，例如皮肤或脂肪。
快速蒸发电离质谱(“REIMS”)
图1示出了快速蒸发电离质谱(“REIMS”)的方法，其中双极钳1可以与患者3的体内组织2接触。在图1中所示的实例中，在对患者的脑进行外科手术的过程中，双极钳1可以与患者3的脑组织2接触。来自RF电压发生器4的RF电压可以被施加到双极钳1，这导致组织2的局部焦耳加热或透热加热。结果，产生气溶胶或手术羽流5。然后可以通过双极钳1的冲洗口捕获或以其它方式抽吸该气溶胶或手术羽流5。因此，双极钳1的冲洗口被再次用作抽吸口。然后可以将该气溶胶或手术羽流5从双极钳1的冲洗(抽吸)端口通到管6(例如，1/8或3.2mm直径的特氟隆(RTM)管)。该管6被布置以将气溶胶或手术羽流5转移到质谱仪8的大气压接口7。
根据各种实施方式，可以将包含有机溶剂如异丙醇的基质添加到在大气压接口7处的气溶胶或手术羽流5中。然后气溶胶3和有机溶剂的混合物可以被布置以撞击在质谱仪8的真空室内的碰撞表面上。根据一个实施方式，可以加热该碰撞表面。该气溶胶在撞击碰撞表面时被电离，导致分析物离子的产生。通过添加有机溶剂可以提高产生分析物离子的电离效率。然而，添加有机溶剂不是必需的。
然后将由使气溶胶、烟雾或蒸气5撞击在碰撞表面上而产生的分析离子通过质谱仪的后续阶段，并在质量分析仪中进行质量分析。该质量分析仪可以例如包括四极质量分析仪或飞行时间质量分析仪。
图2示出了例如可用于分析从目标产生的气溶胶、手术烟雾或蒸气的实施方式的示意图。该设备可以包括具有进口206、真空区域208、固体碰撞表面209和离子光学器件212(如布置在真空区域208内的阶梯波(Stepwave)(RTM)离子导向器)的离子分析仪或质谱仪207。该设备还可以包括样品传送管202和基质引入导管203。该样品传送管202具有用于从被研究的样品接收气溶胶样品201(其可以对应于关于图1描述的外科手术烟雾、蒸气或气溶胶)的进口和与离子分析仪207的进口206连接的出口。该基质引入导管203具有用于接收基质化合物的进口和与样品传送管202相交的出口，以允许基质204与样品传送管202中的气溶胶样品201混合。
现在将描述操作图2的设备的方法。将样品(如生物样品)经受REIMS技术。例如，可以使用透热设备从样品蒸发生物组织，以形成例如如以上关于图1所述的气溶胶。然后将气溶胶颗粒201引入样品传送管202的进口。将基质化合物204引入基质引入导管203的进口。气溶胶颗粒201和基质化合物204由在比管202、203的进口更低的压力下的真空室208所引起的压差而被吸向离子分析仪207的进口206。气溶胶颗粒201可以在样品传送管202与基质引入导管203相交的区域中和下游遇到基质化合物204的分子。气溶胶颗粒201与基质204混合，以形成含有基质分子205的气溶胶颗粒，其中存在气溶胶样品201和基质化合物204的分子组分两者。与气溶胶样品201的分子组分相比，基质分子204可以是过量的。
颗粒205可以离开样品传送管202并进入离子分析仪207的进口206。颗粒205然后进入减压区域208并且由于从样品传送管202进入真空区域208的气体的绝热膨胀以及由于相关联的自由射流形成而获得大量的线速度。加速的颗粒205可以撞击在固体碰撞表面209上，其中该撞击事件使颗粒205破碎，导致气溶胶样品201的分子组分的气相离子210的最终形成和基质分子211的形成。固体碰撞表面209可被控制并保持在大幅度高于环境温度的温度下。
基质204包括针对分析物201的溶剂，使得分析物201被基质204溶解，从而消除分析物分子201之间的分子间键合。按这样，当溶解的分析物205然后与碰撞表面209碰撞时，溶解的分析物205将破碎成液滴，并且任何给定的液滴可能含有比如果不存在基质时其将含有的更少的分析物分子。这反过来导致当每个液滴中的基质被蒸发时更有效地产生分析物离子210。该基质可以包括有机溶剂和/或挥发性化合物。该基质可以包括极性分子、水、一种或多种醇、甲醇、乙醇、异丙醇、丙酮或乙腈。异丙醇是特别感兴趣的。
基质分子211可以自由扩散到真空中。相比之下，气溶胶样品201的分子组分的气相离子210可以由离子光学器件212转移到离子分析仪207的分析区域(未示出)。离子210可以通过向离子光学器件212施加电压而被引导到该分析区域。然后可以通过离子分析仪207分析离子，离子分析仪207可以包括质谱仪或离子迁移率谱仪、或两者的组合。作为分析的结果，可以获得关于样品201的化学信息。
尽管图2示出了与进口206同轴的样品传送管202，但考虑的是，可替代地，基质引入导管203可以与进口206同轴，并且样品传送管202可以与进口206正交。图3示出了基本上类似于关于图2所示和描述的实施方式的示意图，除了样品201由流体/液体输送泵或文丘里泵240递送，并且基质204能以液体形式递送。这允许基质化合物204在引入离子分析仪207之前作为蒸气或作为液体混合到气溶胶201中。
文丘里泵240可以包括进口管242，该进口管242可以与一种设备或探针(例如，如本文所述的REIMS设备或探针)连接并且可以被配置以将气溶胶颗粒或液体从样品(例如生物组织)输送到文丘里泵240。
该文丘里泵可以包括气体进口244，该气体进口244可以被布置并适于将气体(例如，氮气或标准医用空气)引入到正在由进口管242输送到文丘里泵240中的气溶胶颗粒201或液体的流动路径中。因此，文丘里泵240可以促进含有分析物的气溶胶颗粒201或其它气态样品的抽吸。该文丘里泵还包括用于从系统排出文丘里气体的排气口246，使得文丘里气体不被引导到谱仪207的真空室208中。
文丘里泵240可以包括样品转移部分或毛细管202，其可以被布置并适于将由文丘里泵240产生的样品和气体混合物引向接合点248。基质引入导管203被布置并且适于将基质或基质化合物204引入到接合点248，并将基质化合物204的流动引向进口管206。
气溶胶颗粒201和基质204可以在接合点248处混合，并且所得的气溶胶颗粒205可以通过来自真空室208的抽吸被携带到进口管206中。较大的气溶胶颗粒201可能太重而不能被带入进口管206中，并且可以经过接合点248并经由排气口246离开该设备。
尽管在图3中示为邻接的，但样本转移部分202可以是与接合点248和进口管206分离的部件。接合点248可以包括用于与单独的样品转移部分202连接的连接器或连接部分(未示出)。接合点248和样品转移部分206之间的连接可以是流体密封的和/或可以包括环形夹具。
如上所述，一个重要的方面是形成含有原始分析物气溶胶组分201和基质化合物204的分子簇205，随后是这些簇205的表面诱导的解离。
使用基质的好处可以从图4A和图4B看出。
图4A示出了通过对样品进行REIMS技术而获得的质谱，其中从目标产生气溶胶，该气溶胶与加热的碰撞表面碰撞，并且对由此产生的所得离子进行质量分析。图4B中的质谱是通过对同一样品进行相同的分析技术而获得的，除了在与碰撞表面碰撞并且然后进行质量分析之前将气溶胶与基质(异丙醇)混合。从图4A和4B中的两个质谱可以看出，使用基质大幅度增加了检测到的离子的强度。
图5A示出了用于将分析物气溶胶和基质引入质谱仪的质谱仪接口的另一个实施方式。该仪器包括文丘里泵501。文丘里泵501包括管502，该管502可以与一种设备或探针(例如，如本文所述的REIMS设备或探针)连接并且可以被配置以将气溶胶颗粒从样品(例如生物组织)输送到文丘里泵501。文丘里泵501可以包括气体进口503，该气体进口503可以被布置并适于将气体(例如，文丘里气体)引入到正在由管502输送到文丘里泵501的气溶胶颗粒的流动路径中。文丘里泵501可以包括加长的样品传送管504，该样品传送管504可以被布置并适于将样品和气体混合物经由样品传送管504的出口端506从管502转移到取样设备510上。
取样设备510可以广泛地包括中空管或鸣响件512、基质引入导管530和进口管540。基质导入导管530可以被布置并适于通过通道534(图5B)将处于液体或气体形式的基质导入基质引入导管530内。基质通过配置或位于鸣响件512内的端部534而离开基质引入导管530，并且它可以被吸入进口管540的气体雾化。该基质的雾化的质量可以被取样设备510的各个部分之间的尺寸和/或相对距离控制和影响，如下面更详细描述的。
进口管540通向离子分析仪或质谱仪的进口，并且可以被布置并适配使得样品、气体和基质的混合物通过配置或位于鸣响件512内的进口管540的端部542，并通过通道544以转运到离子分析仪或质谱仪中。在这些布置中，碰撞表面209被布置在进口管540的下游。
图5C示出了取样设备510(其中没有基质引入导管530)的特写视图。
鸣响件12能以任选地具有第一侧面522和第二相对侧面524的中空管的形式提供，该第一侧面522可以被布置以面向样品传送管504的出口端506，该第二相对侧面524任选地背离样品传送管504的出口端506。
鸣响件512可以包括第一端518，该第一端518可以同心地位于进口管540的周围并且可以与其密封啮合。该鸣响件可以包括第二端520，该第二端520可以同心地位于基质引入导管530的周围并且可以与其密封啮合。
可以在鸣响件512的第二侧面524上提供空隙、孔或切口514，并且切口514可以形成进口使得从样品传送管504的出口端506流过鸣响件512的样品和气体混合物可以传送到鸣响件512的内部。
离开样品传送管504的出口端506的样品和气体的混合物可以撞击在鸣响件512的第一侧面522上，并且然后围绕外表面行进并进入切口514。一旦样品和气体混合物处于该鸣响件的内部，则可以将该混合物与从基质引入导管530出现的雾化基质混合，之后将样品、气体和基质的混合物任选地通过进口管540的端部542转移到进口管540中。然后可以将样品、气体和基质的混合物经由通道544转移到离子分析仪或质谱仪。
将切口514定位在鸣响件512的第二侧面524上意味着样品和气体混合物的初始撞击在不直接暴露于质谱仪的真空的表面上进行。因此，在各种实施方式中，取样设备510被布置并适配使得样品和气体混合物的初始撞击在不直接暴露于质谱仪的真空的表面上进行。
当以横截面观察鸣响件512时，切口514可以具有基本上半圆形的轮廓(例如在图5A和5B中所示)。这将意味着当从面向鸣响件512的第二侧面524的方向观察时(参见图5C)，切口514的边缘517是椭圆形的。可替代地，当以横截面观察鸣响件512时，切口514可以具有不同的形状轮廓，例如正方形、三角形或不规则形状的轮廓。然后当从面向鸣响件512的第二侧面524的方向观察鸣响件512时(参见图5C)，切口514的边缘517还可以是正方形、三角形或不规则的。
鸣响件512的位置和方向可以影响传送到质谱仪中的样品的数量和质量。切口514可以包括中心点516，该中心点516可以与样品传送管504的纵向中心线508成一直线。图5C示出了鸣响件512(在图5C中分离地示出了鸣响件512)的第二侧面524的视图，并且中心点516可以被看作是椭圆的中心点。
鸣响件512可以被定向使得该鸣响件的纵向轴线526与切口514的对称轴线重合。中心点516可以位于鸣响件512的纵向轴线526上和/或所述切口的对称轴线上。该切口的对称轴线可以包括纵向对称轴线，其中纵向方向可以被定义为沿着纵向轴线526的方向。
取样设备510的各部分的位置也可以影响传送到质谱仪中的样品的数量和质量。
现在参考图5B，距离x被定义为基质引入导管530的端部532和进口管540的端部542之间的距离(例如，最短距离)。
距离y被定义为切口514的中心点516和进口管540的端部542之间的距离(例如，最短距离)。
距离z被定义为样品传送管504的出口端506与鸣响件512(例如，鸣响件512的第一侧面522)之间的距离(例如，最短距离)。
基质引入导管530的直径a可以影响光谱的质量和由质谱仪检测到的光谱峰的强度，并且还可以影响当基质离开基质引入导管530的端部时基质(如果在液体状态下递送)的雾化。
进口管540的直径b和样品传送管504的直径c也可以影响光谱的质量和由质谱仪检测到的光谱峰的强度。进口管540的直径b可以被调谐以提供对于下游真空室中的泵送系统可接受的流经的最大流量。
直径a、b和c可分别对应于基质引入导管530的端部532、进口管的端部542和样品传送管504的出口端506处的直径。
直径a、b和c中的任何一个或全部可以大于、小于或基本上等于0.005mm、0.010mm、0.025mm、0.050mm、0.075mm、0.1mm、0.2mm、0.4mm、0.6mm、0.8mm、1mm、1.2mm、1.4mm、1.6mm、1.8mm、2mm、2.2mm、2.4mm、2.6mm、2.8mm、3mm、3.2mm、3.4mm、3.6mm、3.8mm、4mm、4.2mm、4.4mm、4.6mm、4.8mm或5mm。
可以改变直径/距离a、b、c、x、y和z中的任何一个或全部，以优化转移到质谱仪中的样品的数量和质量和/或由质谱仪获得的光谱的质量。
基质引入导管530的端部532和/或进口管的端部542和/或样品传送管504的出口端506可以在下游方向上逐渐变细到更小的尺寸。本公开的方面可以扩展到优化取样设备510的方法，其包括鉴定与取样设备和/或质谱仪相关的一个或多个参数(例如离子丰度、离子信号强度或质谱仪响应)以及改变距离a、b、c、x、y和z中的一个或多个直到该一个或多个参数被优化、最大化或最小化。
文丘里泵501可以用于将气溶胶颗粒引入到样品传送管504中。可以提供取样设备510，用于对气溶胶进行取样。基质导入导管530可以被布置以将基质(如异丙醇)引入取样设备510中，并且进口管540可以被布置以将气溶胶颗粒和基质的混合物向前引导到离子分析仪或质谱仪。
文丘里泵501可以促进含有分析物的气溶胶或其它气态样品的抽吸并且可以由氮气或标准医用空气驱动。气溶胶取样可以被布置以与文丘里泵501的出口端506正交地发生，如图5A和5B所示。基质引入导管530的出口532可以与离子分析仪或质谱仪的进口管540间隔开距离x。可以根据需要修改距离x，以在待分析的范围(例如磷脂)内实现最佳离子强度。
改变距离x的值可以改变被吸入到进口管540中的气体的速度，并且可以对雾化条件具有影响。如果雾化条件不太有利，那么，基质液滴可能不具有与分析物气溶胶相互作用的正确尺寸和/或当气溶胶与碰撞表面碰撞时可能不有效地破碎。
虽然在图5中已经将基质描述为引入到离子分析仪的进口对面和样品传送管的下游，但可以替代地将其引入到样品传送管中。
可替代地，可以将基质与离子分析仪的进口同轴引入。
可替代地，可以将基质引入到传送管的圆周周围的位置处，并且可以通过气流扫向并扫进离子分析仪的进口。
校准、锁定质量或锁定迁移率化合物可用于本文所述的各种技术中，用于校准离子分析仪或向离子分析仪提供参考质量。校准、锁定质量或锁定迁移率化合物可以经由基质引入导管、经由样品传送管或在另一位置引入。
进口或取样管以及碰撞表面或组件209、215可以安装在一种壳体中，该壳体可以从质量分析仪或REIMS源的壳体移除，如下面将进一步描述的。
图6A和6B示出了包括可移除的加热的碰撞表面组件215和毛细管或取样管206的实施方式的不同角度的示意性3D视图。整个单元是自包含的，并且可以从质谱仪的壳体或从REIMS源壳体移除，而不使用工具并且不破坏真空。该单元包括主体214，该主体214在其一端接收取样管206并且具有布置在另一端的碰撞表面或组件215。单元壳体214可以由PEEK形成并且可以包括主加热器组件。取样管206可以对应于质量分析仪207的进口206，并且碰撞表面组件215可以包括关于图2和3描述的碰撞表面209。取样管206穿过该单元到与碰撞表面组件215相邻的区域，用于将气溶胶递送到碰撞表面209。可以提供可伸缩的屏217，用于当将该单元从质谱仪或REIMS源移除时屏蔽和保护碰撞表面组件215。屏217被示出处于缩回位置，即处于当将该单元插入到质谱仪或REIMS源中时它们所处的位置。然而，当移除该单元时，所述屏可以自动地延伸以围绕并保护碰撞表面组件215。屏217可以是金属，并且将进一步在下面更详细地描述。图6B示出了碰撞表面组件215的更多细节，其可以通过包括陶瓷支架229的组件安装在该单元中。这将进一步在下面更详细地描述。
毛细管或样品管206可以简单地通过将其从壳体214拉出而从单元壳体214移除。碰撞表面组件215也可以从单元壳体214移除，并且可以被快速更换，而不使用工具。现在将描述允许这些功能的结构。
图7A和7B示出了通过图6B所示的可移除单元的截面视图。单元壳体214包括沿其中心轴线的孔271，使得进口毛细管206可以插入到单元壳体214的第一端，穿过单元壳体214并且从单元壳体214的第二相对端出来，从而使进口毛细管206的出口端邻近碰撞表面组件215而布置。单元壳体214的第一端处的孔271的一部分可以被配置以将毛细管206固定在固定位置。例如，第一端处的孔271的部分可以被配置以与毛细管206上的螺旋螺纹接头(未示出)啮合，以将毛细管206保持在轴向固定的位置。
当毛细管206不位于单元壳体214内时，期望密封孔271。例如，该单元可以与质量分析仪207或质谱仪102连接，使得包括碰撞表面组件215的该单元的第二端处于分析仪或谱仪的真空区域中，并且接收毛细管206的该单元的第一端处于较高的压力区域中。在这种布置中，毛细管206从单元外壳214的移除可以导致不期望的气体流经单元壳体214并流入谱仪的真空区域。因此，该单元可以具有(第一)真空隔离机构，其可以在当毛细管或样品管206被移除时自动操作。该真空隔离机构可以包括球阀。该球阀可以包括隔离球216，并且可以被布置并配置使得当毛细管206不在孔271中时隔离球216通过单元壳体214移动到孔271中，以将孔271密封闭合来将质谱仪的真空室与外部气氛隔离。隔离球216可以提供于与孔271互连的导管或凹陷272中，并且球216可以被偏置以通过重力、弹簧或一些其它机构移动到孔271中。可替代地，或另外地，球216可以由于质谱仪的真空压力通过抽吸而被偏置到孔271中。
当毛细管或样品管206插入到该单元中时，该阀可以自动打开。例如，该隔离阀可以被配置使得毛细管或样品管206的插入推动或以其它方式移位隔离球216，打开孔271并允许毛细管或样品管206进一步被推回到正确的位置。
图7B示出了通过没有毛细管或样品管206、屏217、碰撞组件215和包括球216的真空隔离机构的单元壳体214的截面视图。单元壳体214中的孔271的尺寸Y可以基本上类似于毛细管或样品管206的外径，使得一旦毛细管或样品管206插入到壳体214中，则将出现最小或基本上为零的气体泄漏。
如上所述，并且如图7A中所示，碰撞表面组件215可以由可伸缩屏217保护。可伸缩屏217可以通过偏置机构273(如一个或多个弹簧)安装到单元壳体214上，该偏置机构273将屏217偏置到延伸位置，该延伸位置包围并保护相对脆弱的支撑机构和对于碰撞表面组件215的相关电线，该碰撞表面组件215将在下面更详细地描述。当该单元最初与质量分析仪或谱仪的主壳体啮合或插入到REIMS源组件(未示出)中时，可伸缩屏217被自动迫使完全缩回到图7A中所示的位置，从而暴露碰撞表面组件215。
图8A和8B示出了图6A、6B、7A和7B的可移除单元，其中所述屏217分别处于延伸和缩回位置。在图8A中，屏217被延伸以完全保护碰撞表面或碰撞组件215。在图8B中，例如，一旦该单元已被插入到REIMS源组件中，则屏217完全缩回。
图9A和9B示出了碰撞组件215的透视图和截面视图。碰撞组件215包括可以由氧化铝(陶瓷)圆柱体226形成的加热的撞击表面209。圆柱体226可以安装在加热线圈227周围，用于在使用中加热圆柱体226和碰撞表面。可以经由两个电极228将电源供应给加热线圈227，以使线圈227产生热量。线圈227可以由诸如Kanthal(RTM)的材料形成，并且可以被提供大约10W的功率。在操作期间，可以将该碰撞表面加热到700-1100℃范围内的温度。
图10示出了可以从单元壳体214移除的碰撞组件215的示意图。该组件包括加热的撞击表面圆柱体226、线圈组件227、电极228、两个导体管和用于向该组件增加机械稳定性的支架229。支架229允许容易地更换燃尽或污染的碰撞表面。该支架可以是陶瓷的。
如上所述，包括碰撞组件215的可移除单元可以从质量分析仪或谱仪或REIMS源的壳体插入或移除。
图11A和11B示出了当与REIMS源壳体219连接时，包括单元壳体214和碰撞组件215的单元的截面视图。REIMS源壳体219包括穿过其中的轴向导管。该轴向导管的第一端是打开的，用于接收可移除的单元。(第二)隔离阀220被布置在该导管的第二端处，用于选择性地阻止气体流经该导管。图11A示出了当隔离阀220关闭时的仪器，而图11B示出了当隔离阀220打开时的仪器。REIMS源壳体219还包括隔离阀驱动筒218，其被布置在导管内并与隔离阀220连接以用于启动阀220。
在使用中，可移除的单元壳体214插入到REIMS源壳体219的导管中，使得碰撞表面组件215布置成邻近隔离阀220。在插入该可移除单元期间，屏217缩回以暴露碰撞表面组件215。尽管未示出，进口毛细管206被插入到该可移除单元中的孔271中以使隔离球216移位，并延伸直到其出口孔邻近碰撞表面组件215。在将该可移除单元插入到REIMS源壳体219中期间，单元壳体214与隔离阀驱动筒218互相连接。
图11A示出了待配置中的仪器。在这种模式下，该质谱仪的真空经由隔离阀220从大气隔离，该隔离阀220包括在REIMS源壳体219中跨越导管的封闭的凸轮220a。配置可移除单元壳体214和驱动筒218之间的相互连接以及驱动筒218和阀凸轮220a之间的相互连接使得可移除单元围绕其纵向轴线的旋转打开阀220。可移除单元壳体214的旋转可以使驱动筒218围绕纵向轴线旋转，该驱动筒218可使凸轮220a围绕纵向轴线旋转以解闭导管。例如，该可移除单元可以旋转270°以打开阀220。
图12A-12E示出了REIMS源壳体219和阀220的透视图。图12A示出了隔离阀220和REIMS源壳体219的各部件的分解图。更具体地，图12A示出了在插入REIMS源壳体219期间隔离阀220的驱动筒218，并且示出了在附接之前隔离阀220的凸轮220a。由例如不锈钢制成的隔热屏260可以设置在凸轮220a和隔离阀220之间。电触点262可以设置成与隔热屏260接触，以确保隔热屏260保持与壳体219相同的电位。电触点262可以设置在驱动筒218(其与壳体219电连接)中，并且可以例如通过弹簧被偏置成与隔热屏260接触。图12B示出了插入隔离阀之后的REIMS源壳体219，并且示出了处于关闭位置的凸轮220a，以便通过REIMS源壳体219关闭导管，即处于待机模式。图12C示出了待机模式中驱动筒218和凸轮220a的位置。图12D示出了插入隔离阀之后的REIMS源壳体219，并且示出了处于打开位置的凸轮220a，以便通过REIMS源壳体219打开导管，即处于运行模式。图12E示出了运行模式中驱动筒218和凸轮220a的位置。
图13A-13D示出了可用于密封隔离阀220的凸轮220a的凸轮密封件230。更具体地，图13A示出了在将可移除的单元壳体214插入到REIMS源壳体219之前该设备的分解图。还示出了加热碰撞表面209的电馈通232。凸轮密封件230设置在REIMS源壳体219上的凸轮220a和连接器板234之间，并且用于当凸轮220a打开和关闭时提供围绕REIMS源壳体219中的导管开口的密封件。图13B和13C示出了密封件230的透视图和侧截面视图。
图13D示出了图13C中的密封件230的一部分的放大视图。密封件230的轮廓允许由于隔离阀220和真空系统施加的力而发生压缩，而不必包括额外的固定件。如图13D中所示的阀密封件230的特定轮廓允许与标准O形环的情况使用相同的O-环形槽，允许密封件保持固定。当沿着从轴线径向向外通过导管的方向移动时，接触REIMS源壳体219的密封件230的表面远离壳体219弯曲。这允许凸轮220a在密封件230上滑动，而没有明显的摩擦力，否则明显的摩擦力可能导致密封件230的损坏或移位。这不可能使用标准O形环。
图14示出了REIMS源壳体219和包括图11A和图11B的壳体214的可移除单元，其中毛细管206插入可移除单元的孔271中。REIMS源壳体219经由隔离阀220与质量分析仪207连接。毛细管206的进口端接收来自文丘里泵223的分析物和基质，其是如关于图5A-5C所示和所述相同的布置。该仪器能以上文，例如关于图2、3和5所述的方式操作。
如上所述，分析物样品和基质的混合物可以通过进口毛细管206传送并且可以从进口毛细管206出来并撞击在碰撞表面215上。碰撞表面215可以例如由感应加热器加热。可以提供另外的加热器，以在样品和基质的混合物沿着进口管206行进时加热该混合物。该加热器可以是感应加热器，并且可以包括缠绕在进口管206周围的导电金属(例如，钨)。
分析物和基质的混合组合物可以被布置成通过撞击碰撞表面215被电离。该步骤可以被布置以进行动力学电离和次级化学电离。如上所述，可以将该混合物加热，并可以将其加热到也发生热电离的程度。然后可以将得到的分析物离子传递到离子导向器225。离子导向器225可以被布置来以已知的方式例如通过使用电场操纵离子来将分析物离子与中性熔剂或背景气体分离。
各种实施方式提供了使用质谱法或其它气相离子分析方式对含有分析物的气溶胶和气态样品进行化学分析的设备和相关方法。该方法开始于将含有分析物的气溶胶或其它气态样品201引入封闭空间，其中将该样品与低分子量基质化合物204混合。然后将该均质或非均质混合物经由进口206引入质谱仪或离子迁移率谱仪的大气接口。在将该混合物引入分析仪器的低压领域(regime)时，形成含有样品和基质化合物的分子组分的气溶胶颗粒，这些颗粒通过自由射流膨胀而被加速。混合组合物气溶胶颗粒205随后经由碰撞固体碰撞表面209、215而解离。这些解离事件产生中性和带电物质，包括样品210的化学组分的分子离子。离子210可以通过使用电场，例如通过使用离子导向器212、225(如Stepwave(RTM)离子导向器)与中性物质分离，以便以与中性物质不同的路径引导离子210。然后将分子离子210进行质量或迁移率分析。这为以在线方式分析气溶胶的分子组分提供了一种简单的解决方案，而不需要施加高电压或激光。
以上披露的方法和设备为气相或气溶胶型样品的在线质谱分析和离子迁移率谱分析提供了解决方案。
根据各种另外的实施方式，在将样品引入离子分析仪设备之前的任何时刻，可以将基质化合物作为蒸气或作为液体混合到样品气溶胶中。
尽管以上已经描述了用于进行所述簇的表面诱导解离的特定固体碰撞表面几何形状，但是应当理解，可以应用其它几何形状(其条件是所述簇以足够高的速度撞击碰撞表面以诱导解离)。
图15示出了其中碰撞表面或组件209、215由中空碰撞组件350代替的实施方式的简化示意图。毛细管206由毛细管354表示。中空碰撞组件350可以包括具有相对较大的进口352和相对较小的出口353的漏斗形组件351。漏斗形碰撞组件350沿着组件的轴线在从进口端352朝向出口端353的方向，即在气溶胶颗粒和所得分析物离子的流动方向上逐渐变细或缩小内径。
根据实施方式，气溶胶颗粒或分子可以被布置以从毛细管354或其它气溶胶引入管的出口出来，使得所述气溶胶颗粒或分子然后被引向碰撞组件350的进口352，使得气溶胶中的至少一些然后撞击在碰撞组件350的边缘和/或内表面355上。撞击在碰撞组件350的边缘和/或内表面355上的气溶胶可以在撞击时造成电离，从而产生分析物离子。然后将所得分析物离子布置以例如通过气流从碰撞组件350的出口353出来。该实施方式可以导致电离的不需要的分析物簇或非分析物簇的减少，并因此导致产生的不想要的背景离子的减少。特别地，相对较大的质量背景簇在它们进入并穿过中空碰撞组件350时可以保持在轴上，从而避免撞击碰撞组件350的边缘或内表面355。结果，大的质量背景簇可以不撞击在碰撞组件350的边缘或内表面355上，并且因此可以不通过撞击碰撞组件350的边缘或内表面355而电离。
从碰撞组件350的出口353出来的未电离或中性(不想要的)背景簇(没有撞击在碰撞组件350的边缘或内表面355上)然后可以通过使用电场有效地与感兴趣的带电分析物离子分离。例如，从碰撞组件350的出口353出来的未电离或中性(不想要的)背景簇(没有撞击在碰撞组件350的边缘或内表面355上)可以通过使分析物离子和不需要的中性背景簇两者都穿过StepWave(RTM)离子导向器212、225(例如，如图14中所示)而与感兴趣的带电分析物离子分离。如上所讨论，StepWave(RTM)离子导向器包括由联结的环形电极形成的离子导向器。中性粒子或分子(如不想要的背景簇)和分析物离子都可以被接收在该离子导向器的第一部分中。该离子导向器的第一部分中的环形电极可以被布置以具有相对较大的内径。瞬时DC电压或电位可以施加到电极，其具有沿着离子导向器的长度推动分析物离子的作用。恒定的径向DC电压梯度可以跨越离子导向器的后续部分(例如，跨越离子导向器的中心部分)被保持。恒定的径向DC电压梯度具有将分析物离子从离子导向器的一个部分引导到离子导向器的另一部分的作用。例如，分析物离子可以被引导到离子导向器的第二部分，其中联结的环形电极可以具有相对较小的直径。应当理解，径向DC电压梯度对中性(不想要的)颗粒或分子没有影响。结果，不想要的中性背景簇将连续直通该离子导向器并且可以经由泵排出。同时，分析物离子可以径向限制在该离子导向器的第二部分内。如果该第二部分的环形电极被布置以具有相对较小的直径，则分析物离子然后可以被限制在窄直径光束中，该光束帮助随后的向内传输，例如通过差动泵浦孔或进入具有相对较窄的接受角的离子导向器。最终，分析物离子或衍生自分析物离子的片段、产物或子离子可以通过布置在StepWave(RTM)离子导向器下游的质量分析仪207进行质量分析。
以上关于图15所示和描述的实施方式具有包括改善信噪比的多个好处。此外，已经发现利用中空碰撞组件350导致气溶胶的电离效率提高。
以上关于图15所示和描述的实施方式的另一个好处是，中空碰撞组件350遭受较少的由于不需要的颗粒或分子撞击在碰撞组件350上而导致的污染。结果，碰撞组件350需要较不频繁的清洁或其它维护。此外，减少不想要的颗粒或分子对碰撞组件350的撞击以及使用碰撞组件350下游的StepWave(RTM)离子导向器来将不需要的背景簇引导到排出物导致了离子光学器件(如离子导向器、四极杆质量过滤器、离子阱、离子迁移率谱设备和差动泵浦孔)的污染的显著降低，离子光学器件位于碰撞组件350和/或StepWave(RTM)离子导向器的下游。
该碰撞组件可以例如通过缠绕在组件351周围的电阻加热线圈进行加热。可以通过使用≥2.5A，任选地≥3A，并且任选地≥4A的加热线圈电流来获得强离子信号。可以通过将组件351布置在离毛细管354的出口2-3mm处来获得强离子信号。
根据另一个实施方式，图15中所示的漏斗形碰撞组件351可以用如图16中所示的中空圆柱形碰撞组件361代替。根据该实施方式，碰撞组件360的内径沿着碰撞组件360的纵向长度保持基本恒定。该中空圆柱形碰撞组件具有进口362和出口363。气溶胶颗粒或分子可以被布置以从毛细管364或其它气溶胶引入管的出口出来，使得气溶胶颗粒或分子然后被引向碰撞组件360的进口362。气溶胶被布置以撞击在碰撞组件361的边缘和/或内表面365上。也已经发现该实施方式展示了与中空漏斗形碰撞组件351相同的益处，即改善的电离效率、改善的信噪比以及减少的离子光学器件的污染。
碰撞组件361可以例如通过缠绕在组件361周围的电阻加热线圈进行加热。发现该离子信号使用≥3.5A，任选地≥4A，并且任选地≥5A的加热线圈电流来优化。可以通过将组件351布置在离毛细管354的出口3-4mm处来获得最优离子信号。
因此，很显然，中空漏斗形碰撞组件351和中空圆柱形碰撞组件361都是特别有利的，并且相对于WO 2013/098642(Medimass)中公开的已知布置表现出显著的改进。
虽然该碰撞表面已经被描述为球形、圆柱形或漏斗形，但是也考虑其它配置。
图17A和17B示出了可以是碰撞表面的实例构造的示意图。图17A对应于图2和3所示的碰撞表面209。例如，碰撞表面209可以是球形不锈钢碰撞表面209a，并且可以从进口毛细管206的端部大约6mm安装到分析仪207中。图17B示出了能以线圈状形式的碰撞表面209b使用的根据实施方式的碰撞表面209。离子可以通过离子光学器件212转移到离子分析仪207的分析区域(未示出)。如上所讨论，离子光学器件212可以包括Stepwave(RTM)离子导向器。
已经认识到，该REIMS机构可以导致基本相等的带正电荷和带负电荷的离子的产生，其随后可以形成相对较大的中性电荷的分子簇。这些中性簇不会被分析仪或谱仪内的电场良好地操纵，因此可以例如通过仪器离子光学器件212来消除。本文所述的碰撞表面209、215用于打碎分子簇205，释放离子，使得它们可以被该分析仪或谱仪内的电场引导。然而，还已经认识到，碰撞表面209、215的配置可以引起不同样品的测量之间的交叉污染。例如，发现某些细菌代谢物仅在少量重复测量之后诱导相对较强的记忆效应，例如由拟杆菌属(Bacteroides spp)产生的某些鞘脂或由某些芽孢杆菌属产生的脂多肽如表面活性素和地衣素。这种交叉污染可以通过在每次分析之前清洁大气压接口来减轻。然而，这是不希望的，特别是在自动化仪器中。为了避免碰撞表面209、215的污染，可以将表面加热到例如几百摄氏度。例如，加热碰撞表面209、215可以导致碰撞表面209上的碳质沉积物与通过进口毛细管206引入的氧气进行反应。然后碳质沉积物将被转化为CO2气体，其可以离开碰撞表面209、215，并且因此在随后的分析期间不污染仪器。图17B的线圈状碰撞表面209b提供了特别可重现的热分布。
碰撞元件或表面209、215可以由一种可以通过使电流通过其中(例如通过施加图17B中的电压V)而被加热的材料构成，使得其在分析期间容易地被加热。例如，碰撞表面209、215可以由耐热的铁-铬-铝(FeCrAl)合金(如kanthal)制成。使用这种加热的碰撞表面209、215显著地减少了记忆效应，并因此可以大大降低仪器清洁的频率。例如，能够记录数千个数据库条目而没有任何记忆效应，并且甚至延长暴露于脂多肽也不会导致任何观察到的遗留物。
可以使用球形、线圈状或其它形状的碰撞表面。例如，可以使用圆柱形或管状的碰撞表面，它们可以例如自圆柱体或管内部被加热。该圆柱形或管状结构可以包括石英、陶瓷、玻璃、玻璃陶瓷(例如，MACOR(RTM))或由其形成。
在一些情况下，使用加热的碰撞表面209、215获得的光谱曲线可以不同于使用未加热的碰撞表面209、215获得的光谱曲线，例如，如图18A和18B所示。
图18A和18B示出了分别使用非加热的碰撞表面和加热的碰撞表面分析脆弱拟杆菌(Bacteroides fragilis)而得到的光谱曲线。这表明并非所有的光谱组分都是足够热稳定以使用这种类型的加热表面技术进行分析。例如，该加热的表面对磷脂酸(其在例如真菌，如白色念珠菌(C.Albicans)中是常见的)和鞘脂类物质(其在例如拟杆菌门中是常见的)的作用似乎特别强，而它对针对磷脂酰甘油和磷脂酰乙醇胺(它们例如是奇异变形杆菌(Proteus mirabilis)中的主要磷脂种类)所观察到的光谱外观作用较小。
如上所述，已经发现在碰撞表面209、215上游引入基质化合物204(如异丙醇(IPA))来改善所述仪器的分析物电离和灵敏度。还已经发现，引入基质化合物204可恢复否则将通过使用加热的碰撞表面而不是非加热的碰撞表面而失去的光谱特征。例如，图18A和18B证明，发现使用加热的碰撞表面以消除光谱特征，如脆弱拟杆菌中的神经酰胺。在样品气溶胶201引入质量分析仪207或谱仪之前，将异丙醇引入样品气溶胶201中，发现这些光谱特征恢复，并产生与具有非加热碰撞表面的大气压接口相似的质谱指纹。此外，与直接气溶胶引入相比，将基质204(例如异丙醇)添加到样品气溶胶201导致相似或更高的信号强度，并且因此能够使用文丘里泵213用于气溶胶输送。
虽然上下文中已经描述了各种形状的碰撞表面209、215，但是还考虑其它形状。例如，该碰撞表面可以是锥形的。已经收集了各种最大直径的碰撞表面的实验数据。
图19A-19B和20A-20B示出了对于球形、锥形和线圈状的碰撞表面作为碰撞表面209、215的最大直径的函数而获得的离子信号的强度。通过在超声波雾化器中蒸发亮氨酸脑啡肽(25ng/μl在3:1IPA:水中)以及脂质PC14:0和G14:0(25ng/μl在3:1IPA:水中)的混合物来获得数据，并且然后将雾化的物质引入包含碰撞表面209、215的质谱仪中。监测的峰强度为：具有554的质荷比的Leu Enk[M-H]-、具有556的质荷比的Leu Enk[M+H]+、具有665的质荷比的PG14:0[M-H]-、以及具有701的质荷比的PC14:0[M+Na]+。图19A和19B示出了分别在阴离子模式和阳离子模式中，针对不同形状和不同直径的碰撞表面209、215，针对LeuEnk而收集的数据。图20A和20B示出了分别在阴离子模式和阳离子模式中，针对不同形状和不同直径的碰撞表面209、215，针对脂质而收集的数据。
通常，信号强度随着碰撞表面209、215的直径增加而增加。当加热线圈时，针对LeuEnk和脂质混合物两者的强度都下降，与加热线圈时强度较大的组织分析相反。
图21示出了使用非加热的球形碰撞表面而获得的质谱。该碰撞表面的直径为3.5mm，并且被布置在距离毛细管出口206 2mm处。
图22示出了使用非加热的圆柱形碰撞表面而获得的质谱。该碰撞表面的直径为3.5mm，并且被布置在距离毛细管出口206 2mm处。
图23示出了使用加热的kathal(RTM)线圈状碰撞表面而获得的质谱。通过2.9A的电流并使用40V偏置来加热线圈。该线圈配置对于在样品分析过程中避免碰撞表面的污染特别有用。
图24示出了使用由布置在该圆柱体内的线圈加热的石英圆柱体碰撞表面而获得的质谱。通过2.9A的电流加热线圈。尽管该光谱的振幅比当暴露的线圈用作碰撞表面时低，但是该配置产生了较好的光谱结果，其中碰撞表面的污染相对较低(观察到黑色污染斑点)。
图25示出了使用由布置在该圆柱体内的线圈加热的玻璃陶瓷MACOR(RTM)圆柱体碰撞表面而获得的质谱。通过1.2A的电流加热线圈。这种配置导致比石英碰撞表面更高的污染，并且该光谱的振幅比当暴露的线圈用作碰撞表面时低。
图26A示出了使用由嵌入其中的加热线圈加热的陶瓷碰撞表面而获得的质谱。通过2.9A的电流加热线圈。这种配置在较低的质量下产生特别强的强度，并且导致基本上没有污染的碰撞表面。图26B示出了在600-900的质量范围内的图26A的质谱。
图27A示出了使用加热的镍线圈状碰撞表面而获得的质谱。通过2.25A的电流并使用40V偏置来加热线圈。该线圈配置在使用过程中获得了绿色，并产生了比kanthal(RTM)线圈具有更多噪音的光谱。图27B示出了在600-900的质量范围内的图27A的质谱。
图28A示出了针对毛细管206的出口与kathal线圈碰撞表面209之间的不同距离而检测到的离子信号强度。通过3.6A的电流并使用40V偏置来加热线圈。在分析后没有观察到对线圈的污染。图28B示出了在3mm距离处的质谱，并且图28C示出了在5mm距离处的质谱。观察到，当该距离增加到约3mm时，光谱开始出现，并且当该距离增加到约5mm时，峰值开始出现。
检查不同的碰撞表面几何形状，以优化仪器和光谱的灵敏度。使用REIMS分析对猪肝进行分析。该设备包括用于将样品气溶胶输送到碰撞表面的不锈钢毛细管。该毛细管的长度为49.65mm，内径为0.02英寸(0.05cm)，并且外径为1.16英寸(2.9cm)。该碰撞表面放置在距离毛细管的端部2mm处。测试了四种类型的碰撞表面：锥形、平面、圆柱形和球形。
检查锥形碰撞表面，其中锥体的顶点朝向毛细管出口放置，并且使得锥形表面在毛细管下游的方向上逐渐变至更大的直径。图29A示出了使用锥体作为碰撞表面而获得的质谱，并且图29B示出了当锥形表面向外逐渐变成长6.9mm和直径3.5mm的圆柱段时而获得的质谱。在这个实例中，这些锥形碰撞表面产生气体分子相对较高的破裂，产生了其中脂肪酸排外存在的质谱。
检查了许多平面碰撞表面。
图30A和30B示出了使用盘形碰撞构件，即其中上游侧和下游侧是平面的构件而获得的质谱。用于获得图30A的光谱的碰撞构件的直径为5mm，并且用于获得图30B的光谱的碰撞构件的直径为3mm。针对这些碰撞表面中的每个而观察到的总离子电流相对较低(约7.5E4个计数)，并且质谱中离子的灵敏度也是如此。
还检查了碰撞组件，其具有上游面向毛细管的出口的平面表面和非平面的下游表面。
图31A示出了使用半球形的碰撞构件而获得的质谱，其中该半球的平面表面面向毛细管出口。该半球的直径为3.5mm。图31B示出了使用以下碰撞构件而获得的质谱，该碰撞构件具有面向毛细管出口的平面上游表面和通过一个圆柱段与上游表面间隔开的半球形下游表面。该半球形表面的直径为3.5mm，并且该圆筒段的长度为7mm。图31C示出了使用以下碰撞构件而获得的质谱，该碰撞构件具有面向毛细管出口的平面上游表面和通过一个圆柱段(长7mm，并且直径3.5mm)与上游表面间隔开的锥形下游表面。该锥形部分的直径在下游方向上减小。这些几何形状也导致相对较低的总离子电流(<7E4个计数)和相对较差的灵敏度。
还检查了圆柱形碰撞组件，其具有与通过毛细管的出口的轴线垂直的该圆柱体的纵向轴线。检查具有不同外径的圆柱形碰撞组件。圆柱体各自具有8.7mm的长度，并且布置在毛细管出口的下游2mm处，尽管只有圆柱体的中心部分参与气体分子的碰撞，因为它是在将仪器排气后唯一示出沉积的部分。
图32A示出了使用具有5mm外径的碰撞组件而获得的质谱，图32B示出了使用具有3.5mm外径的碰撞组件而获得的质谱，并且图32C示出了使用具有2mm外径的碰撞组件而获得的质谱。对于这三个碰撞表面，两次重复的平均总离子电流对于直径为2mm的圆柱体为2.6E5，对于直径为3.5mm的圆柱体为2.8E5，并且对于直径为5mm的圆柱体为7.5E4。这些圆柱形碰撞组件比具有更高数量级的平面表面显示更好的结果。
检查具有不同外径的球形碰撞组件。球各自布置在毛细管出口的下游2mm。球形碰撞组件的外径为1.5mm、2.5mm、3.5mm和4mm。这四个球形碰撞表面显示出相同的质谱，如图33A所示，但强度不同。图33B示出了作为球形碰撞表面的外径的函数的总离子电流。
还检查了半球形碰撞组件，其中弯曲表面指向毛细管出口并且平面表面背对着毛细管出口。该配置导致相对较低的总离子电流和较差的质谱。
已经发现，圆形碰撞表面(如圆柱体和球体)提供了良好的碰撞表面。已经发现具有约3.5mm直径的球形碰撞表面提供了高的总离子电流和良好的质谱。
鞘管可以围绕碰撞表面周向布置，例如，以改变碰撞表面周围的动力学和总离子电流以及质谱。研究了各种配置的鞘管，包括具有不同长度，例如1cm、1.5cm和2cm的圆柱管。这些管布置在直径为3.5mm的球形碰撞表面周围并且布置在毛细管端2mm处。图34A中示出了对具有不同长度的圆柱形鞘管的总离子流的影响。从此可以看出，在该实例中，用于分析猪肝的最佳屏长度为1.5cm。图34B示出了使用具有1.5cm鞘管的配置而获得的质谱。由于使用鞘管，在质谱中二聚体的不存在是值得注意的。观察到在质谱中不存在二聚体持续约10分钟，这使得该设置对于使用REIMS分析动物组织是有用的。
还已经发现，用甲醇冲洗而清洁文丘里泵和进口毛细管有助于减少质谱中二聚体的存在。
可以在碰撞表面和鞘管之间保持电压差以改善质谱。图35A示出了碰撞表面和鞘管之间的不同相对电压的影响。使用布置在毛细管出口下游2mm的具有3.5mm直径的球形碰撞表面来获得光谱。该球形表面与该鞘之间的距离为2mm。
图35B-35D示出了在碰撞表面和鞘管之间的不同电压差下而获得的详细光谱。图35B示出了用保持在-30V的鞘管和保持在-15V的碰撞表面而获得的光谱。图35C示出了用保持在-30V的鞘管和保持在-20V的碰撞表面而获得的光谱。图35D示出了用保持在-30V的鞘管和保持在-25V的碰撞表面而获得的光谱。已经发现，将碰撞表面保持在高于鞘管约5V的电压下提供了改进的光谱。
将样品递送到碰撞表面的毛细管可以被加热。这可以改善检测到的离子强度，特别是当不加热碰撞表面时。图36A-36F示出了在保持毛细管分别在100℃、150℃、200℃、250℃、300℃和350℃下时而获得的光谱。发现约200℃的毛细管温度提供了最佳信号以及可接受量的与毛细管堵塞相关的问题。当碰撞表面被加热时，可能不必或甚至不期望加热毛细管。
还研究了毛细管出口与碰撞表面之间的距离。图37A示出了在毛细管出口和碰撞表面之间的距离为2.5mm、3mm、3.5mm、4mm和5mm(对于保持在200℃温度下的毛细管)下而获得的光谱。图37B-37D分别示出了对于3mm、4mm和5mm距离的更详细的光谱。结果表明，毛细管出口和碰撞表面之间的最佳距离在2mm和3mm之间，特别是对于未加热的碰撞表面。
如所述地，该碰撞表面可以是线圈，或可以在碰撞组件中使用线圈来加热该碰撞表面。线圈可以由电阻的材料制成，使得当电流通过线圈时，线圈被加热。线圈的实例材料是kanthal、kanthal-D、Nickel和NiCrothal。
图38A示出了当使用Kathal-D线圈碰撞表面分析样品同时使用2.9A和3.5A之间的各种不同电流来加热线圈时而检测到的离子信号。可以看出，最佳加热电流约为3.5A。图38B示出了当使用NiCrothal线圈碰撞表面分析样品同时使用2.9A和3.5A之间的各种不同电流来加热线圈时而检测到的离子信号。可以看出，最佳加热电流为约3.5A。图38C示出了当使用另一线圈碰撞表面分析样品同时使用3.8A和4.4A之间的各种不同电流来加热线圈时而检测到的离子信号。可以看出，最佳加热电流为约4.2A。
图39示出了另一个实施方式，其中该碰撞组件包括包被在基本上球形的球390中的Kathal线圈。球形球涂层390可以是玻璃、陶瓷或本文所述的其它线圈涂层之一。使用通过线圈的≥5A，任选地≥5.5A(2.3V)的加热电流来优化离子信号。该电流高于裸线圈的电流。然而，该实施方式产生比裸线圈相对更强的光谱。此外，该实施方式的碰撞组件产生较低的信噪比，例如0.1％。所述涂层可以在其中具有孔392以暴露线圈。孔392、以及因此暴露的线圈可以面向用于将样品递送到碰撞表面的毛细管396的出口。
图40A示出了与图16中所示类似的另一实施方式，除了中空碰撞组件361由线圈形成之外。气溶胶颗粒或分子可以被布置以从毛细管或其它气溶胶引入管的出口出来，使得气溶胶颗粒或分子然后被引向线圈碰撞组件的进口。气溶胶被布置以撞击线圈碰撞组件的内表面。该线圈可以是电阻线，并且可以通过使电流通过线圈来加热。
图40B示出了使用图40A的碰撞组件针对毛细管出口相对于线圈的各种不同位置而测量的离子信号。该距离是相对于线圈的出口端并在上游方向上测量的。在该实例中，该线圈长8mm，并且因此毛细管的出口端被布置在线圈内小于8mm的距离处。线圈的内半径为3mm。在大于8mm的距离处，毛细管的出口端位于线圈入口的上游。如可见的，当毛细管的出口端与线圈的上游隔开时，获得了较高强度的信号。在这个实例中，使用3A的电流加热线圈。
图40C-40M示出了使用图40A的碰撞组件针对毛细管出口相对于线圈的各种不同位置而获得的详细光谱。图40C-40M示出了使用位于距线圈的出口端上游距离分别为0mm、1mm、2mm、3mm、4mm、5mm、6mm、7mm、8mm、9mm和10mm的毛细管出口而获得的光谱。如可见的，在9-10mm的距离处，即用在线圈上游间隔1-2mm的毛细管出口，获得了最佳光谱。
在这个实例中，使用3A的电流加热线圈。然而，可以使用其它电流来加热线圈。
图41A示出了当毛细管出口位于线圈上游2mm处时，使用图40A的实施方式针对不同加热线圈电流而获得的总离子电流。如图41A中所示，测试了2.4A和4.6A之间的十二个不同的加热线圈电流。响应于增加通过该线圈的加热电流，总离子电流基本上线性地增加。随着增加电流超过4.6A，总离子电流响应继续增加。这与使用其轴线与毛细管出口轴线正交的线圈碰撞表面相反，其中当加热电流增加时，总离子电流没有持续提高超过某一点。
图40A中所示的毛细管出口和碰撞线圈的同轴布置可以提供例如与其纵向轴线与毛细管出口正交的碰撞线圈相比增强的电离。例如，在图40A中所示的布置中，来自毛细管的气溶胶可以与线圈内部的若干个线圈边缘碰撞，并且如果线圈被加热，则在气溶胶颗粒在加热的线圈内部时的热撞击可以更长。相反，当线圈的纵向轴线与通过毛细管出口的轴线正交布置时，这些效果可能不存在。相反，在与碰撞表面的单一碰撞之后，颗粒可以进一步逐渐从线圈移动，这可以限制使用撞击和热效应从液滴/气溶胶颗粒释放电离的分子的效力。然而，如上所述，可以使用基质来克服这一点，因为基质本身允许从液滴更有效地释放离子。
图41B-41M示出了在图41A中的每个线圈电流下而获得的光谱。该光谱显示随着线圈电流的增加，强度和信噪比稳定增加。如上所述，可以使用基质来辅助电离。已经发现使用基质减少了离子信号对所使用的加热电流的依赖性。
也可以使用具有其它长度和内半径的线圈。
图42A示出了使用长度为4mm且内径为3mm的碰撞线圈针对毛细管出口相对于线圈的各种不同位置而测量的离子信号。该距离是相对于线圈的出口端并在上游方向上测量的。在该实例中，毛细管的出口端被布置在线圈内小于4mm的距离处。在大于4mm的距离处，毛细管的出口端位于线圈入口的上游。如可见的，当毛细管的出口端与线圈的上游隔开时，获得了离子信号。在该实例中，在6mm及以上的距离处，即当毛细管的出口位于线圈上游2mm或更多时，离子信号开始快速上升。
图42B-42G示出了使用碰撞组件针对毛细管出口相对于线圈的各种不同位置而获得的详细光谱。图42B-42G示出了使用位于距线圈的出口端上游距离分别为2mm、4mm、5mm、6mm、7mm和8mm的毛细管出口而获得的光谱。如可见的，信噪比随着距离的增加而增加。
在这个实例中，使用2.9A的电流加热线圈。然而，可以使用其它电流来加热线圈。
图42H示出了当毛细管出口位于线圈上游3mm处时，针对不同加热线圈电流而获得的总离子电流。如图42H中所示，测试了2.5A和4.7A之间的七个不同的加热线圈电流。响应于增加通过该线圈的加热电流，总离子电流基本上线性地增加。
图42I-42O示出了在图42H中的每个线圈电流下而获得的光谱。图42I-42O的光谱分别对应于2.5A、2.9A、3.3A、3.7A、4.1A、4.3A和4.7A的线圈电流。该光谱显示随着线圈电流的增加，强度和信噪比稳定增加。
图43A示出了使用长度为8mm且内径为6mm的碰撞线圈针对毛细管出口相对于线圈的各种不同位置而测量的离子信号。该距离是相对于线圈的出口端并在上游方向上测量的。在该实例中，毛细管的出口端被布置在线圈内小于8mm的距离处。在大于8mm的距离处，毛细管的出口端位于线圈入口的上游。如可见的，当毛细管的出口端与线圈的上游隔开时，获得了更好的离子信号。在该实例中，在14mm及以上的距离处，即当毛细管的出口位于线圈上游6mm或更多时，离子信号是最佳的。
图43B-43F示出了使用碰撞组件针对毛细管出口相对于线圈的各种不同位置而获得的详细光谱。图43B-43F示出了使用位于距线圈的出口端上游距离为9mm、11mm、13mm、17mm和19mm的毛细管出口而获得的光谱。如可见的，在13mm处，即用在线圈上游5mm的毛细管出口，获得了最好的光谱。
在这个实例中，使用3A的电流加热线圈。然而，可以使用其它电流来加热线圈。
图43G示出了当毛细管出口位于线圈上游7mm处时，针对不同加热线圈电流而获得的总离子电流。如图43G中所示，测试了2.5A和4.5A之间的五个不同的加热线圈电流。响应于增加通过该线圈的加热电流，总离子电流基本上线性地增加。
图43H-43L示出了在图43G中的每个线圈电流下而获得的光谱。该光谱显示随着线圈电流的增加，强度和信噪比稳定增加。
发现，布置与毛细管出口轴线基本上平行的线圈的纵向轴线比布置与毛细管出口轴线正交的线圈轴线提供更高温度线圈下的更好的光谱。特别地，这些布置可以在更高温度下提供更高强度的幅度。当毛细管出口隔开线圈入口的上游例如2-3mm时，获得最佳信号。与毛细管出口轴线基本上平行地布置线圈轴线也似乎减少了仪器的污染，例如减少下游Stepwave离子导向器的污染。
图44A示出了使用与毛细管出口轴线同轴布置并且具有1mm长度和3mm内径的管状碰撞表面，针对毛细管出口相对于碰撞表面的各种不同位置而测量的离子信号。在这个实例中，当毛细管出口与碰撞表面隔开7mm的距离时，离子信号是最佳的。
图44B和44C示出了当毛细管出口位于碰撞表面入口上游7mm处时，当使用关于图44A所述的碰撞组件分析猪肝时，获得的不同质量范围上的详细光谱。
图44D示出了当毛细管出口位于碰撞表面入口上游7mm处时，针对不同加热线圈电流而获得的总离子电流。如图44D中所示，测试了0A和4.7A之间的九个不同的加热线圈电流。总离子电流在约4.5A下是最佳的。
图45A示出了使用与毛细管出口轴线同轴布置并且具有8mm长度和6mm内径的管状碰撞表面，针对毛细管出口相对于碰撞表面的各种不同位置而测量的离子信号。在这个实例中，当毛细管出口与碰撞表面隔开6mm的距离时，离子信号是最佳的。该设置与图43中使用的类似，除了不同的大气接口之外。
图45B示出了当毛细管出口位于碰撞表面入口上游6mm处并使用3.4A的线圈加热器电流时，当使用关于图45A所述的碰撞组件分析猪肝时，获得的全光谱。
图45C示出了图45B中的光谱的详细部分。
图45D示出了当毛细管出口位于碰撞表面入口上游5mm处时，针对不同加热线圈电流而获得的总离子电流。如图45D中所示，测试了3A和3.8A之间的五个不同的加热线圈电流。总离子电流在约3.4A下是最佳的。
图46A示出了使用与毛细管出口轴线同轴布置并且具有8mm长度和3mm内径的管状碰撞表面，针对毛细管出口相对于碰撞表面的各种不同位置而测量的离子信号。在这个实例中，当毛细管出口与碰撞表面隔开6mm的距离时，离子信号是最佳的。该设置与图40中使用的类似，除了不同的大气接口之外。
图46B示出了当毛细管出口位于碰撞表面入口上游6mm处并使用3.2A的线圈加热器电流时，使用关于图46A所述的碰撞组件而获得的全光谱。
图46C示出了图46B中的光谱的详细部分。
图46D示出了当毛细管出口位于碰撞表面入口上游5mm处时，针对不同加热线圈电流而获得的总离子电流。如图46D中所示，测试了2.6A和3.6A之间的六个不同的加热线圈电流。总离子电流在约3.4A下是最佳的。
图47A示出了使用与毛细管出口轴线同轴布置并且具有8mm长度的锥形碰撞表面，针对毛细管出口相对于碰撞表面的各种不同位置而测量的离子信号。该锥形碰撞表面具有从入口端处的6mm变窄到出口端处的3mm的内径。在该实例中，当毛细管出口被布置在碰撞表面的入口处(即在0mm处)时，发现离子信号是最佳的。
图47B示出了通过使用3.4A的线圈加热器电流，使用图47A的碰撞组件分析猪肝而获得的全光谱。
图47C示出了图47B中的光谱的详细部分。
图47D示出了针对不同加热线圈电流而获得的总离子电流。如图47D中所示，测试了2.6A和3.8A之间的七个不同的加热线圈电流。总离子电流在约3.4A下是最佳的。
所述实施方式提供了使用质谱和/或离子迁移率谱或其它气相离子分析方式对含有分析物的气溶胶和气态样品进行化学分析的设备和相关方法。该方法开始于将含有分析物的气溶胶或其它气态样品201引入封闭空间，其中将该样品201与低分子量基质化合物204混合。然后将该均质或非均质混合物经由进口206引入质谱仪或离子迁移率谱仪102的大气接口。在将该混合物引入分析仪器的低压领域时，形成含有样品和基质化合物的分子组分的气溶胶颗粒，这些颗粒通过自由射流膨胀而被加速。混合组合物气溶胶颗粒205随后经由与固体碰撞表面209碰撞而解离。这些解离事件产生中性和带电物质，包括样品的化学组分的分子离子210。离子210可以通过使用电场，例如通过使用离子导向器212(如Stepwave(RTM)离子导向器)，与中性物质分离，以便以与中性物质不同的路径引导离子210。然后将分子离子210进行质量和/或迁移率分析。这为以在线方式分析气溶胶的分子组分提供了一种简单的解决方案，而不需要施加高电压或激光。
该方法和设备为气相或气溶胶型样品的在线质谱分析和/或离子迁移率谱分析提供了解决方案。
根据各种另外的实施方式，在将样品引入离子分析仪设备207之前的任何时刻，可以将基质化合物204作为蒸气或作为液体混合到样品气溶胶201中。
尽管以上所述的实施方式涉及用于进行各簇的表面诱导解离的特定固体碰撞表面几何形状，但是应当理解，可以应用其它几何形状(其条件是所述簇以足够高的速度撞击碰撞表面209以诱导解离)。
分析样品光谱
旨在落入本发明的范围内的一系列分析技术在下表中给出：
也可以使用前述分析方法的组合，如PCA-LDA、PCA-MMC、PLS-LDA等。
分析样品光谱可以包括用于维数降低的无监督分析，随后是用于分类的监督分析。
通过举例，现在将更详细地描述许多不同的分析技术。
多变量分析-开发分类模型
通过举例，现在将描述使用多个参考样品光谱的多变量分析而建立分类模型的方法。
图48示出了使用多变量分析而建立分类模型的方法1500。在该实例中，该方法包括获得参考样品光谱的多组强度值的步骤1502。该方法然后包括无监督主成分分析(PCA)的步骤1504，随后是监督线性判别分析(LDA)的步骤1506。此方法在本文中可以称为PCA-LDA。可以使用其它多变量分析方法，如PCA-MMC。然后在步骤1508中输出PCA-LDA模型，例如输出到存储。
如此的多变量分析可以提供一种分类模型，其允许使用从气溶胶、烟雾或蒸气样品获得的一个或多个样品光谱对气溶胶、烟雾或蒸气样品进行分类。现在将参考简单的实例更详细地描述该多变量分析。
图49示出了从两类已知参考样品获得的参考样品光谱的集合。所述类别可以是本文所述的目标类别中的任何一个或多个。然而，为了简单起见，在这个实例中，这两类将被称为左侧类和右侧类。
已经对每个参考样品光谱进行了预处理，以得出在该参考样品光谱中针对各自质荷比的三个参考峰-强度值的集合。尽管仅示出了三个参考峰-强度值，但是应当理解，可以针对每一个参考样品光谱中相应数量的质荷比导出更多的参考峰-强度值(例如，约100个参考峰-强度值)。在其它实施方式中，参考峰-强度值可以对应于：质量；质荷比；离子迁移率(漂移时间)；和/或操作参数。
图50示出了具有由强度轴定义的三个维度的多变量空间。每个维度或强度轴对应于特定质荷比下的峰-强度。再次，应当理解的是，在多变量空间中可以存在更多的维度或强度轴(例如，约100个维度或强度轴)。该多变量空间包括多个参考点，每个参考点对应于参考样品光谱，即每个参考样品光谱的峰-强度值为多变量空间中的参考点提供坐标。
参考样品光谱的集合可以由参考矩阵D表示，该参考矩阵D具有与各自的参考样品光谱相关联的行、与各自的质荷比相关联的列，并且该矩阵中的各元素是针对各自参考样品光谱的各自质荷比的峰-强度值。
在许多情况下，多元空间和矩阵D中的大量维数可以使得难以将参考样品光谱分组到类别中。因此，可以在矩阵D上进行PCA以计算PCA模型，其定义了具有由主成分轴定义的减少数量的一个或多个维度的PCA空间。可以将主成分选择为包括或“解释”矩阵D中的最大方差并且累积地解释矩阵D中的方差的阈值量的那些。
图51示出了累积方差如何可以随着PCA模型中主成分的数量n的函数而增加。可以根据需要选择方差的阈值量。
可以使用非线性迭代偏最小二乘(NIPALS)算法或奇异值分解从矩阵D计算PCA模型，其细节是技术人员已知的，因此将不在本文详细描述。可以使用计算PCA模型的其它方法。
所得的PCA模型可以由PCA评分矩阵S和PCA加载量矩阵L定义。PCA还可以产生误差矩阵E，其包含不由PCA模型解释的方差。D、S、L和E之间的关系可以是：
D＝SLT+E (1)
图52示出了针对图49和50的参考样品光谱的所得PCA空间。在该实例中，该PCA模型具有两个主要成分PC0和PC1，并且因此PCA空间具有由两个主成分轴定义的两个维度。然而，根据需要，较少或更多数量的主成分可以包括在PCA模型中。通常希望的是，主成分的数量比多变量空间中的维度的数量少至少一个。
该PCA空间包括多个变换的参考点或PCA得分，每个变换的参考点或PCA得分与图49的参考样品光谱对应并因此与图50的参考点对应。
如图52中所示，PCA空间的降低的维度使得更容易将参考样品光谱分组到两个类别中。在这个阶段，任何异常值也可以从分类模型中被识别和去除。
然后可以在PCA空间中进行进一步监督的多变量分析(如多类别LDA或最大边界标准(MMC))以定义类别，并且任选地进一步降低维度。
如技术人员将理解的，多类别LDA寻求最大化类别间的方差与类别内的方差的比率(即，以给出最紧凑的可能的类别之间的最大可能距离)。LDA的细节是技术人员已知的，因此将不在本文详细描述。
所得的PCA-LDA模型可以由变换矩阵U来定义，该变换矩阵U可以通过求解广义本征值问题从PCA得分矩阵S和其中包含的每个变换的光谱的类别分配得出。
那么，得分S从原始PCA空间转换成新的LDA空间可以由下式给出：
Z＝SU (2)
其中矩阵Z包含转换成LDA空间的得分。
图53示出了具有单个维度或轴的PCA-LDA空间，其中在图52的PCA空间中进行LDA。如图53中所示，该LDA空间包括多个进一步变换的参考点或PCA-LDA得分，其中每个进一步变换的参考点与图52的变换参考点或PCA得分对应。
在该实例中，PCA-LDA空间的进一步降低的维度使得甚至更容易将参考样品光谱分组到两个类别中。PCA-LDA模型中的每个类别可以通过其变换的类别平均值和协方差矩阵或者PCA-LDA空间中的一个或多个超平面(包括点、线、面或更高阶的超平面)或超曲面或Voronoi单元来定义。
可以将PCA加载量矩阵L、LDA矩阵U以及变换的类别平均值和协方差矩阵、或超平面或超曲面或Voronoi单元输出到数据库，供以后用于对气溶胶、烟雾或蒸气样品进行分类。
类别g的LDA空间V’g中的变换的协方差矩阵可以由下式给出
V’g＝UTVgU (3)
其中Vg是PCA空间中的类别协方差矩阵。
类别g的变换的类别平均位置zg可以由下式给出
sgU＝zg (4)
其中sg是PCA空间中的类别平均位置。
多变量分析-使用分类模型
通过举例，现在将描述使用分类模型来分类气溶胶、烟雾或蒸气样品的方法。
图54示出了使用分类模型的方法2100。在该实例中，该方法包括获得样品光谱的强度值的集合的步骤2102。该方法然后包括将样品光谱的强度值的集合投影到PCA-LDA模型空间中的步骤2104。可以使用其它分类模型空间，如PCA-MMC。然后在步骤2106根据投影位置对样品光谱进行分类，并且然后在步骤2108中输出分类。
现在将参考上述简单的PCA-LDA模型更详细地描述气溶胶、烟雾或蒸气样品的分类。
图55示出了从未知的气溶胶、烟雾或蒸气样品获得的样品光谱。已经对样品光谱进行了预处理，以得到针对各自的质荷比的三个样品峰-强度值的集合。如上所述，尽管仅示出了三个样品峰-强度值，但是应当理解，可以在对于样品光谱的更多相应的质荷比下导出更多的样品峰-强度值(例如，约100个样品峰-强度值)。另外，如上所述，在其它实施方式中，样品峰-强度值可以对应于：质量；质荷比；离子迁移率(漂移时间)；和/或操作参数。
样品光谱可以由样品向量dx表示，其中该向量的元素是针对各自的质荷比的峰-强度值。可以如下获得样品光谱的变换的PCA向量sX：
dxL＝sx (5)
然后，可以如下获得样品光谱的变换的PCA-LDA向量zX：
sxU＝zx (6)
图56再次示出了图53的PCA-LDA空间。然而，图56的PCA-LDA空间进一步包括与变换的PCA-LDA向量zx对应的投影采样点，该变换的PCA-LDA向量zx从图55的样品光谱的峰强度值导出。
在这个实例中，投影的采样点是在与右侧类相关的类别之间的超平面的一侧，因此气溶胶、烟雾或蒸气样品可以被归类为属于右侧类。
可替代地，可以使用来自LDA空间中的类别中心的马氏距离(Mahalanobisdistance)，其中来自类别g的中心的点zx的马氏距离可以由以下的平方根给出：
(zx-zg)T(V’g)-1(zx-zg) (8)
并且数据向量dx可以被分配给该距离最小的类别。
另外，在将每个类别作为多变量Gaussian处理下，可以计算数据向量隶属于每个类别的的概率。
基于库的分析-开发用于分类的库
通过举例，现在将描述使用多个输入参考样品光谱建立分类库的方法。
图57示出了建立分类库的方法2400。在该实例中，该方法包括获得多个输入参考样品光谱的步骤2402和从每个样品类别的多个输入参考样品光谱导出元数据的步骤2404。该方法然后包括将每个样品类别的元数据存储为单独的库条目的步骤2406。然后在步骤2408中输出分类库，例如输出到电子存储。
如此的分类库允许使用从气溶胶、烟雾或蒸气样品获得的一个或多个样品光谱对气溶胶、烟雾或蒸气样品进行分类。现在将参考实例更详细地描述基于库的分析。
在该实例中，分类库中的每个条目由代表类别的多个预处理的参考样品光谱创建。在该实例中，根据以下程序对类别的参考样品光谱进行预处理：
首先，进行重新分级处理。在该实施方式中，将数据重新采样到具有横坐标的对数网格上：
其中Nchan是选定的值，并且[x]表示x以下的最接近的整数。在一个实例中，Nchan是212或4096。
然后，进行背景减除处理。在该实施方式中，然后构造具有k个结的三次样条，使得每对结之间的数据的p％位于曲线下方。然后从数据中减去该曲线。在一个实例中，k为32。在一个实例中，p为5。然后从每个强度中减去与强度扣减数据的q％分位数对应的常数值。保留正值和负值。在一个实例中，q为45。
然后，进行归一化处理。在该实施方式中，数据被归一化以具有平均值在一个实例中，
然后，库中的条目由光谱中处于以下形式的元数据组成：对于每个Nchan点的中值光谱值μi和偏差值Di。
第i个通道的似然性由下式给出：
其中1/2≤C<∞并且其中Γ(C)为γ函数。
以上等式是减少为C＝1的标准柯西分布(Cauchy distribution)的广义柯西分布，并随着C→∞成为高斯(正态)分布。参数Di控制了该分布的宽度(在高斯极限中，Di＝σi只是标准偏差)，而全局值C控制了尾部的大小。
在一个实例中，C是3/2，其位于柯西和高斯之间，使得似然性变为：
对于每个库条目，参数μi被设置为输入参考样品谱的第i个通道中的一系列值的中值，而偏差Di被认为是这些值除以√2的四分位距。这种选择可以确保第i个通道的似然性与输入数据具有相同的四分位距，其中使用分位数提供一些保护免于异常数据(outlying data)。
基于库的分析-使用用于分类的库
通过举例，现在将描述使用分类库来分类气溶胶、烟雾或蒸气样品的方法。
图58示出了使用分类库的方法2500。在该实例中，该方法包括获得多个样品光谱的集合的步骤2502。然后，该方法包括步骤2504，其使用分类库中的类别条目的元数据针对每个样品类别计算多个样品光谱的集合的概率或分类得分。然后在步骤2506对样品光谱进行分类，并且然后在步骤2508中输出分类。
现在将参考上述分类库更详细地描述气溶胶、烟雾或蒸气样品的分类。
在该实例中，未知样品光谱y是多个样品光谱的集合的中值光谱。中值光谱y能在一个接一个通道基础上保护免于异常数据。
然后，给定库条目s的输入数据的似然性Ls由下式给出：
其中μi和Di分别是通道i的库中值和偏差值。似然性Ls可以计算为针对数值安全的对数似然性。
然后，似然性Ls在所有候选类别′s′上被归一化以给出概率，假设在各类别上均匀的先验概率。对于类别的所得概率由下式给出：
指数(1/F)可以软化否则可能太明确的概率。在一个实例中，F＝100。这些概率可以例如在用户界面中以百分比表示。
可替代地，可以使用来自库的相同中值采样值和推导值(derivation value)来计算RMS分类得分Rs：
再次，得分Rs在所有候选类别′s′上被归一化。
然后将气溶胶、烟雾或蒸气样品分类为属于具有最高概率和/或最高RMS分类得分的类别。
医疗处理、手术和诊断的方法及非医疗方法
考虑各种不同的实施方式。根据一些实施方式，可以在体内、离体或体外组织中进行以上所披露的方法。该组织可以包括人类组织或非人类动物组织。
考虑了各种手术、治疗、医疗处理和诊断方法。
然而，考虑其它实施方式，其涉及不在体内组织上进行的质谱和/或离子迁移率谱的非手术和非治疗方法。考虑其它相关实施方式，其以使得它们在人体或动物体外部进行的体外方式进行。
考虑另外的实施方式，其中在非活的人或动物上进行所述方法，例如作为尸体解剖程序的一部分。
本文所述的质谱仪和/或离子迁移率谱仪可以仅在阴离子模式中、仅在阳离子模式中、或在阳离子模式和阴离子模式两者中获得数据。阳离子模式光谱数据可以与阴离子模式光谱数据组合或级联。阴离子模式可以提供特别有用的光谱，用于分类气溶胶、烟雾或蒸气样品，如来自包含脂质的目标的气溶胶、烟雾或蒸气样品。
可以使用不同的离子迁移率漂移气体获得离子迁移率光谱数据，或者可以将掺杂剂添加到该漂移气体中以引起一种或多种物质的漂移时间的变化。然后可以将该数据组合或级联。
虽然参考优选实施方式已经描述了本发明，但本领域的普通技术人员将会理解，在并不脱离由所附权利要求阐明的本发明的范围的情况下，可在形式和细节上做出不同的改变。

Claims (24)

1.用于将分析物源与质谱仪和/或离子迁移率谱仪的真空室接合的设备，所述设备包括：
壳体，其具有穿过其中的孔，用于在所述孔的第一端处接收分析物，并将所述分析物传送到所述孔的第二端进而到所述真空室；
碰撞组件，其布置在所述孔的第二端的邻近或下游，用于从其上的所述孔撞击所述分析物或其它样品，其中所述碰撞组件被可移除地安装到所述壳体上；和
第二隔离阀，所述第二隔离阀用于选择性地关闭所述孔或与所述孔连通的路径，其中所述第二隔离阀偶联到所述壳体，使得所述壳体关于其纵向轴线的旋转使所述第二隔离阀在打开位置和关闭位置之间移动。
2.如权利要求1所述的设备，其中所述设备还包括所述孔中的第一隔离阀，其中所述第一隔离阀被配置成当毛细管或样品管通过所述孔插入与所述第一隔离阀接触时打开，并且被配置成当毛细管或样品管从所述孔中取出时关闭。
3.如权利要求2所述的设备，其中所述第一隔离阀为包括隔离球的球阀，所述隔离球被配置成当毛细管和样品管不在所述孔中时通过所述壳体移动到所述孔中，以将所述孔密封闭合来将所述真空室与所述孔的第一端隔离。
4.如权利要求3所述的设备，其中所述隔离球被偏置以通过重力；弹簧；和由所述真空室的压力引起的抽吸中的至少一种移动到所述孔中。
5.如权利要求1所述的设备，其中所述第二隔离阀包括凸轮构件，当所述第二隔离阀在所述打开位置和所述关闭位置之间移动时，所述凸轮构件被配置以滑过所述孔中的开口或与所述孔连通的路径。
6.如权利要求1所述的设备，其中所述壳体包括一个或多个屏，所述一个或多个屏至少部分地围绕所述碰撞组件处于延伸位置，用于保护所述碰撞组件。
7.如权利要求6所述的设备，其中所述一个或多个屏从所述延伸位置至少部分地能缩回到缩回位置，在所述缩回位置中，所述碰撞组件的至少一部分不被所述一个或多个屏包围。
8.如权利要求7所述的设备，其中所述一个或多个屏被偏置朝向所述延伸位置。
9.如权利要求1所述的设备，包括用于加热所述碰撞组件的加热器。
10.如权利要求1所述的设备，其中所述碰撞组件是管状、棒状、螺旋状、球形、半球形、泪滴形、板形、凹形、盘形或圆锥形。
11.如权利要求1所述的设备，包括可移除地插入所述壳体的所述孔的毛细管或样品管。
12.如权利要求11所述的设备，其中所述毛细管或样品管包括附接到其上的且从其外表面径向向外延伸用于啮合所述设备的另一部分的移动限制构件，以限制所述毛细管或样品管移动到所述孔中的程度，以将所述毛细管或样品管的出口定位在与碰撞表面预定的固定距离处。
13.质谱仪和/或离子迁移率谱仪，包括如权利要求1-12中任一项所述的设备，其中所述质谱仪和/或离子迁移率谱仪包括所述真空室，并且所述壳体在所述孔的第二端处与所述真空室连接。
14.用于将分析物源与质谱仪和/或离子迁移率谱仪的真空室接合的方法，所述方法包括：
提供如权利要求1-10中任一项所述的设备；和
将所述壳体在所述孔的第二端处与所述质谱仪和/或离子迁移率谱仪的所述真空室连接。
15.如权利要求14所述的方法，包括连接所述真空室与相较于所述真空室的较高压力的区域。
16.如权利要求14所述的方法，包括将所述壳体在所述孔的第二端处与所述真空室连接，同时保持所述真空室中的真空。
17.如权利要求14所述的方法，包括将毛细管或样品管插入所述壳体的所述孔。
18.如权利要求17所述的方法，包括将烟雾、气溶胶或蒸汽穿过所述毛细管或样品管并且供应到所述碰撞组件上。
19.用于进行环境电离质谱和/或离子迁移率谱的设备，包括：
碰撞组件；
第一装置，被配置为并适于将烟雾、气溶胶或蒸汽引导到所述碰撞组件上；
主加热器组件或单元壳体，其中用于支撑所述碰撞组件的第一支架被可移除地安装到所述主加热器组件或单元壳体；和
源壳体，所述源壳体包括第二隔离阀，其中所述主加热器组件或单元壳体可插入到所述源壳体内或者与所述源壳体可连接，并且其中在使用中，所述主加热器组件或单元壳体然后从第一旋转位置另外地可旋转到第二旋转位置，并且其中，所述主加热器组件或单元壳体从所述第一旋转位置到所述第二旋转位置的旋转被配置为并适于在使用中将所述第二隔离阀从第一操作位置移动到第二操作位置。
20.用于电离气溶胶、烟雾或蒸汽的设备，包括：
具有进口和出口的中空碰撞组件，其中所述碰撞组件的内部横截面面积在从所述进口到所述出口的方向上减小；
其中所述设备被配置为：
使所述进口接收所述气溶胶、烟雾或蒸汽；
使所述气溶胶、烟雾或蒸汽撞击在所述中空碰撞组件的内表面上以形成或释放分析物离子；和
使所述分析物离子经由所述出口从所述碰撞组件出来。
21.质谱和/或离子迁移率谱的方法，包括：
提供如权利要求19所述的设备；
使用所述第一支架支撑所述碰撞组件；
将所述第一支架可移除地安装到所述主加热器组件或单元壳体；
将所述主加热器组件或单元壳体插入所述源壳体内或以其它方式将所述主加热器组件或单元壳体与所述源壳体连接，并且将其中所述主加热器组件或单元壳体从所述第一旋转位置旋转到所述第二旋转位置；和
使用所述第一装置来将烟雾、气溶胶或蒸汽引导到所述碰撞组件上。
22.电离气溶胶、烟雾或蒸汽的方法，包括：
提供具有进口和出口的中空碰撞组件，其中所述碰撞组件的内部横截面面积在从所述进口到所述出口的方向上减小；
通过所述进口接收气溶胶、烟雾或蒸汽；
使所述气溶胶、烟雾或蒸汽撞击在所述中空碰撞组件的内表面上以形成或释放分析物离子，其中使用第一装置引导所述气溶胶、烟雾或蒸汽来撞击在所述内表面上；和
使所述分析物离子经由所述出口从所述碰撞组件出来。
23.用于将分析物源与质谱仪和/或离子迁移率谱仪的真空室接合的设备，所述设备包括：
壳体，其具有穿过其中的孔，用于在所述孔的第一端处接收分析物，并将所述分析物传送到所述孔的第二端进而到所述真空室；所述孔中的第一隔离阀，其中所述第一隔离阀被配置成当毛细管或样品管通过所述孔插入与所述第一隔离阀接触时打开，并且被配置成当毛细管或样品管从所述孔中取出时关闭；和
第二隔离阀，所述第二隔离阀用于选择性地关闭所述孔或与所述孔连通的路径；其中所述第二隔离阀偶联到所述壳体，使得所述壳体关于其纵向轴线的旋转使所述第二隔离阀在打开位置和关闭位置之间移动。
24.用于将分析物源与质谱仪和/或离子迁移率谱仪的真空室接合的设备，所述设备包括：
壳体，其具有穿过其中的孔，用于在所述孔的第一端处接收分析物，并将所述分析物传送到所述孔的第二端进而到所述真空室；和
碰撞组件，其安装到所述壳体，以邻近所述孔的第二端或在所述孔的第二端的下游，用于从其上的所述孔撞击所述分析物或其它样品，
其中所述壳体包括一个或多个屏，所述一个或多个屏被配置成能从延伸位置和缩回位置移动，在所述延伸位置中，所述一个或多个屏至少部分地围绕所述碰撞组件，在所述缩回位置中，所述碰撞组件的至少一部分不被所述一个或多个屏包围。
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