CN109742334A - 一种包覆有保护层的锂电池正极材料 - Google Patents
一种包覆有保护层的锂电池正极材料 Download PDFInfo
- Publication number
- CN109742334A CN109742334A CN201811465715.9A CN201811465715A CN109742334A CN 109742334 A CN109742334 A CN 109742334A CN 201811465715 A CN201811465715 A CN 201811465715A CN 109742334 A CN109742334 A CN 109742334A
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- lithium battery
- anode material
- tio
- protective layer
- coated
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
本发明涉及一种包覆有保护层的锂电池正极材料，属于锂电池正极材料技术领域。锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2表面包覆有TiO2保护层，保护层TiO2与Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的物质的量的比为0.1‑8:99.9‑92；包覆TiO2保护层采用的原料钛酸四丁酯与有机酸的质量比为1‑5:10‑200，钛酸四丁酯、有机酸和Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的总质量与有机溶剂的配比是1g:10‑20ml。本发明具有产品稳定性好，循环性能高，包覆效果好，能够有效提高材料的电化学性能，制备工艺简单，操作方便，适用范围广等优点。
Description
技术领域
本发明属于锂电池正极材料技术领域，特别是涉及一种包覆有保护层的锂电池正极材料。
背景技术
锂电池是二十世纪九十年代发展起来的电池体系，于1990年由日本的索尼公司商业化成功并投放市场。锂电池以其重量轻、电压高、容量大、功率大、寿命长、安全性能好、无记忆效应等优点而发展迅猛，迅速取代镍铬电池和镍氢电池，广泛应用于小型便携式电子产品和电动工具，近几年又在电动汽车领域发展的如火如荼，得到了广泛应用。目前锂电池已深入到我们生活的方方面面，显示出无法替代的巨大优势。但随着各种电子产品功能的日新增强以及锂电池在电动汽车上的大规模应用，市场对锂电池性能要求越来越高，尤其是高比能性能的需求尤为迫切。锂电池主要由正极材料、负极材料、隔膜和电解液组成，其中限制锂电池性能提高的最大瓶颈就是锂电池正极材料。目前应用的锂电池正极材料主要有钴酸锂、锰酸锂、磷酸铁锂、三元材料等，钴酸锂是最早应用、最成熟的正极材料，但钴资源较少、价格高，又具有毒性，同时其放电比容量在150mAh/g左右,并不高；锰酸锂由于锰资源丰富，因此价格低廉，制备也比较容易，但尖晶石结构的锰酸锂容易发生姜-泰勒效应，而且高温不稳定，Mn易溶解，比能量在110mAh/g左右；磷酸铁锂具有成本低、无毒、高安全性等优点，但其电导率低、低温性能较差、振实密度也低，放电比容量在160mAh/g左右；三元材料由于结合了镍酸锂、钴酸锂和锰酸锂的优点，性能优于任何一个单一材料，具有明显的三元协同效应，尤其是近几年研发的富锂三元材料，在较高的电压下展现了200mAh/g以上的放电比容量，具有突出的高比能特性。通过研究发现Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2是一种非常好的高比能锂电池正极材料，其实际放电比容量可以达到250mAh/g以上，但是其稳定性以及循环性能还有待于进一步提高。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是，提供一种包覆有保护层的锂电池正极材料,具有产品稳定性好，循环性能高，包覆效果好，能够有效提高材料的电化学性能，制备工艺简单，操作方便，适用范围广等特点的包覆有二氧化钛(TiO2)保护层的锂电池正极材料。
为了解决上述技术问题，本发明采用的技术方案是：一种包覆有保护层的锂电池正极材料，锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2表面包覆有TiO2保护层，保护层TiO2与Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的物质的量的比为0.1-8:99.9-92。
包覆TiO2保护层采用的原料钛酸四丁酯与有机酸的质量比为1-5:10-200，钛酸四丁酯、有机酸和Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的总质量与有机溶剂的配比是1g:10-20ml。
所述有机酸为柠檬酸、苹果酸中的一种或两种的混合物。
所述有机溶剂为乙醇、乙二醇中的一种或两种的混合物。
本发明的有益效果是：
(1)本发明采用在溶有有机酸的有机溶液中加入钛酸四丁酯和锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2，得到了表面包覆有TiO2保护层的锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2。经过理化和电性能测试分析表明，表面包覆有TiO2的锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的基体结构没有被改变，只是在正极材料的表面形成了一层TiO2包覆保护层，保持锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2原有高比能性能的同时，具有能够有效阻止电极材料与电解液接触的作用，增加了锂电池正极材料在充放电过程中的稳定性，使得锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的循环性能得到了明显提升，进一步提高了材料的电化学性能；
(2)本发明采用溶胶-凝胶法进行锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的表面包覆，得到的材料包覆层更加均匀、致密，极大地提高了包覆效果。
附图说明
图1是本发明锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2包覆TiO2前后XRD的比较图；
图2是本发明锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2包覆TiO2前后循环性能曲线比较图。
具体实施方式
为能进一步了解本发明的发明内容、特点及功效，兹例举以下实施例，并配合附图详细说明如下：
本发明的包覆有保护层的锂电池正极材料，锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2表面包覆有TiO2保护层，保护层TiO2与Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的物质的量的比为0.1-8:99.9-92。
包覆TiO2保护层采用的原料钛酸四丁酯与有机酸的质量比为1-5:10-200，钛酸四丁酯、有机酸和Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的总质量与有机溶剂的配比是1g:10-20ml。
所述有机酸为柠檬酸、苹果酸中的一种或两种的混合物。
所述有机溶剂为乙醇、乙二醇中的一种或两种的混合物。
上述包覆有保护层的锂电池正极材料，制备方法如下：
(1)将钛酸四丁酯溶解在溶有有机酸的有机溶剂中，搅拌混合均匀，然后加入锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2，常温下继续搅拌6-18h，使它们在分子水平上充分混合均匀形成溶胶；然后在继续搅拌的同时将溶胶加热至60-100℃，恒温下继续搅拌直至溶剂挥发掉后得到干燥的凝胶；
(2)将步骤(1)中获得的凝胶研磨后放入马弗炉中，以5-10℃/min的升温速率加热升温至500-900℃，然后在空气气氛中持续恒温煅烧4-20h，停止加热，随炉温自然冷却后即得到表面包覆有TiO2的锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2。
所述有机酸为柠檬酸、苹果酸中的一种或两种的混合物；所述有机溶剂为乙醇、乙二醇中的一种或两种的混合物；所述钛酸四丁酯与有机酸的质量比为1-5:10-200；所述干燥的凝胶中TiO2与Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的物质的量的比为0.1-8:99.9-92；所述钛酸四丁酯、有机酸和Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的总质量与有机溶剂的配比是1g:10-20ml。
实施例1
一种包覆有保护层的锂电池正极材料，Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2表面包覆有TiO2保护层，其制备过程：将1.01g钛酸四丁酯，加入到溶有12.5g柠檬酸的390ml乙醇中，搅拌使其溶解，然后加入25g锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2，常温下继续搅拌12h，使它们在分子水平上充分混合均匀形成溶胶；然后在继续搅拌的同时将溶胶加热至80℃，恒温下继续搅拌直至溶剂挥发掉后得到干燥的凝胶；将凝胶研磨均匀后，放入马弗炉中，以5℃/min的升温速率加热升温至700℃，在空气气氛中恒温煅烧7h；在此高温煅烧过程中在正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的表面形成TiO2晶体，随炉温自然冷却后即得到表面包覆有TiO2的锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2。
实施例2
一种包覆有保护层的锂电池正极材料，Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2表面包覆有TiO2保护层，其制备过程：将2.04g钛酸四丁酯，加入到溶有25g苹果酸的550ml乙醇中，搅拌使其溶解，然后加入25g锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2，常温下继续搅拌12h，使它们在分子水平上充分混合均匀形成溶胶；然后在继续搅拌的同时将溶胶加热至80℃，恒温下继续搅拌直至溶剂挥发掉后得到干燥的凝胶；将凝胶研磨均匀后，放入马弗炉中，以5℃/min的升温速率加热升温至800℃，在空气气氛中恒温煅烧8h；在此高温煅烧过程中在正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的表面形成TiO2晶体，随炉温自然冷却后即得到表面包覆有TiO2的锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2。
实施例3
一种包覆有保护层的锂电池正极材料，Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2表面包覆有TiO2保护层，其制备过程：将2.04g钛酸四丁酯，加入到溶有25g柠檬酸的550ml乙二醇中，搅拌使其溶解，然后加入25g锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2，常温下继续搅拌12h，使它们在分子水平上充分混合均匀形成溶胶；然后在继续搅拌的同时将溶胶加热至80℃，恒温下继续搅拌直至溶剂挥发掉后得到干燥的凝胶；将凝胶研磨均匀后，放入马弗炉中，以5℃/min的升温速率加热升温至800℃，在空气气氛中恒温煅烧8h；在此高温煅烧过程中在正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的表面形成TiO2晶体，随炉温自然冷却后即得到表面包覆有TiO2的锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2。
实施例4
一种包覆有保护层的锂电池正极材料，Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2表面包覆有TiO2保护层，其制备过程：将2.04g钛酸四丁酯，加入到溶有15g柠檬酸和10克苹果酸的550ml乙醇中，搅拌使其溶解，然后加入25g锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2，常温下继续搅拌12h，使它们在分子水平上充分混合均匀形成溶胶；然后在继续搅拌的同时将溶胶加热至80℃，恒温下继续搅拌直至溶剂挥发掉后得到干燥的凝胶；将凝胶研磨均匀后，放入马弗炉中，以5℃/min的升温速率加热升温至800℃，在空气气氛中恒温煅烧8h；在此高温煅烧过程中在正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的表面形成TiO2晶体，随炉温自然冷却后即得到表面包覆有TiO2的锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2。
实施例5
一种包覆有保护层的锂电池正极材料，Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2表面包覆有TiO2保护层，其制备过程：将2.04g钛酸四丁酯，加入到溶有25g柠檬酸的550ml乙醇和乙二醇的混合溶剂中(其中乙醇350ml，乙二醇200ml)，搅拌使其溶解，然后加入25g锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2，常温下继续搅拌12h，使它们在分子水平上充分混合均匀形成溶胶；然后在继续搅拌的同时将溶胶加热至80℃，恒温下继续搅拌直至溶剂挥发掉后得到干燥的凝胶；将凝胶研磨均匀后，放入马弗炉中，以5℃/min的升温速率加热升温至800℃，在空气气氛中恒温煅烧8h；在此高温煅烧过程中在正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的表面形成TiO2晶体，随炉温自然冷却后即得到表面包覆有TiO2的锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2。
实施例6
一种包覆有保护层的锂电池正极材料，Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2表面包覆有TiO2保护层，其制备过程：将5.27g钛酸四丁酯，加入到溶有65g柠檬酸的1000ml乙醇中，搅拌使其溶解，然后加入25g锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2，常温下继续搅拌12h，使它们在分子水平上充分混合均匀形成溶胶；然后在继续搅拌的同时将溶胶加热至80℃，恒温下继续搅拌直至溶剂挥发掉后得到干燥的凝胶；将凝胶研磨均匀后，放入马弗炉中，以5℃/min的升温速率加热升温至800℃，在空气气氛中恒温煅烧9h；在此高温煅烧过程中在正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的表面形成TiO2晶体，随炉温自然冷却后即得到表面包覆有TiO2的锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2。
根据图1的测试结果得出，锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2包覆TiO2前后，其XRD图没有明显的变化，说明在Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2正极材料表面形成的TiO2包覆层没有改变Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2正极材料的基体结构，只是在其表面形成了保护层。
根据图2的测试结果得出，本发明制备的锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2包覆TiO2后与未进行包覆的Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2正极材料相比较，TiO2包覆层能够有效的阻止电极材料与电解液的接触，增加了正极材料在充放电过程中的稳定性，正极材料的循环性能得到了明显的提升，有效提高了正极材料的电化学性能。
实施例1-6所获得材料的XRD及循环性能曲线类似，在附图中只列出实施例1和2的，其他的不再一一列出。实施例1-6所获得材料与未包覆TiO2的锂电正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的循环性能对比见下表。
本实施例具有所述的产品稳定性好，循环性能高，包覆效果好，能够有效提高材料的电化学性能，制备工艺简单，操作方便，适用范围广等积极效果。
以上所述的实施例仅用于说明本发明的技术思想及特点，其目的在于使本领域内的技术人员能够理解本发明的内容并据以实施，不能仅以本实施例来限定本发明的专利范围，即凡本发明所揭示的精神所作的同等变化或修饰，仍落在本发明的专利范围内。
Claims (4)
1.一种包覆有保护层的锂电池正极材料，其特征在于，锂电池正极材料Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2表面包覆有TiO2保护层，保护层TiO2与Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的物质的量的比为0.1-8:99.9-92。
2.根据权利要求1所述包覆有保护层的锂电池正极材料，其特征在于，包覆TiO2保护层采用的原料钛酸四丁酯与有机酸的质量比为1-5:10-200，钛酸四丁酯、有机酸和Li1.2Ni0.1Co0.1Mn0.6O2的总质量与有机溶剂的配比是1g:10-20ml。
3.根据权利要求2所述包覆有保护层的锂电池正极材料，其特征在于，所述有机酸为柠檬酸、苹果酸中的一种或两种的混合物。
4.根据权利要求2所述包覆有保护层的锂电池正极材料，其特征在于，所述有机溶剂为乙醇、乙二醇中的一种或两种的混合物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN201811465715.9A CN109742334A (zh) | 2018-12-03 | 2018-12-03 | 一种包覆有保护层的锂电池正极材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN201811465715.9A CN109742334A (zh) | 2018-12-03 | 2018-12-03 | 一种包覆有保护层的锂电池正极材料 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CN109742334A true CN109742334A (zh) | 2019-05-10 |
Family
ID=66359087
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CN201811465715.9A Pending CN109742334A (zh) | 2018-12-03 | 2018-12-03 | 一种包覆有保护层的锂电池正极材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| CN (1) | CN109742334A (zh) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN118099399A (zh) * | 2024-04-22 | 2024-05-28 | 青岛泰达天润碳材料有限公司 | 一种改性球形石墨负极材料的制备方法 |
| CN119143198A (zh) * | 2024-11-11 | 2024-12-17 | 平高集团储能科技有限公司 | 多重包覆的富锂锰基电池正极材料的制备方法及正极材料 |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20150099167A1 (en) * | 2012-04-27 | 2015-04-09 | Kabushiki Kaisha Toyota Jidoshokki | Positive electrode for lithium-ion secondary battery and lithium-ion secondary battery |
| CN104617267A (zh) * | 2015-01-21 | 2015-05-13 | 长沙矿冶研究院有限责任公司 | 锂电池正极材料超薄TiO2包覆层、锂电池正极材料及其制备方法 |
| CN106299320A (zh) * | 2016-11-07 | 2017-01-04 | 珠海格力电器股份有限公司 | 一种改性的镍钴锰酸锂三元材料及其制备方法 |
-
2018
- 2018-12-03 CN CN201811465715.9A patent/CN109742334A/zh active Pending
Patent Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20150099167A1 (en) * | 2012-04-27 | 2015-04-09 | Kabushiki Kaisha Toyota Jidoshokki | Positive electrode for lithium-ion secondary battery and lithium-ion secondary battery |
| CN104617267A (zh) * | 2015-01-21 | 2015-05-13 | 长沙矿冶研究院有限责任公司 | 锂电池正极材料超薄TiO2包覆层、锂电池正极材料及其制备方法 |
| CN106299320A (zh) * | 2016-11-07 | 2017-01-04 | 珠海格力电器股份有限公司 | 一种改性的镍钴锰酸锂三元材料及其制备方法 |
Non-Patent Citations (2)
| Title |
|---|
| YANPINGCHEN等: "An approach to application for LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2 cathode material at high cutoff voltage by TiO2 coating", 《JOURNAL OF POWER SOURCES》 * |
| 李翠霞等: "rGO/TiO2 复合光催化剂的制备及光催化性能", 《中国环境科学》 * |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN118099399A (zh) * | 2024-04-22 | 2024-05-28 | 青岛泰达天润碳材料有限公司 | 一种改性球形石墨负极材料的制备方法 |
| CN119143198A (zh) * | 2024-11-11 | 2024-12-17 | 平高集团储能科技有限公司 | 多重包覆的富锂锰基电池正极材料的制备方法及正极材料 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| CN108321366B (zh) | 一种提高高镍三元镍钴锰正极材料电化学性能的包覆方法 | |
| CN107359335B (zh) | 镍钴锰酸锂正极材料及其制备方法和应用 | |
| CN103022462B (zh) | 一种锂电池高电导率钛酸锂负极材料的制备方法 | |
| CN106711434B (zh) | 一种类海胆状含钠富锂层状正极材料及其制备方法 | |
| CN109216688A (zh) | 一种三元锂电材料、其制备方法与锂离子电池 | |
| CN104953172A (zh) | 一类钠离子电池正极材料及其制备方法、钠离子电池 | |
| CN103151520A (zh) | 一种锂离子电池正极材料及其制备方法 | |
| CN102820458A (zh) | 一种引入离子液体作为碳源制备含氮碳包覆钛酸锂复合材料的合成方法 | |
| CN103236521A (zh) | 一种表面包覆硼锂复合氧化物的镍钴锰酸锂正极材料及其制备方法 | |
| CN104966831A (zh) | 一种富锂锰基正极材料、其制备方法及锂离子电池 | |
| CN108321380A (zh) | 一种氧化镓包覆的高镍三元锂电池正极材料及制备方法 | |
| CN104409715A (zh) | 一种高性能氮掺杂碳包覆的钛酸锂复合锂离子电池负极材料的制备方法 | |
| CN109065871A (zh) | 一种掺杂包覆改性的镍钴铝酸锂正极材料及其制备方法 | |
| CN105742607A (zh) | 一种提高富锂正极材料首次库伦效率的方法 | |
| CN104051725A (zh) | 一种高电压氧化镍钴锰锂正极材料的制备方法 | |
| CN104241634A (zh) | 一种锂离子电池富锂锰正极材料及其制备方法 | |
| CN111762820A (zh) | 一种钠离子电池层状锰基正极材料及其制备方法 | |
| CN114400320A (zh) | 一种高温稳定的正极材料及其制备方法和应用 | |
| CN103050678A (zh) | 一种锂离子电池用电极材料镧掺杂钛酸锂的制备方法 | |
| CN109742334A (zh) | 一种包覆有保护层的锂电池正极材料 | |
| CN106745337A (zh) | 一种LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2的制备方法 | |
| CN109742388A (zh) | 一种锂电池正极材料的包覆方法 | |
| CN108365203B (zh) | 一种复合锆酸锂改性双相钛酸锂/二氧化钛负极材料的制备技术 | |
| CN103633366A (zh) | 一种类球形快离子导体材料改性钛酸钙锂的制备方法 | |
| CN109638259B (zh) | 一种复合三元正极材料及其制备方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication | ||
| WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Application publication date: 20190510 |